BE882279A - Procede de reactivation d'un catalyseur, a base de metaux du groupe du platine, pour l'hydrogenation des sucres - Google Patents

Procede de reactivation d'un catalyseur, a base de metaux du groupe du platine, pour l'hydrogenation des sucres Download PDF

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Description


  "Procédé de réactivation d'un catalyseur, à base de métaux du groupe du platine, pour l'hydrogénation des sucres". 

  
La présente invention a pour objet un procédé de réactivation d'un catalyseur, pour l'hydrogénation des sucres, à base d'au moins un des six métaux du groupe du platine, à savoir, ruthénium, rhodium, palladium, osmium, iridium et platine, ou par

  
au moins un oxyde desdits métaux.

  
L'utilisation de ces six métaux ou de leurs oxydes comme catalyseurs d'hydrogénation des sucres en alcools correspondants est connue comme en témoignent notamment les brevets U.S. 2.868.847

  
 <EMI ID=1.1> 

  
talyseur est utilisé sous la forme d'une combinaison catalyseursupport, le catalyseur représentant de 0,1 à environ 10 % du poids total de la combinaison. Le catalyseur peut être constitué soit par un seul des métaux susdits, soit par un mélange de deux ou plusieurs de ces métaux à l'état élémentaire, ou soit par un seul, soit par un mélange d'oxydes d'un ou plusieurs de ces métaux, ou encore par un mélange d'un ou plusieurs de ces métaux et d'un ou plusieurs oxydes de ces métaux. Le support est constitué soit'par une matière inerte tel que du carbone, de l'alumine, de l'argile, du kieselguhr, un gel synthétique, des diatomées et autres sub-  stances analogues, soit par une matière non inerte, telle qu'une zéolithe.

  
Ces catalyseurs sont évidemment coûteux et il est essentiel de réduire au maximum les pertes de catalyseur au cours du processus d'hydrogénation. Comme c'est généralement le cas pour les systèmes catalytiques, l'activité de ces catalyseurs diminue progressivement et il est nécessaire, après un certain temps d'u- ,  tilisation, de réactiver le catalyseur ou de le remplacer. Le remplacement est évidemment une solution extrêmement coûteuse

  
qui prohiberait l'utilisation de catalyseurs du type défini ciavant dans tout processus d'hydrogénation industriel. Pour rendre

  
ces catalyseurs économiquement utilisables, il faut donc les réactiver. 

  
On connaît, suivant le brevet U.S.A. n[deg.] 3.963.789, un procédé de réactivation de catalyseur épuisé suivant lequel on

  
traite le catalyseur et son support par lavage à l'acide. L'utilisation d'un acide présente l'inconvénient de provoquer des pertes par dissolution du support et des baisses d'activité par altération de la structure cristalline du support si celui-ci n'est pas inerte. De plus, l'utilisation d'un acide nécessite l'emploi de matériaux spéciaux pour résister à la corrosion et malgré cela, on  ne pourrait pas envisager ce traitement acide, dans une colonne  d'hydrogénation à lit fixe de catalyseur, pour la réactivation du cata-  lyseur épuisé, car la plus petite modification de la structure  physique du catalyseur et de son support peut conduire à des bou-  chages de la colonne, ce qui implique que la réactivation du cata-  lyseur doit être conduite dans un appareillage distinct de celui  utilisé pour l'hydrogénation,

   ce qui augmente les cottts dé l'installation et présente aussi comme autre inconvénient d'entraîner

  
de nombreuses manipulations du catalyseur, telles que filtration, transvasement, qui entraînent des pertes non négligeables.

  
On connaît aussi, suivant le brevet U.S.A. n[deg.] 3.966.636,

  
un procédé suivant lequel on réactive le catalyseur épuisé, utilisé pour l'hydrogénation de composés organiques ayant au moins une

  
 <EMI ID=2.1>   <EMI ID=3.1> 

  
 <EMI ID=4.1> 

  
comprise entre 400 et 600[deg.]C, puis avec un gaz contenant, en volume, de 1 à 10 % d'oxygène pendant 1 heure à 3 heures à une température comprise entre 350[deg.]C et 450[deg.]C et enfin avec un gaz contenant, en volume, de 1 à 100 % d'hydrogène à une température s'échelonnant

  
 <EMI ID=5.1> 

  
à sec et à de si hautes températures présente également l'inconvénient de nécessiter que la réactivation soit conduite dans un appareillage distinct du réacteur d'hydrogénation, ce procédé

  
ne convient pas pour la réactivation des catalyseurs épuisés ayant . servi à l'hydrogénation des sucres. En effet, la dernière étape de réactivation par hydrogénation fournirait un catalyseur trop réduit qui aurait perdu la majeure partie de son activité d'hy-  drogénation des sucres, aux conditions modérées de température et de pression utilisées pour l'hydrogénation desdits sucres.

