BRPI0706982A2 - catalisador de polimerização em fase sólida para gerar resinas de poliéster de baixo acetaldeìdo - Google Patents

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BRPI0706982A2
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Douglas David Callander
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Abstract

Catalisador de polimerização em fase sólida para gerar resinas de poliéster de baixo acetaldeido. O presente invento descreve um processo para produziruma resina tendo uma baixa taxa de geração de acetaldeido, compreendendo as etapas de policondensar a resina de poliéster na presença de estanho e antimónio; em que o estanho está presente dentro da faixa de 50 a 110 ppm da resina de poliéster e o antimónio está presente de 105 a 265 ppm da resina de poliéster, e polimerizar em fase sólida a resina de poliéster por tempo suficiente para aumentar a viscosidade intrínseca da resina de poliéster em pelo menos 0,15 dL/g.

Description

Catalisador de polimerização em fase sólida para gerar resinas de poliéster debaixo acetaldeído.
O presente invento se refere ao campo da fabricação deresinas de poliéster usando um processo de polimerização em fase sólida parapolicondensar mais rapidamente a resina de poliéster e ainda produzir uma resina depoliéster com uma baixa taxa de geração de acetaldeído.
As resinas de poliéster usadas em embalagens têmexigências únicas. Elas são usualmente fabricadas para fazer um polímero de baixo amédio peso molecular na fase líquida, peletizar o polímero e então submeter aquelespéletes à polimerização em fase sólida para aumentar ainda mais o peso molecular. Ébem conhecido do estado da técnica que alguns catalisadores (p.ex. titânio) trabalhammuito bem na etapa de polimerização em líquido ou em fundido, mas não catalisam areação na etapa em fase sólida.
A escolha do catalisador também é importante porquetambém é sabido que catalisadores diferentes afetarão a quantidade de acetaldeídogerada quando a resina de poliéster for re-fundida e moldada por injeção numa preformaou vazada numa folha. A minimização de acetaldeído é um objetivo particular paraembalagens usadas para conter água. O acetaldeído é absorvido pela água a partir daembalagem, afetando negativamente o gosto da água.
Há portanto uma necessidade de ter um catalisador ousistema catalítico que proporcione taxas aceitáveis de polimerização em fase gasosa eainda forme uma quantidade reduzida de acetaldeído.
Foi descoberto que a combinação de estanho e antimônioprovê tal sistema catalítico.
O uso de combinações catalíticas de antimônio e estanho ébem conhecido na técnica antiga de poliéster. A patente JP 54-135896, publicada em 22de Outubro de 1979, descreve o uso de antimônio, estanho, cobalto e um metal alcalinodurante a policondensação em fundido para produzir uma boa resina colorida para filmes.
A patente JP 54-135896 nada descreve sobre a capacidade do catalisador de funcionarcomo catalisador de polimerização em fase gasosa ou do papel do catalisador naredução da quantidade de acetaldeído gerado durante o processamento em fundidosubseqüente.
A patente JP 52-123489, publicada em 17 de Outubro de1977, descreve o uso do antimônio e estanho durante a catálise de policondensação emfundido para produzir uma boa resina colorida para filmes. A patente JP 52-123489 nadadescreve sobre a capacidade do catalisador de funcionar como catalisador depolimerização em fase gasosa ou do papel do catalisador na redução da quantidade deacetaldeído gerado durante o processamento em fundido subseqüente.A patente JP 53-052595, publicada em 13 de Maio de 1978,descreve o uso do antimônio e estanho durante a catálise de policondensação emfundido para produzir uma boa resina colorida para filmes. A patente JP 53-052595 nadadescreve sobre a capacidade do catalisador de funcionar como catalisador depolimerização em fase gasosa ou do papel do catalisador na redução da quantidade deacetaldeído gerado durante o processamento em fundido subseqüente.
A patente GB 1236949, publicada em 23 de Junho de 1971,descreve o uso de antimônio e estanho como catalisador para a policondensação emfundido de poliéster para uso em fibras. A patente GB 1236949 nada descreve sobre acapacidade do catalisador de funcionar como catalisador de polimerização em fasegasosa ou do papel do catalisador na redução da quantidade de acetaldeído geradodurante o processamento em fundido subseqüente.
