BRPI0704191B1 - composição microbicida sinergística - Google Patents

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Li-Liang Shen Chia
Terry Michael Williams
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Abstract

composição microbicida sinergística uma composição microbicida sinergística. a composição compreende um copolímero contendo prata compreendendo unidades polimerizadas de um monômero x e um monômero y; em que o monômero x é um composto etilenicamente insaturado tendo um grupo substituinte selecionado de um grupo heterocíclico insaturado ou aromático tendo pelo menos um heteroátomo selecionado de n, o e s; em que o monômero y é selecionado de ácidos carboxílicos, sais do ácido carboxílico, ésteres do ácido carboxílico, ácidos organossulfúricos, sais do ácido organossulfúrico, ácidos sulfônicos, sais do ácido sulfônico, ácidos fosfônicos, sais do ácido fosfônico, vinil éster, (met) acrilamidas, monômeros aromáticos c~ 8~c~ 20~ contendo pelo menos uma insaturação etilênica exocíclica e combinações destes; e pelo menos um biocida orgânico.

Description

“COMPOSIÇÃO MICROBICIDA SINERGÍSTICA” A presente invenção diz respeito a combinações de microbicida contendo prata, e em particular a combinações de biocidas orgânicos com polímeros complexados com íon de prata.
Um copolímero contendo prata tendo unidades monoméricas derivadas de vinilpiridina é divulgado em Japanese Kokai H11-222402. Entretanto, esta referência não mostra combinações deste copolímero com outros agentes biocidas. O uso de combinações de pelo menos dois compostos antimicrobianos pode ampliar mercados potenciais, reduzir concentrações e custos de uso, e reduzir o desperdício. Em alguns casos, os compostos antimicrobianos comerciais não podem fornecer controle eficaz de microorganismos, mesmo em concentrações de uso altas, devido a atividade fraca contra certos tipos de microorganismos, por exemplo, aqueles resistentes a alguns compostos antimicrobianos. Combinações de compostos antimicrobianos diferentes são às vezes usadas para fornecer controle global de microorganismos em um ambiente de uso final particular. O problema tratado por esta invenção é fornecer tais combinações sinergísticas de compostos antimicrobianos. A presente invenção é direcionada a uma composição microbicida sinergística. A composição compreende: (a) um copolímero contendo prata compreendendo unidades polimerizadas de um monômero X e um monômero Y; em que o monômero X é um composto etilenicamente insaturado tendo um grupo substituinte selecionado de um grupo heterocícfico insaturado ou aromático tendo pelo menos um heteroátomo selecionado de N, O e S; alternativamente o grupo substituinte é selecionado de um grupo heterocíclico insaturado ou aromático tendo pelo menos um heteroátomo de N; e em que o monômero Y é um composto etilenicamente insaturado selecionado de ácidos carboxílicos, sais do ácido carboxílico, ésteres do ácido carboxílico, ácidos organossulfúricos, sais do ácido organossulfúrico, ácidos sulfônicos, sais do ácido sulfônico, ácidos fosfônicos, sais do ácido fosfônico, vinil éster, (met)acrilamidas, monômeros aromáticos C8-C20 contendo pelo menos uma insaturação etilênica exocíclica e combinações destes; e (b) 4,5-dicloro-2-n-octil-4-isotiazolin-3-ona, 2-n-octíl-4-isotiazolin-3-ona, 5-cloro-2-metil-4-isotiazolin-3-ona, 2-metil-4-isotiazolin-3-ona, cloreto de alquil Q2-C16 dimetilbenzilamônio, cloreto de diisobutilfenoxietoxietil dimetilbenzilamônio, cloreto de alquiltolilmetil Cç-C^ trimetilamônio, benzisotiazolin-3-ona, peróxido de hidrogênio, hipoclorito de sódio, glutaraldeído, 5-cloro-2-(2,4-diclorofenóxi)fenol, carbamato de 3-iodo-2-propinilbutila ou uma combinação dos mesmos. O termo “copolímero” como aqui usado e nas reivindicações anexas refere-se a polímeros polimerizados de pelo menos dois monômeros diferentes. As porcentagens são aqui em peso, a menos que especificado de outro modo. Porcentagens da unidade monomérica são fundamentadas no peso do copolímero total. O termo “aquoso” como aqui usado e nas reivindicações anexas significa água e misturas compostas substancialmente de água e solventes miscíveis em água. O uso do termo “(met)” seguido por um outro termo tal como acrílico, acrilato, acrilamida, etc., como aqui usado e nas reivindicações anexas, refere-se a, por exemplo, tanto acrílico quanto metacrílico; acrilato e metacrilato; acrilamida e metacrilamida; etc. A temperatura de transição vítrea (“Tg”) para os copolímeros e formulações de adesivo sensíveis à pressão da presente invenção podem ser medidas por calorimetria de varredura diferencial (DSC) tomando o ponto médio no fluxo de calor versus transição da temperatura como o valor de Tg.
