BRPI0918907B1 - Composicoes de proteina/polimero cationico tendo viscosidade reduzida - Google Patents

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Abstract

composições de proteína/polímero catiônico tendo viscosidade reduzida a presente invenção refere-se uma composição adesiva compreendendo um componente de proteína, um componente de polímero funcionalizado com azetidínio e um componente modificador da viscosidade. a proteína preferida é uma proteína de soja e o componente modificador da viscosidade é preferivelmente um agente redutor de sulfito, um tiol, ou combinações dos mesmos. a invenção proporciona, para alto teor de sólidos, uma formulação adesiva de baixa viscosidade . . a presente invenção também se refere a um composto e a um método de preparar um composto compreendendo um substrato e a composição adesiva da presente invenção.

Description

Relatório Descritivo da Patente de Invenção para COMPOSIÇÕES DE PROTEÍNA/POLÍMERO CATIÔNICO TENDO VISCOSIDADE REDUZIDA.
CAMPO DA INVENÇÃO
A presente invenção refere-se às composições de proteínapolímero tendo viscosidade reduzida e estabilidade da viscosidade melhorada.
ANTECEDENTES DA INVENÇÃO
Os adesivos à base de proteínas estão entre os materiais adesivos mais antigos, conhecidos para o homem. Os adesivos derivados de farinha de soja fina contendo proteína primeiramente entraram em uso geral durante a década de 20 (Patentes U.S. 1.813.387, 1.724.695 e 1.994.050). A farinha de soja fina adequada para uso em adesivos era, e ainda é, obtida por remoção de algum, ou a maior parte do óleo do grão da soja, produzindo uma farinha de soja residual que era subsequentemente moída até uma farinha de soja extremamente fina. Tipicamente, o hexano é usado para extrair a maioria dos óleos apoiares dos grãos de soja moídos, embora métodos de extrusão/extração sejam também meios adequados de remoção do óleo. A farinha de soja fina resultante era então desnaturada (isto é, as estruturas secundárias, terciárias e/ou quaternárias das proteínas eram alteradas para expor grupos funcionais polares adicionais, capazes de ligação) com um agente alcalino e, até algum ponto, hidrolisada (isto é, as ligações covalentes eram rompidas) para produzir adesivos para unir a madeira, sob condições secas. Entretanto, estes adesivos de soja iniciais exibiam fraca resistência à água e o seu uso era estritamente limitado a aplicações internas. Há uma necessidade na indústria de produzir produtos que sejam mais favoráveis para o meio ambiente, tais como aqueles tendo emissões diminuídas de formaldeído.
Mais recentemente, os polímeros de amina-epicloro-hidrina (polímeros de AE) têm sido usados em combinação com as proteínas como adesivos para produtos de madeira (Patentes U.S. 7.060.798 e 7.252.735; Pedidos de Patentes U.S. 2008/0021187 e 2008/0050602).
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Um dos desafios deste sistema de adesivo é desenvolver formulações com viscosidade controlável. Os sistemas de altas viscosidades são difíceis de controlar. Eles têm fraca bombeabilidade e é difícil de distribui o adesivo e pode também ser difícil de obter uma camada uniformemente distribuída de adesivo sobre um substrato. Os sistemas de altas viscosidades podem requerer bombas de poço progressivas, as quais podem ser um grande custo de capital, e podem também requerer tanques de mistura e retenção especiais, com agitadores projetados para controlar o torque alto. Quando se tenta aplicar o adesivo usando um revestidor com rolo, a alta viscosidade pode resultar em problemas de bordas dianteiras/posteriores. A resolução deste problema requer rolos de diâmetros maiores que podem requerer um revestidor com rolo inteiramente novo, ou podem requerer rolos especialmente projetados que são onerosos também. Além de enfrentar os problemas de revestimento com rolo, uma formulação de menor viscosidade permite que o adesivo seja pulverizado e/ou seja usado em níveis de sólidos maiores. A pulverização da formulação adesiva permite que ela seja usada em aplicações tais como aglomerado (PB), placa de filamentos orientados (OSB), compensado, placa de lascas, placa de fibras de madeira de alta densidade e placa de fibras de madeira de média densidade. O maior teor de sólidos pode proporcionar melhorias na qualidade da ligação e na aderência e pode proporcionar produtos de madeira tendo menores níveis de umidade devidos à quantidade diminuída de água no adesivo. Os níveis de sólidos maiores são também desejáveis pelo fato de que o baixo teor de água destas formulações reduz a tendência por sopros como resultado da emissão de vapor na fabricação de compostos de madeira sob condições de calor e pressão.
Os aditivos que reduzem a viscosidade são bastante desejados. Entretanto, os modificadores da viscosidade podem ser prejudiciais para as propriedades adesivas. O uso de sais inorgânicos ou algumas enzimas pode reduzir bastante a viscosidade, porém o uso de ambos estes aditivos frequentemente resulta no desempenho diminuído do adesivo. O uso de reagentes que sejam nucleofílicos, tais como o sulfito e os tióis, pode ser preo
3/38 cupante visto que eles podem reagir com a resina de AE preferencialmente, o que também resultaria em uma diminuição no desempenho.
BREVE RESUMO DA INVENÇÃO
A presente invenção refere-se a uma composição adesiva compreendendo um componente de proteína, um componente de polímero funcionalizado com azetidínio e um componente modificador da viscosidade. A presente invenção também se refere a um composto e a um método de preparar um composto compreendendo um substrato e a composição adesiva da presente invenção.
DESCRIÇÃO DETALHADA DA INVENÇÃO
A presente invenção refere-se a uma composição adesiva compreendendo um componente de proteína, um componente de polímero funcionalizado com azetidínio e um componente modificador da viscosidade.
Surpreendentemente, descobriu-se que a inclusão de um componente modificador da viscosidade, selecionado a partir de agentes redutores baseados em enxofre, resulta em ambos, viscosidade significativamente reduzida, ao mesmo tempo mantendo o poder adesivo, ambos os quais proporcionam benefícios comercialmente vantajosos e significativos. Além de diminuírem a viscosidade, estas formulações exibem excelente estabilidade da viscosidade com o tempo.
Uma modalidade preferida da invenção proporciona uma formulação adesiva de polímero funcionalizado com azetidínio/soja contendo sulfito de sódio, metabissulfito de sódio ou bissulfito de sódio.
A viscosidade de uma composição adesiva de proteína/polímero é proporcional ao nível total de sólidos e ao pH. Os níveis de sólidos maiores são desejáveis pelo fato de que o menor teor de água destas formulações reduz a tendência por sopros como resultando da emissão de vapor na fabricação de compostos de madeira, sob condições de calor e pressão. Os teores de sólidos adesivos maiores podem também resultar em ligação melhorada devido à inclusão de sólidos mais ligáveis sendo aplicados ao substrato. Os menores teores de umidade (teores de sólidos totais maiores) nas formulações adesivas podem também permitir que se reduza a temperatura
4/38 e o tempo de cura para a fabricação de compostos de madeira, ambos os quais proporcionam ganhos econômicos. O teor de umidade final do produto acabado pode também ser crítico, conforme o padrão ANSI /HPVA EF 2002 da Hardwood Plywood Veneer Association/American National Standards Institute para compensado e piso de madeira projetado (EWF). O teor de umidade final de um produto de madeira é bastante controlado pelos sólidos/quantidade do adesivo aplicado. Os adesivos com maiores teores de sólidos podem, algumas vezes, proporcionar ligação e aderência aperfeiçoadas.
Com as formulações de AE/soja na presente técnica, é frequentemente difícil equilibrar o teor de sólidos e o pH com a viscosidade para atingir as condições de processamento e as propriedades de ligação desejáveis. A presente invenção permite mais liberdade na preparação dos adesivos de AE/soja que atenderá às necessidades dos fabricantes de compostos de madeira.
Os adesivos da presente invenção exibem um grau de constância de viscosidade com o tempo que permite uma vida em pote mais longa, um melhor controle das propriedades adesivas e também proporciona um controle muito melhor sobre a transferência e a aplicação da composição adesiva a um substrato desejado.
Os adesivos à base de proteínas são bastante conhecidos na técnica. As proteínas adequadas para uso na presente invenção incluem a caseína, a farinha de sangue, a farinha de penas, a queratina, a gelatina, o colágeno, o glúten, o glúten de trigo (proteína do trigo), a proteína do soro do leite, a zeína (proteína do milho), a farinha da semente de colza, a farinha do girassol e a proteína de soja. De preferência, a proteína é uma proteína à base de planta.
A soja é uma fonte de proteína particularmente útil para a presente invenção. A soja pode ser usada na forma de isolados de proteína de soja, concentrados de soja, farinha de soja fina, farinha de soja ou soja tostada. A farinha de soja fina, adequada para uso em adesivos, pode ser obtida removendo-se algum, ou a maior parte do óleo do grão da soja, produ
5/38 zindo uma farinha de soja residual que é subsequentemente moída até uma farinha de soja extremamente fina. Tipicamente, o hexano é usado para extrair a maioria dos óleos apoiares dos grãos de soja moídos, embora os métodos de extrusão/extração sejam também meios adequados de remoção do óleo. O hexano residual nos flocos de soja extraídos é tipicamente removido por um de dois processos: um processo de torrador do separador de solvente (desolventiser toaster) (DT) ou por utilização de um sistema de separador de solvente rápido (FDS). O uso do processo de DT resulta em um tratamento térmico mais severo da soja (temperatura máxima de cerca de 120 °C; tempo de residência de 45-70 minutos) do que o processo de FDS (temperatura máxima de cerca de 70 °C; tempo de residência de 1-60 segundos). O processo de DT resulta em um produto mais escuro, tipicamente referido como farinha de soja ou soja tostada. Estes termos serão usados de modo intercambiável para referirem-se aos produtos de soja processados pelo método de DT.
A capacidade da porção de proteína do produto de soja de ser dissolvida ou dispersa em água é medida pelo teste do índice de Dispersibilidade da Proteína (PDI). Este teste foi descrito como a seguir: Para este teste, uma amostra de grãos de soja é moída, misturada em uma razão específica com a água, e combinada em uma velocidade ajustada (7.500 rpm) por um tempo específico (10 minutos). O teor de nitrogênio dos grãos de soja moídos e do extrato é determinado usando o método de combustão. O valor do PDI é o quociente do teor de nitrogênio do extrato dividido pelo teor de nitrogênio do grão original., Illinois Crop Improvement Association Inc. site da web: http://www.ilcrop.com/ipqlab/soybtest/sovbdesc.htm, accessado em 27-7-08.
