BRPI0720954A2 - Polimorfos de um antagonista de receptor mglur5 - Google Patents

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BRPI0720954A2
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Alexander Glomme
Olaf Grassmann
Shan-Ming Kuang
Roland Meier
Doreen Miller
Regina Moog
Franziska E Rohrer
Jason Yang
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Hoffmann La Roche
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Description

Relatório Descritivo da Patente de Invenção para "POLIMOR- FOS DE UM ANTAGONISTA DE RECEPTOR MGLUR5"
A presente invenção refere-se a sais de monossulfato e hemis- sulfato de 2-Cloro-4-[1 -(4-flúor-fenil)-2,5-dimetil-1 H-imidazol-4-iletinil]- piridina, para formas cristalinas e amorfas do mesmo e para seu uso em formulações farmacêuticas.
2-Cloro-4-[1-(4-flúor-fenil)-2,5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]- piridina já foram descritos em pedido de patente PCT publicado N0 WO 2004/108701.
2-Cloro-4-[1 -(4-flúor-fenil)-2,5-dimetil-1 H-imidazol-4-iletinil]-
piridina foi descrito como ativo no receptor mGluR5 para o tratamento de doenças, relacionadas a este receptor, tais distúrbios neurológicos crônicos e/ou agudos, em particular ansiedade, ou para o tratamento de dor crônica e aguda, proteção contra lesão do fígado, insuficiência se induzida por fárma- co ou doença, incontinência urinária, obesidade, X Frágil ou Autismo.
Em um primeiro aspecto, a presente invenção refere-se a sal de
monossulfato e sais de hemissulfato do seguinte composto:
Cl
,N /==(
.N
F
2-Cloro-4-[1-(4-flúor-fenil)-2,5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-piridina.
Em outro aspecto, a presente invenção refere-se a duas formas cristalinas distintas A e B do sal de monossulfato de 2-Cloro-4-[1-(4-flúor- fenil)-2,5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-piridina.
Em ainda outro aspecto, a presente invenção refere-se à forma amorfa do sal de monossulfato de 2-Cloro-4-[1-(4-flúor-fenil)-2,5-dimetil-1H- imidazol-4-iletinil]-piridina.
Em ainda outro aspecto, a presente invenção refere-se a forma
cristalina A do sal de hemissulfato de 2-Cloro-4-[1-(4-flúor-fenil)-2,5-dimetil- 1H-imidazol-4-iletinil]-piridina. Os sais anteriormente mencionados e suas formas cristalinas e amorfas podem ser distinguidos por propriedades físicas e químicas que po- dem ser caracterizadas por espectros infravermelhos, padrões de difração de pó de Raios X, comportamento de fusão ou temperaturas de transição de 5 vidro.
A presente invenção da mesma forma fornece composições far- macêuticas contendo os sais anteriormente mencionados, formas cristalinas ou amorfas, e um veículo farmaceuticamente aceitável. Em particular, a pre- sente invenção da mesma forma fornece composições farmacêuticas con- 10 tendo os sais anteriormente mencionados, formas cristalinas ou amorfas, e um ou mais veículo(s) farmaceuticamente aceitável(is) e/ou adjuvante(s).
De acordo com a invenção sais anteriormente mencionados, formas cristalinas ou amorfas podem ser usadas para a preparação de me- dicamentos úteis no controle ou prevenção de doenças com base no recep- 15 tor mGluR5. Tais doenças incluem distúrbios neurológicos agudos e/ou crô- nicos, em particular ansiedade, ou para o tratamento de dor crônica e aguda, proteção contra lesão do fígado, insuficiência se induzida por fármaco ou doença, incontinência urinária, obesidade, X Frágil ou Autismo.
Figura 1: mostra um padrão de XRPD (Difração de Pó de Raios X, difractô- metro de STOE) de um lote típico da forma A do sal de monossulfato de 2- Cloro-4-[1-(4-flúor-fenil)-2,5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-piridina.
Figura 2: mostra um espectro de IV (espectroscopia de Infravermelho, es- pectrômetro de Nicolet) de um lote típico da forma A do sal de monossulfato de 2-Cloro-4-[1-(4-flúor-fenil)-2,5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-piridina.
Figura 3: mostra uma curva de TGA (Análise Termogravimétrica, sistema Mettler-Toledo) de um lote típico da forma A do sal de monossulfato de 2- Cloro-4-[1-(4-flúor-fenil)-2,5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-piridina.
Figura 4: mostra um padrão de XRPD (Difração de Pó de Raios X, difractô- metro de Scintag) de um lote típico da forma B do sal de monossulfato de 2- Cloro-4-[1 -(4-flúor-fenil)-2,5-dimetil-1 H-imidazol-4-iletinil]-piridina.
Figura 5: mostra um espectro de IV (espectroscopia de Infravermelho, es- pectrômetro de Mattson) de um lote típico da forma B do sal de monossulfato de 2-Cloro-4-[1 -(4-flúor-fenil)-2,5-dimetil-1 H-imidazol-4-iletinil]-piridina.
Figura 6: mostra uma curva de TGA (Análise Termogravimétrica, sistema TA Instruments) de um lote típico da forma que B do sal de monossulfato de 2- Cloro-4-[1-(4-flúor-fenil)-2,5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-piridina 5 Figura 7: mostra um padrão de XRPD (Difração de Pó de Raios X, difractô- metro de Scintag) de um lote típico da forma A do sal de hemissulfato de 2- Cloro-4-[1-(4-flúor-fenil)-2,5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-piridina.
Figura 8: mostra um espectro de IV (espectroscopia de InfraVermeIho1 es- pectrômetro de Mattson) de um lote típico da forma A do sal de hemissulfato de 2-Cloro-4-[1 -(4-flúor-fenil)-2,5-dimetil-1 H-imidazol-4-iletinil]-piridina.
Figura 9: mostra uma curva de TGA (Análise Termogravimétrica, sistema TA Instruments) de um lote típico da forma A do sal de hemissulfato de 2-Cloro- 4-[1-(4-flúor-fenil)-2,5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-piridina.
Figura 10: mostra um padrão de XRPD (Difração de Pó de Raios X, difrac- tômetro de STOE) de um lote típico da forma amorfa do sal de monossulfato de 2-Cloro-4-[1-(4-flúor-fenil)-2,5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-piridina.
Figura 11: mostra um espectro de IV (espectroscopia de InfraVermeIho, es- pectrômetro de Nicolet) de um lote típico da forma amorfa do sal de monos- sulfato de 2-Cloro-4-[1-(4-flúor-fenil)-2,5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]- piridina.
Quando aqui usado, " formas amorfas" ou "amorfa" denotam um material que falta ordem de faixa longa e como tal não mostra picos de Rai- os X agudos, isto é um pico de difração de Bragg. O padrão de XRPD de um material amorfo é caracterizado por um ou mais halos amorfos.
A Iei de Bragg descreve a difração de material de cristal com a
equação:
2d sin teta = n Iambda
em que d = distância perpendicular entre pares de planos adjacentes em um cristal (espaço d), teta = ângulo de Bragg, Iambda = comprimento de onda e n = número inteiro.
