BRPI0913014A2 - composição polimérica compreendendo resina fenólica - Google Patents

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Bauer Frank
Salwiczek Kathrin
Omeis Marianne
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Evonik Degussa Gmbh
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Abstract

composição polimérica compreendendo resina fenolica". a presente invenção refere-se a uma composição polimérica, que é caracterizada pelo fato de apresentar uma mistura (a) consistindo na fórmula (al) elou fórmula (a2), de resina fenólica (b) e de um estabilizaste (c) na forma de um composto hals.

Description

A presente invenção refere-se a uma composição polimérica compreendendo uma resina tenôliea.
E. A. Boulter ef a/. descrevem em Electrical Insulation Conference, 1997, e Electrical Manufacturing & Coil Winding Conference Proceedings, volume 22-25 (setembro 1997), páginas 249 ~ 253, as propriedades de resinas fenõlicas modificadas par oxazolina, como por exemplo a adesão em fibras de carbono, fibras de vidro e meteis, a resistência perante a de10 composição termo-oxidativa, a pequena produção de fumaça em um incên dio, a pequena inflamabilidade e a elevada resihência. Devido à sua reduzida inflamabilidade, esses polímeros são particularmente apropriados para preparação de peças para a indústria aeronáutica. Outras aplicações podem ser encontradas no âmbito do isolamento elétrico e no âmbito da eletrônica. De 15 acordo com E. A. Boulter esses precursores e prépclimeros são apropriados entre outros também para processo de rnold&gem por injeção, Resin Transfer Moulding (RTM) e Prepregs.
Um processo em batelada para preparação de resinas feaolicas modificadas por oxazolins ê descrito por Tsba ef a/, na US 4.699.970 Aqui 20 oxazoiinas e resinas fenólicas são reagidas na presença de fosfitos como catalisadores e em seguida curadas. O emprego de fosfinas como catalisadores è descrito por Goel et a/, na EP 0 284 880 A2.
Um outro processo em batelada para preparação de resinas fenôlicas modificadas por uxazolina é descrito pur Culbertson of a/, em US 25 5.302.687. Como catalisadores são descritos aqui sais de ietra-alquilarnônio e sais de tetra-aiquilfesfônto. sendo que como cocaialisadores são empregados halogenetos de alquila.
Da mesma forma Culbertson et ai. descrevem na US 4.805.267 um processo para preparação de uma mistura, de baixo ponto de fusão (com 30 um ponto de fusão mais baixo do que IDtFC) consistindo de bisoxazolinas e bisoxazinas aromáticas, onde a unidade estruturai das oxazolinas ou oxazê nas está compreendida em uma molécula. Na US 5.644.006 Deviney ef at.
descrevem a reação de uma resina fenólica com bisoxazoiinae modificadas.
Em Prog. Pelym. Sei, 27 (2002) 579 · 628 Culbertson descreve etapa a etapa a polimerizaçãe de imirroéteres cíclicos, entre outros também a reação de oxazolinas com compastos contendo fenoí. Também aqui è 5 descrito um processo em batelada.
As propriedades de polímeros preparados a partir de bísoxazolinas e resina fenólica são descritas em Pubükation Mat. Tech. 11.6:215-229,
A EP 0 758 351 B1 descreve composições, homopolimeros e copolímercs de oxazolinas pülímerizáveis por energia, que apresentam co10 mo iníciador compostos organometákcos. Essas composições podem apresentar de preferência compostos fenólicos corn dois ou mais grupos hidrôxi fenólicos
Deviney aí a.t descrevem na 1JS 5.616.659 uma novolaca retrculada com bisoxazohnas onde grupos ester de ácido fosfôrico estão ligados 15 na cadeia poiimérica, para aperfeiçoar a proteção contra chama do polímero.
Para aumentar a estabilidade termo-oxidative, Deviney crf a/, descrevem na WO 98/05699 a preparação de um polímero a partir de uma resina fenólica e bisoxazoiin.a na. ausência de um catalisador. Para se obter uma adição uniforme da energia ã composição de resina fenólica e bisoxa20 zolina, a composição é submetida a um campo eletromagnético.
Foi tarefa da presente invenção preparar uma composição polimerica contendo resina fenólica, que é apropriada para preparar materiais com uma estabilidade fermo-oxida.tiva aperfeiçoada.
Surpreendenlemenfe verificou-se que uma composição petimèri2.5 ca contendo resina fenólica, que apresenta estabilizardes, em particular na forma de compostos HALS, é apropriada para preparar tanto polímeros reativos como também materiais com uma melhor estabilidade de longo prazo. Através da adição de compostos HALS, a fragilização por luz e influência de calor nos materiais, que podem ser preparados pela composição poíimèrica 30 de acordo corn a invenção, são reduzidas. Assim pode ser alcançado um estirarnento por tração e estiramento de ruptura quase constante desse material.
A composição poiiménca de acordo oom a invenção pode, por exemplo, servir para preparar um polímero reativo, por meio de um extrusor, sendo que o polímero pode em seguida ser empregado ainda para preparação de materiais compostos. Além disso, a composição polimérica também pode ser convertida em um processo em batelada de acordo com o estado da técnica, em um material de trabalho.
É objeto da invenção uma composição polimérica, caracterizada pelo fato de que essa composição polimérica apresenta
- uma mistura (A) que abrange um ou mais compostos de acordo com a. estrutura (Al) (A1) com Ri ~ gmpo alquila ou grupo fenila.
OU cm t>u :ais compostos de acordo com a estrutura (A2) R?
.....<
d
R,
Ç -A o
......\
A-R I (A2) corn A ~ alquileno ou tenifeno,
R$: Rs, Rs. Ry.Rw.Ra ~ hidrogênio. grupo alquila, m, o jm ou mais compostos de acordo com a estrutura (At) e on de
Ashtuintes do tipo Typ R;< R;>< Rj, R4(( R§< R7, Rfb Kf; e Ra podem ser iguais ou diferentes assim como substituídos ou não substituídos, o fragmento de estrutura A pode ser substituído ou não substituído e m e o podem ser iguais ou diferentes,
- pelo menos uma resina fenolica (B) e
- pelo menos um estabilizante (C), selecionado de 2,2,6,6teirametiIpíperidia-4-ona e/ou seus derivados.