A porção de proteína dos produtos de soja processados por DT têm uma menor solubilidade/dispersibilidade em água do que os produtos de soja processados pelo método de FDS, conforme indicado pelos valores do PDI menores. As farinhas de soja (soja tostada) tipicamente têm valores do PDI de 20 ou menos, enquanto que os produtos de soja processados por FDS têm valores do PDI variando de 20 a 90.
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A proteína de soja é comumente obtida na forma de farinha de soja fina (cerca de 50 % em peso de proteína, base seca) por moagem dos flocos de soja processados a 100-200 mesh. A farinha de soja fina pode ser adicionalmente purificada (normalmente por extração com solvente dos carboidratos solúveis) para dar o concentrado de proteína de soja que contém cerca de 65 % em peso de proteína, base seca. A soja com gordura removida pode ser adicionalmente purificada para produzir o isolado de proteína de soja (SPI), que tem um teor de proteína de pelo menos cerca de 85 % em peso, base seca.
A proteína pode ser pré-tratada ou modificada para melhorar a sua solubilidade, a dispersibilidade e/ou a reatividade. A proteína de soja pode ser usada como produzida ou pode ser adicionalmente modificada para proporcionar melhorias de desempenho. A patente U.S. 7.060.798, cujo conteúdo inteiro é, neste documento, incorporado por referência, ensina métodos de modificar a proteína e a sua incorporação em um adesivo. Contempla-se que a proteína modificada ou a farinha de soja fina modificada possa ser usada com a presente invenção.
O uso de agentes redutores para clivar as ligações de dissulfeto nas proteínas é bastante conhecido e o uso de reagentes de sulfito ou bissulfito para efetuar esta reação tem sido bem estudado. O uso de agentes redutores de sulfito ou bissulfito para modificar a viscosidade, as propriedades de escoamento e a processabilidade da proteína de soja especificamente é também conhecido na área de modificação de proteínas vegetais para preparar proteínas texturizadas para uso como análogos de produtos de carne e de derivados de leite (Patente U.S. 3.607.860, Patente U.S. 3.635.726, Patente U.S. 4.038.431; Patente U.S. 4.214.009, Patente U.S. 4.349.576, Patente U.S. 4.608.265). O uso de sulfito em combinação com o isolado de proteína de soja como um adesivo de madeira é também conhecido e mostrou diminuir bastante a viscosidade (U. Kalapathy, N.S. Hettiarachchy, D. Myers, K.C. Rhee, JOACS, 73(8), p. 1063).
Os tratamentos das proteínas com agentes redutores são conhecidos em outros pedidos. O pedido de patente europeia EP 0969056A1
7/38 descreve um revestimento preparado a partir de uma proteína e um agente reticulador, onde a proteína pode ser modificada com um agente redutor. O agente reticulador usado nesta invenção pode ser, entre outros, uma poliamina modificada com epicloro-hidrina, uma poliamida modificada com epicloro-hidrina, uma poliamidoamina modificada com epicloro-hidrina ou um polímero com cadeia principal contendo amina modificada com epicloro-hidrina.
Um tipo preferido de soja para uso na presente invenção é a farinha de soja fina, preferivelmente PDI 20 ou maior.
O componente de polímero funcionalizado com azetidínio da presente invenção é tipicamente um material solúvel em água que contém amina primária, amina secundária, que tenham sido funcionalizadas com epicloro-hidrina, que então sofre ciclização para formar a funcionalidade de azetidínio. Alguns polímeros que podem ser funcionalizados com a epiclorohidrina e usados na presente invenção são: poliamidoaminas, polidialilamina, polietilenoimina [PEI], polivinil amina, quitosana, e polímeros de aminaepicloro-hidrina.
Um polímero funcionalizado com azetidínio preferido para a presente invenção são os polímeros de amina-epicloro-hidrina. Um polímero particularmente útil é o Hercules CA1400, disponível da Hercules Incorporated, Wilmington, DE. Os polímeros de amina-epicloro-hidrina (polímeros de AE) são bastante conhecidos na técnica, principalmente para uso como agentes reforçadores da umidade para produtos de papel.
Os polímeros de poliamidoamina-epicloro-hidrina (polímeros de PAE) são um subgrupo dos polímeros de amina-epicloro-hidrina (polímeros de AE). Estes polímeros são caracterizados pela presença de funcionalidade de azetidínio reativa e funcionalidade de amida na cadeia principal. Estes materiais de termocura valem-se da funcionalidade de azetidínio como a porção de reticulação reativa. Um tipo de polímero de PAE que á particularmente bem adequado para uso nesta invenção é divulgado no Pedido de Patente U.S. US2008/0050602.
Em uma modalidade preferida da invenção, o polímero funcionalizado com azetidínio é um polímero de poliamidoamina-epicloro-hidrina.
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Os polímeros de AE são produzidos como soluções aquosas com teores de sólidos variando de cerca de 10% a cerca de 50%.
Os adesivos baseados na combinação de polímeros de AE e proteínas são um desenvolvimento razoavelmente recente. A Patente U.S. 7.252.735 divulga o uso de polímeros de PAE e proteína de soja com uma razão de proteína para polímero de PAE variando de 1:1 a cerca de 1000:1, mais particularmente de cerca de 1:1 a cerca de 100:1, com base no peso seco. Estes adesivos proporcionam propriedades adesivas bastante aperfeiçoadas sob as condições úmidas, comparados aos adesivos baseados em proteína de soja somente. Uma outra característica benéfica destes aditivos é que eles não têm nenhum formaldeído adicionado e, desse modo, não contribuem para as emissões de formaldeído nos produtos de madeira feitos com eles.
Embora seja bastante conhecido o uso de agentes redutores nas composições de proteínas e seja conhecido o uso de polímeros de AE em combinação com proteínas como adesivos, a combinação de um agente redutor, tal como um sulfito ou bissulfito, em uma composição adesiva contendo polímero de AE não é necessariamente uma composição lógica para alguém versado na técnica. Isto é porque se sabe que os agentes redutores, tais como o sulfito e o bissulfito, podem reagir com a funcionalidade de azetidínio de um polímero de AE e torná-la ineficaz como um agente de reticulação. Esta reação foi divulgada por Espy, visto que ela se refere ao efeito de degradação do íon sulfito sobre o desempenho da resina de AE de resistência à úmido nas aplicações de fabricação de papéis. [Η. H. Espy “AlkalineCuring Polymeric Amine-Epichlorohydrin Resins” em Wet Strength Resins and Their Application, L. Chan, Ed., p. 29, TAPPI Press, Atlanta GA (1994)]. A reação do íon Sulfito com a funcionalidade de azetidínio é mostrada na fórmula de reação química 1.
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Fórmula de Reação Química 1:
II © S. © Na ΘΟ ΟΘ Na
A evidência de tal reação é mostrada através dos exemplos 6366. Nestes experimentos, o SBS foi adicionado à resina de PAE e a funcionalidade monitorada ao longo do tempo, na temperatura ambiente, usando a espectroscopia de RMN. Os resultados, mostrados na tabela 15, mostram que a funcionalidade em pH neutro ou acima é rapidamente reduzida em pelo menos 20%. Isto foi feito usando os níveis de SBS contidos nas faixas delineadas na presente invenção. Embora se saiba que as resinas de PAE sejam eficazes em reticular o cabelo em um estado permanente após a redução com bissulfito (Patente US 3.227.615), as soluções previamente preparadas de PAE e bissulfito de sódio não são aceitáveis para este propósito. Em vez de formar formulações de arrumação permanente do cabelo, o que requer a reticulação com a proteína do cabelo, a combinação dava formulações de ligação iônica, adequadas somente para a arrumação temporária do cabelo. Por esta razão, seria inesperado que a solução de bissulfito de sódio e proteína resultasse em uma composição adesiva que fosse resistente à água. Para comentar adicionalmente sobre este ponto, a reação conhecida de bissulfito com a funcionalidade azetidínio levaria alguém a acreditar que uma combinação destas duas espécies resultaria em um material que seria incapaz de atuar como um polímero de termocura, ou teria propriedades muito insatisfatórias quando usado como um adesivo de termocura.
Surpreendentemente, viu-se que uma combinação de farinha de soja fina, um polímero de PAE e metabissulfito de sódio proporciona uma composição adesiva estável com boas propriedades de resistência a úmido e a seco e é capaz de passar no teste de embebimento de 3 ciclos ANSI/HPVA HP-1-2004-4.6 para compensado.
O componente modificador da viscosidade da presente invenção
10/38 confere propriedades benéficas à composição adesiva, tais como propriedades de viscosidade aperfeiçoadas. O componente modificador da viscosidade pode ser um sal de sulfito, bissulfito ou metabissulfito. O agente modificador da viscosidade pode também ser selecionado a partir de agentes redutores inorgânicos, tais como sulfito de sódio, sulfito de potássio, sulfito de lítio, sulfito de amônio, bissulfito de sódio, bissulfito de potássio, bissulfito de lítio, bissulfito de amônio, metabissulfito de sódio, metabissulfito de potássio, metabissulfito de lítio ou metabissulfito de amônio. O agente modificador da viscosidade pode também ser um agente redutor orgânico, tal incluindo os tióis, e os adutos de bissulfito de aldeídos. Os tióis adequados incluem, porém não estão limitados à, cisteína, 2-mercaptoetanol, ditiotreitol, e ditioeritritol. Algumas classes de tióis adequados incluem os alquil tióis, tais como o metanotiol, o etanoltiol, o 1-propanotiol, o 1-butanotiol, o 1-pentanotiol, o 1octanotiol, o 2-propanotiol, o 2-metil-1-propanotiol, a ciclo-hexil mercaptana, ou a alil mercaptana; os ditióis, tais como o etanoditiol, o 1,3-propanoditiol, o
1,4-butanoditiol, o 2,3-butanoditiol, o 1,5-pentanoditiol, o 1,5-hexanoditiol, o ditiotreitol, ou o ditioeritritol; os hidroxitióis, tais como o 2-mercaptoetanol, o 1-mercapto-2-propanol, o 3-mercapto-1-propanol ou o 3-mercapto-2-butanol; e os tioéteres, tais como o 1-mercaptoetiléter.
A presente invenção proporciona composições tendo valores de viscosidade menores e também estabilidade da viscosidade aperfeiçoada em comparação com a técnica anterior com teor de sólidos similar. Estas propriedades são obtidas pela inclusão de agentes redutores, os quais são compreendidos de sulfitos e tióis. Um aditivo particularmente efetivo é o bissulfito de sódio/metabissulfito de sódio (SBS).
Uma modalidade preferida da invenção compreende uma farinha de soja fina tendo um índice de dispersibilidade da proteína (PDI) de 20 ou mais, um polímero de poliamidoamina-epicloro-hidrina (polímero de PAE) e metabissulfito de sódio, bissulfito de sódio ou sulfito de sódio. Uma modalidade mais preferida compreende uma farinha de soja fina tendo um PDI de 70 ou mais, um polímero de PAE e metabissulfito de sódio, bissulfito de sódio ou sulfito de sódio. Uma modalidade mais preferida compreende uma
11/38 farinha de soja fina tendo um PDI de 80 ou mais, um polímero de PAE e metabissulfito de sódio, bissulfito de sódio ou sulfito de sódio.