  
La présente invention a pour but de remédier aux inconvénients précités et de procurer un procédé de réactivation des 'catalyseurs, à base d'un ou plusieurs des six métaux du groupe du platine, épuisés après avoir servi à l'hydrogénation de sucres en alcools correspondants, ce procédé présentant l'avantage de permettre la réactivation dans des conditions de réaction modérées, d'éviter des pertes de catalyseur et l'utilisation d'un appareillage coûteux distinct du réacteur d'hydrogénation, ledit procédé de réactivation selon l'invention pouvant en effet être appliqué directement dans le réacteur d'hydrogénation, avec pour avantage supplémentaire de. ne pas nécessiter l'utilisation d'un matériau spécial anticorrosion pour la construction dudit  <EMI ID=6.1> 

  
Une des conséquences les plus avantageuses qui découle du procédé suivant l'invention, est de rendre économiquement possible l'utilisation de catalyseurs à base d'un des métaux du groupe du platine pour l'hydrogénation continue des sucres sur un lit fixe de catalyseur. Jusqu'à présent, le catalyseur utilisé en lit fixe devait être remplacé lorsqu'il était épuisé (cf. Haidegger -

  
 <EMI ID=7.1> 

  
prohibait l'usage de catalyseurs coûteux malgré leurs avantages bien connus sur les catalyseurs plus courants, tels que ceux à base de nickel.

  
A cet effet, le procédé suivant l'invention consiste à laver le catalyseur et son support à l'eau et à traiter ensuite ces derniers, jusqu'à réactivation complète du catalyseur à l'aide d'un gaz contenant, en volume, 1 à 100 % d'oxygène.

  
D'autres détails et particularités de l'invention ressortiront de la description du procédé donnée ci-après à titre d'exemple non limitatif et illustré au graphique annexé.

  
Suivant l'invention, le catalyseur épuisé et son support sont lavés par un faible débit d'eau et traité, jusqu'à réactiva-

  
 <EMI ID=8.1> 

  
à une pression comprise entre 5 et 10 bars et à une température  comprise entre 80 et 150[deg.]C..

  
La durée de l'opération de réactivation es.t, naturellement, fonction du débit de. gaz. Par .exemple pour un débit de 1.000

  
 <EMI ID=9.1>  Pour éviter toute réaction secondaire, il est souhaitable d'éliminer toute trace de sucre et d'hydrogène par un lavage

  
à l'eau et un balayage par un gaz inerte, tel que l'azote, l'argon, etc..., du catalyseur épuisé avant l'opération de réactivation.

  
De même, avant de réutiliser le catalyseur réactivé, il est souhaitable d'éliminer toute trace d'oxygène par balayage par un gaz inerte. 

  
Ces opérations de lavage et de balayage seront, de préférence, conduites à une température de 50 à 150[deg.]C et à une pres-

  
 <EMI ID=10.1> 

  
catalyseur-support par heure et un débit de gaz de 300 à 6000 1N/1 catalyseur-support par heure ceci afin de rendre ces opérations aussi rapides que possible.

  
Un essai de réactivation d'un catalyseur constitué de

  
 <EMI ID=11.1> 

  
maltose en maltitol a permis d'établir le graphique annexé .. Comme il ressort de ce graphique, la réactivation dans les conditions énumérées ci-dessous, après lavage à l'eau et balayage à l'argon, fait passer l'activité du catalyseur épuisé, mesurée en % de conversion du sucre en polyol, de 60 à 100 après une durée de 16 h 40.

  
Conditions de réactivation

  
 <EMI ID=12.1>   <EMI ID=13.1> 

  
poids du catalyseur et son support = 30,2 grammes.

  
Les quatre exemples concrets donnés ci-après permettent

  
 <EMI ID=14.1> 

  
d'illustrer davantage le procédé suivant l'invention, appliqué à l'hydrogénation de sucres en polyols correspondants sur lit fixe de catalyseur, et de mettre en évidence les avantages qu'il procure

Exemple 1 -Hydrogénation "du maltose en maltitol

  
Dans une colonne thermostatisée à 95[deg.]C, on a placé 30,2 gr d'un catalyseur ruthénium-alumine y à 2 % de ruthénium. La colonne est alimentée en continu, au sommet, par une solution aqueuse à 30 % en poids de maltose à pH 4,3 coulant à un débit de 0,83