Quando a Iei de Bragg é cumprida, os feixes refletidos estão em fase e interferem construtivamente de forma que picos de difração de Bragg são observados no padrão de difração de Raios X. Em ângulos de incidência diferentes do ângulo de Bragg, feixes refletidos estão fora da fase e interfe- rência destrutiva ou cancelamento ocorre. Material amorfo não satisfaz a Iei de Bragg e nenhum pico de difração de Bragg é observado no padrão de difração de Raios X.
"Um halo amorfo" é um máximo de difração aproximadamente em forma de sino nos padrões de difração de pós de Raios X de uma subs- tância amorfa. O FWHM de um halo amorfo é maior que dois graus em 2- teta.
"FWHM" significa largura total em meio máximo, que é uma lar-
gura de um pico que aparece em um padrão de XRPD em sua meia altura.
"Forma amorfa do sal de monossulfato" é aqui usada como a- breviação da forma amorfa do sal de monossulfato de 2-Cloro-4-[1-(4-flúor- fenil)-2,5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-piridina.
"ΑΡΓ é aqui usado como um acrônimo de ingrediente farmacêu-
tico ativo.
"Forma A do sal de monossulfato" é aqui usada como abrevia- ção para a forma cristalina A do sal de monossulfato de 2-Cloro-4-[1-(4-flúor- fenil)-2,5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-piridina.
"Forma A do sal de hemissulfato" é aqui usada como abreviação
para a forma cristalina A do sal de hemissulfato de 2-Cloro-4-[1-(4-flúor- fenil)-2,5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-piridina.
"Forma B do sal de monossulfato" é aqui usada como abrevia- ção para a forma cristalina B do sal de monossulfato de 2-Cloro-4-[1-(4-flúor-
fenil)-2,5-dimetil-1 H-imidazol-4-iletinil]-piridina.
"Base livre é aqui usada como a abreviação da base livre de 2- Cloro-4-[1-(4-flúor-fenil)-2,5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-piridina.
"IPA" é aqui usado como um acrônimo de 2-propanol.
'ACN' é aqui usado como um acrônimo de acetonitrila.
"IV" é aqui usado como um acrônimo de InfraVermeIho1 portanto
"espectro de IV" significa espectro InfraVermeIho. Espectros de IV foram re- gistrados como película de uma suspensão de Nujol de aproximadamente 5 mg de amostra e pouco Nujol entre duas placas de cloreto de sódio, com um espectrômetro de FTIR em transmitância. O Espectrômetro é um Nico- let® 20SXB ou equivalente (resolução 2 cm'1, 32 ou mais varreduras coad- cionadas, detector de MCT).
5 Alternativamente, espectros de IV foram registrados como disco
de KBr com aproximadamente 0,6 mg de amostra e 160mg de KBr. Neste caso, o Espectrômetro é um sistema Mattson Galaxy 5000 FTIR (resolução 2 cm'1, 32 ou mais varreduras coadcionadas).
"Farmaceuticamente aceitável" tais como veículos farmaceuti- 10 camente aceitáveis, excipientes, adjuvantes, conservantes, solubilizadores, estabilizadores, agentes umectantes, emulsificadores, adoçantes, coloran- tes, agentes flavorizantes, sais para variar a pressão osmótica, tampões, agentes de mascaramento ou antioxidantes, etc., meios farmacologicamente aceitáveis e substancialmente não-tóxicos ao indivíduo o qual o composto 15 particular é administrado.
"Farmaceuticamente aceitável aqui significa substancialmente não-tóxico ao indivíduo o qual o material farmaceuticamente aceitável é ad- ministrado.
"XRPD" é aqui usado como um acrônimo de Difração de Pó de 20 Raios X. Padrões de Difração de Raios X foram registrados em condições ambientes em geometria de transmissão com um difractômetro de STOE STADI P (radiação de Cu Ka, monocromador primário, detector sensível à posição, faixa angular de 3 a 42 2 Teta (graus), aproximadamente 60 minu- tos de tempo de medida total). As amostras foram preparadas e analisadas 25 sem outro processo (por exemplo moagem ou peneiração) da substância.
Alternativamente, padrões de difração de Raios X foram medi- dos em um difractômetro de pó de Raios X Scintag X1 equipado com uma fonte de radiação Kalde cobre selada radiação. As amostras foram varridas a 2°C a 36° 2Θ (2 a 36 2 Teta (graus)) em uma taxa de 1o por minuto com 30 larguras de fenda de feixe incidente de 2 e 4 mm e larguras de fenda de fei- xe difractadas de 0,3 e 0,2 mm.
Para análise de estrutura de cristal simples um cristal simples foi montado em uma volta em um goniômetro e medido em condições ambien- tes. Alternativamente, o cristal foi resfriado em uma corrente de nitrogênio durante a medida. Dados foram coletados em um Sistema de Difração de Placa de Imageamento STOE (IPDS) de STOE (Darmstadt). Neste caso, 5 radiação Mo de comprimento de onda de 0,71 Â foi usada para coleta de dados. Dados foram processados com software STOE IPDS. A estrutura de cristal foi resolvida e refinada com software cristalográfico padrão. Neste ca- so o programa SheIXTL de BrukerAXS (KarIsruhe) foi usado.
Alternativamente, dados de intensidade de difração de Raios X 10 de cristal simples foram medidos em condições ambientes em um difractô- metro Bruker SMART APEX®. (radiação Mo K(, λ = 0,71 Â). Integração de estrutura de dados de detector de área brutos foi realizada com os seguintes softwares: SMART®. Versão 5.630, SAINf®+, Versão 6.45 e SADABS® Ver- são 2.10. Bruker Analytical X-ray System, Inc., Madison, Wisconsin, USA, 15 2003. Solução de estrutura de métodos diretos, cálculos de Fourier de dife- rença e refinamento de mínimos quadrados de matriz completa contra F2 foram realizados de acordo com Sheldrick G. M., SHELXTL® Versão 6.14; BrukerAnaIyticaI X-ray Systens, Inc., Madison, Wisconsin, USA, 2000.
"TGA" é aqui usado como um acrônimo de Análise Termogravi- métrica. Curvas de TGA foram medidas em um analisador termogravimétrico Mettler-Toledo® (TGA850/SDTA). Calibres e testes de adequabilidade de sistema foram realizados de acordo com o procedimento de operação pa- drão interno.
Para as análises termogravimétricas, aprox. de 5 a 10 mg de 25 amostra foram colocados em panelas de alumínio, precisamente pesadas e hermeticamente fechadas com tampas de perfuração. Antes da medição, as tampas foram automaticamente perfuradas resultando em furos de alfinete de aprox. 1,5 mm. As amostras foram, em seguida, aquecidas sob um fluxo de nitrogênio de cerca de 50 ml/min usando uma taxa de aquecimento de 5 30 K/min até 280°C.
Alternativamente, análise termogravimétrica foi conduzida usan- do um Hi-Res 2950 TGA de TA Instruments. A taxa de aquecimento foi 10°C/minuto com uma purgação de nitrogênio mantida ao longo do ciclo.
"Quantidade terapeuticamente eficaz" significa uma quantidade que é eficaz para prevenir, aliviar ou melhorar sintomas de doença ou pro- longar a sobrevivência do indivíduo sendo tratado.