Uma outra modalidade da invenção é o uso dos aditivos modificadores da viscosidade em uma dispersão de farinha de soja fina desnaturada com ureia. As dispersões de soja desnaturadas com ureia são descritas no Pedido de patente U. S. 20080021187. O uso do modificador da viscosidade pode proporcionar menor viscosidade nestas composições e pode permitir que se preparem dispersões estáveis com valores de sólidos maiores do que poderíam ser obtidos sem o uso de um modificador da viscosidade.
Preparação e Uso da Composição Inventiva
As composições da invenção são preparadas combinando-se os componentes em um meio aquoso e misturando-se bem. O agente modificador da viscosidade (agente redutor de sulfito, tiol) pode ser adicionado em qualquer ponto no processo de mistura. O ponto de adição para o agente modificador da viscosidade pode depender do tipo específico de proteína usada. Tipicamente, deseja-se a adição antes da proteína visto que proporciona uma redução aumentada da viscosidade durante o processo de mistura/adição. Após todos os componentes da formulação terem sido adicionados, eles são totalmente misturados para produzir um material homogêneo. Podem ser adicionados materiais adicionais à formulação, tais como diluentes ou solventes não aquosos, desespumantes, tensoativos e ácidos ou bases usados para o ajuste do pH. Nós vimos que a estabilidade adesiva é muito dependente do pH. Nos valores de pH de mais do que 7,0, a estabilidade adesiva pode ser problemática. Embora a viscosidade inicial possa ser reduzida significativamente, a viscosidade pode aumentar dramaticamente durante um período de algumas horas em valor de pH de acima de 7. O pH desta composição inventiva pode variar de cerca de 4,5 até menos do que 7,5, mais preferivelmente de cerca de 5 até menos do que 7 e mais preferivelmente ainda de cerca de 5,5 até cerca de 6,5. Os valores de pH menores proporcionam melhor estabilidade da viscosidade, porém o desempenho do adesivo declinará gradualmente se o pH for muito baixo.
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A razão de proteína para polímero funcionalizado com azetidínio da composição pode variar de 1:1 a cerca de 1000:1, preferivelmente de cerca de 1:1 a cerca de 100:1, mais preferivelmente de 1:1 a cerca de 15:1, e mais preferivelmente ainda entre 1,5:1 a 7:1 com base no peso seco.
O componente modificador da viscosidade da composição pode compreender de cerca de 0,001% em peso do componente de proteína da composição a cerca de 10% em peso do componente de proteína da composição (1 parte de modificador para 100.000 partes de proteína a 1 parte de modificador para 10 partes de proteína. De preferência, o componente modificador da viscosidade pode compreender de cerca de 0,025% em peso, com base no peso do componente de proteína da composição, a cerca de 5,0% em peso, com base no peso do componente de proteína da composição. Mais preferivelmente, o componente modificador da viscosidade pode compreender de cerca de 0,025% em peso, com base no peso do componente de proteína da composição, a cerca de 3,0% em peso, com base no peso do componente de proteína da composição.
O teor de sólidos totais da composição pode variar de 5% a 75%, mais preferivelmente na faixa de 25% a 65% e mais preferivelmente ainda entre 30% e 60%. Em uma modalidade preferida, o teor de sólidos da composição é maior do que 25 %, em uma outra modalidade preferida, o teor de soidos é maior do que 30 %.
A viscosidade da composição é dependente da razão de ingredientes e sólidos totais. A limitação da viscosidade é, em última análise, dependente do equipamento. Ou seja, os materiais de viscosidades mais elevadas requerem misturadores, bombas e equipamento de processamento mais potentes e mais onerosos. De preferência, a viscosidade é menos do que 200.000 cps (centipoise), mais preferivelmente menos do que 150.000, ainda mais preferivelmente menos do que 100.000. A viscosidade pode variar de 1.000 a 200.000 cps, mais preferivelmente 2.000 a 100.000 cps e mais preferivelmente ainda entre 2.000 e 50.000 cps.
Uma outra modalidade da invenção é a aplicação destas composições para preparar produtos de madeira engenheirados e outros materi
13/38 ais compostos. As composições podem ser aplicadas por uma variedade de métodos, tais como o revestimento com rolo, o revestimento com lâmina cortante, a extrusão, o revestimento por cortina, os revestidores de espuma e os revestidores de pulverização, um exemplo dele sendo o aplicador de resina de disco rotativo. Embora as exigências variem para os diferentes graus e tipos de aplicações, uma viscosidade mais baixa é normalmente um benefício quando se utilizam estas técnicas de aplicação, especialmente para a pulverização das formulações adesivas.
Além dos substratos lignocelulósicos, as composições adesivas podem ser usadas com substratos tais como a lã de vidro, a fibra de vidro e outros materiais inorgânicos. As composições adesivas podem também ser usadas com combinações de substratos lignocelulósicos e inorgânicos. EXEMPLOS
Exemplos 1-4: Efeitos dos Diferentes Modificadores da Viscosidade
As formulações adesivas de PAE/soja foram preparadas sem nenhum bissulfito de sódio SBS, com 0,5% de bissulfito de sódio, em peso, com base no peso total de soja, e 0,5% de NaCI, ambos com base no peso de soja (tabela 1). O bissulfito de sódio foi obtido da Aldrich Chemical Co., Milwaukee Wl, e tinha uma pureza de >99%, o cloreto de sódio foi obtido da J.T. Baker, Phillipsburg, NJ, e era >99% de pureza. Todas as formulações foram preparadas por combinação de água destilada (23 g), polímero de PAE Kymene® 624 com um teor de sólidos de 20% (11,25 g, disponível da Hercules Incorporated, Wilmington DE), e misturadas com um agitador suspenso equipado com uma pá de mistura do tipo propulsor por 2 minutos, a 900 rpm. Uma quantidade de farinha de soja fina Prolia® 100/90 (15,75 g, disponível da Cargill Inc., Minneapolis, MN.) foi então adicionada à mistura agitada, a agitação foi continuada por 5 minutos a 900 rpm. Neste ponto, o aditivo (se algum) foi adicionado e misturado por uns 3 minutos adicionais, e finalmente o pH foi ajustado para cerca de 7,0 usando uma solução aquosa a 50% de hidróxido de sódio. As viscosidades das formulações foram então medidas e foram monitoradas com o tempo.
A viscosidade foi medida com um viscosímetro Brookfield LV
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DV-E usando um eixo ns 4 a 1,5 rpm nos exemplos 1-4. As amostras foram agitadas vigorosamente de modo manual por 30 segundos, imediatamente antes da medição da viscosidade, para proporcionar um histórico de cisaIhamento uniforme para as amostras.
Estes dados mostram que a viscosidade de um adesivo de PAE/soja é significativamente reduzida pela adição de bissulfito de sódio. Este efeito é muito mais forte do que qualquer modificação da viscosidade proporcionada pelo exemplo de comparação, no qual se adicionou 0,5% de cloreto de sódio em peso, com base no peso da soja. Na realidade, o efeito da adição do cloreto de sódio é insignificante. Este efeito sobre a viscosidade está também em contraste distinto com o perfil de viscosidade visto quando o bissulfito de sódio é adicionado à farinha de soja fina sem nenhum polímero de PAE presente. Neste caso do cloreto de sódio, a viscosidade é muito menor do que a amostra de controle e continua a diminuir com o tempo. Em algum ponto, esperar-se-ia ver uma queda no desempenho do adesivo à medida que a viscosidade continua a diminuir. A combinação de bissulfito com uma farinha de soja fina na presença de um polímero de PAE, em contraste, mostra uma queda inicial na viscosidade e alguma ligeira redução adicional na viscosidade, porém quase não tão drásticas quanto aquela vista com a amostra sem PAE adicionado. Esta constância inesperada da viscosidade com o tempo é um benefício para o usuário final destas formulações adesivas, pelo fato de que permite um melhor controle das propriedades adesivas e também proporciona um controle muito melhor sobre a transferência e a aplicação da composição adesiva a um substrato desejado. Ou seja, a combinação de farinha de soja fina, resina de PAE e bissulfito de sódio proporciona um produto tendo uma viscosidade menor que é estável com o tempo. A formulação de controle tem uma alta viscosidade que aumenta com o tempo, ao passo que a farinha de soja fina/bissulfito de sódio mostra uma viscosidade diminuída, porém esta viscosidade do produto diminui continuamente com o tempo. As propriedades de viscosidade diminuída e estabilidade da viscosidade são extremamente vantajosas para um fabricante que utiliza um adesivo à base de soja.
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Tabela 1. Dados da viscosidade e do pH para as Formulações Adesivas de PAE/Soja
E- xem- plo Aditivo PH inicial Vise, inicial (cps) Vise, em 1 h (cps) Vise, em 2 h (cps) Vise, em 3,5 h (cps) Vise. em4h (cps) Vise, em 4,5 h(cps) Vise, em 5 h (cps) PH final
1 Controle 7,12 310.400 262.000 230.800 - 342.600 352.400 6,98
2 0,5% de NaHSO3 7,15 182.000 136.800 101.600 - 121.200 - 149.200 6,78
3 0,5% de NaCI 6,9 306.000 261.600 250.400 250.400 - 290.400 - 6,8
4 0,5% de NaHSO3, Sem PAE 6,95 127.600 21.600 - 22.800 - 18.400 - 6,91
Exemplos 5-10: Efeitos dos Diferentes Modificadores da Viscosidade
As formulações adesivas de PAE/soja foram preparadas sem nenhum aditivo, com quantidades variadas de bissulfito de sódio, quantidades variadas de cisteína, e um nível de uma enzima Alcalase® (tabela 2). O bissulfito de sódio foi obtido da Aldrich Chemical Co., Milwaukee Wl e tinha uma pureza de >99%. A L-cisteína foi obtida da Aldrich Chemical Co., Milwaukee Wl e era >97% de pureza. A Alcalase® 2.4L era da Novozymes, Franklinton, NC. Todas as formulações foram preparadas por combinação de água destilada (23 g), Kymene® 624 (11,25 g, disponível da Hercules Incorporated, Wilmington DE), e misturadas com um agitador suspenso equipado com uma pá de mistura do tipo propulsor por 2 minutos, a 900 rpm. Neste ponto, o aditivo (se algum) foi adicionado. As porcentagens de aditivos são baseadas no peso da soja, com a Alcalase® tratada como 100% de ativos. Uma quantidade de farinha de soja fina Prolia® 100/90 (15,75 g, Cargill Inc., Minneapolis, MN.) foi então adicionada à mistura agitada e a agitação foi continuada por 5 minutos, a 900 rpm. Finalmente, o pH foi ajustado para cerca de 7,0 usando uma solução aquosa a 50% de hidróxido de sódio. As viscosidades das formulações foram então medidas conforme descrito para os exemplos anteriores.