  
1/1 catalyseur-support par heure et par un courant gazeux d'hydro-

  
 <EMI ID=15.1> 

  
support par heure. La solution de maltitol est recueillie en continu à la base de la colonne. Toutes conditions étant maintenues constantes, le taux de conversion du maltose, de 100 % au départ, diminue progressivement au cours du temps. Après 55 heures, lorsque ce taux de conversion atteint 79,5 %, on procède à la réactivation du catalyseur. La solution aqueuse de maltose est remplacée par ' de l'eau à une température de 100[deg.]C coulant à un débit de 0,6 1/1 catalyseur-support par heure pendant toute la suite des opérations jusqu'à la remise en service du catalyseur réactivé. Simultanément, l'alimentation en hydrogène est interrompue et remplacée par de

  
 <EMI ID=16.1> 

  
en gaz inerte est interrompue et remplacée par de l'air (ou oxygène pur) à une pression de 8 bars et à un débit de 1.100 1N/1 catalyseur-support par heure. La température est maintenue à 100[deg.]C.

  
Après 8 heures, la régénération est terminée, l'alimentation en oxygène est interrompue, l'installation est purgée de s oxygène qui est remplacé par de l'argon à une pression de 70 bars et à un débit de 830 1N/1 catalyseur-support par heure. Lorsque toute trace d'oxygène a disparu, c'est-à-dire après 1 heure, on peut reprendre l'hydrogénation, ce qui se fait très simplement en remplaçant l'eau par la solution de maltose et l'argon par l'hydrogène.

  
Exemple 2 - Hydrogénation du fructose en mannitol et sorbitol

  
La m&#65533;me colonne thermostatisée à 92[deg.]C (voir exemple 1)

  
 <EMI ID=17.1> 

  
déposé sur alumine Y. La concentration d'alimentation est de 100

  
 <EMI ID=18.1> 

  
fixé à 1,4 1/1 catalyseur-support par heure alors que le débit d'hydrogène est de 420 1N/1 catalyseur-support par heure. En mair tenant toutes les variables constantes, on observe que la conversion totale (mannitol + sorbitol) passe de 98,4 % à 97,6 % en 82 heures de fonctionnement continu, moment auquel on procède à la réactivation. La solution aqueuse de fructose est remplacée par c

  
 <EMI ID=19.1> 

  
catalyseur-support par heure pendant toute la réactivation jusqu la remise en service du catalyseur réactivé. Simultanément, l'al:
mentation en hydrogène est remplacée par de l'argon à une pressic de 30 bars et à un débit de 625 1N/1 catalyseur-support par heure. Après 1 heure, l'argon est remplacé par de l'oxygène pur à une pression de 6 bars et à un débit de 420 1N/1 catalyseur-support par heure. La température est maintenue à 110[deg.]C. Après 7 heures la régénération est terminée, l'oxygène interrompu est purgé et remplacé par de l'argon à une pression de 30 bars et à un débit

  
 <EMI ID=20.1> 

  
l'hydrogénation en remplaçant l'eau par la solution de fructose et l'argon par l'hydrogène.

Exemple 3 - Hvdrogénation du glucose er. sorbitol.

  
La même colonne (voir exemples 1 et 2) thermostatisée à
105[deg.]C a été remplie par 9,3 gr d'un catalyseur contenant 2 % de ruthénium déposé sur charbon. La concentration de l'alimentation est de 300 gr/1 de glucose et la pression de 45 bars. Le débit de la solution est fixé à 8,7 1/1 catalyseur-support par heure alors que le débit d'hydrogène est de 460 1N/1 catalyseur-support par heure. En maintenant toutes les variables constantes, on observe que la conversion en sorbitol passe de 94 % à 78,1 % en 64 heures de fonctionnement continu, moment auquel on procède à la réactivation. La solution aqueuse de glucose est remplacée par de l'eau à

  
 <EMI ID=21.1> 

  
support par heure. Simultanément, l'alimentation en hydrogène est remplacée par de l'argon à une pression de 8 bars et à un débit de
5500 1N/1 catalyseur-support par heure. Après 1/2 heure, l'argon est remplacé par de l'oxygène pur à une pression de 8 bars et à un débit de 3200 1N/1 catalyseur-support par heure, tandis que le débit d'eàu est ramené à 1,8 1/1 catalyseur-support par heure. La  <EMI ID=22.1> 

  
est terminée, l'oxygène interrompu est purgé et remplacé par de l'argon à une pression de 45 bars et à un débit de 5.500 1N/1 catalyseur-support par heure. Après 1 heure, on reprend l'hydrogénation en remplaçant l'eau par la solution de glucose au débit de 8,7 1/1 catalyseur-support par heure et l'argon par l'hydrogène à un débit de 4.600 1N/1 catalyseur-support par heure.

  
Exemple 4 - Hydrogénation du saccharose en sorbitol et mannitol.