Em algumas formas de realização da presente invenção, o copolímero compreende pelo menos 15% em peso de unidades derivadas do monômero X. Em alguns aspectos destas formas de realização, o copolímero compreende pelo menos 20% em peso de unidades derivadas do monômero X. Em alguns aspectos destas formas de realização, o copolímero compreende pelo menos 25% em peso de unidades derivadas do monômero X. Em alguns aspectos destas formas de realização, o copolímero compreende pelo menos 30% em peso de unidades derivadas do monômero X. Em alguns aspectos destas formas de realização, o copolímero compreende pelo menos 35% em peso de unidades derivadas do monômero X, altemativamente pelo menos 40% em peso. Em alguns aspectos destas formas de realização, o copolímero compreende não mais do que 60% em peso de unidades derivadas do monômero X, altemativamente não mais do que 55% em peso, alternativamente não mais do que 50% em peso.
Em algumas formas de realização da presente invenção, o monômero X é selecionado de vinilimidazóis, vinilimidazolinas, vinilpiridinas, vinilpirróis, derivados destes e combinações destes. Em alguns aspectos destas formas de realização, o monômero X é selecionado de vinilimidazóis, vinilpiridinas, derivados destes e combinações destes. Em alguns aspectos destas formas de realização, o monômero X é selecionado de N-vinilimidazol, 2-vinilpíridina, 4-vinilpiridina e combinações destes. Em alguns aspectos destas formas de realização, o monômero X é N-vinilimidazol (VI).
Em algumas formas de realização da presente invenção, o monômero Y é selecionado de ácidos carboxílicos, sais do ácido carboxílico, ésteres do ácido carboxílico, ácidos organossulfuricos, sais do ácido organossulfurico, ácidos sulfônicos, sais do ácido sulfônico, ácidos fosfônicos, sais do ácido fosfônico, vinil éster, (met)acrilamidas, monômeros aromáticos Cg-Cío contendo pelo menos uma insaturação etilênica exocíclica e combinações destes. Em alguns aspectos destas formas de realização, monômero Y é selecionado de ácidos carboxílicos, ésteres do ácido carboxílico (por exemplo, (met)acrilatos de alquila), (met)acrilamidas, monômeros aromáticos C8-C2o contendo pelo menos uma insaturação etilênica exocíclica e combinações destes. Em alguns aspectos destas formas de realização, monômero Y é selecionado de ácido acrílico (AA), ácido metacrílico, ácido itacônico, ácido maleico, ácido fumárico, (met)acrilato de metila, (met)acrilato de etila, (met)acrilato de propila, acrilato de isopropila, (met)acrilato de n-butila, (met)acrilato de isobutila, (met)acrilato de 2-etilexila, (met)acrilato de decila, (met)acrilato de laurila, (met)acrilato de estearila, estireno, viniltolueno, α-metilestireno e combinações destes. Em alguns aspectos destas formas de realização, o monômero Y compreende pelo menos um (met)acrilato de alquila C2-C8, altemativamente (met)acrilato de n-butila, altemativamente o monômero Y compreende acrilato de n-butila (BA) e ácido acrílico.
