CA1103174A - Support de barriere poreuse ceramique et procede de preparation dudit support - Google Patents

Support de barriere poreuse ceramique et procede de preparation dudit support

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Abstract

L'invention a pour objet un support de barrières poreuses en matière céramique cuite, de préférence en forme de tube cylindrique. Ce support est formé par la superposition de plusieurs couches, la dimension des graine dont elles sont constituées homogène et constante dans chaque couche, allant en diminuant des couches externes vers les couches internes. L'invention vise également un procédé de préparation de ?s support dans lequel on réalise différentes pâtes, chacune desdites pâtes correspondant à une future couche et possèdant une composition, une granulométric, et des propriétés adaptées au rôle de la couche désirée. Les dites pâtes sont ensuite disposées selon autant de couches superposées puis extrudées simultanément ou cofilées et les produits obtenus sont finalement soumis à une opération de cuisson. Ces supports sont notamment utilisables pour la concentration de l'hexafluorure d'uranium en uranium 235 par ultrafiltration.

Description

ll!U 3 ~ 7~

La pr~sente invention est relative ~ un support de barrière poreuse ceramique et à un pxocéd~ de pr~paration de ce support.
Elle concerne plus partic:ulierement les supports des barrieres poreuses ~elles que celles qu'on utilise notamment pour la concentration de l'hexafluorure d'uranium en uranium 235 par ultrafiltration. Cette concentration se ait actuellement en utilisant la diff~rence de vitesse de diffusion entre l'hexaflu-orure d'uranium 235 et l'hexafluorure d'uranium 238 au travers de dispositïfs à parois poreuses appel~s ~n~ralement "barri~res poreuses". De telles barri~res poreuses se composent gén~ralement d'un support lui-m8me poreux et d'une couche diffusante micropo-reuse qui r~alise la fonction de s~paration isotopique par ultra-filtra~ion, le support proprement dit jouant surtout un rôle mécanique de soutien de la barriere dans son ensemble~ Toutefois la tr~s grande difficult~ de cette technique r~side dans l'obten tion de barri~res poreuses ad~quates. En effet ces barri8res doivent posséder un certain nombre de caractéristiques de valeurs précises, parfois contradictoires, telles que par exemple granu-lométrie, perméabilit~, r}gidit~ mécanique, ~tat de surface,résistance aux attaques chimiques, etc... Une barri~re poreuse doit posséder en particulier une perm~abilit~ ad~quate de façon ~ permettre le plus grand d~bit possible tout en assurant une bonne s~paration. Elle doit à cet effe~ êt.e aussi mince que possible mais néanmoins conserver une rigidite m~canique et une solidité suffisantes pour permettre sa manipulation et son transport dans des conditions accepta~les.
La présente invention a pour but surtout de rendre les dites barri~res poreuses telles qu'elles r~pondent mieux 3~ que jusqu'~ ce jour aux diverses exigences de la pratique, notamment en ce qu'elle permet d'obtenir un support de barrieres poreuses , .

~1~3~74 sur lequel est dépos~e une couche microporeuse et conciliant ces divers imp~ratifs.
Le support de barrières poreuses en matiere c~ramique cuite selon l'invention est caractéris~ en ce qu'il est formé
par la superposition de couches, la dinension des gxains dont elles sont constitu~es, homogène et constante dans chaque couche, allant en diminuant de la couche formant l'un des c-ot~s de - ces couches vers la couche formant l'autre cot~ de ces couches.
Dans un mode de r~alisation l'invention consiste en un support de baxrieres poreuses en matière céramique cuite en forme de tube cylindrique, caractérise en ce qu'il est form~ par la . ;
superposition de plusieurs couches dont chacune correspond ~ des caracteristiques particulieres, la dimension des ~rains dont elles ;~
sont constituees, homo~ène et constante dans chaque c~uche, allant en diminuant des couches externes vers les couches internes.
L'invention consiste e~alemen~ en un proced~ de prepa-ration d'un support de barrières poreuses tel que decrit ci- .
haut, procéd~ dans lequel on realise diff~rentes p~tes, chacune -desdites p~tes correspondant ~ une future couche et poss~dant ;~
20 une composition, une ~ranulometrie, et des proprietés adap~es ~.
au rôle de la couche desiree, les dites p~tes etant ensuite disposees selon autant de couches superpos~es puis extrud~es si-multanement ou cofilées, les produits obtenus etant enfin soumis une operation de cuisson.
Dans un mode de realisation du proc~d~ selon l'invention on part de mat~riaux min~raux ou anorganiq~es en poudxes, tels que metaux, oxydes~ silicates, borures, _ . , ' , ~;

B - ~ -; !, ~ . .