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Tabela 2. Dados da viscosidade e da Adesão para as Formulações Adesivas de PAE/Soja
Exemplo 5 6 7 8 9 10
Aditivo Controle 0,25% de SBS 0,5% de SBS 0,25% de Cisteina 0,25% de Cisteina 0,5% de Alcalase® 2.4LFG
Vise (cps) 1.570.000 190.000 148.000 215.000 145.000 242.000
Eixo/ velocidade rfM, 0,3 rpm ^4,1,5 rpm rf>4, 1,5 rpm rM 1,5 rpm ^4,1,5 rpm n® 4,1,5 rpm
ABES a seco [kPa (psi)] 7.584,23 (1.100) 7.342,92 (1.065) 7.239,50 (1.050) 7.584,23 (1.100) 7.391,18 (1.072) 6.239,76 (905)
ABES a úmido [kPa (psi)] 3.192,27 (463) 2.978,54 (432) 2.888,90 (419) 3.171,59 (460) 3.102,64 (450) 2.137,37(310)
Os dados mostram que agentes redutores tanto inorgânicos quanto orgânicos podem ser eficazes na redução da viscosidade do adesivo de base. O aumento do nível de aditivo tem um efeito aditivo de diminuir a viscosidade. Uma enzima Alcalase® padrão pode também ser eficaz na redução da viscosidade do adesivo.
Os adesivos dos exemplos 5-10 foram testados usando o Sistema de Avaliação da Ligação Automatizado (ABES) da Adhesive Evaluation System Inc., Corvallis, OR. As amostras foram testadas usando a madeira compensada do bordo como o substrato, com uma sobreposição de 0,5 cm. As amostras de adesão a seco foram pressionadas por 2 minutos a 120 °C, esfriadas com ar forçado por 5 segundos, com a resistência ao cisalhamento testada imediatamente após a etapa de esfriamento. As amostras de adesão a úmido eram idênticas, exceto que, em vez de serem testadas imediatamente, elas foram removidas da unidade de ABES, embebidas em água por 1 hora e então recolocadas na unidade de ABES para serem testadas enquanto úmidas. Os resultados do ensaio de adesão a seco e a úmido para cada adesivo são listados na tabela 2 e são mostrados na figura 2. O gráfico mostra a média de 5 amostras, com as barras de erro representando um mais ou menos desvio-padrão.
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Os resultados da tensão de cisalhamento mostram que o uso de qualquer um dos agentes redutores não tem um efeito significativo sobre a tensão a úmido/seco. A enzima Alcalase®, entretanto, teve um efeito prejudicial significativo sobre o adesivo, resultando em uma diminuição de 33 porcento na resistência à tração a úmido.
Exemplos 11-16 - Tipo de farinha de soja fina
Tabela 3. Efeito do Tipo de Farinha de Soja Fina sobre a Viscosidade do Adesivo.
Número do Exemplo Tipo de Farinha de Soja Fina g Soja g CA 1000 g Água % SBS pH Viscosidade (cP) Eixo /rpm
11 Prolia 100/90 31,5 22,5 64 0,00% 5,66 178.000 7/10
12 Prolia 100/90 31,5 22,5 64 0,50% 5,58 22.000 7/20
13 Prolia 200/20 31,5 22,5 64 0,00% 5,78 250.000 7/10
14 Prolia 200/20 31,5 22,5 64 0,50% 5,72 77.000 7/20
15 Kaysoy 31,5 22,5 64 0,00% 5,72 78.000 7/10
16 Kaysoy 31,5 22,5 64 0,50% 5,65 84.000 7/20
Estas amostras foram todas preparadas usando o polímero de
PAE CA1000 com um teor de sólidos de 20%, disponível da Hercules Incorporated, Wilmington DE, e o bissulfito de sódio obtido da Aldrich Chemical Company, Milwaukee Wl, >99% de pureza. As farinhas de sojas finas usadas neste estudo eram a farinha de soja sem gordura Prolia® 100/90 e a farinha de soja fina sem gordura Prolia® 200/20, ambas disponíveis da Cargill, Inc., Minneapolis MN, e a farinha de soja tostada fina Kaysoy®, disponível da Archer-Daniels Midland (ADM), Decatur IL. As formulações foram preparadas com uma fórmula de 64% de água, 22,5% de polímero de PAE CA1000 tendo um teor de sólidos de 20% e 31,5% de soja e 0,5% de metabissulfito de sódio com base no peso da batelada. Os detalhes da formulação e as suas propriedades são mostrados na tabela 3. Estes ingredientes foram adicionados na sequência água, bissulfito de sódio, CA1000, soja. A viscosidade das amostras foi medida conforme descrito para os exemplos anteriores, usando as combinações de eixo/rpm mostradas na tabela 3.
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Exemplos 17 a 24: Uso do Sulfito de Sódio para a Redução da Viscosidade
Uma série de formulações adesivas de farinha de soja fina/resina de PAE foi preparada usando o sulfito de sódio como o agente redutor da viscosidade. Estas formulações foram preparadas misturando-se 129,1 g de água 0,42 g de Desespumante Advantage 357 (Hercules Incorporated, Wilmington DE) e 102,4 g de polímero de PAE CA1920A da Hercules tendo um teor de sólidos de 20% (Hercules Incorporated, Wilmington DE) em um béquer de aço inoxidável de 600 mL. O sulfito de sódio (98+%, Reagente ACS, Aldrich Chemical, Milwaukee Wl) foi então adicionado e a mistura foi agitada até que o sulfito de sódio tivesse se dissolvido (cerca de 1-2 minutos). A quantidade de sulfito de sódio usado nestes exemplos é mostrada na tabela 4. Uma quantidade de 108,0 g de farinha de soja fina Prolia 200/90 foi então adicionada à mistura agitada e agitou-se a 1.000 rpm por 8 minutos. O pH foi então ajustado para 7,2 com 25% de NaOH. A viscosidade destas formulações em diversos tempos é mostrada na tabela 4. Os valores da viscosidade foram medidos com um viscosímetro Brookfield RV usando um eixo n- 6 no valor de rpm mostrado na tabela 4. As amostras de viscosidade foram todas vigorosamente agitadas por 30 segundos, antes de se obter a leitura para proporcionar um histórico de cisalhamento uniforme para as amostras.
Tabela 4, Formulações de Soja-PAE com Sulfito de Sódio Adicionado
Número do Exemplo GSS SS (PHS) Tempo (h) pH RV 1^610 rpm RV Eixo/RPM
17a 0,00 0,00 0,00 7,14 218.000 6/2,5
17b 0,00 0,00 4,72 7,00 205.500 6/2,5
17c 0,00 0,00 6,30 6,99 235.800 6/2,5
18a 0,18 0,17 0,00 7,40 109.000 6/4
18b 0,18 0,17 4,83 7,19 GEL
19a 0,35 0,34 0,00 7,19 32.000 6/10
19b 0,35 0,34 4,32 7,04 GEL
20a 0,70 0,68 0,00 7,23 28.100 6/10
20b 0,70 0,68 3,95 7,06 500.000 6/2
21a 1,40 1,36 0,00 7,16 22.300 6/10
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Número do Exemplo GSS SS (PHS) Tempo (h) pH RV η^β 10 rpm RV Eixo/RPM
21b 1,40 1,36 3,58 7,01 399.500 6/2
22a 2,10 2,05 0,00 7,16 21.500 6/10
22b 2,10 2,05 2,02 7,07 82.800 6/10
22c 2,10 2,05 3,35 7,03 214.000 6/4
23a 2,80 2,73 0,00 7,18 20.600 6/10
23b 2,80 2,73 1,38 7,11 58.900 6/10
23c 2,80 2,73 2,58 7,07 109.500 6/4
24a 3,50 3,41 0,00 7,15 20.700 6/10
24b 3,50 3,41 1,02 7,10 49.800 6/10
24c 3,50 3,41 2,22 7,07 65.900 6/4
PHS significa parte por cem partes de Soja
Esses resultados mostram que os níveis crescentes de sulfito de sódio resultam em níveis menores da viscosidade inicial. Entretanto, as formulações preparadas com o sulfito de sódio adicionado nem sempre têm melhor estabilidade da viscosidade do que a amostra de controle. Os exemplos 18, 19, 20 e 21 todos tiveram viscosidades maiores do que a amostra de controle em 4 horas, apesar de terem viscosidades iniciais significativamente menores.
Exemplos 25-30 Efeito do pH sobre a Estabilidade da Viscosidade
Uma série de formulações adesivas de soja/polímero de PAE foi preparada para examinar o efeito do pH sobre a estabilidade da viscosidade. As amostras 25 e 26 foram preparadas com um teor de sólidos de 36%. A um béquer de aço inoxidável de 600 mL foram adicionados 83,77 g de água, 0,28 g de Desespumante Advantage 357 (Hercules Incorporated, Wilmington DE) e 65,00 g de polímero de PAE CA1920A da Hercules tendo um teor de sólidos de 20% (Hercules Incorporated, Wilmington DE). Após misturar estes ingredientes bem, o metabissulfito de sódio (>99%, ReagentPlus, Aldrich Chemical, Milwaukee Wl) foi então adicionado e a mistura foi agitada até que o metabissulfito de sódio tivesse se dissolvido (cerca de 1-2 minutos). A quantidade de metabissulfito de sódio usado nestes exemplos é mostrada na tabela 5. Uma quantidade de 68,42 g de farinha de soja fina Prolia 200/90
20/38 (Cargill Inc., Minneapolis MN) foi então adicionada à mistura agitada e agitou-se a 1.000 rpm por 8 minutos. Uma solução a 25% de NaOH foi usada para ajustar o pH do exemplo 25 para 7,2 e do exemplo 26 para 6,5. Os exemplos 27 e 28 foram preparados em um modo similar, exceto que 77,68 g 5 de água foram usados na fórmula. O exemplo 27 foi ajustado para pH 7,2 e o exemplo 28 foi ajustado para pH 6,5 com NaOH a 25%. Os exemplos 29 e 30 foram preparados em um modo similar, exceto que 71,92 g de água foram usados na formulação. O exemplo 29 foi ajustado para pH 7,2 e o exemplo 30 foi ajustado para pH 6,5 com NaOH a 25%. A viscosidade destas 10 formulações em diversos tempos é mostrada na tabela 5. Os valores da viscosidade foram medidos com um viscosímetro Broookfield RV usando um eixo n2 6. As amostras de viscosidade foram todas vigorosamente agitadas por 30 segundos, antes de se obter a leitura para proporcionar um histórico de cisalhamento uniforme para as amostras.