De preferência a composição polimérica de acordo coro a invenção apresenta pelo menos 534 em peso de compostos quimicamente não 5 ligados de acordo com a estrutura (Al) e/ou (A2) relativa à composição poiimérioa. Compostos químicamente não ligados significa que os compostos de acorde cem a estrutura (A1) e/ou (A2) não reagiram com a resina fenólica, e assim estão livres na composição pclimérica de acordo corn a invenção,
O teor de compostos quimicamente não ligados de acordo com a estrutura (Al) e/ou (A2) è verificada somo se segue (por exemplo para 1,3fenifenobisoxazol ina):
Introduz-se 15 g da amostra (composição polimérica, por exemplo de acordo com o exemplo 1) em um estojo da extração e e^draí-se por 18 15 daras com metanol sob refluxo. 1 ml dessa solução metanóiica é reagida com W ml de acetcnitrila e 1 ml de HMDS (hexametilt&silazana) para der ivatisação é aquecida por lha 100 ttG. Em seguida a amostra é verificada por cromatografia gasosa, com respeito à sua àrea percentual para 1:3fenilenobisoxazciina.
Para converter a área percentual em porcentagem em peso emprega-se uma oalibmção com l^-fenilenobísoxazolina (pureza 99, 8%) da seguinte maneira:
Reage-se 158,5 mg de 1,3-feniíenobisoxazo.iina (pureza 99,8 %} com 10 ml de acetonitrlía e 1 ml de HMDS, tempera-se por 1 h a 100 aC e 25 em seguida verifica-se igualmente por oromatografia gasosa.
Dos valeres de áreas percentuais da amostra extraída e da amostra tratada como padrão pode-se calcular, considerando-se os pesos, o teor de 1,3-ferdienobiso.xaz.ohna livre na composição polimérica,
O teor dos compostos quimiuamenfe não ligados da acordo corn 3D a estrutura (Al) e/ou (A2) na composição poliménca de acordo corn a invenção é de preferência pelo menos 5 % em peso, de preferência de de 8 a 4D % em peso, partlcularmente preferido de 10 a 35 % ern peso relativo à oomposição poliménca.
A composição polimérica de acordo com a invenção é facilmente processada para formar um granulado de manuseio tecnicamente fácil que atem disso se distingue por sua homogeneidade. Além disso a rápida oura 5 da composição pohmèrica de acordo corn a invenção é vantajosa. Essa composição poiimèríca é particularmente apropriada para a preparação de materiais, que se distinguem por uma elevada resistência à deformação por calor, uma temperatura de vidro acima de 190 X e extraordinárias propriedades de impacto.. A composição polimèrica de acorda com a invenção tanto 10 pode ser empregada para a preparação de peças Commodity como também para a preparação de peças de composto de fibms de alto desempenho. Assim as peças preparadas com a composição polimèrica de acordo com a invenção distinguem se por sua alta tenacidade, suas propriedades elétricas aperfeiçoadas e sua reduzida ate pequena liberação de produtos de reação, 15 sobretudo em comparação com as peças de resina fenôiica de acordo com o estada da técnica, Além disso essa peça distingue-se por suas boas propriedades tendo em vista as instruções internacionais FTS Fire, Smoke and Toxicity,
Os constituintes essenciais da composição polimèrica de acordo 20 com a invenção são os compostos da estrutura (A1) e (A2) que, ou podem ser empregados respectivamente individualmente, ou na forma de uma mistura, É claro que misturas de diferentes compostos do estrutura (A1) ou (A2) também podem ser empregadas. Os substiteintes FT a FT; e Rn a Ro abrangem hidrogênio e/ou grupas alquila, sendo que grupas alquiia no sentido da 25 presente invenção são grupos alifáticos ou cicioalifáticos, lineares ou ramificados com 1 a 6 átomos de C. De preferência os grupos alquila tratam-se de grupos alifáticos lineares com 1 a 6 átomos de C, em particular de grupas metila, grupos etila, grupos propila, grupos butila.
A composição puiimèrica de acordo com a invenção apresente 30 de preferência compostos de acordo com as estruturas (A1) e/ou (A2) na mistura (A), nos quais as substituinf.es da tipo FT, FT, R5, R4: R<;< FT. R?. Rn.
e Ro são hidrogênio e/au grupas alquila não substituídos com 1 a 6 ato mos de Cs e o fragmento da estrutura A representa alquileno não substituída com 1 a 6 átomos de C ou fenileno não substituído. Do preferência apresenta esses compostos de acordo com as estruturas (Aí) e/ou (,A2) com a, m, o ™ 0 ou 1. Um exemple dos compostos (Al) antsriurmente mencionado é 2-5 eul~2-oxazolina.
Em uma forma de execução pretenda da composição poliménca de acordo com a invenção, esta apresento uma mistura (A) consistindo em 100 % em peso de um ou mais compostos de acordo com a estrutura (A2) sondo que m e o são de preferência 0 ou 1, Em particular ela apresenta 10 compostos de acorde com a estrutura (A2), que apresentam como fragmento de estrutura A um grupo fenileno, como por exemplo 1,3fenllenobisoxazoHna ou 1,4-fenilenobÍsoxazoliaa, A composição poiimèrica de acordo corn ai invenção pode apresentar uma mistura (A), quer apresenta compostos da acordo com a estrutura (A2) com mão dentro do mesmo 15 composto (A2u) e/ou compostos de acordo com a estrutura (A2) com m ~ o dentro do mesmo composto (A2g). Assim a composição poliménaa de acordo com a invenção pode apresentar, por exemple, uma mistura (A), que apresents apenas compostos com m ~ 1 e o ™ 0 dentro do mesmo composto (A2g). Exemplos dos compostos previamente mencionados da estrutura (A2) 20 são 1,3-fenilenobísoxazplina e 1,4-fenilenubisoxazolina.
Entretanto é vantajoso quando a composição poíimérica de acordo com a invenção apresenta uma mistura (A), que tanto apresenta compostos de acordo com a estrutura (A2) com m e o - 1 dentro do mesmo composto (A2g6) como também compostos de acordo com a estrutura (A2) 25 oum m e o ” 0 dentro do mesmo composto (A2g5). Como compostos de aoordo com a estrutura (A2g5). a composição polimérica de acordo com a invenção apresenta de preferência 1,3-feníienubísoxazolina ou 1,4fen I lenob isoxazoline.