A patente US 5 714 570 descreve o uso de antimônio,estanho em combinação com titânio, como catalisador de policondensação em fundido. Apatente US 5 714 570 nada descreve sobre a capacidade do catalisador de funcionarcomo catalisador de polimerização em fase gasosa ou do papel do catalisador naredução da quantidade de acetaldeído gerado durante o processamento em fundidosubseqüente.
O presente invento descreve um processo para produziruma resina de poliéster tendo uma baixa taxa de geração de acetaldeído compreendendopolicondensar a resina de poliéster na presença de estanho e antimônio; em que oestanho está presente dentro da faixa de 50 a 110 ppm da resina de poliéster e oantimônio está presente de 105 a 265 ppm da resina de poliéster, e a polimerização emfase sólida da resina de poliéster ocorre por tempo suficiente para aumentar aviscosidade intrínseca da resina de poliéster em pelo menos 0,15 dL/g.
É adicionalmente descrita uma composição catalítica paraproduzir uma resina de poliéster de baixa geração de acetaldeído usando um processode estado sólido, em que dita composição catalítica compreende estanho e antimônio; emque o estanho está presente dentro da faixa de 50 a 110 ppm da resina de poliéster e oantimônio está presente de 105 a 265 ppm da resina de poliéster.
É adicionalmente descrito que o catalisador adicionalmentecompreende uma quantidade molar equivalente de cobalto e fósforo, em que o cobaltoestá presente em pelo menos 15 ppm da resina de poliéster.
O presente invento é baseado na descoberta de que acombinação de antimônio-estanho pode ser usada no processo de polimerização em fasesólida, e ainda ao mesmo tempo exibe uma atividade catalítica reduzida para a formaçãode acetaldeído quando a resina de poliéster é subseqüentemente processada. Istopermite tirar vantagem da rápida polimerização em fundido da combinação antimônio-estanho, obtendo ao mesmo tempo uma baixa taxa de geração de acetaldeído.
Apesar de virtualmente qualquer composto não elementarde antimônio funcionar, os compostos preferidos de antimônio usados como catalisadorpara preparar poliésteres incluem óxidos de antimônio, tais como trióxido de antimônio,tetraóxido de antimônio ou pentóxido de antimônio, haletos de antimônio tais comotricloreto de antimônio ou trifluoreto de antimônio, carboxilatos de antimônio, tais comotriacetato de antimônio, triestearato de antimônio, tribenzoato de antimônio, tri-etilhexanoato de antimônio ou trioctoato de antimônio, um composto de antimôniocombinado com éter, tal como trimetóxido de antimônio, etileno glicóxido de antimônio,triisopropóxido de antimônio, tri-n-butóxido de antimônio e trifenóxido de antimônio,hidróxido de antimônio e sulfetos de antimônio. Destes compostos, o trióxido deantimônio e o triacetato de antimônio são particularmente preferidos.
Como ocorre com o antimônio, virtualmente qualquercomposto não elementar de estanho funcionará. Os catalisadores organo-estanhopreferidos para uso no presente invento incluem todos pelo menos uma ligação diretacarbono-estanho e uma ligação direta oxigênio-estanho. Eles podem ser descritos pelafórmula geral
<formula>formula see original document page 4</formula>
em que
R pode ser o mesmo ou diferente quando mais de um R estiver presente,
R é uma alquila de 1 a cerca de 20 átomos de carbono, ou uma arila, alquilarila oucicloalquila de 6 a cerca de 14 átomos de carbono, eR pode ser saturado ou insaturado, substituído ou não; e
m pode ser igual a 1 ou 2, desde quequando m=1, (OX) representa Oi,5, (O)OH ou (OR1)3; equando m=2, (OX) representa O ou (OR1)2;
em que R1 pode ser o mesmo ou diferente quando mais de um R' estiver presente,R1 é hidrogênio, uma alquila de 1 a cerca de 20 átomos de carbono, ou o resíduo de umálcool mono- ou multifuncional, ácido carboxílico ou éster;
desde que quando R1 é o resíduo de um álcool multifuncional, ácido carboxílico, ou éster,incluindo um tendo dois ou mais grupos hidroxila, dois ou mais grupos ácido carboxílico,ou um de cada, então o composto organo-estanho pode conter duas ou mais porçõesorgano-estanho na mesma molécula ligadas umas às outras através do resíduo do ânionmultifuncional, de modo que em cada instância em que um ânion multifuncional estejaligado a dois ou mais átomos de estanho, o catalisador organo-estanho pode ser umdímero, trímero ou um polímero de peso molecular maior; e além disso, quando (OX)representa (OR1)2 ou (OR1)3, um ou dois dos grupos (OR1)1 respectivamente, podem sersubstituídos por um ânion ligado ao estanho através de um átomo diferente de oxigênio,tal como enxofre, fósforo ou nitrogênio, ou um íon monovalente, tal como um haletoligado diretamente ao estanho.