3~

nitrures, halogénures, ou mélanges de ceux-ci, on leur ajoute des liants minéraux tels qu'argile, kaolin, gel anorganique, ou des liants organiques, de manière ~ obtenir des pâtes, chacune desdites pâtes correspondant à une future couche et possèdant une composi tion, une granulométrie, et des propriétés adaptées au rôle de la couche désirée, l~sdites pâtes étant ensuite disposées selon autant de couches superposées, puis extrudées simultanément ou cofilées, les produits obtenus étant enfin soumis à une opération de cuisson.
Elle consiste en outre -mises à part ces dispositions principales- en certaines autres dispositions qui s'utilisent de preférence en même temps, à considérer séparément ou selon toutes combinaisons techniquement possibles, notamment :
- lesdites pâtes subissent des opérations de malaxage et de désaération, lesdites opérations étant éventuellement répétées, ~g avant les opérations d'extrusion ou de cofilage, - lesdites couches superposées sont grossièrement soudées entre elles avant les opérations d'extrusion ou de cofilage, - lesdites opérations de désaération sont réalisées par passage forcé, grâce à une hélice, desdites pâtes à travers une griDe, lesdites pâtes très divisées étant reprises par une autre hélice et forcées à travers une grosse filière, 11ensemble desdites opérations étant effectué sous vide, - les produits obtenus par extrusion ou cofilage sont ~ -reçus sur des berceaux en plâtre, séchés, coupés, puis disposés 2S sur un lit d'alumine électrofondue placé dans le fond d'une gazette, on verse l'alumine électroÇondue entre lesdits produits jusqu'à leur niveau supérieur sans le dépasser, puis on place le tout dans un four qui assure un dlégourdi, après lequel lesdits produits sont cuits de façon classique et contrôlés, 3Q - outre les contr81es habituels sur les produits obtenus, un contrôle statistique par bulloscopie permet de déceler les .

~ 3 ~' fendillements éventue's de la e~uche-externe.
Elle consiste enfin en tous produits, du genre supports de barrières poreuses céramiques, tubulaires ou non, conformes à la définition de l'invention, préparés ou non suivant le procédé de l'invention.
Et elle sera de toute fa~on mieux comprise à l~aicle du complément de description ci-après et des dessins çi-annexés, les-quels complément et dessins étant donnés surtout à titre indicatif et nullement limitatif.
Aux dessins annexés :
- la Fig. 1 est une vue schématique en perspective d'un support tubulaire de barrière poreuse conforme à l'invention, - la Fig. 2 est une vue en coupe d~une presse d~extrusion permettant la mise en oeuvre du procédé suivant l~invention, ~;
. lS - la Fig. 3 est une vue en coupe d~une variante de la ~;
presse d~extrusion représentee à la Fig. 2, .-- les Figs. 4 et 5 sont des vues en coupe d'un dispositif permettant la préparation des couches superposées, à deux instants successifs de cette préparation, ~:
~o - et la Fig. 6 est une vue en coupe de la partie inférieure '!
des Figs. 4 et 5, à un troisième instant, postérieur aux deux pré- ~
cédent~, de cette préparation. `
On voit sur la Fig. 1 un support de barrière poreuse con-forme à l~invention, comportant deux couches 1 et 3, concentriques, la couche externe 1 ayant une granulométrie correspondant à un tamis standard Tyler n 120 donnant un rayon de pores de 15 /u , tandis que la couche interne 3 est de granulométrie plus fine correspondant à un tamis standard Tyler n~400, donnànt un rayon de pores de 4 /u. :~
. La couche mince interne 5 microporeuse et diffusante est déposée par suspension gazeuse ou filtration sur le support constitué par les couches l et 3, l~ensemble constituant la barrière poreuse.