De preferência a composição polimérica de acordo com a inven30 çãc apresenta uma mistura (A), que apresenta a 90% em peso de compostos da estrutura (A2g6j e a 10% em peso de compostos da estrutura (A2g5), part seu I a rmente p refer Id o a 70% ern peso de corrjpcstos da estrutura (A2g6) e a 30% ern peso de compostos da estrutura (A2g5), e muito pafticulamsento preferido
45 a 55% em peso de compostos da estrutura (A2g6) e a 45% em peso de compostos da estrutura (A2g5).
A composição polímérica de acordo oom a invenção apresenta de preferência uma resina fanática (B), que é obtida por condensação de fenóis earn aídeídcs. em particular formaldeido. Assim a composição poíirné10 rica de acordo corn a invenção pode apresentar resinas fenòlicas, selecionadas do tipo das novehoas e/ou Resol. Particuíarmente preferido eh apresenta novdacas como resinas fenólioas (B). De preferência as resinas fenólicas empregadas (B) apresentam um teor de fbrmaldeido livre menor do que 0,1% em peso (determinação de acordo com DIN EN 120). Isto posam a 15 vantagem de que não ocorre nenhuma emissão de formaldeido.
De preferência a composição polímérica de acordo com a invenção apresenta a mistura (A) e a resina fenólica (B) em uma proporção em peso da mistura (A) para a resina fenóiica (B) da preferência de 99:1 a Γ.99. preferentemente de 90:10 a 10:90, particularmente preferido de 75:25 a 20 25:75,. e muito particularmente preferido de 45:55 a 55:45.
Além disso a composição polímérica de acordo com a invenção apresenta como estabilizadores (C) em particular os denominados compostos HALS (Hindered Amine Light Stabilizers), derivados da 2,2,6,6tetrametílpiperidin-4-onm Estes apresentam a vantagem de que com isso a 25 estabilidade a longo prazo do polímero reativo pode ser aperfeiçoada. A composição polímérica de acordo com a invenção também pode apresentar uma mistura de diferentes compostos HALS.
De preferência a composição polímérica de acordo com a inven ção apresenta estabilizadores de acordo com a estrutura (1) fe’ ' 4., rtxi.....·com
R' - grupo alcóxi, 'oz >!V
N.
„.·Η' i N
O OU
R ~ radical oxigênio (“O*), hidrogênio, grupo alquila ou g ΠΙΟ G O
A .. Λ .aí Λ ....poalcoxl ' R'“, 'a' V ou''' V em que R”’ e Rsv ~ grupo alquila, Rv ~ heteronicio e A’ ~ grupo alquileno, e os grupos aíquila, grupos ateòxi e grupos alquileno e heteroch elos são substituídos ou não substituídos. Partiouiarmento preferido a composição polimérica de acordo com a invenção apresenta estabilizadores (C) de acordo com as seguintes estruturas (2) a (4):
Rvs 12) com RVfi » hidrogênio, grupo alquila ou grupo aíeóxi,
r t .......n q com R*’- ? i , \—/ ou q-2a10( ou
coni Rvm ~ hidrogênio ou grupo aiquüa,
Em uma outra forma de execução da composição peliménca de acordo com a invenção, esta apresenta os denominados compostos HALS ligados a poíimero. por exemplo
com R'^ ~ hidrogênio ou grupo alquila e r, s > 10.
Estes compostos HALS ligados a polímeros tratam-se de derivados de 2.2.6.S tetrametipipendin^-ona, que estão ligados através da ou na cadeia poiimérica. Coma cadeia polimérica são apropriadas políolefinas fun10 cionalizadas, em particular copoOmeros à base de etileno e êsteres do ácida (met)acdíico a muito particularmente preferido copolímeros à base de etileno a metaorílato. Exemplos particularmente apropriados de compostos HALS ligados a polímero são descritos na EP 0 063 544 A1, cujo teor está incluído na presente invenção.
Em particular a composição polirnéríca de acordo com a invenção apresenta os estabilizadores (C) em uma quantidade de 0,1 a 2% em peso, de preferência de 0,2 a 1,5% em peso, e muito particularmente pretendo de 0,3 a 1,23¾ em peso relativo à composição poiimérica.
A composição poiimérioa de acordo com a invenção pode apre20 sentar além dos componentes (A), (B) e (C) também tanto ácidos de Lewis como também bases de Lewis. Esses compostos servem como catalisador em uma reação posterior. De preferência a composição poliménca de acordo com a invenção apresenta fosfitos de tòalquiia ou fosfitos de trianla, de preferência fosfíto de trifenila.
Em uma forma particular de execução da composição poiimérica de acordo com a presente invenção, essa pode apresentar também sais de tetra-aiquiifosfônís nu sais de tetra-arilfosfõnio. sais de tetra-alquíiamônío ou sais de tetra-arifemõnio de halogenetcs, tetrafluorcborato, hexaüuurotosfaío ou ácido para-toluenossulfônico como catalisadores.
Esses compostos, que podem servir para uma reação posterior corão catalisador, apresentam as composições poiiménoas de acordo corn a 5 invenção de preferência em uma quantidade de 0 a 2 % em peso relativo á composição polimérica, de preferência em uma quantidade de 0,01 a 1 % em peso, e particularmente preferido em uma quantidade de 0,01 a 0,4 % ern peso.
Dependendo do uso da composição polímérica de acordo com a 10 invenção pode ser vantajoso que a composição polímérica de acordo com a invenção não apresente nenhum catalisador'. Isto vale em particular .nus empreges da composição polimérica de acordo com a invenção para preparação de materiais, nos quais em um tratamento térmico a perda de massa deveria ser tão pequena quanto possível.
A composição polimérica de acorda cum a invenção também pode apresentar antioxidantes, de preferência eia apresenta os denominadas fenóis esteriaamente impedidos, sendo que esses compostos são preferidos de acordo com a estrutura (6);
QH
ms (6) com Rs, R^, Rc ~ hidrogênio, grupo alquüa, grupo alquüariía ou grupo cicioal20 quíla, sendo que os substítuintes do tipo RSi R>;, R^ podem ser iguais ou diferentes, assim como substituídos uu nãu substituídos, como por exemplo o produto de reação de 4-metilfenol com dicíclopentadienu a isubuteno de acorda cum a estrutura (7).
com ρ ” ' a 5.