O teor de triorgano-estanho dos catalisadores do presenteinvento deveria ser preferencialmente de menos de cerca de 5%. Os compostostriorgano-estanho (i.e., m = 3 na fórmula acima) não caem dentro do escopo da fórmulaacima,mas são freqüentemente subprodutos indesejáveis na fabricação de outroscompostos de organo-estanho. Porque os compostos triorgano-estanho são geralmenteconsiderados tóxicos, seu teor nos catalisadores deve ser minimizado. Os metaispesados também são impurezas indesejáveis, e portanto, o teor de metais pesados nocatalisador é preferencialmente de menos de 200 partes por milhão (ppm).
Os catalisadores organo-estanho do presente inventopodem compreender um ou mais compostos organo-estanho de acordo com a fórmulaacima. Entretanto, cada componente do composto organo-estanho deveriapreferencialmente ter uma pureza de pelo menos 90%.
Exemplos dos catalisadores organo-estanho do presenteinvento exemplificados pela fórmula genérica RmSn(OX) incluem aqueles da seguinteTabela I:
TABELA 1 - Exemplos de compostos de estanho
<table>table see original document page 5</column></row><table><table>table see original document page 6</column></row><table>
Os catalisadores organo-estanho preferidos incluem, masnão se limitam a, oxido de hidroxibutil-estanho (também conhecido como ácidobutilestanóico), monobutil-estanho tris(2-etilhexoato), e óxido de dibutil-estanho.
Outros estanhos não orgânicos, tais como óxido de estanho,são da mesma forma incluídos.
A quantidade de estanho presente pode estar na faixa de 30a 120 partes por milhão de resina de poliéster, com de 35 a 110 e de 50 a 100 partes pormilhão da resina de poliéster sendo as quantidades mais adequadas de estanho.
A quantidade de antimônio presente pode estar na faixa decerca de 95 a 300 partes por milhão da resina de poliéster, com de 105 a 285 e de 105 a265 partes por milhão da resina de poliéster sendo mais adequadas.
Os poliésteres adequados para o presente invento sãoaqueles poliésteres que são capazes de serem polimerizados em fase sólida. Ospolímeros e copolímeros de poliéster podem ser preparados por polimerização em fasefundida envolvendo a reação de um diol com um ácido carboxílico, ou com seu diéstercorrespondente. Vários copolímeros resultantes do uso de múltiplos dióis e diácidostambém podem ser usados. Os polímeros contendo unidades de repetição de uma únicacomposição química são homopolímeros. Os polímeros com duas ou mais unidades derepetição quimicamente diferentes na mesma macromolécula são denominadoscopolímeros. Por clareza, um polímero de tereftalato, isoftalato e naftalato cometilenoglicol, dietilenoglicol e ciclohexanodimetanol contém seis monômeros distintos e éconsiderado um copolímero. A diversidade das unidades de repetição depende donúmero de tipos diferentes de monômeros presente na reação de polimerização inicial.No caso de poliésteres, os copolímeros incluem reagir um ou mais dióis com um ou maisdiácidos, e são algumas vezes chamados de terpolímeros. Adicionalmente, arandomização dos monômeros não é necessária. Um copolímero ou terpolímero tambémse refere a um polímero com monômeros diferentes, estejam eles em distribuição emblocos ou estatística.
Os ácidos dicarboxílicos adequados incluem aqueles quecompreendem de cerca de 6 a cerca de 40 átomos de carbono. Os ácidos dicarboxílicosespecíficos incluem mas não se limitam a, ácido tereftálico, ácido isoftálico, ácidonaftaleno-2,6-dicarboxílico, ácido ciclohexanodicarboxílico, ácido ciclohexanodiacético,ácido difenil-4,4'-dicarboxílico, ácido 1,3-fenilenodioxidiacético, ácido 1,2-fenilenodioxidiacético, ácido 1,4-fenilenodioxidiacético, ácido succínico, ácido glutárico,ácido adípico, ácido azeláico, ácido sebácico, e similares. Os ésteres específicosincluem, mas não se limitam a, ésteres ftálicos e diésteres naftálicos.