--, . .~ ~ i ~3~

Une telle disposition présente de nombreux avantagesO
Tout d'abord, celui de ne pas mêler des grains de dimensions trop différentes : en effet, lorsque t01 est le cas, les grains fins viennent s'insérer entre les gros grains, constituant ainsi un ciment qui bouche ~s interstices et diminue d'une ~açon inaccep-table la surface de passage des gaz, tandis qu'une paroi de granu-lométrie uniforme laisse pour le passage du gaz une transparence constante indépendante de la dimension des grains. (par transparence, on désigne le rapport surface de Passa~e du ~az). De plus,la taille surface totale de plus en plus petite des grains des couches permet au gaz prove-nant de l~extérieur de se diviser de plus en plus flnement~
Par ailleurs, la dimension très faible des grains de la -couche interne 3 permet d'obtenir un excellent état de surface sur ;~
la paroi interne ce qui permet d'y déposer, par suspension ou fil-tration, la dernière couche diffusante 5 microporeuse extrêmement mince.
Enfin, il est ainsi possiblé d'obtenir un produit final possèdant des caractéristiques globales tout à fait nouvelles, car i obtenues par addition des caractéristiques individuelles de chaque ; 20 couche sur lesquelles i1 est facile de jouer.
Selon l'une des caractéristiques essentielles de l'inven-tion, le support multicouche est obtenu par l'extrusion simultanée ; ~;~
ou le cofilage de structures stratifiées obtenues à partir de maté-riaux pulvérulents.
~5 La Figo 2 représente schématiquement une presse d'extrusion qui peu~ convenir à cet usage et qui est constituée par un cylindre 7 muni d'un filetage 9 sur lequel est vissé un écrou 11 serrant une buse 13. Une grille 15, ajourée pour permettre le passage de la matière, porte un mandrin 17 qui définit avec la buse 13 l'orifice annulaire 19 de filage. Une canalisation 21 relie l'intérieur du cylindre 7 avec une pompe à vide, et un piston 23 permet de comprimer - ~ 6 la matière dans le cylindre 7.
` Si on désire préparer par exemple un support comportant trois couches, on opère comme suit : dans une opération préalable on a préparé des ébauches, concentriquement disposées, de matières S que l~on appellera conventionnellement A, B, C, douées respective- ;
ment ds caractéristiques A', B~, C~. Les trois ébauches A, B, C
sont introduites les unes dans les autres et l~ensemble est disposé
dans le cylindre 7, le piston 23 étant légèrement engagé. On fait le vide par la canalisation 21, puis on exerce un effort sur le pis- ~ ;
ton 23 de façon à contraindre les ébauches coaxiales A~ B, C à filer dans l'orifice annulaire 19.
Il est bien évident que le procédé selon l'invention est indépendant :
- de la réalisation de la presse et de la fixation du mandrin par exemple, - du nombre de couches concentriques de matériaux diffé
rents.
En effet~ il suffit de prévoir, avant l~extrusion défini-tive de l'objet, autant d~ébauches de diamètres extérieur et inté-rieur appropriés que l'on désire de couches de matières différentes.
`~ L'invention qui porte essentiellement sur l~extrusion si-multanée de plusieurs ébauches préformées disposées à l'intérieur d'une presse d'extrusion est évidemment également indépendante de la forme de la buse 13 de filage ; celle-ci peut être annulaire, as circulaire~ de forme géométrique quelconque. Dans le cas où la forme de la buse 13 est rectangulaire, on peut, en disposant côte à côte dans la presse d'extrusion différentes ébauches de sections rectan-gulaires, filer des bandes stratifiées. On peut également réaliser des bandes stratifiées par filage de tubes polygonaux fendus selon leurs arêtes après extrusion.