Em algumas formas de realização da presente invenção, o método usa um copolímero compreendendo unidades polimerizadas de um monômero X e um monômero Y; em que o copolímero compreende pelo menos 15% em peso de unidades derivadas do monômero X; em que o monômero X é selecionado de vinilimidazóis, vinilimidazolinas, vinilpiridinas, vinilpirróis, derivados destes e combinações destes; e em que o monômero Y é selecionado de ácidos carboxílicos, sais do ácido carboxílico, ésteres do ácido carboxílico, ácidos organossulfúricos, sais do ácido organossulfúrico, ácidos sulfônicos, saís do ácido sulfônico, ácidos fosfônicos, sais do ácido fosfônico, vinil éster, (met)acrilamidas, monômeros aromáticos C8.C2o contendo pelo menos uma insaturação etilênica exocíclica e combinações destes; e com a condição de que a composição compreenda não mais do que 5% em peso de unidades derivadas de monômero etilenicamente insaturado contendo uma função epóxido. Em alguns aspectos destas formas de realização, o copolímero compreende não mais do que 1% em peso de unidades derivadas de monômero etilenicamente insaturado contendo uma função epóxido. Em alguns aspectos destas formas de realização, o copolímero compreende não mais do que 0,5% em peso de unidades derivadas de monômero etilenicamente insaturado contendo uma função epóxido. Em alguns aspectos destas formas de realização, o copolímero compreende não mais do que 0,1% em peso de unidades derivadas de monômero etilenicamente insaturado contendo uma função epóxido. Em alguns aspectos destas formas de realização, o copolímero compreende não mais do que 0,05% em peso de unidades derivadas de monômero etilenicamente insaturado contendo uma função epóxido.
Em algumas formas de realização da presente invenção, a composição compreendendo um copolímero tem um pH de pelo menos 7. Em alguns aspectos destas formas de realização, a composição tem um pH de 7 a 10. Em alguns aspectos destas formas de realização, a composição tem um pH de pelo menos 8. Em alguns aspectos destas formas de realização, a composição tem um pH de 8 a 10. Em alguns aspectos destas formas de realização, a composição tem um pH de pelo menos 9. Em alguns aspectos destas formas de realização, a composição tem um pH de 9-10.
Em algumas formas de realização da presente invenção, a composição compreendendo um copolímero compreende pelo menos 20% em peso de sólidos. Em alguns aspectos destas formas de realização, a composição compreende pelo menos 25% em peso de sólidos. Em alguns aspectos destas formas de realização, a composição compreende pelo menos 30% em peso de sólidos.
Em algumas formas de realização da presente invenção, a composição compreende de 35 a 55% em peso de unidades polimerizadas derivadas de monômero X e 45 a 65% em peso de unidades polimerizadas derivadas de monômero Y. Em alguns aspectos destas formas de realização, a composição compreende de 40 a 50% em peso de unidades polimerizadas derivadas de monômero X e 50 a 60% em peso de unidades polimerizadas derivadas de monômero Y.
Em algumas formas de realização da presente invenção, a composição compreende unidades polimerizadas derivadas de um reticulador. Reticuladores adequados para o uso com a presente invenção incluem monômeros multi-etilenicamente insaturados. Em alguns aspectos destas formas de realização, as unidades derivadas de reticulador são derivadas do reticulador selecionado de diacrilato de 1,4-butanodiol; dimetacrilato de 1,4-butanodiol; diacrilato de 1,6-hexanodiol; triacrilato de 1,1,1-trimetilol propano; trimetacrilato de 1,1,1-trimetilol propano; metacrilato de alila; divinilbenzeno; e N-alil acrilamida, Em alguns aspectos destas formas de realização, as unidades derivadas de reticulador são derivadas do reticulador selecionado de trimetacrilato de 1,1,1-trimetilol propano. Em alguns aspectos destas formas de realização, a composição compreende 0,01 a 10% em peso (com base em sólidos) de reticulador. Em alguns aspectos destas formas de realização, a composição compreende 0,01 a 5% em peso (com base em sólidos) de reticulador. Em alguns aspectos destas formas de realização, a composição compreende 0,01 a 1% em peso (com base em sólidos) de reticulador.
Em uma forma de realização da invenção, o copolímero compreende de 1,5% em peso a 20% em peso de prata com base no peso total de copolímero e prata, altemativamente de 2,5% em peso a 15% em peso, altemativamente de 5% em peso a 11,5% em peso, altemativamente de 6,5% em peso a 8,5% em peso. A prata está na forma de íon Ag(I), que tipicamente é introduzida na forma de nitrato de prata. Os métodos para a preparação do copolímero foram divulgados previamente, por exemplo, na Pub. do Ped. de Pat. U.S.. Na US 2005/0227895.
Em uma forma de realização da invenção, a composição antimicrobiana compreende um copolímero contendo prata; e 4,5-dicloro-2-n-octil-4-isotiazolin-3-ona (DCOIT). Preferivelmente, uma razão em peso de prata para DCOIT é de 1:0,014 a 1:20, mais preferivelmente de 1:0,014 a 1:15.