Tabela 5. Propriedades dos Exemplos 25-30 (efeito do pH ao longo do tempo)_____________,_____________,_________________________________________________________
Número do Exemplo Sólidos Totais gSMBS SMBS (PHS) Tempo (h) PH RWiscosidade (cP) Eixo/ RPM
25a 36% 1,13 1,74 0,00 7,13 19.000 6/10
25b 36% 1,13 1,74 4,38 6,98 304.000 6/2
25c 36% 1,13 1,74 6,25 6,96 450.000 6/2
26a 36% 1,13 1.74 0,00 6,59 16.100 6/10
26b 36% 1,13 1,74 3,67 6,56 44.600 6/10
26c 36% 1,13 1,74 5,50 6,53 59.000 6/10
27a 37% 1,13 1,74 0,00 7,16 21.300 6/10
27b 37% 1,13 1,74 3,12 7,03 499.500 6/2
27c 37% 1,13 1,74 4,00 7,00 GEL
28a 37% 1,13 1,74 0,00 6,47 19.700 6/10
28b 37% 1,13 1,74 1,90 6,46 36.600 6/10
28c 37% 1,13 1,74 2,62 6,46 50.400 6/10
29a 38% 1,13 1,74 0,00 7,15 28.700 6/10
29b 38% 1,13 1,74 1,50 6,99 298.500 6/2
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Número do Exemplo Sólidos Totais gSMBS SMBS (PHS) Tempo (h) PH RWiscosidade (cP) Eixo/ RPM
29c 38% 1,13 1,74 3,38 7,02 988.000 6/1
30a 38% 1,13 1,74 0,00 6,56 23.900 6/10
30b 38% 1,13 1,74 1,00 6,58 41.000 6/10
30c 38% 1,13 1,74 2,50 6,54 57.800 6/10
PHS significa parte por cem partes de Soja
Conforme esperado, a viscosidade aumentou com os níveis de sólidos crescentes. Entretanto, bem surpreendentemente, viu-se que as formulações adesivas modificadas com SMBS tinham uma estabilidade da viscosidade muito melhor em pH 6,5 comparado ao pH 7,2. As amostras de pH 7,2 tiveram valores de viscosidade bem acima de 100.000 após diversas horas, enquanto os valores da viscosidade das amostras de pH 6,5 eram bem abaixo de 100.000 após diversas horas.
Exemplos 31-33 Formulações Adesivas com Níveis Variados de SMBS Usadas para Preparar Painéis
As formulações de soja/polímero de PAE modificadas com SMBS foram preparadas com níveis variados de SMBS. A um béquer de aço inoxidável de 600 mL foram adicionados 137,24 g de água para o exemplo 31, 138,8 g de água para o exemplo 32 e 140,39 g de água foram adicionados para o exemplo 33. Uma quantidade de 0,44 g de Desespumante Advantage 357 (Hercules Incorporated, Wilmington DE) e 104,76 g de polímero de PAE CA1920A da Hercules tendo um teor de sólidos de 20% (Hercules Incorporated, Wilmington DE) foi então adicionada a cada formulação. Após misturar estes ingredientes bem, o metabissulfito de sódio (>99%, ReagentPlus, Aldrich Chemical, Milwaukee Wl) foi então adicionado e a mistura foi agitada até que o sulfito de sódio tivesse se dissolvido (cerca de 1-2 minutos). A quantidade de sulfito de sódio usado nestes exemplos é mostrada na tabela 6. Uma quantidade de 115,79 g de farinha de soja fina Prolia 200/90 (Cargill Inc., Minneapolis MN) foi então adicionada à mistura agitada e agitou-se a 1.000 rpm por 8 minutos. Uma solução a 25% de NaOH foi usada para ajustar o pH para 6. A viscosidade foi medida usando um viscosímetro
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RV usando as combinações de eixo/rpm mostradas na tabela 5. As amostras foram vigorosamente agitadas manualmente por 30 segundos, imediatamente antes da medição da viscosidade, para proporcionar um histórico de cisaIhamento uniforme para as amostras.
Essas formulações foram usadas para preparar os painéis de madeira compensada de álamo de 3 camadas. Os painéis tinham dimensões de 30,48 cm X 30,48 cm (12 X 12). A taxa de aplicação do adesivo era 0,022-0,024 g/cm2 (20-22 g/ft2). Não havia nenhum tempo de montagem fechada ou prensagem a frio usada quando se preparou estes painéis. Os painéis foram prensados a quente a 107°C (225°F) para os exemplos 31a, 32a e 33a, ou 113°C (235°F) para os exemplos 31b, 32b e 33b, por 3 minutos, a 1.034,21 kPa (150 psi). Os painéis foram mantidos em um ambiente a 23,33°C (74°F)/50% de UR por 48 horas para condicionar, antes do teste. Os painéis foram testados quanto ao desempenho de embebimento de 3 ciclos usando o procedimento ANSI/HPVA HP-1-2004-4.6. O ensaio de embebimento de 3 ciclos foi efetuado usando 4 peças de teste por condição. A resistência ao cisalhamento da ligação adesiva foi medida usando o procedimento ASTM D-906. Os valores de cisalhamento a seco são a média de 4 amostras de teste e os valores de cisalhamento a úmido são a média de 6 amostras.
Tabela 6. Preparação do Painel de Teste com os Exemplos 31-33
Formulações Adesivas Resultados do Ensaio dos Painéis
Exemplon9 g SMBS SMBS (PHS) Viscosidade (cP) RV n2 6a 10 rpm pH Aprovação no Embebimento de 3 Ciclos Ensaio da Resistência ao Cisalhamento
Cisalhamento a Seco [kPa (psi)] DP % WFa Seco Cisalhamento a Úmido [kPa (psi)] DP
31a 0,92 0,84 18.000 6,03 50% 1634,1 (237) 379,2 (55) 3 579,2 (84) 199,9 (29)
32a 1,85 1,68 16.500 5,98 0% 1627,2 (236) 503,3 (73) 0 413,7(60) 248,2 (36)
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Formulações Adesivas Resultados do Ensaio dos Painéis
Exemplon2 g SMBS SMBS (PHS) Viscosidade (cP) RV n° 6a 10 rpm pH Aprovação no Embebimento de 3 Ciclos Ensaio da Resistência ao Cisalhamento
Cisalhamento a Seco [kPa (psi)l DP % WFa Seco Cisalhamento a Úmido [kPa (psi)] DP
33a 2,77 2,52 15.400 5,98 0% 1061,8 (154) 206,8 (30) 0 0(0) 0(0)
31b 0,92 0,84 18.000 6,03 75% 1703,0 (247) 448,2 (65) 6 834,3 (121) 234,4 (34)
32b 1,85 1,68 16.500 5,98 0% 1744,4 (253) 448,2 (65) 6 579,2 (84) 172,4 (25)
33b 2,77 2,52 15.400 5,98 0% 1434,1 (208) 475,7 (69) 0 131,0(19) 75,8 (11)
PHS significa parte por cem partes de soja. DP significa Desvio-padrão. WF significa reprovação da madeira
As condições de fabricação dos painéis (sem tempo de montagem fechada, sem prensagem a frio, temperaturas relativamente baixas e tempo de prensagem curto) foram escolhidas para este estudo para proporcionar uma boa diferenciação entre as formulações de teste. Estes resultados mostram que o nível de SMBS pode ter um efeito muito significativo sobre as propriedades adesivas. Os painéis feitos com o adesivo do exemplo 31 (menor nível de SMBS) foram os únicos painéis que não tiveram uma 10 pontuação de aprovação de 0% para o teste de embebimento de 3 ciclos. A resistência ao cisalhamento a úmido era inversamente proporcional ao nível de SMBS, com o mais alto nível de SMBS resultando em quase nenhuma resistência a úmido, de modo algum. O aumento da temperatura de cura melhorou as propriedades dos painéis. Mesmo as temperaturas mais eleva15 das e os tempos de prensagem mais longos melhorariam as propriedades. O aumento da razão de polímero de PAE para soja também melhoraria as propriedades dos painéis, como melhoraria a inclusão de etapas de montagem fechada e prensagem a frio. Estes exemplos ilustram que o desempenho
24/38 ótimo do adesivo, especialmente a resistência a úmido, será atingido quando se utiliza um nível mínimo de aditivo modificador da viscosidade de metabissulfito de sódio.
Exemplo 34: Exemplo Comparativo
O exemplo 34 (sem SMBS) foi preparado misturando-se 104,68 g de água, 0,25 g de Desespumante Advantage 357 (Hercules Incorporated, Wilmington DE) e 90,74 g de polímero de PAE CA1920A da Hercules tendo um teor de sólidos de 20% (Hercules Incorporated, Wilmington DE) a um béquer de aço inoxidável de 600 mL e misturando-se bem por cerca de 2 minutos. Uma quantidade de 54,58 g de farinha de soja fina Prolia 200/90 (Cargill Inc., Minneapolis MN) foi então adicionada à mistura agitada e agitou-se a 1.000 rpm por 8 minutos. O pH foi ajustado de 5,24 para 7,19 usando uns 2,2 g de uma solução a 50% de NaOH. A viscosidade desta formulação adesiva era 25.200 cP, conforme medida com um viscosímetro RV usando um eixo n2 7 a 20 rpm. A amostra foi agitada vigorosamente de forma manual por 30 segundos, imediatamente antes da medição da viscosidade, para proporcionar um histórico de cisalhamento uniforme.
Exemplo 35: Formulação de Soja/Polímero de PAE Modificada com SMBS
Uma formulação adesiva de soja/polímero de PAE modificada com SMBS foi comparada a uma formulação adesiva de soja/polímero de PAE não contendo SMBS com uma viscosidade similar (exemplo 34). O exemplo 35 foi preparado misturando-se 64,50 g de água, 0,25 g de Desespumante Advantage 357 (Hercules Incorporated, Wilmington DE) e 115,05 g de polímero de PAE CA1920A da Hercules tendo um teor de sólidos de 20% (Hercules Incorporated, Wilmington DE) a um béquer de aço inoxidável de 600 mL e misturando-se bem por cerca de 2 minutos. Uma quantidade de 1,25 g de metabissulfito de sódio (>99%, ReagentPlus, Aldrich Chemical, Milwaukee Wl) foi adicionada e os conteúdos do béquer foram agitados por 2 minutos. Uma quantidade de 69,20 g de farinha de soja fina Prolia 200/90 (Cargill Inc., Minneapolis MN) foi então adicionada à mistura agitada e agitou-se a 1.000 rpm por 8 minutos. O pH foi ajustado de 5,16 para 6,98 usando uns 3,4 g de uma solução a 50% de NaOH. A viscosidade desta formula
25/38 ção adesiva era 18.800 cP, conforme medida com um viscosímetro RV usando um eixo ns 7 a 20 rpm. A amostra foi agitada vigorosamente de forma manual por 30 segundos, imediatamente antes da medição da viscosidade, para proporcionar um historio de cisalhamento uniforme.