São também incluídos os monômeros que criam ionômerosde poliéster tais como metalosulfonatos. Estão incluídos nestes os sais isoftalato-sulfonato de lítio, enxofre e fósforo.
Estes ácidos ou ésteres podem ser reagidos com um diolalifático tendo de cerca de 2 a cerca de 10 átomos de carbono, um diol cicloalifático tendode cerca de 7 a cerca de 14 átomos de carbono, um diol aromático tendo de cerca de 6 acerca de 15 átomos de carbono, ou um glicol-éter tendo de 4 a 10 átomos de carbono. Osdióis adequados incluem, mas não se limitam a, 1,4-butanodiol, trimetilenoglicol, 1,6-hexanodiol, 1,4-ciclohexanodimetanol, dietilenoglicol, resorcinol e hidroquinona.
Os comonômeros polifuncionais também podem ser usados,tipicamente em quantidades de cerca de 0,1 a cerca de 3% molar. Os comonômerosadequados incluem, mas não se limitam a, anidrido trimelítico, trimetilopropano, dianidridopiromelítico (PMDA) e pentaeritritol. Os poliácidos ou polióis formadores de poliéstertambém podem ser usados.
Um poliéster preferido é o poli(tereftalato de etileno)(homopolímero PET) formado a partir da reação aproximadamente estequiométrica 1:1de ácido tereftálico, ou seu éster, com etilenoglicol. Um outro poliéster preferido é opoli(naftalato de etileno) (homopolímero PEN) formado a partir da reaçãoaproximadamente estequiométrica 1:1 a 1:1,6 de ácido naftaleno-dicarboxílico, ou seuéster, com etilenoglicol. Ainda um outro poliéster preferido é poli(tereftalato de butileno)(PBT). Os copolímeros de PET1 copolímeros de PEN e copolímeros de PBT também sãopreferidos. Copolímeros e terpolímeros específicos de interesse são o PET emcombinações de ácido isoftálico ou seu diéster, ácido 2,6-naftálico ou seu diéster, e/ouciclohexanodimetanol.
Um outro poliéster preferido é o poli(tereftalato detrimetileno). Ele pode ser preparado, por exemplo, reagindo 1,3-propanodiol com pelomenos um diácido aromático ou seu éster alquila. Os diácidos e ésteres alquila preferidosincluem o ácido tereftálico ou tereftalato de dimetila (DMT). Conseqüentemente, o PTTcompreende preferencialmente pelo menos cerca de 80% molar de TPA ou DMT. Outrosdióis que podem ser copolimerizados em tal poliéster incluem, por exemplo, etilenoglicol,dietilenoglicol, 1,4-ciclohexanodimetanol e 1,4-butanodiol. Os ácidos aromáticos ealifáticos que podem ser usados simultaneamente para fazer um copolímero incluem, porexemplo, ácido isoftálico e ácido sebácico.
A etapa de fabricação em fundido do poliéster usualmenteocorre em duas etapas, a primeira etapa é a reação das matérias-primas para formaroligômeros de baixo peso molecular. Esta etapa é tipicamente chamada de etapa deesterificação. No processo éster, é conhecida como etapa de trans-esterificação. Osoligômeros de baixo peso molecular são então submetidos a uma etapa depolicondensação. Foi descoberto que é preferido adicionar a composição catalítica dopresente invento após a etapa de esterificação, imediatamente antes da etapa depolicondensação, para evitar a necessidade de catalisador de policondensação adicional.
Depois que a fase de polimerização em fundido estivercompletada, o polímero líquido é resfriado e então é formado em péletes ou cavacos. Oscavacos de poliéster são cristalizados e então são polimerizados em fase sólida (SSP)para aumentar o peso molecular, como medido pela viscosidade intrínseca, necessáriopara a fabricação de garrafas. A cristalização e polimerização podem ser realizadas emuma reação em secador por tombamento num sistema do tipo em lote. Alternativamente,a cristalização e polimerização podem ser realizadas num processo em fase sólidacontínuo em que o polímero flui de um recipiente para outro após seu tratamento térmicopredeterminado em cada recipiente.
As condições de cristalização para poliésterpreferencialmente incluem uma temperatura de cerca de IOO0C a cerca de 150°C.