Em uma forma de realização da invenção, a composição antimicrobiana compreende um copolímero contendo prata; e 2-n-octil-4-isotiazolin-3-ona (OIT). Preferivelmente, uma razão em peso de prata para OIT é de 1:0,039 a 1:8360.
Em uma forma de realização da invenção, a composição antimicrobiana compreende um copolímero contendo prata; e uma mistura 3:1 de 5-cloro-2-metil-4-isotiazolÍn-3-ona (CMIT) e 2-metil-4-isotiazolin-3-ona (MIT). Preferivelmente, uma razão em peso de prata para a mistura de CMIT/MIT é de 1: 0,039 a 1:140.
Em uma forma de realização da invenção, a composição antimicrobiana compreende um copolímero contendo prata; e MIT. Preferivelmente, uma razão em peso de prata para MIT é de 1:39,2 a 1:3020.
Em uma forma de realização da invenção, a composição antimicrobiana compreende um copolímero contendo prata; e cloreto de alquila Ci2-Ci6 dimetilbenzilamônio. Preferivelmente, uma razão em peso de prata para cloreto de alquil C12-Ci6 dimetilbenzilamônio é de 1:7,76 a 1:1000, mais preferivelmente de 1:32 a 1:980.
Em uma forma de realização da invenção, a composição antimicrobiana compreende um copolímero contendo prata; e cloreto de diisobutilfenoxietoxietil dimetilbenzilamônio. Preferivelmente, uma razão em peso de prata para cloreto de diisobutilfenoxietoxietil dimetilbenzilamônio é de 1:1,94a 1:576.
Em uma forma de realização da invenção, a composição antimicrobiana compreende um copolímero contendo prata; e cloreto de alquiltolilmetiltrimetilamônio C9-C15. Preferivelmente, uma razão em peso de prata para cloreto de alquiltolilmetiltrimetilamônio C9-C15 é de 1:26 a 1:6040.
Em uma forma de realização da invenção, a composição antimicrobiana compreende benzisotiazolin-3-ona e um copolímero contendo prata. Preferivelmente, uma razão em peso de benzisotiazolin-3-ona para prata é de 1:0,0002 a 1:1.
Em uma forma de realização da invenção, a composição antimicrobiana compreende peróxido de hidrogênio e um copolímero contendo prata. Preferivelmente, uma razão em peso de peróxido de hidrogênio para prata é de 1:0,000005 a 1:0,01.
Em uma forma de realização da invenção, a composição antimicrobiana compreende hipoclorito de sódio e um copolímero contendo prata. Preferivelmente, uma razão em peso de hipoclorito de sódio para prata éde 1:0,008 a 1:200.
Em uma forma de realização da invenção, a composição antimicrobiana compreende glutaraldeído e um copolímero contendo prata. Preferivelmente, uma razão em peso de glutaraldeído para prata é de 1:0,00006 a 1:0,047.
Em uma forma de realização da invenção, a composição antimicrobiana compreende 5-cloro-2-(2,4-diclorofenóxi)fenol e um copolímero contendo prata. Preferivelmente, uma razão em peso de 5-cloro-2-(2,4-diclorofenóxi)fenol para prata é de 1:0,00011 a 1:0,57.
Em uma forma de realização da invenção, a composição antimicrobiana compreende carbamato de 3-iodo-2-propinilbutila e um copolímero contendo prata. Preferivelmente, uma razão em peso de carbamato de 3-iodo-2-propinilbutila para prata é de 1:0,000002 a 1:80. A quantidade específica da composição desta invenção necessária para inibir ou controlar o crescimento de microorganismos em uma aplicação variará. Tipicamente, a quantidade da composição da presente invenção é suficiente para controlar o crescimento de microorganismos se ela fornece de 0,1 a 25.000 ppm (partes por milhão) de ingrediente ativo da composição (como prata mais co-biocida combinados). É preferido que os ingredientes ativos da composição estejam presentes no local em uma quantidade de pelo menos 0,1 ppm, mais preferivelmente pelo menos 5 ppm, mais preferivelmente pelo menos 50 ppm e mais preferivelmente pelo menos 500 ppm. Em uma forma de realização da invenção, os ingredientes ativos estão presentes em uma quantidade de pelo menos 2.000 ppm. É preferido que os ingredientes ativos da composição estejam presentes no local em uma quantidade de não mais do que 20.000 ppm, mais preferivelmente não mais do que 15.000 ppm, mais preferivelmente não mais do que 5.000 ppm. Em uma forma de realização da invenção, os ingredientes ativos estão presentes em uma quantidade de não mais do que 15.000 ppm, mais preferivelmente não mais do que 8.000 ppm, e o mais preferivelmente não mais do que 3.000 ppm.
