CA1113255A - Procede d'obtention d'alumine pure par attaque acide de minerais alumineux contenant d'autres elements - Google Patents

Procede d'obtention d'alumine pure par attaque acide de minerais alumineux contenant d'autres elements

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CA1113255A
CA1113255A CA297,791A CA297791A CA1113255A CA 1113255 A CA1113255 A CA 1113255A CA 297791 A CA297791 A CA 297791A CA 1113255 A CA1113255 A CA 1113255A
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sulfuric
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Joseph Cohen
Alain Adjemian
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Rio Tinto France SAS
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Aluminium Pechiney SA
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    • C01F7/00Compounds of aluminium
    • C01F7/02Aluminium oxide; Aluminium hydroxide; Aluminates
    • C01F7/20Preparation of aluminium oxide or hydroxide from aluminous ores using acids or salts
    • C01F7/26Preparation of aluminium oxide or hydroxide from aluminous ores using acids or salts with sulfuric acids or sulfates
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Abstract

Procédé d'obtention d'une alumine très pure à partir d'un minerai alumineux contenant des impuretés, comportant une attaque sulfurique du minerai, la séparation du résidu d'attaque et de la liqueur d'attaque, les traitements du résidu d'attaque, la transformation de la liqueur d'attaque en une solution sulfochlorhydrique, l'obtention du AlC13,6H20 par addition d'HCl gazeux, la calcination du chlorure et le recyclage des effluents et le traitement de la liqueur résultant du lavage du résidu d'attaque. Ce procédé est caractérisé en ce que la liqueur résultant de l'attaque est mélangée à chaud et à pression atmosphérique avec une liqueur sulfochlorhydrique de telle manière que la température du mélange soit comprise entre 80.degree.C - 90.degree.C, la liqueur sulfochlorhydrique est refroidie jusqu'à précipitation de AlS04Cl,6-7H20;chlorosulfate les cristaux de chlorosulfate d'aluminium hydraté sont séparés de la liqueur mère contenant la majeure partie des impuretés; ces cristaux, après lavage, sont mis en suspension dans une liqueur chlorhydrique, la suspension résultante est chlorurée par l'injection d'HCl gazeux jusqu'à précipitation du C13Al,6H20 qui, après lavage et séparation, est pyrohydrolisé en donnant l'alumine pure et des gaz de décomposition chlorhydrique; la liqueur mère de chlorosulfate est dégazée, de telle sorte que l'HCl produit serve à la chloruration précitée, la liqueur dégazée est concentrée par évaporation en éliminant les dernières traces de HCl, entraînée par la vapeur d'eau, la liqueur concentrée est libérée des impuretés avant d'être recyclée à l'attaque, et les vapeurs d'eau et de HCl résiduaire sont condensées, le condensat formé servant à absorber l'HCl gazeux provenant de la décomposition thermique de AlC13,6H20, et la liqueur mère provenant de la précipitation de AlC13,6H20 constituant la liqueur sulfochlorhydrique destinée au traitement de la liqueur mère sulfurique d'attaque. Le procédé selon l'invention s'applique aux minerais silico-alumineux, les bauxites siliceuses, les argiles kaoliniques, les schistes houillers ou non, les alumines impures et les sulfates d'aluminium impurs provenant de procédés primaires.

Description

3Z~S ~,~
., ;,, L'invention concerne un nouveau procédé d'obtention d'alumine pure par l'attaque sulfurique de minerais alumineux contenant des impuretés, suivie d'un traitement sulfochlorhydri-que du produit résultant de l'attaque, de la précipitation d'un chlorosulfate d'aluminium hydraté, puis de sa transformation en un chlorure d'aluminium hexahydraté, ultérieurement pyro~
hydrolisé en donnant l'alumine pure recherchée.
L'invention concerne également la récupération en vue de leur valorisation de certains éléments contenus dans le minerai en proportion notable, tels que le fer, le titane, les métaux alcalins et alcalino-terreux.
On a déjà proposé, et ce depuis longtemps, l'a-ttaque sulfurique de minerais alumineux pour en extraire l'alumine.
C'est ainsi, par exemple, que le brevet fran~cais N 574 983 de ASSEEV proposait d'attaquer un minerai alumineux par de l'acide sulfurique, de traiter la solution résultante par l'acide chlorhydrique et de décomposer par la chaleur le chlorure d'aluminium hexahydraté ainsi formé. Toutefois, ce document ne donnait aucune indication sur les moyens à employer pour éliminer les impuretés accompagnant l'aluminium dans les minerais, impuretés qui pouvaient être très diverses d'un ;
minerai à l'autre. Aussi le procédé enseigné par ce brevet ne permettait pas d'aboutir à une alumine pure par un procédé
cyclique.
D'autres documents, plus récents, tels que les brevets fran~cais N 1 558 347 et 2 160 743 appartenant à la demanderesse, ont proposé des procédés cycliques d'attaque sulfurique dans lesquels sont décrits des moyens pour éiiminer certaines impuretés et obtenir une alumine pure de qualité
métallurgique recherchée. Mais, pour parvenir à ce résultat, la solution acide de sulfate d'aluminium, qui contenait ~ `
également comme impuretés du fer, du magnésium, des métaux ' ~ ~ ' 3Z5~i ; ~, ,. `
alcalins, etc..., était diluée avec de l'eau ou avec une solution chlorhydrique, refroidie à une température adéquate et saturée en gaz chlorhydrique de telle manière que soit !
précipité le chlorure d'aluminium hexahydraté. Ce dernier, séparé de sa liqueur mère, était alors soumis à une purifica-tion par dissolution et précipitation par saturation des liqueurs au moyen d'acide chlorhydrique gazeux, cette opération pouvant être répétée à plusieurs reprises. ;~