As formulações dos exemplos 34 e 35 foram usadas para preparar os painéis de madeira compensada de bordo e álamo de 3 camadas. Os painéis tinham dimensões de 30,48 cm X 30,48 cm (12 X 12). A taxa de aplicação do adesivo era 0,022-0,024 g/cm2 (20-22 g/ft2). O tempo de montagem fechada foi 10 minutos e os painéis foram prensados a frio por 5 minutos, a 689,5 kPa (100 psi). Os painéis foram prensados a quente a 121,1°C (250°F), por 4 minutos, a 1.034,21 kPa (150 psi). Os painéis foram mantidos em um ambiente a 23,33°C (74°F)/50% de UR por 48 horas para condicionar, antes do teste. Os painéis foram testados quanto ao desempenho de embebimento de 3 ciclos usando o procedimento ANSI/HPVA HP-12004-4.6. O ensaio de embebimento de 3 ciclos foi efetuado usando 4 peças de teste por condição. A resistência ao cisalhamento da ligação adesiva foi medida usando o procedimento ASTM D-906. Os valores de cisalhamento a seco são a média de 4 amostras de teste e os valores de cisalhamento a úmido são a média de 6 amostras. As propriedades das formulações e dos painéis feitos com elas são mostradas na tabela 7.
Tabela 7. Propriedades das Formulações dos Exemplos 40 e 41 e dos Painéis Feitos a Partir Delas (1a parte)
Número do Exemplo TS SMBS (PHS) Tipo de Painel Vise. (cP) (1) PH
34a (Comp.) 28% 0% B/B/B 25.200 7,19
35a 36% 1,9% B/B/B 18.800 6,97
34b (Comp) 28% 0% A/A/A 25.200 7,19
35b 36% 1,9% A/A/A 18.800 6,97
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Tabela 7. (2a parte)
Número do Exemplo Ensaio de Cisalhamento a Seco Ensaio de Cisalhamento a Úmido Embebimento de 3 Ciclos
[kPa (PSI)] DP % de WF [kPa (PSI)] DP % de WF Aprovação
34a (Comp.) 3302,6 (479) 310,3 (45) 61 1765,1 (256) 277,2 (40.2) 2 100%
35a 3488,8 (506) 413,7 (60) 87 1544,4 (224) 333,7 (48,4) 8 100%
34b (Comp) 2171,9 (315) 524,0 (76) 45 958,4 (139) 224,1 (32,5) 3 100%
35b 2323,5 (337) 393,0 (57) 81 903,2 (131) 187,6 (27.2) 3 100%
1. Todos os valores da viscosidade medidos com um viscosímetro RV usando um eixo n2 7 a 20 rpm.
2. PHS significa parte por cem partes de Soja. DP significa desvio- padrão. WF significa reprovação da madeira
O uso de SMBS na formulação adesiva permite que se aumentem os sólidos de 28% para 36%, ao mesmo tempo ainda tendo uma viscosidade menor. Os resultados dos testes dos painéis mostram que a formulação modificada com SMBS dá resultados equivalentes ou melhores do que uma formulação adesiva de PAE/soja sem nenhum SMBS adicionado. Exemplo 36 - Painéis Preparados em Tempos Variados (Efeito da Idade do Adesivo)
Uma formulação de soja/PAE/SMBS foi preparada adicionandose 116,11 g de água, 0,45 g de Desespumante Advantage 357 (Hercules Incorporated, Wilmington DE) e 207,08 g de polímero de PAE CA1920A da Hercules tendo um teor de sólidos de 20% (Hercules Incorporated, Wilmington DE) a um béquer de aço inoxidável de 600 mL e misturando-se bem por 2 minutos. Uma quantidade de 124,56 g de farinha de soja fina Prolia 200/90 foi adicionada aos conteúdos do béquer e a mistura foi agitada a 1.000 rpm por 8 minutos. Neste ponto, 2,25 g de metabissulfito de sódio (>99%, Rea
27/38 gentPlus, Aldrich Chemical, Milwaukee Wl) foram adicionados ao béquer e a mistura foi agitada por uns 2 minutos adicionais, a 1.000 rpm. O pH da mistura foi então ajustado de 5,18 para 7,00 usando 5,90 g de NaOH a 50%. Esta preparação adesiva tinha uma viscosidade de 27.500 cP quando medida com um viscosímetro LV Brookfield usando um eixo n5 4 a 6 rpm. A amostra foi agitada vigorosamente de forma manual por 30 segundos, imediatamente antes da medição da viscosidade, para proporcionar um historio de cisalhamento uniforme.
Os painéis de álamo e bordo de 3 camadas foram preparados com o adesivo deste exemplo 36 em tempos variados após o adesivo ser preparado. Um grupo de painéis foi preparado imediatamente após a preparação do adesivo e um segundo grupo de painéis foi preparado três horas após o adesivo ser preparado. Uma taxa de espalhamento de 0,023-0,024 g/cm2 (21-22 g/ft2) foi usada na preparação dos painéis. Os painéis foram preparados usando as condições de tempo de montagem fechada de 10 minutos, prensagem a frio por 5 minutos a 689,5 kPa (100 psi) e prensagem a quente por4 minutos a 121,1°C (250°F) e 1.034,21 kPa (150 psi). Os painéis foram mantidos em um ambiente a 23,33°C (74°F)/50% de UR por 48 horas para condicionar, antes do teste. Os painéis foram testados quanto ao desempenho de embebimento de 3 ciclos usando o procedimento ANSI/HPVA HP-1 -2004-4.6. O ensaio de embebimento de 3 ciclos foi efetuado usando 4 peças de teste por condição. A resistência ao cisalhamento da ligação adesiva foi medida usando o procedimento ASTM D-906. Os valores de cisalhamento a seco são a média de 4 amostras de teste e os valores de cisalhamento a úmido são a média de 6 amostras. As propriedades das formulações e dos painéis feitos com elas são mostradas na tabela 8.
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Tabela 3. Propriedades dos Painéis Feitos com o Adesivo do Exem alo 36
Η. Após a Prep. do Adesivo Tipo de Painel Ensaio de Resistência ao Cisalhamento do Adesivo Aprovação no Embebimento de 3 Ciclos
Cisalhamento a Seco [kPa (psi)] DP % de Tração da Madeira Cisalhamento a Úmido [kPa (Psi)] DP % de Tração da Madeira
0 Bordo 3599,1 (522) 365,4 (53) 61 1661,6 (241) 151,7 (22) 3 75%
3 Bordo 3433,6 (498) 213,7 (31) 68 1344,5 (195) 227,5 (33) 1 100%
0 Álamo 2185,6 (317) 282,7 (41) 69 986,0 (143) 89,6 (13) 3 100%
3 Álamo 2247,7 (326) 420,6 96 1151,4 (167) 289,6 (42) 8 100%
DP significa desvio-padrão
Estes exemplos mostram que não há nenhuma diferença significativa em quaisquer das propriedades dos painéis medidas para os painéis 5 feitos com adesivo modificado com SMBS novo ou adesivo que tenha envelhecido por 3 horas. Isto indica que a reação do bissulfito com o azetidínio não é perturbadora do desempenho do adesivo sob estas condições.
Exemplos 37-44 Formulações com Nível Variado de Polímero de PAE, Com e Sem SMBS
Uma série de formulações adesivas foi preparada com níveis va- riados de polímero de PAE, tanto com, quanto sem, SMBS adicionado (as formulações sem o SMBS são exemplos comparativos). As quantidades dos aditivos usados nestas formulações são mostradas na tabela 9. Estas formulações foram preparadas adicionando-se água, Desespumante Advantage
357 (Hercules Incorporated, Wilmington DE) e polímero de PAE CA1000 tendo um teor de sólidos de 20% (Hercules Incorporated, Wilmington DE) a um béquer de aço inoxidável de 600 mL e misturando-se bem por 2 minutos. A farinha de soja fina Prolia 100/90 (Cargill, Minneapolis MN) foi adicionada
29/38 aos conteúdos do béquer e a mistura foi agitada a 1.000 rpm por 8 minutos. Neste ponto, o metabissulfito de sódio (>99%, ReagentPlus, Aldrich Chemical, Milwaukee Wl) foi adicionado ao béquer onde indicado, e a mistura foi agitada por uns 2 minutos adicionais, a 1.000 rpm. O pH da mistura foi então ajustado para 8 com cal (óxido de cálcio, CaO).
Tabela 9. Nível Variado de Polímero
Número do Exemplo gÁgua g A- 357 DF g SMBS g Polímero de PAE CA1000 g Prolia 100/90 g CaO (Cal) PH Total Adido nado % de PAE/ Soja
37 (Comp.) 138,95 0,30 0,00 60,00 101,05 1,00 8,17 301,30 12,5
38 139,68 0,30 1,50 59,17 99,65 2,09 8,04 302,39 12,5
39 (Comp.) 125,31 0,30 0,00 77,28 97,42 1,20 7,93 301,50 16,7
40 126,24 0,30 1,50 76,20 96,06 2,18 8,07 302,48 16,7
41 (Comp.) 115,26 0,30 0,00 90,00 94,74 1,42 7,94 301,72 20
42 116,33 0,30 1,50 88,75 93,42 2,61 8,01 302,91 20
43 (Comp.) 101,05 0,30 0,00 108,00 90,95 1,62 8,04 301,92 25
44 102,32 0,30 1,50 106,50 89,68 2,76 7,95 303,06 25
As propriedades destas formulações adesivas são mostradas na tabela 10. A viscosidade das formulações adesivas foi medida usando um viscosímetro LV usando as combinações de eixo/rpm mostradas na tabela
10. As amostras foram agitadas vigorosamente de modo manual por 30 segundos, imediatamente antes da medição da viscosidade, para proporcionar um histórico de cisalhamento uniforme.