5 Composições farmacêuticas da invenção, além disso um dos
sais, formas cristalinas ou amorfas de acordo com a invenção mencionadas aqui acima, podem conter um veículo farmaceuticamente aceitável ou mais veículos farmaceuticamente aceitáveis. Veículos farmaceuticamente aceitá- veis adequados incluem veículos farmaceuticamente inertes, inorgânicos e 10 orgânicos. Lactose, amido de milho ou derivados dos mesmos, talco, ácido esteárico ou seus sais e similares podem ser usados, por exemplo, como tal veículos para comprimidos, comprimidos revestidos, drágeas e cápsulas de gelatina duras. Veículos adequados para cápsulas de gelatina macias são, por exemplo, óleos vegetais, ceras, gorduras, polióis semissólidos e líquidos 15 e similares. Dependendo da natureza da substância ativa nenhum veículo é, entretanto, normalmente requerido no caso de cápsulas de gelatina macias. Veículos adequados para as soluções incluem, por exemplo, água, polióis, sacarose, açúcar invertido, glicose, e similares.
A preparação da base livre 2-Cloro-4-[1-(4-flúor-fenil)-2,5-dimetil- 1H-imidazol-4-iletinil]-piridina já foi descrita em pedidos de patente PCT pu- blicados Nss WO 2004/108701, o teor do qual está aqui incorporado por refe- rência.
Como já aqui acima mencionado, a presente invenção refere-se a novos sais e à forma cristalina e uma amorfa destes sais dos seguintes compostos:
2-Cloro-4-[1-(4-flúor-fenil)-2,5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-
piridina.
Foi constatado que 2-Cloro-4-[1-(4-flúor-fenil)-2,5-dimetil-1H- imidazol-4-iletinil]-piridina pode ser isolado, dependendo do método de pre- paração, como um monossulfato ou como um sal de hemissulfato.
Forma A e forma B do sal de monossulfato bem como uma for- ma amorfa podem ser isoladas do sal de monossulfato de 2-Cloro-4-[1-(4- flúor-fenil)-2,5-dimetii-1H-imidazol-4-íletinil]-piridina.
Forma A do sal de hemissulfato pode ser obtida para o sal de hemissulfato de 2-Cloro-4-[1-(4-flúor-fenil)-2,5-dimetil-1 H-imidazol-4-iletinil]- piridina.
O sal de monossulfato de 2-Cloro-4-[1-(4-flúor-fenil)-2,5-dimetil- 1H-imidazol-4-iletinil]-piridina pode ser preparado por formação de sal de 2- Cloro-4-[1-(4-flúor-fenil)-2,5-dimetil-1 H-imidazol-4-iletinil]-piridina com ácido sulfúrico em 2-propanol com precipitação espontânea subsequente.
Forma A do sal de monossulfato do 2-Cloro-4-[1-(4-flúor-fenil)-
2,5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-piridina é uma forma cristalina livre de sol- vente.
Forma A do sal de monossulfato pode ser obtida por formação de sal de 2-Cloro-4-[1-(4-flúor-fenil)-2,5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-piridina com ácido sulfúrico em 2-propanol com precipitação espontânea subsequen- te ou por recristalização da forma A do sal de monossulfato em solventes 20 compreendendo porém não limitado a ACN, ACN/água, metanol, etanol, IPA1 ácido acético, 1-octanol, IPA/49% de ácido sulfúrico (10: 1, v/v).
Forma A do sal de monossulfato pode ser caracterizada por pelo menos três picos selecionados a partir dos picos de difração de Raios X se- guintes obtidos com uma radiação de Cuk« a 2Θ (2 Teta (graus)) = 9,8, 13,4, 14,2, 18,1, 18,9, 19,6, 22,6, 22,9, 25,7, 27,1 e 29,9 (± 0,2° 2 Teta).
Forma A do sal de monossulfato pode ser caracterizada por pelo menos cinco picos selecionados a partir dos picos de difração de Raios X seguintes obtidos com uma radiação de Cuk« a 2Θ (2 Teta (graus)) = 9,8, 13,4, 14,2, 18,1, 18,9, 19,6, 22,6, 22,9, 25,7, 27,1 e 29,9 (± 0,2° 2 Teta).
Forma A do sal de monossulfato pode ser caracterizada por pelo
menos sete picos selecionados a partir dos picos de difração de Raios X se- guintes obtidos com uma radiação de Cuk« a 2Θ (2 Teta (graus)) = 9,8, 13,4, 14,2, 18,1, 18,9, 19,6, 22,6, 22,9, 25,7, 27,1 e 29,9 (± 0,2° 2 Teta).
Forma A do sal de monossulfato pode da mesma forma ser ca- racterizada pelos picos de difração de Raios X seguintes obtidos com uma radiação de CuK( a 2( (2 Teta (graus)) = 9,8, 13,4, 14,2, 18,1, 18,9, 19,6, 22,6, 22,9, 25,7, 27,1 e 29,9 (± 0,2° 2 Teta).
Forma A do sal de monossulfato pode da mesma forma ser caracterizada pelo padrão de difração de pó de Raios X mostrada na figura
1.
Forma A do sal de monossulfato pode da mesma forma ser caracterizada por um espectro infravermelho tendo faixas agudas em 3068, 2730, 2618, 2236, 2213, 1628, 1587, 1569, 1518, 1384, 1374, 1295, 1236, 1168, 1157, 1116, 1064, 1019, 902,855, 786 e 674 cm-1 (±3cm-1).
Forma A do sal de monossulfato pode da mesma forma ser caracterizada pelo espectro infravermelho mostrado na figura 2.
Forma A do sal de monossulfato é uma forma livre de solvente
como nenhuma perda de peso significante é observada na curva de TGA antes da decomposição como mostrado na figura 3.
Como já aqui acima mencionado, todas estas características são mostradas nas figuras 1 a 3 em seguida.
Uma única análise de Raios X cristalina da forma A do sal de
monossulfato foi conduzida. Tabela 1 listas como dados de estrutura de cris- tal de algum exemplo. Forma cristalina A do sal de monossulfato foi consta- tada ser uma forma de anidrato de sal de monossulfato como determinado por análise cristalina simples. O padrão de XRPD experimental coletado com 25 a forma A do sal de monossulfato obtido está em acordo excelente com o padrão simulado calculado com coordenadas atômicas a partir de análise de estrutura cristalina simples, indicando que a forma A do sal de monossulfato foi uma fase cristalina pura. Na estrutura da forma A do sal de monossulfato, o anel de fluorobenzeno é quase perpendicular ao anel de imidazol como 30 indicado por um ângulo diedral de 90,7°. Um grupo hidroxila de um ânion de bissulfato forma uma ligação de hidrogênio intermolecular com um átomo de oxigênio de um ânion de bissulfato adjacente. Este ânion de bissulfato da mesma forma serve como um aceptor de ligação de hidrogênio a partir de um átomo de nitrogênio de imidazol protonado.