. Bien que ces procédés cycliques offrent de multiples avantages, parmi lesquels celui de produire une alumine pure, la demanderesse poursuivant ses recherches en ce domaine, a ..
tenté de mettre au point un nouveau procédé qui serait plus économe en énergie et à réduire le dégazage d'acide chlor~
hydrique, grand consimma-teur d'énergie, tout en donnant une alumine particulièrement pure ayant les qualités métallurgiques : .
recherchées. Elle a constaté avec intérêt et surprise qu'il était possible de traiter une solution sulfurique d'aluminium .
à pression atmosphérique par une solution sulfochlorhydrique, , .
à une température inférieure mais proche de l'ébullition, sans que se produisent des pertes, par dégagement de fumées d'acide chlorhydrique. .
Le procédé selon l'invention, qui comporte une attaque sulfurique du minerai, la séparation du résidu d'atta-que et de la liqueur d'attaque, les traitements du résidu d'attaque, la transformation de la liqueur d'attaque en une ;
solution sulfochlorhydrique, l'obtention du AlC13,6H20 par addition d'HCl gazeux, la calcination du chlorure et le .,:
recyclage des effluents, et le traitement de la liqueur résultant du lavage du résidu d'attaque, est caractérisé en ce que la liqueur résultant de l'attaque est mélangée ~ chaud et à pression atmosphérique avec une liqueur sulfochlorhydrique de telle manière que la température du mélange soit comprise .
- 2 - :
., ~325~;

entre 80C - 90C, en ce que la liqueur sulfochlorhydrique ~ :
est refroidie ~usqu'à précipitation de AlSO4Cl, 6-7H20, en ce qu.e les cristaux de chlorosulfa-te d'aluminium hydra-té sont ;
séparés de la liqueur mère con-tenant la majeure partie des impuretés, en ce que les cristaux, après lavage, sont mis en .
suspension dans une liqueur chlorhydrique, en ce que la suspen-sion résultante est chlorurée par l'injection d'HCl gazeux jusqu'à précipitation du C13Al,6H20 qui, après lavage et.
séparation, est pyrohydrolisé en donnant l'alumine pure et des gaz de décomposition chlorhydrique, en ce que la liqueur .
mère de chlorosulfate est dégazée, de telle sorte que l'HCl :~ .
produit serve à la chloruratlon précitée, en ce que la liqueur .
dégazée est concentrée par évaporation en éliminant les . :
dernières traces de HCl, entrainée par la vapeur d'eau, en ce que la liqueur concentrée est libérée des impuretés avant , d'être recyclée à l'attaque, et en ce que les vapeurs d'eau ~
et de HCl résiduaire sont condensées, le condensat formé - ~ :;
servant à absorber l'HCl ~azeux provenant de la décomposition ~.
thermique de AlC13, 6H20, et la liqueur mère provenant de la précipitation de AlC13,6H20 constituant la liqueur sulfochlor-hydrique destinée au traitement de la liqueur mère sulfurique :.-d'attaque. .
Plus précisement, le procédé selon l~lnvention .
comprend les étapes suivantes~
- l'attaque du minerai alumineux contenant également ~ .~
d'autres constituants tels que le fer et le titane, par une .~ ;
solution aqueuse sulfurique contenant en poids entre 40 et . :~
60 % d'acide sulfurique libre et entre 6 et 12 ~O de sul~ates des divers métaux formant les impuretés de la matière traitée provenant du recyclage de cette solution, pouvant conduire à ~ :~
l'obtention d'une solution, après attaque, riche en sulfate d'aluminium dissous, de concentration pouvant atteindre 12 %