Esses antioxidantes apresentem as composições polimédcas de acordo oom a invenção de preferência em urna quantidade de 0,1 a 2% em peso, preferentemenfe de 0,2 a 1,5% om peso, a particularmente preferido 5 de 0,3 a 1,2% ern peso relativo à composição polimérica,
Ê vantajoso quando a composição poliménca de acordo com a invenção apresenta pelo manos um dasaerador. Como desaerador, eia pode apresentar por exemplo, óleos de silicone ou poligiicóis e polieteres modificados por silicone, pelisiioxanos ou polímeros destruidores de espuma, po10 limetilalquilsilcxancs modificados por poliéter, como ela é comercializada pela fábrica Byk pele nome comercial Byk®-A 506, Byk^-A 525, Byfe'-A 53Ü ou Byk*-A 535. A adição de um aerador tem a vantagem de que a formação de bolhas, no material preparado posienormente a partir dele, é visivelmente reduzida. A composição poilménca de acordo com a invenção apresenta c 15 desaerador de preferência de 0,1 a 1% em peso relativo à composição polimêrioa, de preferência de 0.2 a 0,B% em peso, e particularment.e preferido de 0,3 a 0.7%.
Um possível uso da composição polimãrica de acordo com a invenção é por exemplo também a preparação de espumas, aqui é vantajoso 20 quando a composição poilménca de acordo com a invenção apresenta agentes expansores em vez de desaeradnres, Como agente expansor a composição poíimèríca de acordo com a invenção pode apresentar preterentemente solventes orgânicos, de preferência metanol. O agente expansor apresenta a composição poiimêrica de acordo com a invenção de preferência em 25 uma quantidade de 0,5 a 5% em peso relativo à composição poiimêrica.
Além disso é vantajoso quando a composição poiimêrica de acordu com a invenção apresenta pelo menos um agente de liberação, com isso a marmseabilidade da composição polímérica no processo de moldagem pode ser aperfeiçoada. De preferência a composição poíimêrica de a30 oordo corn a invenção apresenta agentes de liberação, selecionados de
- silicones, por exemplo na forma de óteos, emulsões óleo em água, gorduras e resinas,
- ceras, por exempla parafinas naturais e sintéticas com e sem grupos fu acionais,
- sabões metálicos ao sais metálicas de ácidas graxas, cama par exempla estearato de cálcio, estearata de chumbo, estearato de magnésio.
estearato de alumínio, efeu estearato de zinco,
- gorduras,
- polímeros, por exemplo álcool polivinílicu, poliéster e poimlefinas,
- monoèsteres de ácido fõsfórico, h íd rocarbonetos f lucradas o/ou ~ agentes da liberação inorgânicos, como par exemple pó de grafite, talco e pó de mica..
Como agente de liberação, a composição poliméríca de acordo cam a invenção apresenta de preferência sistemas de liberação que são a15 dicíunados aos materiais de carga e se enriquecem sobretudo nu processo de moldagem ou na superfície da peça ou podem realizar uma cura mais rápida da superfície, de modo que entre a parede da forma e a peça moldada não pode se formar nenhum composto. Em particular a composição polimérica de acordo oom a invenção apresenta agentes de liberação da fabrica 20 Acmos Chemíe KG, que são comercializados sob os numes comerciais ACMOSAL^ 82-837, ACMOSAL® 82-847, ACMOSAL® 82-860, ACMOSAL® 82866, ACMOSAL^ 82-0018, ACMOSAL® 82-853. O agente de liberação na composição de acordo com a invenção está particularmente preferentemente contido em uma quantidade de 0,1 a 2% em peso, muito partícula rmente 25 preferentemente de 0,2 a 1,5% em peso relativo à composição polimérica.
Além disso a composição polímérioa de acordo com a invenção pode apresentar também reticulantes, de preferência agentes tensoativos. de preferência aicuòís graxas eloxilados ou laurilsulfafe de sódio, de preferência em urna quantidade da 0,1 a 2% em peso referente ã composição 30 poismenaa.
Além disso a composição polimérica de acordo cum a invenção também pude apresentar retardantes de chama, como por exemplo compos tos orgânicos halagsnadcs ou compostos de fósforo orgânicos.. De preferên cia ele apresente compostos de fósforo orgânicos, em particular fosfato do dáeniloresila ou polifosfatos de amônio. O retardante de chama està contido de preferência em uma quantidade de 1 a 30% em peso, de preferência da 2 a 15% em peso, a partícularments preferido de 5 a 10% em peso relativo à composição poliménua. De preferência ele apresenta retardardes de chama da fábrica Cianant, que são comercializados sob o nome comercial Exolit® AP, em particular Exolit^ 263, Exolit® 442, Exolit® 454, Exolit® 455, Exolit® 470, Exolit® AP 420, Exolit^ AP 422. Exolit® AP 423, Exulit® AP 462., Exolit® AP 740, ExaliO* AP 751, Exolíf AP 760.
A composição polimédca de acordo com a invenção pode apresentar além dos aditivos jâ mencionados ainda outros aditivos ou adjuvantes, tais como, por exempla :
- agentes tixotrópicos, por exemplo ácidos silicicos pirogênieos, de preferência aerosílas,
- preenohedores e pigmentos, por exemplo, dióxido de titânio,
- nanoparticuias, por exemplo silicates um camada, em particular silicates de sòdio-Htio-magnésio, tais como eles são comercializados por exemplo pela fábrica Rockwood sob o nome comercial Laponife® S482,
- reagenles de acoplamento, por exemplo silanos, de preferência N-cídoalquilarninoaíquílaiquíldialcoxissilanos, de preferência N-ciclohexilaminometilmetikiietoxissilano, comercializados sob o nome comercial Geníosil®’ XI 924 da fábrica Wacker Chemie AG,
- agentes de flexibilização, tais como por example glicóis,
- aditivos low-profile, por exemplo termoplástioos, de preferência acetates de polivinila, como etes são comercializados pela fábrica Wacker Chemie AG sub o nome comercial Vinnapas® B 60 sp,
- aditivas para o aumento da condutividade elétrica, por exempla silicate de cálcio,
- foteinidadores, de preferência a-hidra:xiuetonas, de preferência 2hidróxi-2-metil-1-propan-1-ona, particularmente preferido Darocure*' 1173 da fábrica Ciba,
- aditivos absorvedores de luz. de preferência 2,4-513(2,4dimetilfenil)-6^2~hidfóxi~4-iso~octiíoxífeníl)-1.3(5-tnazinas, como por exemplo CYASORtT” UV-1164L da fábrica Cytec industries Inc. e/ou ·· Antíestáticos.