Tabela 1: Dados de estrutura de cristal da forma A do sal de monossulfato
Nome Forma A do sal de monossulfato Temperatura 293(2) K Sistema de cristal, grupo de espaço Triclínico, P-1 Dimensões de célula unitária a = 9,996(2) Aa = 98,60(3)° b = 9,996(2) Αβ= 98,97(3)° c = 11,287(2) A γ= 112,49(3)° Volume de célula 1001,9(3)A3 Moléculas em célula unitária 2 Densidade (calculada) 1,398 g/cm3 Forma B do sal de monossulfato é uma forma cristalina de mo-
no-hidrato.
Forma B do sal de monossulfato pode ser obtido por equilíbrio de solvente da forma A do sal de monossulfato em IPA/água (por exemplo 3:1 v/v). Forma B do sal de monossulfato pode da mesma forma ser prepa- rada por recristalização da forma A do sal de monossulfato em IPA/água (por 10 exemplo 3:1 v/v). Forma B do sal de monossulfato pode ser também obtida sob digestão da forma A do sal de monossulfato em, por exemplo, ácido sul- fúrico aquoso.
Forma B do sal de monossulfato pode ser caracterizada por pelo menos três picos selecionados a partir dos picos de difração de Raios X se- guintes obtidos com uma radiação de CuK( a 2( (2 Teta (graus)) = 8,9, 10,2,
14.3, 14,7, 15,4, 17,1, 18,8, 19,5, 20,9, 22,5 e 23,8 (± 0,2° 2 Teta).
Forma B do sal de monossulfato pode ser caracterizada por pelo menos cinco picos selecionados a partir dos seguintes picos de difração de Raios X obtidos com uma radiação de CuK( a 2( (2 Teta (graus)) = 8,9, 10,2, 14,3, 14,7, 15,4, 17,1, 18,8, 19,5, 20,9, 22,5 e 23,8 (± 0,2° 2 Teta).
Forma B do sal de monossulfato pode ser caracterizada por pelo menos sete picos selecionados a partir dos seguintes picos de difração de Raios X obtidos com uma radiação de CuK( a 2( (2 Teta (graus)) = 8,9, 10,2,
14.3, 14,7, 15,4, 17,1, 18,8, 19,5, 20,9, 22,5 e 23,8 (± 0,2° 2 Teta). Forma B do sal de monossulfato pode da mesma forma ser ca- racterizada pelos seguintes picos de difração de Raios X obtidos com uma radiação de CuK( a 2( (2 Teta (graus)) = 8,9, 10,2, 14,3, 14,7, 15,4, 17,1, 18,8, 19,5, 20,9, 22,5 e 23,8 (± 0,2° 2 Teta).
Forma B do sal de monossulfato pode da mesma forma ser ca-
racterizada pelo padrão de difração de pó de Raios X mostrado na figura 4.
Forma B do sal de monossulfato pode da mesma forma ser ca- racterizada por um espectro infravermelho tendo faixas agudas em 3122, 3039, 3003, 2923, 2853, 2719, 2608, 2231, 1622, 1585, 1565, 1515, 1439, 1373, 1346, 1224,1158, 1116, 1082, 1047, 1015, 987, 901, 787, e 673 (± 3 cm-1).
Forma B do sal de monossulfato pode da mesma forma ser ca- racterizada pelo espectro infravermelho mostrado na figura 5.
Forma B do sal de monossulfato é um mono-hidrato com uma perda de peso correspondente na curva de TGA como mostrado na figura 6.
Como mencionado aqui acima, todas estas características são mostradas nas figuras de 4 a 6 em seguida.
Uma análise de Raios X de cristal simples à temperatura ambi- ente da forma B do sal de monossulfato foi conduzida. Como um exemplo a tabela 2 lista alguns dados de estrutura de cristal.
Forma B do sal de monossulfato foi constatada ser um mono- hidrato do sal de monossulfato como determinado por análise cristalina sim- ples. O padrão de XRPD experimental coletado com a forma B do sal de monossulfato obtido está em disposição excelente com o padrão simulado 25 calculado com coordenadas atômicas de análise de estrutura de cristal sim- ples, indicando que a forma B do sal de monossulfato foi uma fase cristalina pura. Na estrutura da forma B de 2-Cloro-4-[1-(4-flúor-fenil)-2,5-dimetil-1H- imidazol-4-iletinil]-piridina, o ângulo diedral entre o anel de fluorobenzeno e o anel de imidazol foi constatado ser aproximadamente 77,3°. O átomo de ni- 30 trogênio de imidazol protonado forma uma ligação de hidrogênio intermole- cular com um ânion de bissulfato. Ao mesmo tempo, o ânion de bissulfato está da mesma forma envolvido em redes de ligação de hidrogênio com um átomo de nitrogênio de cloro-piridina e uma molécula de água.
Tabela 2: Dados de estrutura de cristal e refinamento de estrutura para for- ma B do sal de monossulfato
Nome Forma B do sal de monossulfato Temperatura 294(2) K Sistema de cristal, grupo de espaço Triclínico, P-1, Dimensões de célula unitária a = 8,9686(5) A (= 107.0630(10) 0 b = 10,6790(6) A (= 100.1590(10)°. c = 10,9563(6) A (= 96.6930(10) ° Volume de célula 971,51 (9)A3 moléculas em célula unitária 2 Densidade (calculada) 1,510 g/cm3 A forma amorfa de sal de monossulfato de 2-Cloro-4-[1-(4-flúor- fenil)-2,5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-piridina pode ser obtida a partir de uma solução de metanol sob evaporação rápida a cerca de 65°C sob vácuo.
A forma amorfa de sal de monossulfato pode ser caracterizada pela falta de picos de difração de Raios X agudos em seu padrão de XRPD; e/ou um espectro infravermelho tendo faixas agudas em 2730, 2592, 2219, 1633, 1586, 1570, 1513, 1375, 1343, 1293, 1226, 1157, 1130, 1084, 1040, 986, 903, 848, 788, 712 e 670 cm'1 (± 3 cm'1).
A forma amorfa de sal de monossulfato pode da mesma forma ser caracterizada pelo espectro infravermelho mostrado na figura 11.
Como mencionado aqui acima, todas estas características são mostradas nas figuras 10 e 11 em seguida.
O sal de hemissulfato de 2-Cloro-4-[1-(4-flúor-fenil)-2,5-dimetil- 1H-imidazol-4-iletinil]-piridina pode ser preparado por equilíbrio de solvente da forma A do sal de monossulfato em água.
Forma A do sal de hemissulfato pode ser obtida por equilíbrio de 20 solvente da forma A do sal de monossulfato em água. Pode da mesma for- ma ser preparado por recristalização ou digestão da forma A do sal de mo- nossulfato em sistemas de solvente compreendendo porém não limitado a água, água/metanol (por exemplo 4:1, v/v), água/etanol (por exemplo 4:1, v/v), água/2-propanol (por exemplo 3:1, v/v). Forma A do sal de hemissulfato é uma forma de hemi-hidrato cristalina do seguinte sal de 2-Cloro-4-[1-(4-flúor-fenil)-2,5-dimetil-1H- imidazol-4-iletinil]-piridina com ácido sulfúrico (2:1) (sal de hemissulfato da base livre 2-Cloro-4-[1 -(4-flúor-fenil)-2,5-dimetil-1 H-imidazol-4-iletinil]- piridina):
Forma A do sal de hemissulfato pode ser caracterizada por pelo menos três picos selecionados a partir dos seguintes picos de difração de Raios X obtidos com uma radiação de CuK( a 2( (2 Teta (graus)) = 7,4, 8,9,
11.0, 11,8, 12,8, 15,8, 17,3, 18,1, 19,8, 25,0 e 26,2 (± 0,2° 2 Teta).