Estas formulações adesivas foram usadas para preparar os painéis de madeira compensada de álamo de 3 camadas. Os adesivos foram aplicados em um nível de 0,022-0,024 g por centímetro quadrado (20-22 g por pé quadrado) às camadas do álamo. Foi usado um tempo de montagem fechada de 10 minutos, com uma prensagem a frio por 5 minutos a 689,5 kPa (100 psi). Os painéis foram prensados a 121,1°C (250°F) por 4 minutos, a 1.034,21 kPa (150 psi). Os painéis foram mantidos em um ambiente a 23,33°C (74°F)/50% de UR por 48 horas para condicionar, antes do teste. Os
30/38 painéis foram testados quanto ao desempenho de embebimento de 3 ciclos usando o procedimento ANSI/HPVA HP-1-2004-4.6. O ensaio de embebimento de 3 ciclos foi efetuado usando 4 peças de teste por condição. A resistência ao cisalhamento da ligação adesiva foi medida usando o procedi5 mento ASTM D-906. Os valores de cisalhamento a seco são a média de 4 amostras de teste e os valores de cisalhamento a úmido são a média de 6 amostras. As propriedades das formulações e dos painéis feitos com elas são mostradas na tabela 10.
Tabela 10. Propriedades dos Exemplos 37-44 e dos Painéis de Álamo de 3 Camadas Feitos com Estas Formulações Adesivas (1a parte)
Número do Exemplo do Adesivo % de PAE/ Soja % de SMBS (Base Úmida) Viscosidade (cP)* LV #/RPM PH % de Aprovação no Terceiro Ciclo
37(comparativo) 12.5 0,0% >2.000.000 4/0,3 8,17 100
38 12,5 0,5% 52.800 4/6 8,04 75
39 (comparativo) 16,7 0,0% >2.000.000 4/0,3 7,93 100
40 16,7 0,5% 56.000 4/6 8,07 100
41 (comparativo) 20 0,0% >2.000.000 4/0,3 7,94 100
42 20 0,5% 46.000 4/6 8,01 100
43 (comparativo) 25 0,0% 1.310.000 4/0,3 8,04 100
44 25 0,5% 37.000 4/6 7,95 100
Tabela 10. (2a parte)
Número do Exemplo do Adesivo Ensaio da Resistência ao Cisalhamento
Cisalhamento a Seco [kPa (psi)J %deWFa Seco Cisalhamento a Úmido [kPa (psi)] % de WF a Úmido
37(comparativo) 1806,4(262) 93 1027,3 (149) 15
38 2109,8(306) 55 827,4(120) 1
39 (comparativo) 2130,5(309) 90 1061,8 (154) 14
40 1841,0(267) 61 958,4 (139) 7
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Número do Exemplo do Adesivo Ensaio da Resistência ao Cisalhamento
Cisalhamento a Seco [kPa (psi)] %deWFa Seco Cisalhamento a Úmido [kPa (psi)] % de WF a Úmido
41 (comparativo) 1909,9(277) 83 1082,5 (157) 11
42 1930,5(280) 96 937,7 (136) 2
43 (comparativo) 2371,8(344) 79 1254,9 (182) 14
44 1978,8(287) 98 1041,1 (151) 7
WF significa Reprovação da Madeira
Estes resultados indicam que o uso de SMBS na formulação adesiva proporciona uma diminuição significativa na viscosidade. Os valores da resistência ao cisalhamento a úmido mostram que a presença de SMBS na formulação adesiva diminuiu o valor da resistência a úmido em 10 a 20%. Entretanto, a resistência a úmido foi suficiente para passar no teste de embebimento de 3 ciclos em todos os casos, exceto para o nível de PAE/soja mais baixo de 12,5%. Os resultados também mostram que a resistência ao cisalhamento a úmido pode ser aumentada aumentando-se o nível de PAE/soja.
Exemplos 45-48 Formulações Modificadas com SMBS em Valores Variados de pH
Uma série de formulações adesivas de soja/polímero de PAE modificadas com SMBS foi preparada, tendo uma faixa de valores de pH. As quantidades dos aditivos usados nestas formulações são mostradas na tabela 11. Estas formulações foram preparadas adicionando-se água, Desespumante Advantage 357 (Hercules Incorporated, Wilmington DE), polímero de PAE CA1920A tendo um teor de sólidos de 20% (Hercules Incorporated, Wilmington DE) e metabissulfito de sódio (>99%, ReagentPlus, Aldrich Chemical, Milwaukee Wl) a um béquer de aço inoxidável de 600 mL e misturando-se bem por 2 minutos. A farinha de soja fina Prolia 200/70 (Cargill, Minneapolis MN) foi adicionada aos conteúdos do béquer e a mistura foi agitada a 1.000 rpm por 8 minutos. Neste ponto, o pH foi ajustado usando o ácido ou a base apropriada ou então não se efetuou nenhum ajuste do pH,
32/38 como no caso do exemplo 47.
Tabela 11. Formulações Adesivas com Valores Variados do pH
Exemplo gÁgua G CA1920A g SMBS g A357 g Prolia 200/70 Ajuste do pH pH Viscosidade (cP)(1)
45 115,60 80,00 0,10 0,32 84,21 25% de Sulfúrico 3,98 31.400
46 115,60 80,00 0,10 0,32 84,21 25% de Sulfúrico 4,55 27.000
47 99,50 80,00 0,40 0,32 84,21 Nenhum 5,43 53.500
48 97,56 80,00 0,40 0,32 84,21 25% de NaOH 6,96 60.400
1. Todas as viscosidades foram medidas com um viscosímetro RV usando um eixo na 6 a 10 rpm.
A viscosidade das formulações adesivas foi medida usando um viscosímetro RV usando um eixo na 6 a 10 rpm. As amostras foram vigorosamente agitadas manualmente por 30 segundos, imediatamente antes da medição da viscosidade, para proporcionar um histórico de cisalhamento uniforme para as amostras. Os painéis de carvalho de três camadas foram preparados usando estes exemplos. Os adesivos foram aplicados em um nível de 0,022-0,024 g por centímetro quadrado (20-22 g por pé quadrado) às camadas do álamo. Estes painéis foram preparados sob condições de nenhum tempo de montagem fechada e nenhuma prensagem a frio. Os painéis foram prensados a 121,1°C (250°F) por 3 minutos, a 1.034,21 kPa (150 psi). Os painéis foram mantidos em um ambiente a 23,33°C (74°F)/50% de UR por 48 horas para condicionar, antes do teste. Os painéis foram testados quanto ao desempenho de embebimento de 3 ciclos usando o procedimento ANSI/HPVA HP-1-2004-4.6. O ensaio de embebimento de 3 ciclos foi efetuado usando 4 peças de teste por condição. A resistência ao cisalhamento da ligação adesiva foi medida usando o procedimento ASTM D-906. Os valores de cisalhamento a seco são a média de 4 amostras de teste e os valores de cisalhamento a úmido são a média de 6 amostras. As propriedades das formulações e dos painéis feitos com elas são mostradas na tabela 12.
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Tabela 12. Propriedades Adesivas dos Painéis de Carvalho de 3 Camadas Feitos Com os Exemplos de Adesivo 45-48
Adesivo Ensaio do Painel
N9 do PH 3 Ciclos Ensaio da Resistência ao Cisai lamento
Exemplo % de Cisalhamen- DP % de Cisalhamen- DP % de
Usado Aprova- to a Seco WFa to a Úmido WF a
ção [kPa (psi)] Seco [kPa (psi)] Úmido
45 3,98 0% 1903,0(276) 289,6 (42) 26 124,1 (18) 137,9(20) 1
46 4,55 0% 2233,9 (324) 289,6 (42) 29 717,1 (104) 330,9 (48) 3
47 5,43 100% 1896,1 (275) 530,9(77) 79 792,9 (115) 151,7(22) 2
48 6,96 100% 1889,2(274) 310,3(45) 75 792,9(115) 165,5(24) 9
DP significa desvio-padrão. WF significa reprovação da madeira
As condições de fabricação dos painéis (sem tempo de montagem fechada, sem prensagem a frio e tempo de prensagem curto) foram escolhidas para este estudo para proporcionar uma boa diferenciação entre as formulações de teste. Estes resultados mostram que o pH pode ter um efeito muito significativo sobre as propriedades adesivas. As duas formulações adesivas com os valores de pH abaixo de 5 tiveram pontuação de aprovação de 0% para o teste de embebimento de 3 ciclos. A amostra de pH 3,98 (exemplo 45) teve uma pontuação de cisalhamento a úmido extremamente baixa. As formulações adesivas com valores de pH acima de 5 (exemplo 47, pH = 5,43, sem ajuste do pH, e Exemplo 48, pH 6,96) tiveram uma pontuação de aprovação de 100% vista no teste de embebimento de 3 ciclos e os valores de adesão a úmido foram 792,9 kPa (115 psi). As diferenças de desempenho acima e abaixo de pH 5,0 são ainda mais notáveis quando se considera que as amostras 47 e 48 (pH > 5) tiveram um nível quatro vezes maior de SMBS do que os exemplos 45 e 46 (pH < 5). O aumento da razão de polímero de APE para soja melhoraria as propriedades dos painéis, como melhoraria a inclusão de etapas de montagem fechada e prensagem a frio.
Exemplos 49-56: Dispersões de Soja Preparadas Com Modificadores da Viscosidade
Foi preparada uma série de dispersões de soja mostradas na ta
34/38 bela 11 usando o SBS ou a cisteína. Estas dispersões de soja podem obter teores de sólidos totais mais elevados em viscosidades quase equivalentes do que a dispersão feita sem o SBS. Estas formulações foram preparadas adicionando-se a água e o aditivo, bissulfito de sódio (obtido da Aldrich Chemical Company, Milwaukee Wl, >99% de pureza) ou cisteína (obtida da Aldrich Chemical Company, Milwaukee Wl, 97% de pureza), em um frasco de fundo redondo de 4 gargalos, de 500 ml. As porcentagens de aditivos são baseadas no peso da farinha de soja fina. A solução foi misturada usando um agitador suspenso e a farinha de soja fina (farinha de soja fina sem gordura Prolia® 200/20, disponível da Cargill, Inc., Minneapolis MN) foi adicionada durante o curso de 2 minutos. A mistura foi então aquecida para 85 °C e mantida lá por 30 minutos. A ureia (disponível da Aldrich Chemical Company, Milwaukee, Wl, 98% de pureza) foi então adicionada e a dispersão esfriada para a temperatura ambiente.
A viscosidade foi medida com um viscosímetro Brookfield LV DV-E usando um eixo n2 4 a 20 rpm. As amostras foram agitadas vigorosamente de modo manual por 30 segundos, imediatamente antes da medição da viscosidade, para proporcionar um histórico de cisalhamento uniforme para as amostras. As propriedades destas formulações são mostradas na tabela 13.