As condições de polimerização em fase sólidapreferencialmente incluem uma temperatura de cerca de 200°C a cerca de 235°C, e maispreferencialmente de cerca de 215°C a cerca de 235°C e incluem passar uma varredurade nitrogênio ou aplicar um vácuo para remover os subprodutos do aumento do pesomolecular. A polimerização em fase sólida pode ser executada por um tempo suficientepara elevar o peso molecular até o nível desejado, que dependerá da aplicação e daviscosidade intrínseca inicial. Para uma aplicação típica de garrafa, o peso molecularpreferido corresponde a uma viscosidade intrínseca de cerca de 0,68 a cerca de 0,88dL/g, como determinado pelos métodos descritos na seção de métodos. O tempo exigidopara alcançar este peso molecular pode variar de cerca de 8 até cerca de 45 horas. Osaumentos típicos em I.V. são de pelo menos 0,1 dL/g, com aumentos de 0,2 a 0,4 dL/gsendo mais típicos.
Exemplo de trabalho 1
7607 g de ácido tereftálico, 235 g de ácido isoftálico, 0,0117g de corante SB138, 0,0023 g de corante SV50, foram carregados em um recipientecontendo um "salto" de aproximadamente X g de oligômeros de baixo peso molecular damesma composição final. Os conteúdos carregados e o salto foram misturados à pressãoatmosférica por 10 minutos e 267°C.
Após dez minutos, foram adicionados 3106 g deetilenoglicol, acetato de sódio e H3PO4 suficientes para alcançar 0,001 ppt de Na e 0,013ppt de fósforo com base na quantidade final de polímero. Os conteúdos foram entãoagitados a 275 - 278°C, 3.378 bar até que 1500 mL de água tivessem evolvido (3h, 11minutos).
Aproximadamente 1/3 do conteúdo do recipiente foi entãotransferido para um segundo recipiente para a policondensação. O conteúdoremanescente no primeiro recipiente forma o "salto" para o próximo lote fresco a sercarregado.
Os conteúdos do segundo recipiente foram entãopolicondensados após adicionar 0,012 ppt de cobalto, com base no polímero final, comoacetato de cobalto, e misturados por 3 minutos, 0,130 ppt de antimônio, com base nopolímero final, como óxido de antimônio, e misturados por três minutos, e 0,080 ppt demonobutil tris (2-etilhexoato), com base no polímero final, 0,907 g de FeP (fosfida deferro) e 150 g de etilenoglicol. A policondensação foi executada misturando o recipiente a272°C e reduzindo a pressão de 720 torr (95,992 Pa) para 1 torr (133 Pa) em um períodode 1 hora. Após atingir 1,0 torr (133 Pa), a pressão foi reduzida para 0,1 torr (13,3 Pa) eentão o polímero foi policondensado até que um torque preestabelecido fosse atingidonum agitador de rpm constante. Neste exemplo, foram 26 minutos. Esta etapa final é apolicondensação relatada na tabela I. O polímero final foi então descarregado em fios epeletizado.
As propriedades do polímero eram viscosidade intrínseca de0,457 dL/g, 52 meq de carboxila, ponto de fusão 247°C, L* = 53,06, a* = -0,91 eO polímero policondensado fundido foi então polimerizadoem fase sólida num reator de estado sólido rotatório em vácuo. Vários lotes de resinafundida foram combinados em um grande vaso rotatório em vácuo e expostos à etapa decristalização seguida pela etapa de polimerização real. A cristalização foi realizadaabaixando-se a pressão para 0,1 torr e ajustando a temperatura do óleo quente para120°C por 3 horas. Após a resina ter cristalizado, a temperatura do óleo foi aumentadapara 230°C e o polímero foi agitado no vaso rotatório até que fosse atingida a I.V. final.Amostras foram tomadas a cada 2 horas e analisadas quanto à I.V. A taxa depolimerização no estado sólido pode ser determinada pela alteração em I.V. por unidadede tempo. Neste exemplo particular, o material foi prematuramente resfriado a 0,719 dL/ge então reaquecido 2 horas até a I.V. final de 0,745 dL/g.
A taxa de polimerização em fase sólida para o cicloininterrupto terminando em 0,719 dL/g a partir de 0,452 dL/g ocorreu por 12 horas ou0,02225 dL/g/h.