- -, - . - :~

Bien entendu, 1~ mode d'obtention et de disposition con~
, centrique des ébauches est important pour la mise en oeuvre du pro-cédé selon l'invention et la réalisation de supports de barrières poreuses présentant les caractéristiques recherchées et c'est pour-quoi il fera l'objet de la suite de la présente descriptionO Cettedescription vise à illustrer l'ensem~:Le des opérations nécessaires à l'obtention d'un support poreux à deux couches concentriquesO
Pratiquement, le résultat recherché est atteint, selon l'invention~ en remplissant le corps des presses d'extrusion avec des cylindres de pâte concentriques. Ainsi, pour des supports com-prenant deux couches :
- dans la partie périphérique on place la pâte à texture grossière, - dans l'axe on place le cylindre de pâte fine.
La préparation des pates est délicate, et la préparation des supports à deux couches s'ef~ectue comme décrit ci-aprèsO ~ .
Les pâtes venant du malaxage sont désaérées une première fois dans des machines concues de la faQon suivante : une hélice force la pâte à passer à travers une grille. Cette pâte très divi-sée est reprise par une autre hélice qui force la p~te à traversune grosse filière. Toutes ces opérations se font dans le vide, ce qui donne un boudin très compact et désaéré.
Les boudins de pâte désaerée sont introduits dans de nou~
velles machines désaéreuses travaillant suivant le même principeO
L'une de ces machines est chargée avec la pâte destinée au remplis~
sage de la partie externe du corps de l'extrudeuse à pistonO L'autre machine travai.lle avec la pâte interne et donnera le boudin central.
Schématiquement, l'opération finale du ~ilage se déroule, selon l'invention, dans le corps de la presse d'extrusion constitué
par le cylindre 7 muni d'un piston 23, ainsi ~u'on le voit sur la Fig. 3. Il faut donc remplir ce corps de presse avec un cylindre .. . . . ... .

- ~ 8 ~ 3 ~ ~ ~

creux 25 constitué par la pâte externe et, au centre, avec un cylin-dre plein 27 constitué par la p~te interne ; il faut également faire le vide entre les deux pâtes afin d~assurer leur adhérence par~aite et éviter les soufflures à leur surface de contactO
Pratiquement, on parvient à ce résultat de la fa~on sui-vante. Pour e~fectuer le remplissage de la par-tie externe, on place dans le corps 7 (Fig. 4) une tige 29 qui est centrée par un piston ~
creux 31 muni de joints tels que 33. L'autre extrémité de la tige ;
29 est centrée et retenue par un dispositif extérieur, non repré-senté. On applique de facon étanche le corps 7 sur l'extrémité 35 de la buse d'extrusion de la deuxième désaéreuse, non représentée, dont il a été question ci-dessusO On met en route la machine d'ex- ;
trusion associée à la désaéreuse et la pâte 25 en sortant, remplit le corps 7 en chassant le piston 31. On sort alors la tige 29 en ~5 laissant le piston 31 en place (Fig. 5)o On file par ailleurs sur une autre machine le boudin intérieur 27 et on le met dans le trou 37 laissé libre par la tige 29 retirée. A ce stade, on désolidarise le corps 7 de l'extrémité 35 en coupant la pâte 25 et on soude grossièrement les deux boudins 25 et 27 ensemble à leur extremité
20 libre. On place ensuite le piston central 39 (Fig. 6) qui vient se ~ ;
loger dans le piston creux 31. Par l'orifice 41 de ce piston 39g on fait le vide entre les deux pates après quoi le corps 7 est prêt pour l'extrusion définitive. Le corps 7 est placé, renversé, sur la '-machine d'extrusion (Fig. 3); on fixe la buse ~3 et on file en ~5 exerQant une pression sur l~ensemble des deux pistons 31 et 39 grâce au piston 23. Lorsque le corps 7 est vide, on sort le piston central 39, on remet la tige 29 et on peut recommencer l'opération.
Les tubes obtenus sont recus sur des berceaux en plâtre, séchés, coupés, et enfournés pour le dégourdi0 Cette de~nière opé-ration diffère de celle qui est employée pour les tubes homogènes . . .

~1;`33L'74 _ . .
et qui donne lieu à des ~entesO Les tubes cofilés sont deposés surun lit d'alumine électrofondue très grossière (grains de quelques 1/10 mm) placé dans le fond d~une gazetteO On verse du grain entre les tubes jusqu'à leur niveau supérieur mais sans le dépasserO
S Après dégourdi, les tubes sont cuits de la fac,on habituelle et con- .
tralés. Aux contrôles habituels on pe;ut ajouter un contrôle statis tique par bulloscopie de fac,on à déceler les fendillements qui peuvent se produire sur la couche interne~ .
Bien entendu, et comme il résulte d~ailleurs de ce qui ~O précède, la présente invention ne se limite nullement aux modes d'application non plus qu'aux exemples de realisation plus particu-lièrement décrits et représentés ; elle en embrasse au contraire -toutes les variantes.