Forma A do sal de hemissulfato pode ser caracterizada por pelo
menos cinco picos selecionados a partir dos seguintes picos de difração de Raios X obtidos com uma radiação de CuK( a 2( (2 Teta (graus)) = 7,4, 8,9,
11.0, 11,8, 12,8, 15,8, 17,3, 18,1, 19,8, 25,0 e 26,2 (± 0,2° 2 Teta).
Forma A do sal de hemissulfato pode ser caracterizada por pelo menos sete picos selecionados a partir dos seguintes picos de difração de Raios X obtidos com uma radiação de CuK( a 2( (2 Teta (graus)) = 7,4, 8,9,
11.0, 11,8, 12,8, 15,8, 17,3, 18,1, 19,8, 25,0 e 26,2 (± 0,2° 2 Teta).
Forma A do sal de hemissulfato pode da mesma forma ser ca- racterizada pelos seguintes picos de difração de Raios X obtidos com uma radiação de CuK( a 2( (2 Teta (graus)) = 7,4, 8,9, 11,0, 11,8, 12,8, 15,8,
17,3, 18,1, 19,8, 25,0 e 26,2 (± 0,2° 2 Teta).
Forma A do sal de hemissulfato pode da mesma forma ser ca- racterizada pelo padrão de difração de pó de Raios X mostrado na figura 7. Forma A do sal de hemissulfato pode da mesma forma ser ca- racterizada por um espectro infravermelho tendo faixas agudas em 3364, 3075, 3004, 2922, 2851, 2717, 2208, 1658, 1632, 1585, 1567, 1514,1413, 1372, 1159, 1122, 1038, 986, 902, 846, 821, 788, 721, 712, e 668 (± 3 cm- 1).
Forma A do sal de hemissulfato pode da mesma forma ser ca- racterizada pelo espectro infravermelho mostrado na figura 8.
Forma A do sal de hemissulfato é um hemi-hidrato com uma perda de peso correspondente na curva de TGA como mostrado na figura 9.
Como já mencionado aqui acima, todas estas características são
mostradas nas figuras de 7 a 9 em seguida.
Uma análise de Raios X de cristal simples à temperatura ambi- ente e baixa da forma A do sal de hemissulfato foi administrada. A tabela 3 lista como um exemplo alguns dados de estrutura de cristal.
Forma A do sal de hemissulfato foi constatada ser um hemi-
hidrato do hemissulfato como determinado por análise de estrutura de cristal simples. Na estrutura da forma A do sal de hemissulfato, há duas moléculas de API na unidade assimétrica. O padrão de XRPD experimental coletado foi consistente com o padrão simulado calculado com coordenadas atômicas de análise de estrutura de cristal simples, indicando uma fase cristalina pura. As conformações destas duas moléculas de API são ligeiramente diferentes como indicado pelas diferenças de ângulo diedral entre o anel de fluoroben- zeno e o anel de imidazol (aproximadamente 70° vs aproximadamente 61°); porém, em ambas as moléculas, os anéis de cloro-piridina são quase copla- nares ao anel de imidazol como demonstrado por ângulos diedrais muito pequenos (aproximadamente 5o vs aproximadamente 6o). Os átomos de ni- trogênio de imidazol protonados formam ligações de hidrogênio intermolecu- Iares com um ânion de sulfato e uma molécula de água. Ao mesmo tempo, a molécula de água está da mesma forma envolvida na ligação de hidrogênio com dois ânions de sulfato.
Tabela 3: Dados de estrutura de cristal e refinamento de estrutura para for- ma A do sal de hemissulfato Nome Forma A do sal de hemissulfato Temperatura 294(2) K Sistema de cristal, grupo de espaço Monoclínico, C2/c, Dimensões de célula unitária a = 18,3260(13) A( = 90° b = 17,0770(12) A ( = 109.002(1)° c = 25,1530(18) A( = 90° Volume de célula 7442,8(9)A3 moléculas em célula unitária 8 Densidade (calculada) 1,370 Mg/m3 O sai pode ser formulado em concentrações baixas ou altas em uma composição também compreendendo adjuvantes farmaceuticamente aceitáveis habituais conhecidos na técnica.
A presente invenção da mesma forma fornece composições far- macêuticas contendo uma ou mais das seguintes espécies:
- um sal de mono- ou hemissulfato de 2-Cloro-4-[1-(4-flúor-fenil)-2,5-dimetil- 1H-imidazol-4-iletinil]-piridina;
- forma A ou B do sal de monossulfato de 2-Cloro-4-[1-(4-flúor-fenil)-2,5- dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-piridina;
- forma A do sal de hemissulfato de 2-Cloro-4-[1-(4-flúor-fenil)-2,5-dimetil-1 H- imidazol-4-iletinil]-piridina;
- a forma amorfa de 2-Cloro-4-[1-(4-flúor-fenil)-2,5-dimetil-1H-imidazol-4- iletinil]-piridina.
e um veículo farmaceuticamente aceitável.
Além disso, as composições farmacêuticas podem compreender
mais veículos farmaceuticamente aceitáveis e/ou um ou mais adjuvante(s).
Estas composições farmacêuticas podem estar na forma de comprimidos, comprimidos revestidos, drágeas, cápsulas de gelatina duras e macias, soluções, emulsões ou suspensões. A invenção da mesma forma 20 fornece um processo para a produção de tais composições, que compreen- dem trazer as modificações acima mencionadas e formas em uma forma de administração galênica juntamente com um ou mais veículos terapeutica- mente inertes.
Além disso, as composições farmacêuticas podem conter con- servantes farmaceuticamente aceitáveis, solubilizadores, estabilizadores, agentes umectantes, emulsificadores, adoçantes, colorantes, agentes flavo- rizantes, sais para variar a pressão osmótica, tampões, agentes de masca- ramento ou antioxidantes. Eles podem da mesma forma conter ainda outras substâncias terapeuticamente valiosas.
Em uma modalidade da invenção, o sal de monossulfato de 2- Cloro-4-[1-(4-flúor-fenil)-2,5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-piridina compreen- de pelo menos 70% de um polimorfo de cristal da forma A ou B como descri- to acima, preferivelmente pelo menos 90%, mais preferivelmente pelo menos 95%, e muito mais preferivelmente pelo menos 99%.
Em uma modalidade da invenção, o sal de monossulfato de 2- Cloro-4-[1-(4-flúor-fenil)-2,5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-piridina compreen- de pelo menos 70% de uma forma amorfa como descrito acima, preferivel- mente pelo menos 90%, mais preferivelmente pelo menos 95%, e muito mais preferivelmente pelo menos 99%.
Em uma modalidade da invenção, o sal de hemissulfato de 2- Cloro-4-[1 -(4-flúor-fenil)-2,5-dimetil-1 H-imidazol-4-iletinil]-piridina compreen- de pelo menos 70% de um polimorfo de cristal da forma A como descrito acima, preferivelmente pelo menos 90%, mais preferivelmente pelo menos 95%, e muito mais preferivelmente pelo menos 99%.