Algumas formas de realização da presente invenção serão agora descritas em detalhes nos Exemplos seguintes. O copolímero contendo prata testado nestes Exemplos compreende um polímero tendo 45% de unidades monoméricas de BA, 45% de unidades monoméricas de VI e 10% de unidades monoméricas de AA, com base no peso do polímero, e contendo 7,8% de íon de prata, com base no peso total do polímero e prata. O polímero contendo prata foi formulado em água em 39% de sólidos e pH 11. O sinergismo da combinação da presente invenção foi demonstrado testando-se uma faixa ampla de concentrações e razões dos compostos.
Uma medida de sinergismo é o método industrialmente aceito descrito por Kull, F.C.; Eisman, P.C.; Silwestrowicz, H.D. e Mayer, R.L., em Applied Microbiology 9:538541 (1961), usando a razão determinada pela fórmula: Ca/CA + Q/CB = índice de Sinergia (“SI”) em que: Ca = concentração do composto A (primeiro componente) em ppm, agindo sozinho, que produziu um ponto final (MIC do Composto A).
Ca = concentração do composto A em ppm, na mistura, que produziu um ponto final. CB = concentração do composto B (segundo componente) em ppm, agindo sozinho, que produziu um ponto final (MIC do Composto B).
Cb = concentração do composto B em ppm, na mistura, que produziu um ponto final.
Quando a soma de Ca/CA e Cb/CB for maior do que um, o antagonismo é indicado. Quando a soma for igual a um, a aditividade é indicada, e quando menor do que um, o sinergismo é demonstrado. Quanto mais baixo o SI, maior a sinergia mostrada por aquela mistura particular. A concentração inibitória mínima (MIC) de um composto antimicrobiano é a concentração mais baixa testada sob um conjunto específico de condições que impede o crescimento de microorganismos adicionados.
Testes de sinergia foram conduzidos usando ensaios de placa microtituladora padrão com meios designados para o crescimento ideal do microorganismo de teste. Caldo de Digerido de Caserna de Soja (Caldo de Soja Tríptica, meio TSB) ou meio de sal mínimo suplementado com 0,2% de glicose e 0,1% de extrato de levedura (meio M9GY) foi usado para testar bactérias; Caldo de Dextrose de Batata (meio PDB) foi usado para testar levedura e fungo. Neste método, uma faixa ampla de combinações de microbicidas foi testada conduzindo-se ensaios MIC de alta resolução na presença de várias concentrações dos biocidas. MICs de alta resolução foram determinados adicionando-se quantidades variadas de microbicida a uma coluna de uma placa microtituladora e fazendo-se diluições subseqüentes de dez vezes usando um sistema de manejo líquido automático. A sinergia das combinações da presente invenção foi determinada contra quatro bactérias, Staphilococcus aureus gram positivo (S. aureus - ATCC # 6538) e Pseudomonas aeruginosa gram negativo (P. aeruginosa ATCC #15442), Samonella choleraesuis (S, choleraesuis - ATCC # 10708) e Esherichia coli (E. coil - ATCC # 8739), uma levedura, Candida albicans (C. albicans - ATCC 10231), e um fungo, Aspergillus niger (A. niger - ATCC 16404). As bactérias foram usadas em uma concentração de cerca de 1 a 6 x 106 bactérias por mL e a levedura e fungo em 1 a 5 x 105 fungos por mL. Estes microorganismos são representativos de contaminantes naturais em muitas aplicações de consumo e industriais. As placas foram visualmente avaliadas quanto ao crescimento mícrobiano (turvação) para determinar o MIC depois de vários tempos de incubação a 25°C (levedura e fungo) ou 30°C (bactérias).