Em uma outra forma de execução preferida a composição poll·mérica de acordo corn a invenção apresenta adicíonalmente um diluente rea tivo. Trata-se aqui rmrmaimente de compostos de baixo poso molecular, etilenicamenfo insalurados para redução da viscosidade. Em regra trata-se aqui da materiais contendo acrilato ou metacrilato, que são líquidos â temperafura ambiente e assim são capazes de reduzir a viscosidade fatal da formulação. Exemplos de tais produtos são em particular acrilaio de isobomüa. metacrilato de hidroxipropila, formal monoacrilato de tnmetílolpropano, acrilato de tetra-hidre-furfurila, acnlate de fenoxietila, tnacriíato de trímetileno propane. diacníato de diprapiienogíicol. diacrilato de tripropiienoglicoL diacrilato de hexanodiol, tetra-aorilato de pentaeritntoL acrilato de lauríla, assim como variantes propoxiiadas ou etoxiladas desses diiuentes reativos e/ou diiuentes reatives uretanizados tais como EBECRYlJ5 1039 (Cytec) e outras. Além disso interessam outros componentes liquides que são capazes de reagir sob condições de polimerizaçâo de radical,per exemplo, viniléter ou aíií éter. Alternativamente resinas epóxldo podem ser empregadas como diluentes reativos. De preferência os diluentes reativos empregados na presente invenção tratam -se aqui de resina A Araldif1' LY 1135-1 (resina epóxi da firma Huntsman Advanced Materials (Europa) BVBA). A fração de diluents reativo é de 0,1 a 2()¾ em peso, de preferência de 1 a 5% em pese, relativa á composição polimérica. de acordo com a invenção. Através da adição de díluente reativo, a viscosidade da composição polimérica pode ser ajustada, de preferência reduzida
Em uma forma de execução particularmenfe preferida da composição polimérica de acordo com a invenção, esta apresenta pelo menos um desaerador e peío menos um agente de liberação.
As composições poliméricas de acordo com a invenção podem ser preparadas segundo todas as técnicas conhecidas pelos versados. As sim elas podem ser preparadas por processa em batelada, como descrito por exemplo por Culbertson eta/, na US 5.302.687.
No case do processo em batelada os componentes de partida são reagidos na maneira mais simples em um vaso de reação apropriado, 5 em particular sob influência de calor.. .Assim a temperatura de reação é em particular 140 a 180C, de preferência 180 a 17GCC. Q tempo de reação pode variar livremente e situa-se em particular a 5 a 20, de preferência a 10 a 15 minutos. A adição do parceiro de misturação pode ser selecionada livremente, particularmente a sequência de resina fenólica (B) e mistura (A).
Alternatívamente as composições poliméricas de acordo com a invenção são preparadas também por processos contínuos, por exemplo continuamente em um extrusor, tubulação de escoamento, amassadeira intensa, misturador intenso, ou misturador estático. Os parâmetros de reação podem ser selecionados basicamente livremente, em particular, a prepara15 cão das composições poliméricas de acordo com a invenção ocorre de acordo com a invenção nos mencionados dispositivos por misturaçãc intensa e de curto prazo, de preferência com introdução da calor. Misturação intensa e reação de curto prazo corn introdução de calor significa que c- tempo de residência dos materiais de carga nos dispositivos acima mencionados é, nor2.0 malmente, de 3 segundos a 15 minutos, de preferência 3 segundos a 5 minutes, particularmente preferido de 5 a 18G segundas. Os reagentes são assim reagidos de preferência a temperaturas de 1ü(AC a 275*C, de preferência de 150eC a 200'0, muito particularmente preferido de 170*0 a 190'X. Dependendo do tipo de material de carga e do produto final esses valores 25 para o tempo de residência e temperatura, entretanto, também podem ter outras faixas preferidas.
Opcíonaimente uma pôs-reaçâo contínua pode ser posteriormente operada. Através de um resfriamento subsequente, de preferência rápido, consegue-se obter o produto final. Um rápido resfriamento no sentido 30 da presente invenção significa que a temperatura é reduzida, num espaço de tempo menor do que 60 segundos, em mais do que 50cC. O fundido é, por exemplo, transportado para fora a uma temperatura de salda acima de
16......
120cC por axernplo através de uma cinta metálica resfriada a água ou ar. A temperatura da cinta de resfriamento é preferentemente de 0 a 23i:'C< de preferênda a temperatura ambiente, O rápida resfriamento apresenta a vantagem de que assim são impedidas pds-reações no fundido polimérico. e alérn 5 disso que é passível uma granulação.
Como dispositivos são partícularmente apropriados extrusores, como ext.rusor de uma única hélice., ou extrusores de mais de uma hélice, em particular extrusores de duas hélices, extrusor de laminação planetário ou extrusor anelar, tubulação de escoamento, amassadeira intensa, mistura10 dor intenso, como por exemplo misturador Turrax, ou misturador estático, e sào de prefetencsa utilizados para o processo de preparação preferido. Em uma forma de execução particular do processo de preparação podem ser empregados também extrusores de múltiplos hélices, tais como por exemplo um extrusor anelar. São particularmente preferidos os extrusores de multi15 pias hélices, em particular extrusores de duas hélices, e extrusor de mais de um eixo, em particular um extrusor anelar. Muito particularmente preferido são extrusores de dupla hélice.
É. surpreendente que a reação, que no processo descontínuo necessita de a uma hora, ocorre em alguns segundos .nos dispositivos ante2D nonnente mencionados, tais como por exemplo um extrusor ou amassadeira intensa. A carga térmica de curto prazo juntamente com a eficácia de misturação do extrusor é suficiente no processo de preparação para reagir o parceiro de reação totalmente ou o mais totalmente possível no grau desejado, O extrusor ou amassadeira intensa possibilita, através da equipagem apto2.5 pnada das câmaras de místuração ou compilação das geometries das héli ces, uma intensa e forte misturaçâo com concomitante intensa troca de calor. Por outro lado também é assegurado um fluxo uniforme na direção longitudinal com o tempo de residência o mais uniforme possível. Além disso é vantajoso quando é possível urna têmpera diferente nas carcaças dos dispo30 sifívos - ou pedaços deles.