De acordo com a invenção, os sais, formas cristalinas ou amor- fas de acordo com a invenção mencionadas aqui acima podem ser usadas para a preparação de medicamentos úteis no tratamento ou prevenção de doenças em que os receptores de mGluR5 desempenham um papel. Tais 25 doenças incluem distúrbios neurológicos agudos e/ou crônicos, em particular ansiedade, ou para o tratamento de dor crônica e aguda, proteção contra lesão do fígado, insuficiência se induzida por fármaco ou doença, inconti- nência urinária, obesidade, X Frágil ou Autismo.
Os sais e formas cristalinas e amorfas dos compostos da inven- ção podem ser usados em método de tratar uma doença selecionada a partir do grupo consistindo em distúrbios neurológicos agudos e/ou crônicos, em particular ansiedade, ou para o tratamento de dor crônica e aguda, proteção contra lesão do fígado, insuficiência se induzida por fármaco ou doença, in- continência urinária, obesidade, X Frágil ou Autismo, cujo método compre- ende administrar a um indivíduo uma quantidade eficaz de uma espécie se- lecionada a partir do grupo que consiste nos sais, formas cristalinas ou a- morfas de acordo com a invenção mencionadas aqui acima.
A dosagem em que os sais, formas cristalinas ou amorfas de acordo com a invenção são administrados, pode variar dentro de limites am- plos e pode, claro que, ter que ser ajustada às exigências individuais em ca- da caso particular. No caso de administração oral a dosagem para adultos 10 pode variar de cerca de 0,01 mg a cerca de 1000 mg, preferivelmente de cerca de 0,05 mg a cerca de 20 mg, e ainda mais preferivelmente de cerca de 0,5 mg a cerca de 5 mg por dia. A dosagem diária pode ser administrada como única dose ou em doses divididas e, além disso, o limite superior pode da mesma forma ser excedido quando isto é constatado ser indicado. Em 15 uma outra modalidade, a dosagem em que os sais, formas cristalinas ou amorfas de acordo com a invenção são administradas varia de cerca de
0,001 mg a cerca de 5 mg, preferivelmente de cerca de 0,001 mg a cerca de 3 mg, de cerca de 0,001 a cerca de 2 mg, ou de cerca de 0,001 a cerca de 1 mg.
Exemplo 1
Preparação da forma A do sal de monossulfato de 2-Cloro-4-[1-(4-flúor-fenil)-
2,5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-piridina
Geral
Forma A do sal de monossulfato de 2-cloro-4-[1-(4-flúor-fenil)- 25 2,5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-piridina pode ser formada sob formação de sal com ou sem semeadura com a forma A do sal de monossulfato em um sistema de solvente apropriado como por exemplo 2-propanol/água, ou por recristalização da forma A do sal de monossulfato em solventes compreen- dendo porém não limitado a acetonitrila, acetonitrila /água, metanol, etanol, 30 2-propanol, ácido acético, 1-octanol, 2-propanol /49% de ácido sulfúrico (10:1, v/v).
Procedimento de preparação 61,0 g de 2-cloro-4-[1-(4-flúor-fenil)-2,5-dimetil-1H-imidazol-4- iletinil]-piridina foi dissolvido em 610 ml de 2-propanol. A solução foi filtrada e o filtrado enxaguado com 31 ml de 2-propanol. Às soluções combinadas uma mistura de 30 ml de água e 18,91 g de ácido sulfúrico (97%) foi adicionada 5 gota a gota. A solução foi resfriada a 0 a 5°C. Semeadura foi realizada a 58°C quando necessário. Os resíduos sólidos foram filtrados, lavados com 2- propanol (0-5°C) e secos a 50°C / < 0,1 KPa (< 1 mbar) durante 18 horas. Rendimento: 69,1 g (87.1%).
Forma A semeando cristais pode ser preparada sob cristalização de resfriamento a partir de uma solução quente de 250 mg do sal de monos- sulfato de 2-cloro-4-[1-(4-flúor-fenil)-2,5-dimetil-1 H-imidazol-4-iletinil]-piridina em 10 ml de 2-propanol. Depois de resfriar a 0°C, os resíduos sólidos po- dem ser filtrados e secos a 50°C sob vácuo.
Propriedades do estado sólido da forma A do sal de monossulfato Padrão de XRPD, espectro IV e curva TGA de um lote típico da
forma A do sal de monossulfato são listados nas figuras de 1 a 3.
Exemplo 2
Preparação da forma B do sal de monossulfato de 2-Cloro-4-[1-(4-flúor-fenil)-
2.5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-piridina Geral
Forma B do sal de monossulfato de 2-cloro-4-[1-(4-flúor-fenil)-
2.5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-piridina pode ser produzida por equilíbrio de solvente da forma A do sal de monossulfato em sistemas de solvente como por exemplo 2-propanol/água ou de ácido sulfúrico a 1 N, ou na cristalização
por resfriamento semeada do sal de monossulfato de 2-cloro-4-[1-(4-flúor- fenil)-2,5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-piridina em sistemas de solvente co- mo por exemplo 2-propanol/água.
Procedimento de Preparação
300 mg da forma A do sal de monossulfato de 2-cloro-4-[1-(4- flúor-fenil)-2,5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-piridina foi dissolvido em 3 ml de 2-propanol e 1 ml de água a 60°C para produzir uma solução clara. A solu- ção clara foi semeada com a forma B do sal de monossulfato e selada à temperatura ambiente. Cristais simples foram formados depois de 3 dias.
Cristais semeados podem ser preparados por formação de uma suspensão saturada da forma A do sal de monossulfato de 2-cloro-4-[1-(4- flúor-fenil)-2,5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-piridina em 2-propanol e água (3: 5 1 v/v) à temperatura ambiente. A suspensão foi agitada à temperatura ambi- ente durante aproximadamente 3 semanas. Os sólidos foram filtrados por meio de um filtro de vidro para proporcionar a forma cristalina B do sal de monossulfato como uma massa úmida.
Propriedades do estado sólido da forma B do sal de monossulfato Padrão de XRPD, espectro IV e curva de TGA de um lote típico
da forma B do sal de monossulfato são listados nas figuras de 4 a 6.
Exemplo 3
Preparação da forma A do sal de hemissulfato de 2-Cloro-4-[1-(4-flúor-fenil)-
2,5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-piridina Geral
Forma A do sal de hemissulfato de 2-cloro-4-[1-(4-flúor-fenil)-2,5- dimetil-1 H-imidazoI-4-iletinil]-piridina pode ser produzida por equilíbrio de solvente da forma A do sal de monossulfato em solventes como por exemplo água. Pode da mesma forma ser preparada por recristalização ou digestão 20 da forma A do sal de monossulfato em sistemas de solvente compreendendo porém não limitado a água, água/metanol (por exemplo 4:1, v/v), água/etanol (por exemplo 4:1, v/v), água/2-propanol (por exemplo 3:1, v/v).