Os resultados do teste para a demonstração da sinergia das combinações de microbicida da presente invenção são mostrados abaixo nas tabelas. Cada tabela mostra as combinações específicas do componente (a) e do segundo componente (b); os resultados contra os microorganismos testados com tempos de incubação; a atividade de ponto final em ppm medida pelo MIC para o Componente (a) (Ca), para o segundo componente sozinho (Cb), para a mistura (Ca) e para o segundo componente na mistura (Cb); o valor de SI calculado; e a faixa de razões sinergísticas para cada combinação testada (primeiro componente/segundo componente ou a+b). Os valores de ponto final nos exemplos seguintes para o complexo de prata-polímero são relatados em uma base de íon de prata ativa.
Ca = Componente A (formulação de polímero de Ag) Cb - Componente B (CMIT/MIT) ______________________________Tabela 1___________________________ Ca = Componente A (formulação de polímero de Ag) Cb = Componente B (OIT) Tabela 2 _________________ Ca = Componente A (formulação de polímero de Ag) Cb = Componente B (MIT) ______________________________Tabela 3 _______________________ Ca — Componente A (formulação de polímero de Ag) Cb = Componente B (DCOIT) Tabei a4______________________________ Ca = Componente A (formulação de polímero de Ag) Cb = Componente B (cloreto de alquil Ci2-Ci6 dimetilbenzilamônio) ____________________________________Tabela 5 ___________________________ ______________-*■ ^ v * ·> 211 2 * —9— Ca = Componente A (formulação de polímero de Ag) Cb = Componente B (cloreto de diisobutilfenoxietoxietil dimetilbenzilamônio) Tabela 6 ______________________ XV J-f +.M.9*r .
Ca = Componente A (formulação de polímero de Ag) Cb = Componente B (cloreto de alquiltolilmetiltrimetilamônio C9-C15) Tabela 7_____________________________ Tabela 8 Ca = Componente A - Benzí sotiazolin-3-ona Cb = Componente B (formulação de polímero de Ag)_________ Tabela 9 Ca = Componente A (Peróxido de hidrogênio) _Cb — Componente B (formulação de polímero de Ag)________ Tabela 10 Ca = como Componente A de Cl2 Livre (Hipoclorito de sódio) _Cb = Componente B (formulação de polímero de Ag)__________ Tabela 11 Ca = Componente A - (Glutaraldeído) Cb = Componente B - (formulação de polímero de Ag)________ Tabela 12 Ca= Componente A - 5-Cloro-2-(2,4-diclorofenóxi)fenol Cb ~ Componente B (formulação de polímero de Ag)_ Tabela 13 Ca — Componente A - Butilcarbamato de 3-iodo-2-propinila _Cb ~ Componente B (formulação de polímero de Ag)__________

Claims (4)

1. Composição microbicida sinergística. caracterizada pelo fato de que compreende: (a) um copolímero contendo prata compreendendo unidades polimerizadas de um monômcro X e um monômero Y; em que o monômero X é N-vinilimidazol; em que o monômero Y compreende pelo menos um (mel)acrilato de alquila; e (b) 4,5-dícloro-2-n-octil-4-isotiazoHn-3-ona, 2-n-octíl-4- isotiazoIin-3-ona, 5-cloro-2-metiI-4-isotiazoIin-3-ona, 2-metil-4-isotiazolin-3-ona. cloreto de alquil C'i2“Ci6 dimetílbenzilamônio, cloreto de diisobutílfenoxietoxietil dimetílbenzilamônio, cloreto de alquiltolilmetíl Q>-C15 trimetilamônio, benzisotiazolin-3-ona, peróxido de hidrogênio, hipoclorito de sódio, glutaraldeído, 5-c I o ro - 2 -{2,4-d i c I oro íe nóx i) fe no I, carbamato de 3-iodo-2-propinilbutila ou uma combinação dos mesmos.
2. Composição de acordo com a reivindicação 1, caracterizada pelo fato de que o copolímero compreende 6,5% em peso a 8,5% em peso de prata, com base no peso total do copolímero e prata.
3. Composição de acordo com a reivindicação 2, caracterizada pelo fato de que o copolímero compreende 35 a 55% em peso de unidades derivadas de monômero X e 45 a 65% em peso de unidades derivadas de monômero Y.
4. Composição de acordo com a reivindicação 3, caracterizada pelo fato de que o monômero Y compreende acrilato de n-butila e ácido acrílico.
BRPI0704191A 2006-11-14 2007-11-09 composição microbicida sinergística BRPI0704191B1 (pt)

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