. - . . , ,. ~ . . ~

~ "~

:
d'AL203 en poids, la suspension d'attaque est maintenue à une ~, température inférieure à celle de l'ébullition pendant l'opéra-tion dont la durée est d'au moins une demi-heure, mais qui .
n'excède pas 5 heures, - le mélange des produits de l'attaque avec une liqueur sulfochlorhydrique recyclée à pression atmosphérique et à~une température comprise entre 80C et 90C, :
- la séparation d'un résidu d'attaque imprégné d'eaux `~
mères et une liqueur sulfochlorhydrique, .
- le traitement de ce résidu d'attaque pour en extraire : ~ les eaux mères d'lmprégnation d'abord au moyen d'une quantité .~;
adéquate d'une solution sulfurique de recyclage contenant ~ :
encore une très faible quantité d'alumine, puis au moyen d'une quantité d'eau de lavage pour obtenir des inertes qui sont éliminés et une solution qui sera traitée pour en valori\ser !`~.
les composants, .. ;
- le refroidissement de la liqueur sulfochIorhydrique .`
contenant l'alumine et les impuretés jusqu'à la précipitation : d'un chlorosulfate d'aluminium hydraté répondant à la formule ~
. ~ ,.~ .
A1504Cl,6-7H20, - la séparation des cristaux de chlorosulfate d'alumi-nium hydraté imprégnés d'eaux mères et une liqueur sul~ochlor- ` :
hydrique contenant la majeure partie des impuretés, `~
- la mise en suspension dans une liqueur chlorhydrique `
des cristaux de chlorosulfate d'aluminium hydraté/ dans laquelle .
lesdits cristaux sont au moins partiellement dissous, ~ ~
- la chloruration du mélange chlorhydrique ainsi `
obtenu par l'injection d'acide chlorhydrique gazeux provoquant :
la précipitation du chlorure d'aluminium hexahydraté, -- la séparation des cristaux de chlorure d'aluminium ;
hexahydraté imprégnés d'eaux mères et une liqueur sulfochlor- ;
hydrique, :~

. - 4 -~L3Z~

- le lavage de ces cristaux par une liqueur chlorhydrique, :~ ;
- la décomposition du chlorure d'aluminium hexahy- - ;
draté par la chaleur et le recyclage des effluents yazeux, - le dégazage de la liqueur sulfochlorhydrique séparée du chlorosulfate d'alumine contenant les impureéts de telle sor-te que l'acide chlorhydrique gazeux récupéré .
serve à la chloruration précltée, - la concentration par évaporation de la liqueur sulfochlorhydrique dégagée pour éliminer les dernières traces :
d'acide chlorhydrique dans la phase vapeur et provoquer la précipitation des impuretés, - la séparation des impuretés précitées et la .
liqueur sulfurique qui est renvoyée en attaque, - la reprise d'une fraction de la solution aqueuse d'acide chlorhydrique provenant de la concentration précitée pour absorber l'acide chlorh~ydrique gazeux provenant de la décomposition thermique du chlorure d'aluminium he.xahydraté, . .
- le renvoi de la liqueur sulfochlorhydrique séparée .
du chlorure d'aluminium hydraté, en tête de procédé, pour le traitement des produits résultant de l'attaque des minerais .
alumineux. ;
La solution utilisee pour l'attaque des minerais :`alumineux est constituée par des solutions aqueuses recyclées contenant de l'acide sulfurique à l'état libre dont le taux .
a été ajusté par un appoint extérieur compensant les pertes, `
ainsi que divers sulfates métalliques dans une proportion faible qui est fonction, pour chacun d'eux, de sa solubilité dans de telles solutions acides.
L'attaque du minerai alumineux s'effectue à chaud, à .une température inférieure mais proche de l'ébullition, à
la pression atmosphérique, et pendant un temps qui peut varier ~ :
.

3Z~
.,, ;.
entre une demi-heure et cinq heures. `I
Après l'attaque sulfurique du minerai alumineux, le produit de l'attaque comportan-t une phase solide constituée d'lnertes et de certains sels insolubles d'impuretés en état de suspension, ainsi qu'une phase liquide contenant les sulfates d'aluminium et d'autres impuretés solubles, es-t traité
par une solution sulfochlorhydrique constituée par exemple ;;~
par des solutions recyclées provenant essentiellement de la séparation du chlorure d'aluminium hexahydraté de sa liqueur mère. Puis, la phase solide est alors séparée de la phase !'.~'., ~ .
liquide, cette dernière étant formée d'une solution sulfo-chlorhydrique d'aluminium et d'impuretés.
Selon une variante, les phases solide et liquide du produit de l'attaque sulfurique du minerai alumineux sont séparées, puis la phase liquide est trai-tée par une solution sulfochlorhydrique.
Après séparation, le résidu de l'attaque est traité
par une solution sulfurique de recyclage pour déplacer les eaux mères. Pour ce faire, une fraction de la liqueur sulfuri-que destinée à l'attaque du minerai peut être prélevée avant ;
l'attaque. La quantité de cette solution est évidemment supérieure au volume des eaux mères à entraîner. Ainsi, on ;
obtient, d'une part, une liqueur contenant de l'alumine et ~;
des impuretés dissoutes, qui est adjointe à la phase liquide provenant de l'attaque, et, d'autre part, un résidu imprégné
d'une solution sulfurique, pauvre en alumine.
La liqueur résultant de l'attaque sulfurique du minerai alumineux ainsi que les eaux mères d'imprégnation du résidu d'attaque, sont traitées, à la pression atmosphérique et à chaud, par une solution sulfochlorhydrique avant ou après que soit réalisée la séparation des phases liquide et solide constituant le produit de l'attaque.
~ .
~ - 6 - ~