Tabela 13. Viscosidac e das Dispersões de Soja/Ureia
Exemplo Sólidos Totais gde Água gde Farinha de Soja Fina gde Ureia Tipo de Farinha de Soja Fina %de Ciste- ína %de SBS Viscosidade (cP)
49 (Comparativo) 45% 188,91 56,0 103,04 Prolia 200/20 0% 0% 8.800
50 55% 126,88 56,0 103,04 Prolia 200/20 0% 0,50% 4.680
51 55% 126,88 56,0 103,04 Prolia 200/20 0% 1% 3.690
52 60% 103,39 56,0 103,04 Prolia 200/20 0% 1,50% 4.260
53 55% 126,88 56,0 103,04 Prolia 200/20 0,50% 0% 5.000
54 55% 126,88 56,0 103,04 Prolia 200/20 1% 0% 4.350
55 60% 103,39 56,0 103,04 Prolia 200/20 0,50% 0% 10.450
56 60% 103,39 56,0 103,04 Prolia 200/20 1% 0% 6.380
35/38
Os resultados mostram que o uso de SBS ou de cisteína permite a redução da viscosidade tão substancial que os sólidos da dispersão podem ser elevados de 45% até 60% de ST e ainda conservam uma viscosidade equivalente. Alternativamente, os sólidos podem ser elevados para 55%, e atingem uma viscosidade menor do que 45% sem o aditivo. Conforme mostrado nos exemplos anteriores, as cargas de aditivos mais elevadas dão reduções maiores na viscosidade em níveis constantes de sólidos. Exemplos 57-62: Uso das Dispersões de Soja para Preparar Aglomerado
Uma série de dispersões de soja/ureia foi preparada em um modo similar àquelas dos exemplos 49 e 50. As razões de soja para ureia de 1:2, 1:3 e 1:4 foram utilizadas e uma amostra de controle e uma amostra modificada com SMBS foram preparadas para cada razão de soja:ureia. Estas dispersões foram usadas para preparar as formulações de aglomerado (PB) esboçadas na tabela 14. O polímero de PAE CA1300 foi usado como o agente de cura. Os valores da viscosidade das formulações modificadas com bissulfito foram somente ligeiramente maiores do que os exemplos comparativos, apesar de terem teores de sólidos de 5 a 7 pontos percentuais maiores. Somente foi usado o acabamento da frente para preparar os painéis de PB. As amostras de PB foram preparadas usando um ciclo de prensagem de 5 minutos, em uma temperatura de 170 °C.
Tabela 14. Aglomerado Feito com Dispersões de Soja
Número do Exemxemplo Soja/ Ureia Bissulfito Sólidos do Adesivo Pulverização G Carga de Adesivo % % de PAE Umidade de Mat (%) PH do Adedesivo Viscosidade do Adesivo (cP) MOR a 704,8 kg/m3 (44 PCF) [kPa (Psi)]
57 1:2 Nenhum 41,5 148 10,8 1,8 15 6,6 2.650 10,68 (1,549)
58 1:2 0,5% 48,3 129 10,8 1,8 11,7 5,9 3.780 11,38 (1,650)
59 1:3 Nenhum 46,5 134 10,8 1,8 12,5 6,7 1.410 12,19(1,768)
60 1:3 0,5% 52,6 119 10,8 1,8 10,1 5,9 2.020 12,82(1,860)
61 1:4 Nenhum 50,0 125 10,8 1,8 11 6,4 1.044 10,64 (1,543)
62 1:4 0,5% 55,6 113 10,8 1,8 9,1 5,8 1.580 11,02(1,599)
36/38
Os painéis de aglomerado foram testados quanto ao módulo de ruptura (MOR) usando diversas amostras obtidas do painel de teste. O valor do MOR foi normalizado para uma massa específica de 704,8 quilogramas por metro cúbico (44 libras por pé cúbico (PCF)). Os resultados são mostrados na tabela 14. Não há nenhuma diferença significativa nos valores de MOR para os exemplos comparativos e as formulações modificadas com bissulfito.
Exemplos 63 e 64: Estabilidade da Funcionalidade de Azetidínio na Presença de Bissulfito
0,45 g de metabissulfito de sódio (EMD Chemicals, Gibbstown, NJ) foi adicionado a 35 g de polímero de PAE CA1000 com teor de sólidos de 20% (Hercules Incorporated, Wilmington DE). O pH das amostras foi ajustado para 7,7 (Exemplo 63) e 6,0 (Exemplo 64) usando NaOH a 25%. As amostras foram então diluídas para 5% base úmida em D2O e analisadas por RMN. As mesmas amostras preparadas por RMN foram corridas novamente de hora em hora, por 3 horas. Os resultados são mostrados na tabela 15 e mostram que, em um pH de 7,7 a concentração de azetidínio rapidamente diminui em 14%, enquanto a amostra em um pH de 6 somente perdeu 3% durante a mesma estrutura de tempo.
Exemplos 65 e 66 Estabilidade da Funcionalidade de Azetidínio na Presença de Bissulfito
0,037 g de metabissulfito de sódio (EMD Chemicals, Gibbstown, NJ) foi adicionado a 3,125 g de solução de polímero de PAE CA1920A da Hercules tendo um teor de sólidos de 20% (Hercules Incorporated, Wilmington DE), e 6,875 g de água. O pH foi ajustado para 7 para o exemplo 65 e para 5 para o exemplo 66 usando NaOH a 25%. As amostras foram então diluídas para 5% base úmida em D2O e analisadas por RMN. As mesmas amostras preparadas por RMN foram corridas novamente de hora em hora, por 3 horas. Os resultados são mostrados na tabela 15 e novamente os resultados mostram que, em um pH mais elevado, neste caso o pH 7, o azetidínio é instável quando o bissulfito de sódio está presente na solução. A amostra de pH 7 perdeu 8% mais azetidínio do que a amostra de pH 5 no
37/38 momento que a amostra foi analisada. No final das 3 horas, a amostra de pH 7 tinha perdido 12-13% de seu azetidínio em comparação com a amostra de pH 5 que pareceu não afetada pelo SBS.
O seguinte procedimento foi usado para todas as medições de RMN nos exemplos:
Preparação da amostra:
(1) Pesar ~50 mg da resina de PAE como recebida para um frasco pequeno de 5 cm3.
(2) Adicionar ~1 cm3 de D2O (solução n- 2) ao mesmo frasco pequeno.
(3) Misturar os conteúdos do frasco pequeno usando um misturador automático.
(4) Transferir os conteúdos do frasco pequeno para um tubo de RMN de 5 mm usando uma pipeta de vidro.
Os espectros de RMN 1H são adquiridos usando os espectrômetros BRUKER Avance equipados com uma sonda de 5 mm invertida. Uma frequência de operação da RMN 1H de 400 MHz (Avance 400) ou 500 MHz (Avance 500) é suficiente para a coleta de dados. A integração eletrônica dos sinais apropriados fornece as concentrações molares dos componentes de alquilação a seguir: aminocloro-hidrinas (ACH) poliméricas, e íons de azetidínio (AZE). Para calcular as concentrações de cada uma destas espécies, os valores das integrais devem ser colocados sobre uma base de um (1) próton. Por exemplo, a região espectral entre 1,72-1,25 ppm representa quatro (4) prótons a partir da porção de adipato da cadeia principal de dietilenotriamina-adipato, consequentemente o valor da integral é dividido por 4. Este valor é usado como o denominador comum do polímero (PCD) para o cálculo das espécies de alquilação. Os deslocamentos químicos destas espécies são proporcionados abaixo (usando uma referência de campo de adipato de 1,5 ppm). O valor da integral correspondente de cada produto de alquilação é usado no numerador para o cálculo, referir-se aos exemplos abaixo:
- o sinal de AZE a 4,85-4,52 ppm representa 3 prótons, desse modo, um fa
38/38 tor de divisão de 3 é requerido; integral de AZE + 3 + PCD = fração de mois de AZE
- o sinal de ACH a 68-69 ppm representa 2 prótons de AZE e 1 próton de ACH; integral de ACH - (sinal de AZE + 3 x2) + PCD = fração de mois de ACH
Os seguintes parâmetros espectrais são condições experimentais padrões para a análise por RMN 1H das resinas de PAE-Epicloro-hidrina no Bruker Avance 400:
Temperatura Frequência de Ressonância N- de Pontos de Dados Adquiridos Tempo de Aquisição Largura da Varredura Número de Varreduras 55 °C 400 MHz 32K 2 segundos 8278 Hz 32
Retardo de Relaxamento Ângulo da Ponta do Pulso Programa do Pulso* Tamanho Espectral Processado Função de Apodização Ampliação da Linha 8 segundos 90 ° zgpr (pré-saturação) 32K Exponencial 0,3 Hz
O nível da potência do pulso de supressão da água é 80 - 85 dB
- transmissor de 1H de 60 Watts. A potência em excesso atenuará os sinais adjacentes - USAR O PULSO MACIO
Tabela 15. Efeito do Bissulfito de Sódio sobre a Estabilidade do Azetidínio
% de AZE por RMN
Número do exemplo pH Resina de base Inicial 1 h 2 h 3 h
63 7,7 47,7 38,1 34,8 33,1 33,2
64 6 47,7 47 45,7 45,4 44,9
65 7 52,6 49,8 47,9 48,4
66 5 60,5 60,9 59,9 60,4
1/1

Claims (8)

  1. REIVINDICAÇÕES
    1. Composição adesiva, caracterizada pelo fato de que compreende
    a) um componente de proteína,
    b) um polímero funcionalizado com azetidínio, e
    c) um ou mais componentes modificadores da viscosidade selecionados a partir do grupo que consiste em etanoditiol, 1,3-propanoditiol,
    1,4-butanoditiol, 2,3-butanoditiol, 1,5-pentanoditiol, 1,5-hexanoditiol, ditiotreitol, ditioeritritol e éter 1-mercaptoetílico, em que o pH da composição está entre 5 e 7,5; a viscosidade da composição é menor que 150.000 cP e o teor de sólidos é maior que 25%.
  2. 2. Composição, de acordo com a reivindicação 1, caracterizada pelo fato de que o polímero funcionalizado com azetidínio é um polímero de amina-epicloro-hidrina.
  3. 3. Composição, de acordo com a reivindicação 1, caracterizada pelo fato de que o polímero funcionalizado com azetidínio é um polímero de poliamidoamina-epicloro-hidrina (polímero de PAE).
  4. 4. Composição, de acordo com a reivindicação 1, caracterizada pelo fato de que o componente de proteína é uma proteína de soja.
  5. 5. Composição, de acordo com a reivindicação 4, caracterizada pelo fato de que o polímero funcionalizado com azetidínio é um polímero de PAE.
  6. 6. Composição, de acordo com a reivindicação 1, caracterizada pelo fato de que a quantidade de aditivo modificador da viscosidade é de 1 parte de modificador para 100.000 partes de proteína a 1 parte de modificador para 10 partes de proteína.
  7. 7. Composição, de acordo com a reivindicação 1, caracterizada pelo fato de que o pH da composição está entre 5 e 7.
  8. 8. Composição, de acordo com a reivindicação 1, caracterizada pelo fato de que o teor de sólidos da composição é maior do que 30%.
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