Outras vantagens do processo de preparação continuo sâo, além da boa misturação par meio do extrusor, uma dusaoem exata dos componentes e o ajuste exato do tempo do reação. Deste modo obtém-se uma composição poiiméríea. que visivelmente pode ser mais facilmente elaborada do que uma composição poliménca preparada por meio da um processo em batelada. Além disso o processo de preparação continuo preterido trata5 se de um processo economicamente atraente, entra outros, já que se trata de um processo contínuo, pelo qual o parâmetro do processo pode ser pre oisamente definido. Deveria, portanto, ser relatívamante simples dar' forma a um processo de Scate-Up (aumenta de escala).
Os materiais de carga em regra são dosados aos agregados em fluxos de produtos separados. No caso de mais do que dois fluxos de produto, esses também podem ser adicionados em grupo. Polímeros amorfos e/ou cristalinos contendo grupos hidróxi podem ser resumidos a um fluxo de produto. Também é possível adicionar a estes fluxos de produto, além disso, catalisadores efou aditivos, como por exemplo agentes de processamento, estabilizadores, agentes reterdantes de chama, desaeradores ou promotores de adesão. Os fluxos da materiais também podam ser divididos e assim são adicionados aos agregados em diversas frações em diversos locais. Desta forma, podem ser ajustados objetivamente gradientes de concentração, com o que pode ocorrer a totalidade da reação. Os locais de entrada dos fluxos 20 do produto podem ser variáveis na sequência e ser manuseados com defasagem temporal.
Para uma pré-reaçào e/ou conclusão da reação podem ser com binados também diversos dispositivos.
O resfriamento subsequente á reação é, como anteríormente 25 descrito, da preferência realizado rapidamente e pode ser realizado em parte da reação na forma de execução de carcaças múltiplas, tais como em extrasores ou maquinas Contorna. Além disso também podem ser empregados; feixes tubulares, mangueiras tubulares, cilindros de refrigeração, promotores de ar a cintas de transporter de metal.
A confecção pode ser realizada, primeiramente, dependendo da viscosidade da composição polimérica que deixa o dispositivo ou a zona de pòs-reaçao, por maior resfriamento por meio dos dispositivos previamente mencionados levados a uma temperatura apropriada. Depois ocorre de preferência o pastilhamento ou porém uma cornlnutação até um tamanha de partícula desejado por meio de cm cilindro de ruptura, moinho de pinos, moinho da martelos, çalandras Schupp ou semelhantes.
Além disso è objeto dessa invenção o uso da composição polímênca do acordo com a invenção para preparação de materials, em particular de materiais compostos, partícula rmente preferido de materiais de fibras compostas, Além do uso para preparação de materiais compostos, a composição polimérica de acordo com a invenção também pode ser empregada 10 para preparação de plásticos, Esses plásticos preparados apresentam de preferência uma temperafrura de vidro Tg de pelo menos 1 £i():'O, e de preferência de pelo menos 2CKFC, e de preferência esses materiais são livres de formaldeido.
Dependendo do tipo de uso, a composição poiimérica de acordo 15 com a invenção pode primeíramenfe ser dissolvida em um solvente comercialmente disponível, em particular catenas.
No emprego de acordo com a invenção da composição pulimérica anima descrita, podem ser empregadas fibras inorgânicas de reforço, tais corno par exemplo fibras de vidro, fibras de reforço orgânicas, tais como por 20 exemplo fibras de aramida ou fibras de carbono, fibras de reforço metálicas ou fibras naturais. As fibras de reforça podem ser empregadas aqui na forma de tecidos reforçados, tecidos reforçados multíaxiais, velos, malhas, redes ou tapetes.
A composição polimérica anima descrita é empregada aqui como matriz da acordo com a invenção. Assim essa composição polimérica pode ser empregada por exemplo para preparação de produtos semiacabados prê-impregnados, como por exemplo Sheet Molding Compound (SMC) ου Bulk Molding Compound (BMC), A pré-moldagem pode ser empregada ϊgualmente para preparação do produto semiacabado na aplicação de acordo 30 com a invenção,
O processamento dessa composição polimérica com materiais de reforço para formar materiais compostos pode ocorrer por meio de diver sos processcs/tecnologias de acordo com o estado da técnica, Em particular a preparação do materia! composto ocorre por meio de uma das seguintes tecnologias listadas a seguir:
- Iam inação ou também Iam inação manual·
- tecnologia Prepreg,
- prensas de extrusão (Resin Transfer Molding, RTM),
- processo de infusão, como por exemplo o Resin Infusion Molding (RIM) ou o Seamen Composites Resin Infusion Process (SCRIMP),
- processo de enrolamenio,
- Processo de pu Itrusão ou
- Processo de colocação de fibras.
A cura dessa composição poiimériea pode ser realizada ao processo de acordo com a invenção por meio de introdução de calor, por exemplo em um forno, em uma autoclave ou em uma prensa, ou também por 15 meio de micro-ondas.
Os materiais compostos preparados por meio do emprego de aoordo oom a invenção podem ser empregados, em particular, no âmbito da indústria da aeronáutica, do transporte, como por exemplo a indústria automobilística e na indústria eletrônica, Esses materiais compostos também 20 podem ser empregados em instalações eólicas, tubulações ou recipientes na forma de tanques ou vasos de pressão.
A composição poiimériea também pode ser empregada para a preparação de estruturas de construção leve, em particular em combinação com construções de múltiplas camadas, como por exemplo colmeias ou es25 pumas à base de resina fenõhca, poli-imida, vidro, poliuretano, poíiemida ou cloreto da polivinila.
O uso da composição poiimériea em materiais de trabalho leva em particular a peças com uma elevada resistência à deformação a quente e uma elevada temperatura de vidro T^. Também è vantajosa a elevada tena30 cidade dessa composição poliménca que leva a propriedades de impacto aperfeiçoadas.