Procedimento de Preparação
41 g da forma A do monossulfato de 2-cloro-4-[1-(4-flúor-fenil)- 25 2,5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-piridina foi misturado com 128 g de água. A suspensão foi agitada à temperatura ambiente durante 2 a 16 horas. Depois que toda a forma A do sal de monossulfato foi convertida ao sal de hemissul- fato os cristais foram coletados por filtração e enxaguados com água. A massa úmida foi seca a 40°C em um forno a vácuo durante 48 horas. O ren- 30 dimento foi -93%.
Propriedades do estado sólido de forma A do sal de hemissulfato
Padrão de XRPD, espectro IV e curva de TGA de um lote típico da forma A do sal de hemissulfato são listados nas figuras de 7 a 9.
Exemplo 4
Preparação da forma amorfa do sal de monossulfato de 2-Cloro-4-[1-(4-flúor- fenil)-2,5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-piridina Formação da Forma Amorfa
Sal de monossulfato amorfo de 2-Cloro-4-[1-(4-flúor-fenil)-2,5- dimetil-1 H-imidazol-4-iietinil]-piridina é acessível sob evaporação rápida de uma solução em um solvente apropriado, preferivelmente metanol. Evaporação Rápida
0,53 g de 2-Cloro-4-[1-(4-flúor-fenil)-2,5-dimetil-1H-imidazol-4-
iletinil]-piridina foi dissolvido em 10 ml de metanol em aproximadamente 65°C. Depois da evaporação completa do solvente sob vácuo, o sólido (es- puma) foi seco em aproximadamente 50°C / 0,5 - 2KPa (5-20 mbar) durante 18 horas. Análise revelou 2-Cloro-4-[1-(4-flúor-fenil)-2,5-dimetil-1H-imidazol- 4-iletinil]-piridina amorfo.
Propriedades do Estado Sólido da Forma Amorfa
Padrão de XRPD e espectro IV da forma amorfa são listados nas figuras de 10 e 11.
Formulação
Formulação de cápsula (Granulação úmida)
Item Ingredientes
0,05 mg 0,5 mg 2,0 mg 20,0 mc 1. Forma A de sal de monos¬ 0,065 0,650 2,602 26,02 sulfato 2. Mono-hidrato de Lactose 108,934 109,349 107,398 83,98 3. Amido de Milho Parcialmen¬ 60,00 60,00 60,00 60,00 te Pré-gelatinizado (tipo 1500) 4. Croscarmelose sódica 8,00 8,00 8,00 8,00 5. Povidona 30 15,00 15,00 15,00 15,00 6. Lauril sulfato de sódio 1,00 --- --- --- 7. Talco 6,00 6,00 6,00 6,00 8. Estearato de Magnésio 1,00 1,00 1,00 1,00 Total 200,00 200,00 200,00 200,00 Procedimento de Fabricação
1. Itens de mistura 1, 2, 3, 4, 5 e 6 em um misturador adequado durante 30 minutos.
2. Itens adicionados 7 e 8 e misture durante 3 minutos.
3. Carga em uma cápsula adequada.

Claims (32)

1. Sal de monossulfato de 2-Cloro-4-[1-(4-flúor-fenil)-2,5-dimetil- 1H-imidazol-4-iletinil]-piridina.
2. Sal de hemissulfato de 2-Cloro-4-[1-(4-flúor-fenil)-2,5-dimetil- 1H-imidazol-4-iletinil]-piridina.
3. Forma cristalina do sal de monossulfato de 2-Cloro-4-[1-(4- flúor-fenil)-2,5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-piridina, caracterizada por pelo menos três picos selecionados a partir dos seguintes picos de difração de Raios X obtidos com uma radiação de CuK( em 2( (2 Teta (graus)) = 9,8,13,4, 14,2, 18,1, 18,9, 19,6, 22,6, 22,9, 25,7, 27,1 e 29,9 (± 0,2° 2 Teta).
4. Forma cristalina do sal de monossulfato de 2-Cloro-4-[1-(4- flúor-fenil)-2,5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-piridina, caracterizada pelos se- guintes picos de difração de Raios X obtidos com uma radiação de CuK( em 2( (2 Teta (graus)) = 9,8, 13,4, 14,2, 18,1, 18,9, 19,6, 22,6, 22,9, 25,7, 27,1 e 29,9 (± 0,2° 2 Teta).
5. Forma cristalina do sal de monossulfato de 2-Cloro-4-[1-(4- flúor-fenil)-2,5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-piridina, caracterizada pelo pa- drão de difração de pó de Raios X mostrado na figura 1.
6. Forma cristalina do sal de monossulfato de 2-Cloro-4-[1-(4- flúor-fenil)-2,5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-piridina, de acordo com qualquer uma dentre as reivindicações 1 ou de 3 a 5, caracterizada por um espectro infravermelho tendo faixas agudas em 3068, 2730, 2618, 2236, 2213, 1628, 1587, 1569, 1518, 1384, 1374, 1295, 1236, 1168, 1157, 1116, 1064, 1019, 902, 855, 786 e 674 cm-1 (± 3 cm-1)
7. Forma cristalina do sal de monossulfato de 2-Cloro-4-[1-(4- flúor-fenil)-2,5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-piridina, de acordo com qualquer uma dentre as reivindicações 1 ou de 3 a 6, caracterizada pelo espectro in- fravermelho mostrado na figura 2.
8. Forma cristalina do sal de monossulfato de 2-Cloro-4-[1-(4- flúor-fenil)-2,5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-piridina, caracterizada por pelo menos três picos selecionados a partir dos seguintes picos de difração de Raios X obtidos com uma radiação de CuK( em 2( (2 Teta (graus)) = 8,9, .10,2, 14,3, 14,7, 15,4, 17,1, 18,8, 19,5, 20,9, 22,5 e 23,8 (± 0,2° Teta).
9. Forma cristalina do sal de monossulfato de 2-Cloro-4-[1-(4- flúor-fenil)-2,5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-piridina, caracterizada pelos se- guintes picos de difração de Raios X obtidos com uma radiação de CuK( em2( (2 Teta (graus)) = 8,9, 10,2, 14,3, 14,7, 15,4, 17,1, 18,8, 19,5, 20,9, 22,5 e23,8 (± 0,2° 2 Teta).
10. Forma cristalina do sal de monossulfato de 2-Cloro-4-[1-(4- flúor-fenil)-2,5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-piridina, caracterizada pelo pa- drão de difração de pó de Raios X mostrado na figura 4.
11. Forma cristalina do sal de monossulfato de 2-Cloro-4-[1-(4- flúor-fenil)-2,5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-piridina, de acordo com qualquer uma dentre as reivindicações 1 ou de 8 a 10, caracterizada por um espectro infravermelho tendo faixas agudas em 3122, 3039, 3003, 2923, 2853, 2719,2608, 2231, 1622 ,1585, 1565, 1515, 1439, 1373, 1346, 1224,1158, 1116 ,082, 1047, 1015, 987, 901, 787, e 673 (± 3 cm-1)
12. Forma cristalina do sal de monossulfato de 2-Cloro-4-[1-(4- flúor-fenil)-2,5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-piridina, de acordo com qualquer uma dentre as reivindicações 1 ou de 8 a 11, caracterizada pelo espectro infravermelho mostrado na figura 5.