~3Z~
` , ..
La liqueur sulfochlorhydrique qui se trouve alors à une température de 80C à 90C est refroidie jusqu'à une température d'environ 40C. On obtient ainsi un précipité
cristallin d'un chlorosulfate d'aluminium ayant pour formule AlS04Cl,6-7H20 que l'on sépare de sa liqueur mère qui est une solution sulfochlorhydrique contenant l'essentiel des impuretés . .
solubilisées sous la forme de sulfates de titane, de fer, etc ainsi qu'une très faible quantité d'alumine. ~ -- Les cristaux de chlorosulfate d'aluminium hydraté
sont mis en suspension dans une liqueur chlorhydrique dans laquelle lls peuvent être éventuellement et partiellement dissous. Ce mélange est alors saturée en HCl par introduction d'acide chlorhydrique gazeux, ce qui provoque la précipitation du chlorure d'aluminium hexahydraté.
Le chlorure d'aluminium hydraté ainsi obtenu,lavé `
par HCl ,est d'une grande pureté. Il est calciné, comme cela a déjà été décrit dans le brevet francais N 1 558 347.
La liqueur mère provenant de la séparation des cristaux de chlorosulfate d'aluminium, qui contient l'essentiel 20 des impuretés de titane, de fer, etcà l'état dissous re~coit un appoint acide sulfurique compensant les pertes qui se ~-produisent dans le cycle de traitement, puis est dégazée par ;
chauffage, l'acide chlorhydrique gazeux recueilli servant à
la chloruration du chlorosulfate d'aluminium, tandis que la liqueur sulfurique obtenue est concentrée par évaporation en éliminant de l'eau et les dernières traces d'acide chlor-hydrique~ Dès lors, les impuretés de fer, de titane, etc sont précipitées sous la forme de sulfates, voire même de sulfates doubles comme cela a été décrit dans le demande de brevet canadien N 263,559 du 18 Octobre 1976, au nom de la demanderesse. La liqueur sulfurique débarrassée de la majeure ~ ;~
partie des impuretés est alors recyclée à l'attaque. Une ' ... .

2~ ~

fraction de cette liqueur sulfurique peut être utilisée pour la lavage du résidu d'attaque. ~ -Comme il a déjà été dit, la solution d'acide chlorhy-drique provenant de l'évaporation de la liqueur sulfurique sert i à absorber l'acide chlorhydrique gazeux produit lors de la ``
décomposition thermique du chlorure d'aluminium hexahydraté.
Le procédé selon l'invention est un procédé cyclique, qui permet d'isoler une alumine pure et un mélange de sels complexes contenant principalement du fer et du titane, ainsi que les autres impuretés. Les consommations en réactifs sont faibles et ne concernent que le remplacement des pertes en acides sulfurique et chlorhydrique, qui sont en très grande ;~
partie d'origine mécanique.
D'une manière générale, les diverses opérations du procédé selon l'invention peuvent etre effectuées en continu ,~ ;;
ou en discontinu, mais de préférence en continu. Dans le cas particulier de la précipitation du chlorosulfalate d'aluminium, la cristallisation peut être conduite en discontinu avec '~
.
introduction d'une amorce recyclée, alors qu'en continu le pied de cuve est suffisant pour jouer ce role.
Le procédé selon l'invention est applicable au traite-ment des matières alumineuses naturelles ou artificielles contenant des impuretés: parmi ces matières peuvent être citées -les minerais silico-alumineux comme les kaolins, les bauxites ~ -siliceuses, les argiles kaoliniques, les schistes houillers ,~ ;
ou non, ou bien encore des alumines ou sulfates d'aluminium impurs provenant de procédés primaires.
L'invention sera mieux comprise en se référant aux `
figures 1 et 2 qui illustrent de façon schématique le procédé.
Selon la figure 1, le minerai alumineux et les liqueurs sulfuriques d'attaque recyclées L4 et L25 sont intro-duits dans le réacteur d'attaque (A). La bouillie o~tenue après attaque est -traitée en (B) par une liqueur sulfochlorhy-drique recyclée, puis on effectue en (C) la séparation d'un gâteau Sl et d'une liqueur Ll contenant l'alumine et certaines .
impuretés solubilisées. Les eaux mères du gateau Sl sont extraites en (D) au moyen d'une fraction L26 de la liqueur sulfurique destinée à l'attaque du minerai. Les eaux mères L2 ainsi extraites sont mélangées à la liqueur Ll. Le gâteau S2 ;
résultant est ensuite lavé ~ l'eau, en (E), en donnant un .
résidu inerte S3, essentiellement constitué par de la silice, et une liqueur L3, concentrée en (F) par évaporation d'une .:
partie de son eau, tandis que la liqueur sulfurique obtenu L4 est renvoyée à l'attaque (A).
La liqueur constituée par le mélange Ll et L2 est ~ :
conduite en (G) où s'effectue le refroidissement jusqu'à . .
environ 40C provoquant la précipitation du chlorosulfa-te d'aluminium hydraté, de formule AlS04Cl,6-7H20. `.
Les cristaux S10 de ce chlorosulfate sont séparés en (H) tandis que les eaux mères Llo, contenant en solution les impuretés comme par exemple le fer, le titane, etc... sont envoyées en (I).
Les cristaux S10 50nt entraînés en (L) où s'effectue un rincage par une liqueur sulfochlorhydrique L15 de recyclage.
On obtient ainsi des cristaux Sll dépouillés de la liqueur mère Llol tandis que cette dernière entraînée par L15 constitue une nouvelle liqueur sulfochlorhydrique Lll contenant les .
,:
impuretés qui est jointe à la liqueur Llo.
Les cristaux purs de chlorosulfate d'aluminium `~ , hydrate Sll imprégnés de la liqueur de rincage sont en-traînes en (M) où s'effectue leur mise en suspension dans une liqueur chlorhydrique L13 puis leur chloruration par HCl gazeux prove-nant du dégazage en (I).