Claims (13)

Les réalisations de l'invention au sujet desquelles un droit exclusif de propriété ou de privilège est revendiqué, sont définies comme il suit:
1. Support de barrières poreuses en matière céramique cuite, caractérisé en ce qu'il est formé par la superposition de couches, la dimension des grains dont elles sont constituées, homogène et constante dans chaque couche, allant en diminuant de la couche formant l'un des côtés de ces couches vers la couche formant l'autre côté de ces couches.
2. Support de barrières poreuses selon la revendication 1, caractérise en ce qu'il est constitué par la superposition de trois couches, la couche formant l'un des côtes de ces couches et dont la dimension des grains est la plus grosse ayant une granulo-métrie donnant un rayon de pores de 15 ? , la couche formant l'autre côté de ces couches étant une couche microporeuse d'ultrafiltration, et la couche intermédiaire ayant une granulométrie donnant un rayon de pores de 4? .
3. Support de barrières poreuses selon la revendication 1, caractérisé en ce qu'il est forme par la superposition de plusieurs couches, la couche ayant la plus fine granulométrie étant recouverte d'une couche microporeuse d'ultrafiltration.
4. Support de barrières poreuses en matière céramique cuite, en forme de tube cylindrique, caractérise en ce qu'il est formé par la superposition de plusieurs couches, la dimension des grains dont elles sont constituées, homogène et constante dans chaque couche, allant en diminuant des couches externes vers les couches internes.
5. Procédé de préparation d'un support de barrières poreuses en matière céramique cuite, formé par la superposition de couches, la dimension des grains dont elles sont constituées étant homogène et constante dans chaque couche, et allant en diminuant de la couche formant l'un des côtés de ces couches vers la couche formant l'autre côté de ces couches, procédé
dans lequel on réalise différentes pâtes, chacune desdites pâtes correspondant à une future couche et possédant une composition, une granulométrie, et des propriétés adaptées au rôle de la couche désirée, les dites pâtes étant ensuite disposées selon autant de couches superposées puis extrudées simultanément ou cofilées, les produits obtenus étant enfin soumis à une opération de cuisson.
6. Procédé selon la revendication 5, caractérisé en ce que les pâtes sont préparées à l'aide de matériaux en poudre choisis dans le groupe comprenant les métaux, les oxydes, les silicates, les borures, les nitrures, les halogénures additionnés de liants.
7. Procédé selon la revendication 6, caractérisé en ce que les liants sont minéraux et choisis dans le groupe comprenant l'argile, le kaolin et les gels anorganiques.
8. Procédé selon la revendication 6, caractérisé en ce que les liants sont organiques.
9. Procédé selon la revendication 5, dans lequel lesdites pâtes subissent des opérations de malaxage et de désaération, les dites opérations étant éventuellement répétées, avant les opérations d'extrusion ou de cofilage.

m
10. Procédé selon la revendication 5,dans lequel lesdites couches superposées sont grossièrement soudées entre elles avant les opérations d'extrusion ou de cofilage.
11. Procédé selon la revendication 9 dans lequel lesdites opérations de désaération sont réalisées par passage force, grâce à une hélice, desdites pâtes à travers une grille, lesdites pâtes très divisées étant reprises par une autre hélice et forcées à travers une grosse filière, l'ensemble desdites opérations étant effectué sous vide.
12. Procédé selon la revendication 5 dans lequel les produits obtenus par extrusion ou cofilage sont reçus sur des berceaux en plâtre, séchés, coupés, puis disposés sur un lit d'alumine électrofondue placé dans le fond d'une gazette, on verse l'alumine électrofondue entre lesdits produits jusqu'à leur niveau supérieur sans le dépasser, puis on place le tout dans un four qui assure un dégourdi, après lequel lesdits produits sont cuits de façon classique et contrôlés.
13. Procédé selon la revendication 12 dans lequel un contrôle statistique par bulloscopie permet de déceler les fendillements éventuels de la couche externe.
CA135,244A 1971-02-24 1972-02-22 Support de barriere poreuse ceramique et procede de preparation dudit support Expired CA1103174A (fr)

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