Outros campos de aplicação para a composição poiimériea ou os materiais daí resultantes são par exemplo produtos não inflamáveis, como agentes cortantes, na indústria de fundição. como separadores de baforias, no processo da moldagem por pressão e por injeção, lã mineral (entre outros de vidro, pedra ou basalto (livre de formaldeído)), para impregnação 5 de papel em laminados à base de vidro ou papel para isolamentos elétricos, para preparação da espumas, revestimentos de vidro ou metal, por exempla como proteção de cabes, misturas de borracha, como substituição para novolacas. como fase separada e correagerde com outros durômeros, tais como por exemplo bismaleinimida.
Os exemplos que se seguem devem esclarecer minuciosamente a composição polimérica de acorde com a invenção sem que a mveoçào tenha que ficar limitada a essas formas de execução.
Exemplo 1
Trabalhou-se som dois fluxos de material. O fluxo de material 1 consistiu em uma mistura de 50,7 % em peso de uma resina fenóiica {Durez’® 33100 da fábrica Sumitemo-Bakelite) e 49,3 % em peso de 1,3fenilenobisoxazolina, e o fluxo de material 2 consistiu em tnfenilfosfltu (0,98 % em peso de trifenllfosfito relativo à receita total)..
O extensor empregado - um extrusor de duplo hélice do tipo
DSE25 (Brabeoder GmbH) - consistiu em oito carcaças, que puderam ser separadamente aquecidas e resfriadas. Assim a temperatura de ajuste na carcaça 1 foi de 30”G, na carcaça 2 de 100C, nas carcaças 3-7 de 180eC e na carcaça 8 e na parte da tope de 160*G. O controle das temperaturas ocorreu através de um aquecimento elétrico ou resfriamento com água. A ve25 tocidade da rotação das hélices foi de 280 rpm.
O fluxo de material 1 foi introduzido como mistura em põ com uma quantidade de 3.00 kg/h na carcaça 1 do extrusor, enquanto o fluxo de material 2 foi introduzido na carcaça 3 do extrusor ern uma quantidade de 29.6 gfh, sendo que o fluxo de material estava á temperatura ambiente,
O fundido que emerge foi conduzido através de uma cinta de resfriamento e em seguida triturado.
No fundido solidificado da composição polímérica ê feite uma ca2.1 racterização:
verificação da temperatura de vidro Ts
A temperatura de vidra foi determinada por meio do calorímeíri.a de varredura diferenciai (Differential Scanning Calorimetry - DSC- segundo 5 DIN 53765), o condicionamento das amostras ocorreu da seguinte maneira: aquecimento da temperatura ambiente a 150X e manutenção por uma hora, resfriamento até a temperatura ambiente aquecimento a 25CTC e manutenção por duas horas
- resfriamento à temperatura ambiente aquecimento a 300*C - sem tempo de espera
Determinação do indice de hídrexila índice de hidroxila é aquela quantidade de hidróxido de potássio em miligramas que, na acetilação de 1 g de substância,, é equivalente á 15 quantidade ligada de ácido acético.
Determinação de valor em branco (Dupla determinação) ml de solução de acetilação (anidrido de ácida acético -10 % em tetra-hidrofurano) e 30 ml de solução catefisadora (4-Ndimetiiaminopiridina 1 % em tetra-hidrafurano) são introduzidos em um ba20 lão de Edenmeyer de 100 ml, fechado corn uma rolha e agitado por 30 minutos á temperatura ambiente. Em seguida, adiciona-'se 3 ml de água e agita-se novamente por 30 minutas. Essa mistura de reação é introduzida em um bêquer de titrino e enxaguada com cerca de 4 ml de tetra-hidrofurano do balão de Erlenmeyer, em seguida titula~se (Titrino Basic 794 oom um eletrodo 25 do tipo LI... Solvotrode 5.0229.100 para meios não aquosos).
Determinação do Indice de hidroxila da amostra
A amostra (cerca 1 g) é pesada em um balão de Erlenmeyer de 100 ml e dissolvida com 10 ml de solução de acetilação sub agitação num espaço de tempo de cerca de 5 minutos. Em seguida adiciona-se 30 ml de 30 solução catalisadora e agita-se por 30 minutos à temperatura ambiente Depois disso adiciona-se 3 ml de água desionizada e agita-se nnvamente por mais 3(1 minutos. Essa reação é introduzida no béquer de titrino e posterior mente é enxaguada com ca. de 4 ml de tstra-hidrofurano do balão de Erlenmeyer, em seguida essa amestra é titrada. O ponto de equivalência no dispositivo empregado ê da cerca de 200 mV, sendo que nas amostras contendo resina fenólica podem ocorrer diversos pontos finais.
Cálculo do índice de hídroxila índice de hídroxila ~ ((B A) xCx 56,1 VE + SZ com
A Consumo de solução de KOH (Lixívia de potássio a 0,5 N em etanol) na titulação da amostra em ml
B Consumo de solução KOH no valor em branco em ml
C Concentração da solução de KOH em mol/i
E Peso de amestras em g
SZ. índice de acidez das amostras em rng de KOH/g
Determinação do indico de acidez por determinação separada
1.5 a 2 g são dissolvidos em 20 ml de dimetílformamida (DMF), reagidos com 80 ml de isopropanol e em seguida titulados cem OíN EN 12634.
O indice de hídroxila é da 249 mg KOH/g.
A viscosidade foi determinada por maio de um viseosimetro conaplaca (DIN 53019-1) e é de 4365 mPas/160;>C.
Caracterização da composição polimérioa solidificada:
A temperatura de vidro Tg situa-se a 202C (DIN 53765)
Exemple 2
Os corpos de teste são preparados com uma resina matriz em ligação com um tecido da fibra de carbono da fábrica ECC, Style 452 corres25 pendendo ao ISO 1268 e o teste de estírarnento foi realizada segundo DIN
E.N ISO 14129. Como resina matriz são empregadas diversas composições pclimêrícas:
(a) composição polimérica de acordo cem o exemplo 1 (b) resina fenoi ica (o) resina de danais éstar (d) resina de epõxido (resina de laminaçâo Larit®1 L 305 da fábrica Lange t- Ritter GmbH)
A composição polimérica do acordo com o exemplo 1 mostra pe rante o estado da técnica (amostras (b) a (d)) uma deformação por tração mais elevada
Exemplo 3t
14,05 g de 1,2-fenilenobisoxaz0lina. 13,56 g de resina fenólica
Durez'' 33100 e 0.28 g de trifenilfosfito são misturados por 12 minutos em uma câmara arnassadora Bradender a 164 - 167X a 50 rpm. Uma quantidade parcial da produção da amassadeira Brabender é condicionada em um vidro de reagente em um banho a óleo por 4h / 250°C (serve para a cura da 10 composição poiimènca). Em seguida esse material é submebdo a uma isoíerrna TGA {DIN 51006) pur 4h / 360X. A perda de massa foi de 27,6 %.