13. Forma cristalina do sal de hemissulfato de 2-Cloro-4-[1-(4- flúor-fenil)-2,5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-piridina, caracterizada por pelo menos três picos selecionados a partir dos seguintes picos de difração de Raios X obtidos com uma radiação de CuK( em 2( (2 Teta (graus)) = 7,4,8,9, 11,0, 11,8 , 12,8, 15,8, 17,3, 18,1, 19,8, 25,0 e 26,2 (± 0,2° 2 Teta).
14. Forma cristalina do sal de hemissulfato de 2-Cloro-4-[1-(4- flúor-fenil)-2,5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-piridina caracterizada pelos se- guintes picos de difração de Raios X obtidos com uma radiação de CuK( em2( (2 Teta ( graus)) = 7,4, 8,9, 11,0, 11,8, 12,8, 15,8, 17,3, 18,1, 19,8, 25,0 e26,2 (± 0,2° 2 Teta).
15. Forma cristalina do sal de hemissulfato de 2-Cloro-4-[1-(4- flúor-fenil)-2,5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-piridina caracterizada pelo pa- drão de difração de pó de Raios X mostrado na figura 7.
16. Forma cristalina do sal de hemissulfato de 2-Cloro-4-[1-(4- flúor-fenil)-2,5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-piridina, de acordo com qualquer uma dentre as reivindicações 2 ou de 13 a 15, caracterizada por um espec- tro infravermelho tendo faixas agudas em 3364, 3075, 2717, 2577, 2234, 2208, 1568, 1632, 1585, 1567, 1514, 1468, 1413, 1372, 1222, 1159, 1084,1038, 986, 902, 846, 788 712, 668 e 620 (± 3 cm-1)
17. Forma cristalina do sal de hemissulfato de 2-Cloro-4-[1-(4- flúor-fenil)-2,5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-piridina, de acordo com qualquer uma dentre as reivindicações 1 ou de 13 a 16, caracterizada pelo espectro infravermelho mostrado na figura 8.
18. Forma amorfa do sal de monossulfato de 2-Cloro-4-[1-(4- flúor-fenil)-2,5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-piridina, caracterizada por uma ausência de picos de Raios X agudos em seu padrão de XRPD e/ou um es- pectro infravermelho tendo faixas agudas em 2730, 2592, 2219, 1633, 1586,1570, 1513, 1375, 1226, 1157, 1130, 1115, 1084, 1040, 986, 903, 848, 788, 712 e 670 Crrf1 (± 3 cm'1).
19. Forma amorfa do sal de monossulfato de 2-Cloro-4-[1-(4- flúor-fenil)-2,5-dimetil-1H-imidazol-4-iletinil]-piridina, caracterizada pelo es- pectro infravermelho mostrado na figura 11.
20. Composto como definido na reivindicação 1, em que pelo menos 70% são um polimorfo de cristal, como definido em qualquer uma dentre as reivindicações de 1 a 12.
21. Composto como definido na reivindicação 2, em que pelo menos 70% são um polimorfo de cristal, como definido em qualquer uma dentre as reivindicações de 13 a 17.
22. Composto como definido na reivindicação 1, em que pelo menos 70% são amorfos, como definido na reivindicação 18 ou 19.
23. Composição farmacêutica compreendendo um sal como de- finido na reivindicação 1 ou 2 ou uma forma cristalina de acordo com qual- quer uma dentre as reivindicações de 3 a 17 ou uma forma amorfa de acor- do com a reivindicação 18 ou 19 e um ou mais veículos farmaceuticamente aceitáveis.
24. Processo para a preparação de um composto como definido em qualquer uma dentre as reivindicações de 3 a 7, compreendendo as eta- pas de, (a) formação de sal de 2-Cloro-4-[1-(4-flúor-fenil)-2,5-dimetil-1H- imidazol-4-iletinil]-piridina com ácido sulfúrico em 2-propanol com precipita- ção espontânea subsequente, ou (b) recristalização do produto da etapa (a) em ACN, ACN/água, metanol, etanol, IPA, ácido acético, 1-octanol, ou IPA/49% de ácido sulfúrico (10:1, v/v).
25. Processo para a preparação de um composto como definido em qualquer uma dentre as reivindicações de 8 a 12, compreendendo, (a) equilíbrio de solvente do composto como definido em qual- quer uma dentre as reivindicações de 3 a 7 em IPA/água (3:1 v/v), ou (b) re-cristalizar o composto como definido em qualquer uma dentre as reivindicações de 3 a 7 em IPA/água (por exemplo 3:1 v/v), ou (c) digestão do composto como definido em qualquer uma dentre as reivindicações de 3 a 7 em ácido sulfúrico aquoso.
26. Processo para a preparação de um composto como definido em qualquer uma dentre as reivindicações de 13 a 17, compreendendo, (a) equilíbrio de solvente do composto como definido em qual- quer uma dentre as reivindicações de 3 a 7 em água, ou (b) recristalização ou digestão do composto como definido em qualquer uma dentre as reivindicações de 3 a 7 em água, água/metanol (por exemplo 4:1, v/v), água/etanol (por exemplo 4:1, v/v), ou água/2-propanol (por exemplo 3:1, v/v).
27. Processo para a preparação de um composto como definido na reivindicação 18 ou 19, compreendendo dissolver o composto como defi- nido na reivindicação 1 em metanol e evaporação rápida do solvente a cerca de 65°C sob vácuo.
28. Composto como definido em qualquer uma dentre as reivin- dicações de 1 a 22, para o uso como substância terapeuticamente ativa.
29. Uso de um sal de acordo com a reivindicação 1 ou 2, ou uma forma cristalina de acordo com qualquer uma dentre as reivindicações de 3 a17 ou uma forma amorfa de acordo com a reivindicação 18 ou 19 para a prevenção e/ou o tratamento de distúrbios selecionados a partir do grupo que consiste em distúrbios neurológicos agudos e/ou crônicos, em particular ansiedade, ou para o tratamento de dor crônica e aguda, proteção contra lesão do fígado, insuficiência se induzida por fármaco ou doença, inconti- nência urinária, obesidade, X Frágil ou Autismo.
30. Uso de um composto como definido em qualquer uma dentre as reivindicações de 1 a 22, para a preparação de um medicamento para o tratamento e/ou prevenção de distúrbios selecionados a partir do grupo que consiste em distúrbios neurológicos agudos e/ou crônicos, em particular an- siedade, ou para o tratamento de dor crônica e aguda, proteção contra lesão do fígado, insuficiência se induzida por fármaco ou doença, incontinência urinária, obesidade, X Frágil ou Autismo.
31. Método para o tratamento e/ou prevenção de distúrbios sele- cionados a partir do grupo que consiste em distúrbios neurológicos agudos e/ou crônicos, em particular ansiedade, ou para o tratamento de dor crônica e aguda, proteção contra lesão do fígado, insuficiência se induzida por fár- maco ou doença, incontinência urinária, obesidade, X Frágil ou Autismo.
32. A invenção como descrita aqui acima.
BRPI0720954-1A 2006-12-21 2007-12-11 Forma cristalina do sal de monossulfato de um antagonista de receptor mglur5, seu uso, processo de preparação do mesmo e composição farmacêutica que o compreende BRPI0720954B1 (pt)

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