  
La même colonne thermostatisée à 106[deg.]C (voir exemple 1 à 3) a été remplie par 4,03 grammes d'un catalyseur contenant 2 % de ruthénium déposé sur alumine Y. La concentration de l'alimentation est de 150 grammes de saccharose par litre, la pression

  
 <EMI ID=23.1> 

  
catalyseur-support par heure alors que le débit d'hydrogène est de 8.700 1N/1 catalyseur-support par heure. En maintenant toutes les variables constantes, on observe que la conversion totale pas-

  
 <EMI ID=24.1> 

  
0,69) en 78,5 heures de fonctionnement continu, moment auquel on procède à la réactivation. La solution aqueuse de saccharose est remplacée par de l'eau à une température de 106[deg.]C coulant au débit de 10 1/1 catalyseur-support par heure. Simultanément, l'alimentation en hydrogène est remplacée par de l'argon à une pression de
60 bars et à un débit de 5.500 1N/1 catalyseur-support par heure. Après 45 minutes, l'argon est remplacé par de l'oxygène pur à une pression de 10 bars et un débit de 5.000 1N/1 catalyseur-support par heure, tandis que le débit d'eau est ramené à 15 1/1 catalyser

Claims (10)

support par heure. La température est maintenue à 106[deg.]C. Après 12 heures, on arrête la regénération, l'oxygène est interrompu et purgé et remplacé par de l'argon à une pression de 60 bars et à un débit de 5.500 1N/1 catalyseur-support par heure. Après 45 minutes, on reprend l'hydrogénation en remplaçant l'eau par la solution de saccharose au débit de 18 1/1 catalyseur-support par heure et l'argon par l'hydrogène à un débit de 8.700 1N/1 catalyseur-support par heure. Les exemples donnés ci-avant le sont uniquement à titre indicatif. Il est bien entendu que l'invention peut être appliquée pour n'importe quel catalyseur tel que défini ci-avant ayant servi à l'hydrogénation de n'importe quel sucre, maltose, glucose, fructose, saccharose, etc... en alcools correspondants. De même, s'il est préféré de travailler en lit fixe, le procédé de réactivation selon l'invention étant particulièrement avantageux dans ce cas, ledit procédé peut également s'appliquer à la réactivation d'un catalyseur épuisé dans un autoclave avec agitation. Dans ce dernier cas, le procédé suivant l'invention offre, par rapport aux procédés connus, l'avantage de respecter la structure du catalyseur et d'éviter les pertes par attaque du support. REVENDICATIONS
1 et 2, caractérisé en ce que le catalyseur et son support sont soumis, après leur tra itement à l'aide du gaz précité, à un balayage par un gaz inerte.
1. Procédé de réactivation d'un catalyseur, à base d'au * <EMI ID=25.1>
traiter ensuite ces derniers, jusqu'à réactivation complète du catalyseur, à l'aide d'un gaz contenant, en volume, 1 à. 100 %' d'oxygène.
2. Procédé suivant la revendication 1, caractérisé en ce que le catalyseur et son support sont soumis, préalablement à leur traitement à l'aide du gaz précité, à un balayage par un gaz inerte, tel que l'azote, l'argon,etc...
3. Procédé suivant l'une ou l'autre des revendications
4. Procédé suivant la revendication 3, caractérisé en ce que le balayage à l'eau du catalyseur et de son support est poursuivi pendant que ceux-ci sont traités par le gaz précité et soumis aux balayages susdits.
5 et 10 bars.
5. Procédé suivant l'une quelconque des revendications 1 à 4, caractérisé en ce que le lavage du catalyseur et de son support s'effectue à une température comprise entre 50 et 150[deg.]C. avec un débit d'eau de 0,5 à 10 litres/litre de catalyseur-support par heure et à une pression comprise entre 5 et 100 bars.
6. Procédé suivant l'une quelconque des revendications 1 à 5, caractérisé en ce que le traitement du catalyseur et de son support par le gaz contenant de l'oxygène s'effectue à une tempé-
<EMI ID=26.1>
7. Procédé suivant la revendication 6, caractérisé en ce que le traitement précité s'effectue avec un débit de gaz compris entre 400 et 6000lN/litre catalyseur-support par heure.
8. Procédé suivant l'une quelconque des revendications 3 à 7, caractérisé en ce que le balayage par le gaz inerte susdit
<EMI ID=27.1>
lyseur-support par heure et à une pression comprise entre 5 et 100 bars.
9. Procédé suivant l'une quelconque des revendications 1 à 8, caractérisé en ce que les opérations de réactivation s'effectuent dans la colonne d'hydrogénation des sucres.
10. Procédé tel que décrit ci-avant ou illustré au graphique annexé.
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