Exemplo 4:
14,0 g de 1.2-fenílenubisoxazolina, 13,6 g de Resina fenôlica Du rez'1'' 33100, 0,28 g de trifenilfosfito, 0,07 g de R.AL.O.X® L.C e 0,14 g de QYA15 SGRB^ UV-3346 Light Stabilizer são misturados durante 7 minutos a 16O'''C corn 150 rpm em uma câmara amassadeira Brabender. Uma quantidade parcial da produção da amassadeira Brabender é condicionada um um vidro resgente em um banho a óleo pc-r 4 h / 250T (serve para a cura dá compo sição polímérica}. Em seguida esse material é submetido a uma iseterma 20 TGA (DIM 51005) por 4h / 360*0, A perda de massa foi de 24/9 %.
Exemplo S:
Urna composição palimérica de acordo corrí o exemplo 1 foi preparada corn adição de 0,5 % em peso de CYASORB^ UV-3346 Light Stabilizer e 0, 25 % em peso de RALOX** LC, A medição da viscosidade (vísccsímetro de co25 ne-placa segundo DIM 53019-1) após 300 s a 160 fr'C foi de 1808 mPas.
Exemplo 6:
partes em pese da composição polímérica de acordo com o exemplo 5 são misturadas com 5 partes em peso de ARALDIT® I..Y 1135-1 A resina A. A medição da viscosidade (viscosímero de cone-placa segundo 30 DIN 53019-1} após 300 s a 160C foi de 11942 mPas, Assim, a viscosidade de processamento pode ser influenciada objetivamente per adição de resina epòxi.

Claims (11)

  1. REIVINDICAÇÕES
    1 Composição polímérica, caracterizada pelo fato de que com rn ou mais compostos da acordo com a estrutura (Al) com Rs ~ grupo alquila não substituído com 1 a 6 átomos de C:
    Ra, Rs, Rn hidrogênio, atou gmpos alquila não substituídos com 1 a 6 átomos de C, n 0, 1,2, 3, ou um ou mais compostos da acordo com a estrutura (A2) i ΓΛ to, oom A ~ alquíleno não substituído com substituído.
    R.<, Rs, 1¼ R>'.Rís;.Ro ~ hidrogênio, e/ou grupos alquila não substituídos com
    1 a 6 átomos de C, ou misturas de um ou mais compostos de acordo com a estrutura (A1) (A2).
    sondo qua os substituístes do tipo R>; R^ R3[ R<. R5< Rs, R?, R;;< Rm e ÍÇ, podem ser iguais ou diferentes e rn e o iguais ou diferentes, podem ser pato menus uma resina fenólica (8) e pelo menos um estabilizante (C), selecionado de compostos de acordo com as seguintes estruturas vs com ~ hidrogênio, grupo alquila ou grupo alcóxl
    com R^ ~ hidrogênio ou grupo alquila um composto polimeru-ligadu a HALS de acordo corn a seguinte estrutura •v com R;:fo hidrogênio ou grupo alquila r,s > 10.
  2. 2. Composição polimèrica de acordo cem a reivindicação 1, caracterizada pelo fato de que a mistura (A) consiste em WQ % em poso de
    10 compostos de acordo .corn a estrutura (A2), sendo que rn e o de preferência são D ou 1.
  3. 3. Composição polimérica de acordo corn a reivindicação 1 ou 2, caracterizada pelo fato de que a mistura (A) apresenta compostos de acordo com a estrutura (A2) oom m # a dentro do mesma composto (A2u) efou compostos de acordo com a estrutura (A2) com m ~ o dentro do mesmo composto (A2g).
  4. 4. Composição polimérica de acordo corn a reivindicação 3, ca··
  5. 5 raofermada pelo tato de que a mistura (A) apresenta tanto compostos de acorda com a estrutura (A2) com m e ο ~ '1 dentro do mesmo composto (A2g
  6. 6) como também compostos de acordo com a estrutura (A2) com m e o ~ 0 dentro do mesmo composto (A2g5).
    5. Composição polimérica de acordo com a reivindicação 4. ca-
    10 raoterízada pelo fato de que a mistura (A) apresenta 3Q a 70% em peso de compostos da estrutura (A2g6) e 70 a 30% em peso de compostos da estrufura (A2g5).
    * 6.. Composição polimérica de acorde com qualquer uma das rei- * vindicaçôes 1 a 5, caracterizada peto fato de que a composição polimérica 15 apresenta os estabilizadores (C) em uma quantidade de 0,1 a 2 % em peso relativo à composição polimérica.
  7. 7, Composição polimérica de acordo com qualquer uma das reivindicações 1 a
  8. 8, caracterizada pelo fato de que a composição polimérica apresenta antíoxidaotes de acordo com a estrutura (6).
    OH
    20 com Rs, Rb, R. ~ hidrogênio, grupo alquila, grupo alquilarila nu grupo cicloalquila, sendo que os substituirdes do tipo Ra, Rb, R{; podam ser iguais ou diferentes, assim como substituídos ou não substituídos.
    d. Composição polimérica de acordo com a reivindicação 7, ca racterizada pelo fato de que a composição polimérica apresenta os anfioxl· 25 dantes de acordo com a estrutura (7),
  9. 9. Composição polímérica de acordo com qualquer uma das reivindicações 1 a 8, caracterizada peto fato de que apresenta pelo menos um desaerador.
  10. 10. Composição polimèrica de acordo com a reivindicação 9, caracterizada peto tato de que a composição polímérica apresenta como desa- orador óleos de silicone ou poíiglicóis e pollétems modificados por silicone., polisiloxanos ou polímeros destruidores de espuma, polimetílalquilsiloxanos modificados por poliéter.
  11. 11, Composição polímérica de acordo com qualquer uma das reivindicações 1 a 10, caracterizada pela fato de que apresenta pelo menos um agente de liberação.
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