Le produit de la chloruration est alors entraîné en 32~5 .
(N) o~ se réalise la séparation de la liqueur sulfochlorhydri- `
que pratlquement exempte d'impuretés L12, recyclée vers ~B) et des cristaux S12 de chlorure d'aluminium hexahydrate.
Les cristaux S12 sont déplacés jusqu'en (0) où ils sont rincés par une liqueur chlorhydrique L21 en donnant des cristaux purs S13 de C13Al,6H20 et une liqueur L13 sulfo- ;
chlorhydrique pratiquement pure, qui est introduite en (M).
Les cristaux purs S13 de C13Al,6H20 imprégnés de la liqueur de rincage sont ensuite calcinés en (P), en livrant `~
une alumine pure et un mélange gazeux (T) contenant le gaz chlorhydrique et la vapeur d'eau qui sont lavés et absorbés en (Q).
: ::
La liqueur L17, constituée par le mélange des liqueurs Llo et Lll et d'un appoint d'acides sulfurique et chlorhydrique, est introduite en (I) où s'effectue un dégazage donnant une liqueur pratiquement sulfurique L18 contenant les impuretés et l'HCl gazeux qui est conduit par (R) en (M)~
La liqueur L18, qui a éventuellement recu un appoint de cations permettant la formation de sulfates complexes avec le fer et le titane, est déplacée en (J) où se produit une concentration par évaporation d'eau et élimination des dernières ';
traces de HCl qui peuvent être condensées sous la forme d'une liqueur Llg, utilisée en (Q) pour l'absorption de l'HCl gazeux provenant de la calcination (P).
La fraction L23 sortant de (J) est en fait une ~-bouillie comportant une phase solide constituée par les sulfates complexes d'impuretés à éliminer, précipités lors de l'évapora-tion en (J) et une phase liquide qui est une liqueur sulfurique.
Les deux phases sont alors séparées en (K) en un gâteau S24, mélange de sulfates complexes de fer, titane, etc........ ~`

qui peut être valorisé et en une liqueur L24 qui est recyclée selon L25 à l'attaque (A) et selon L26 au lavage en ~D) des `
.
~: -- 10 -- .

,.