A taxa de geração de acetaldeído foi determinada tomando-se o polímero acabado, injetando-o em preformas na mesma temperatura, mas emdiferentes tempos de ciclo. As preformas foram então analisadas quanto ao acetaldeídoque foi formado durante o ciclo de injeção. A partir desta informação pode serdeterminada a taxa de geração de acetaldeído. Um técnico da área reconhecerá tambémque se poderia variar a temperatura e determinar a cinética também. A taxa de geraçãode acetaldeído deste polímero foi de 1,81 ppm/minuto.
Exemplos comparativos
Vários exemplos comparativos foram realizados variando osníveis de antimônio e de estanho. Seus dados juntamente com os do exemplo de trabalhosão apresentados na Tabela Il - Resultados.
<table>table see original document page 10</column></row><table>
No conjunto seguinte de experimentos, ilustrado na TabelaIII, os resultados foram validados numa porção maior da linha de fabricação contínua depoliéster. Estes exibem AAGR muito similares (taxas de geração de AA com umaprodutividade de policondensação aumentada de 7,5% para a combinação catalíticareivindicada. Enquanto 7,5% de melhoria pode parecer pouco, em instalações grandesoperando em 15 toneladas por hora significa que a instalação é capaz de produzir mais1,125 toneladas por hora, ou aproximadamente mais 8.800 toneladas por ano.
TABELA III - Resultados dos testes contínuos
<table>table see original document page 11</column></row><table>
Métodos
A viscosidade intrínseca de poli(tereftalato de etileno) depeso molecular intermediário e pouco cristalino e polímeros relacionados que sãosolúveis em 60/40 fenol/tetracloroetano pode ser determinada pela dissolução de 0,1 g depolímero ou pélete moído em 25 mL de 60/40 fenol/tetracloroetano e determinando aviscosidade da solução a 30°C ± 0,05 com relação ao solvente na mesma temperaturausando um viscômetro Ubbelohde 1B. A viscosidade intrínseca é calculada usando aequação de Billmeyer com base na viscosidade relativa.
A viscosidade intrínseca de poli(tereftalato de etileno) de altopeso molecular ou altamente cristalino e polímeros relativos que não são solúveis emfenol/tetracloroetano foi determinada pela dissolução de 0,1 g do polímero ou de péletemoído em 25 mL de 50/50 ácido trifluoroacético/diclorometano e determinando aviscosidade da solução a 30°C ± 0,05 com relação ao solvente na mesma temperaturausando um viscômetro Ubbelohde Type OC. A viscosidade intrínseca é calculada usandoa equação de Billmeyer e convertida usando uma regressão linear para obter resultadosque sejam consistentes com aqueles obtidos usando solvente 60/40 fenol/tetracloroetano.A regressão linear é
I-V.60/40 fenol/tetracloroetano = 0,8229 X I.V.50/50 ácido trifluoroacético/diclorometano + 0,0124.

Claims (2)

1. "Processo para produzir uma resina de poliéster tendouma baixa taxa de geração de acetaldeído", caracterizado pelo fato de compreender asetapas de:- policondensar a resina de poliéster na presença de estanho e antimônio; em que oestanho está presente dentro da faixa de 30 a 110 ppm da resina de poliéster e oantimônio está presente de 95 a 300 ppm da resina de poliéster, e- polimerizar em fase sólida a resina de poliéster por tempo suficiente para aumentar aviscosidade intrínseca da resina de poliéster em pelo menos 0,15 dL/g.
2. "Composição catalítica", para produzir uma resina depoliéster de baixa geração de acetaldeído usando um processo de estado sólido,caracterizada pelo fato de dita composição catalítica compreender estanho e antimônio;em que o estanho está presente dentro da faixa de 30 a 110 ppm da resina de poliéster eo antimônio está presente de 95 a 300 ppm da resina de poliéster; e em que o catalisadorcompreende adicionalmente uma quantidade equivalente molar de cobalto e fósforo, emque o cobalto está presente em menos de 15 ppm da resina de poliéster.
BRPI0706982-0A 2006-02-10 2007-02-09 catalisador de polimerização em fase sólida para gerar resinas de poliéster de baixo acetaldeìdo BRPI0706982A2 (pt)

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US77219206P 2006-02-10 2006-02-10
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PCT/EP2007/051269 WO2007090885A1 (en) 2006-02-10 2007-02-09 Polyester solid phase polymerization catalyst for low acetaldehyde generating resins

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JP (1) JP2009526115A (pt)
CN (1) CN101379113A (pt)
AT (1) ATE501199T1 (pt)
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