` l ~

3Z~5 inertes.
-Selon la figure 2, la bouillie d'attaque provenant ;
de (A) est introduite en (C) où se produi-t la séparation du i~
gâteau Sl et de la liqucur Ll contenant l'alumine et certaines impuretés solubilisées. Puis la liqueur Ll est -traitée en (B) par la liqueur sulfochlorhydrique L16, provenant de (N) et de (0).
Comme la reprise sulfochlorhydr:ique est effectuée après la séparation des insolubles après l'attaque, le gâteau Sl est constitué des inertes et des sulfates d'impuretés insolubles dans la liqueur après attaque, ainsi que de la liqueur mère d'imprégnation. Cette liqueur mère est déplacée en (D), par L26, en donnant un gâteau S2 et une liqueur L2 qui est jointe à Ll en (B).
Le mélange des liqueurs Ll et L2 subit ensuite le traitement tel qu'il est décrit dans le premier cas de figure jusqu'à la concentration (Jj et comprenant les divers stades d'obtention d'un chlorosulfate d'alumine, du chlorure d'alumi-nium hydraté et de l'alumine.
Le gâteau S2 est introduit en (E), où s'effectue la dissolution des impuretés et le déplacement de la liqueur d'imprégnation par un lavage à l'eau, en donnant un gâteau S3 constitué par des inertes imprégnés d'eau, e-t une liqueur L3.
La liqueur L3, qui contient les sulfates d'impuretés solubilisés, est concentrée en (F) par évaporation, donnant ainsi une bouillie L4 dont les constituants sont séparés en (V) en un gâteau S5 contenant les sulfates d'impuretés qui retirés en ce point du circuit peuvent être valorisés, en particulier par la récupération de l'acide sulfurique contenu, et une liqueur L5 qui est jointe à la liqueur L23~
En (J), la liqueur L18, qui ne comporte plus les impuretés éliminées en (C), est concentrée par évaporation - 11 - ' d'eau en donnant L23 et élimination des dernières traces ,~
d'HCl qui peuvent être condensées sous la forme d'une liqueur 19 =1 La liqueur sulfurique L23 est jointe à L5 pour donner -~
L24, L2s et L26' Exemple 1 - (illustré par la ~iqure 1) :
: ~, On a traité selon le procédé de l'invention un .~ .
kaolin ayant la composition suivante : .
A1203 ............~.......................................... 28,20 %
Fe23 '' -----............... 0,79 % , 2 ~ --------. 1,81 %
SiO2 et divers ............. 40,00 % `` -.
eau d'humidité ............. 19,30 %
:: :
eau de constitution :
du minerai ................ 9,90 % ~
4.034 kg de ce minerai ont été placés en (A) dans 8.943,30 kg ~.
:,.: .-d'une solution sulfurique (L25 + L4) chaude contenant en pour . ~ ;~
cent en poids :
67,90 % d'acide sulfurique total, dont 54 % sontlibres 1,80 % d'A1203 se trouvant sous la forme d'un -sulfate 0,05 % de TiO2 se trouvant sous la forme d'un :~
sulfate
3,00 % de NH se trouvant sous la forme d'un sulfa~e 27,25 % d'eau ;
La bouillie obtenue apr~s attaque était transvasée ~ :
puis traitée en (B) par 9.486 kg d'une liqueur sulfochlorhy-. .
drique (L16) contenant en pour cent en poids :
A123 ~ - -- .................... 0,50 %
Fe203 ..Ø....................... ~ 0,06 %
Tio, ~....... .........~..... o~ 04 %
H2504 total .... ............. 21,50 %

~ 12 -' s~

HCl ........ ..................22,70 %
H20 ........ ..................55,20 %
La bouillie sulfochlorhydrique qui se trouvait à
une température de 80C - 90C, était alors conduite en (C~
où s'opérait la séparation des phases solides Sl et liquide L
contenant l'alumine et certaines impuretés solubilisées.
Le gâteau Sl était ensuite rincé en (D) par 5.000 kg ; -d'une fraction L26 de la liqueur sulfurique destinée à l'atta-que du minerai, et qui avait la composition suivante :

A1203 .............. .1,80 % se trouvan-t sous la ~ -~
forme d'un sulfate TiO ................ .0,05 % se trouvant sous la ~ forme d'un sulfate NH3 ................ .3,00 % se trouvant sous la forme d'un sulfate H2SO~ total......... 67,90 %
H2S04 libre ........ 54,00 % -H20 ................ 27,25 %
Les eaux mères provenant du gâteau Sl étaient ainsi extraites de celui-ci, puis jointes à la liqueur sulfochlorhydrique L
sor-tant de (C).
Le gâteau S2 qui avait subi ce premier rincage était introduit en (E) où il était soumis à un lavage par de l'eau qui donnait une liqueur L3 ayant une masse de ~.722,20 kg et un résidu inerte S3 dont le poids sec serait de L.996 kg et dont la liqueur résiduaire représentant le défaut de lavage pesait 277,80 kg.
Le résidu S3 à l'état sec représentant une masse de 1.996 kg, avait la composition suivante exprirnée en pour cent en poids:

2 3 ~ 5,70 %
Fe O ....... .................0,30 %

Ti2 ~ -.. 3,30 %

~3Z~ ~

SiO2 et divers ................ 80,70 %
~ H20 de constitution ........... 10,00 %
La liqueur L3 était alors introduite en (F) où elle subissait une concentration par évaporation en perdant 1.500 kg d'eau `~
et en donnant 3.222,20 kg d'une liqueur L4 recyclée à l'attaque du minerai comme cela a déjà été précisé. `~
- La liqueur constituée par le mélange de Ll et L2, qui représentait une masse de 21.967,10 kg était conduite en (G) où s'effectuait un refroidissement jusqu'à 40C provo~
quant de ce fait la précipitation du chlorosulfate d'aluminium ~:
hydraté.
Après précipitation, la suspension de cristaux de chlorosulfate d'aluminium dans les eaux mères, était transvasée en (H) où s'effectuait la séparation d'un gateau S10 ayant une masse à sec de 5.911,90 kg et d'une liqueur mère L~o contenant en solution des impuretés telles que le fer, le titane et représentant une masse de 16 055,20 kg. `
Les cristaux de S10 étaient rincés en (L) par 3.707 kg d'une liqueur L15 de recyclage ayant la même composition que la liqueur L16 précitée.
Après rinçage, on obtenait des cristaux purs de chlorosulfate d'aluminium hydraté formant un gâteau Sll, qui l'état sec avaient la composition suivante :

23 ------.... 17,90 %

~e23 --------................ .0,10 % ~ -TiO ................ -......... .0,06 %

2 4 34'50 %
HCl .......................... 12,80 %

H20 .......................... 34,60 % ~ -Transvasés en (M), les cristaux constituant le gateau Sll étaient mis en suspension dans 8.895 kg d'une solution ;
chlorhydrique L13 ayant la composition suivante :

.
' ".

z~
2 3 -- - 0,68 %
e203 .................... 0,01 %

2 4 3,90 ~O
HCl ...................... 30,70 %
H20 ...................... 64,70 %
puis subissaient une chloruration par l'introduction de 1.311,90 kg de HCl gazeux provenant du dégazage (I). ~ ;
Le produit de la chloruration était déplacé en (N) où s'effectuait la séparation d'une part, de la liqueur sulfochlorhydrique L12 représentant une masse de 13.193 kg .:-dont 3.707 kg étaient utilisés pour effectuer le rin~age en ;-(L) et 9.486 kg étaient effectivement recyclé vers (B), et `
d'autre part, des cristaux S12 de c~lorure d'aluminium hydraté.
Les cristaux S12 était ensuite déplacés en (0), où ils subissaient un rinçage par 7.888 kg d'une liqueur L
à 32 % de HCl, en donnant 5.626,20 kg de cristaux S13 de C13Al,6H20 imprégné et 8.895 kg de la liqueur L13 précitée.
Les cristaux purs S13 étaient ensuite calcinés en (P) en donnant 1.000 kg d'alumine pure, 5.017,20 kg de vapeur d'HCl et d'eau, mais en enregistrant une perte de 40 kg pendant .
la calcination et l'introduction de 431 kg d'eau avec le combustible.
Les vapeurs d'IICl et d'eau provenant de (P) etaient Iavées et condensées en (Q). ' La liqueur mère Llo a laquelle était jointe la liqueur de rincage Lll, recevait également 57,10 kg de solution chlorhydrique ~ 35 % et 359,40 kg de solution sulfurique à
96 % de H2S04 pour combler les pertes. Ce mélange, représen-tant une masse de 16.471,20 kg, constituait la liqueur L17, introduit en (I) où s'effectuait un dégazage en donnant 1.311,90 kg de HCl gazeux conduit par (R) en (M) et 15.159,80 kg d'une liqueur pratiquement sulfurique, contenant encore des .

$.~ ~

impuretésl qui étaient éliminées en appliquant le traitement décrit dans la demande de brevet franc~ais N 75-32 026 du .:
20 octobre 1975 de la demanderesse. Suivant de traitement, ;~ `
83,80 kg de (NH4)2S04 étaient ajoutés à la liqueur sulfurique précitée, donnant ainsi 15.243,60 kg d'une liqueur L18 ayant . la composition suivante, exprimée en pour cent en poids 23 '^ ' ------... 1,33 %
2 3 --------........................... 0,17 % :
2 ' -------... 0,08 %
NH3 '' ' 2,20 % ~ -HCl ..................................... 0,70 % ~ ;
H20 .................................... 46,32 %
H2S04 total ............................ 49,20 %
La liqueur L18 était déplacée en (J) où se produisait une concentration par évaporation de 1.329,90 kg d'eau et l'élimination des dernières traces d'HCl sous la forme de 2.870,90 kg d'une solution Llg à 3,60 % de cet acide, qui -était dirigée vers (Q), en vue de l'absorption de l'HCl gazeux :
provenant de la calcination (P).
La fraction L23 sortant de (J) représentait une : -masse de 11.042,80 kg, constituée par une phase solide en suspension dans la phase liquide. Introduite en (I~), cette fraction L23 donnait 321,60 kg d'un gâteau S24 et 10.721,20 kg d'une liqueur sulfurique L24.
Le gâteau S24 était formé de sulfates complexes . ~.
d'impuretés à éliminer, précipités lors de l'opération d'évapo~
ration en (J) et avait la composition suivante exprimée en pour cent en poids: :

123 ~ ---. 3,10 % :
Fe23 -----~ ---------- 8,08 %

i2 ------.... 2,15 %
3 ,......................... 4,:l4 %
~-:

- 16 - ~ ~

~3~

2 o4 '''''''''' '''''' '' 68,00 %
H20 ............................... 14,53 % ~
La liqueur L24, qui était recyclée selon L25 à ~ ;
l'attaque (A) et selon L26 au lavage ~D) des inertes, avait la composition suivante exprimée en pour cent en poids :
2 3 ~ .- 1,80 % ;~
i2 ~ ----,, 0,05 %
NH ................................. 3,00 %
H2S04 libre ....................... 54,00 %
H2S04 total ....................... 67,90 %
H20 ............................... 27,25 %
L'alumine obtenue était extrêmement pure et son analy-se a montré que les rares impuretés présentes,. l'étaient en des quantités exprimées en p.p.m., inférieures ~ celles généra-lement mesurées dans les alumines obtenues par les grands procédés industriels :
Fe < 10 p.p.m. ,~ -Si ~ 60 p.p.m.
Ti ~ 20 p.p.m.
K < 50 p.p.m.
Na ~ 20 p.p.m.
Exemple 2 - ~illustré par la fiqure 2) :
On a traité selon le procédé de l'invention un ~ `
schiste houiller calciné de composition pondérale sur sec :
2 3 ~ 26,91 %
Si2 '~ -----. 55,05 %
23 ~ 7,21 %
2 ' ~ 1,01 %
Na20 ......................... 0,25 %
30 K20 ~ -----.-................. 4,00 %
MgO .......................... 1,91 %
CaO .......................... 0,54 %

, . .. . . . . . .. , . .. - . . : . . , ~ . , .: .

~ '.`. ~ '` ' P205 -------... 0,20 %
V25 -------................. 0,04 %
H20 ................... 0..... 1,21 /
Divers ................ .... 1,66 % ~ ;
4.452 kg de ce minerai calciné et broyé ont été placés en (A) `-dans 12.112 kg d'une solution sulfurique chaude L25 contenant '~J' 1':`;~
en poids :
60,80 % d'acide sulfurique total dont 51,80 % sont - 1,50 % d'A1203 se trouvant sous la forme d'un sulfate 1,10 % de Fe203 se trouvant sous la forme d'un sulfate 0,01 % de TiO2 se trouvant sous la forme d'un sulfate 1,09 % de Na20 se trouvant sous la forme d'un sulfate 0,80 % de K20 se trouvant sous la forme d'un sulfate 0,75 % de MgO se trouvant sous la forme d'un sulfate , ~ .
0,20 % de P205 0,08 % de V205 -: . .
34,67 % d'eau La bouillie provenant de l'attaque en (A) qui se trouvait à une température comprise entre 120C et 125C
était cohduite en (C) où s'opérait la séparation des phases solide S1 et liquide Ll contenant d'alumine.
Le g~teau Sl était rincé en (D) par 8.942 kg d'une fraction L26 de la liqueur sulfurique destinée à l'attaque du minerai, liqueur qui avait sa composition identique à L25.
Les eaux mères contenues dans le gâteau Sl étaient ainsi extraites et jointes à la liqueur sulfurique Ll provenant de (C).
Ainsi le mélange des liqueurs Ll et L2 représentait un poids de 15.048 kg qui était introduit en (B) en vue d'y effectuer la sulfochloruration.
Le gateau S2 qui avait subi ce premier rinçage était introduit en (E) où il était soumis à un lavage par 6.000 kg d'eau qui donnaient un résidu inerte S3 dont le poids sec aurait été de 2.888 kg et dont la.liqueur résiduaire, représen- .
tant le défaut de lavage pesait 136 kg. ~.
Le résidu S3 à l'état sec représentant une masse de 2.888 kg, avait la composition suivante exprimée en pour cent en poids :
23 ~ ---. 5,40 % .:~
23 '''' ' '' 0'90 % :
i2 --------~------- - 1,385 %
Na20 ...................... 0,034 %
K20 ...................... 0,415 % ;
MgO .......................... 0,73 %
P205 ......................... 0,21 % ;
H2S04 total .................. 1,385 %
CaO .......................... 0,83 % .
Si2 ' ' ~ ----.. 84,87 %
H O .......................... 3,77 %
Divers ....................... 0,07I %
La liqueur L3 sortant de (E) représentait une masse de 13,434 kg, introduite en (F) où elle subissait une concentra- .
tion par évaporation en perdant 3.795 kg d'eau, et en donnant . .
une bouillie L4 d'une masse de 9,639 kg.
La bouillie.L4 était introduite en (V) où s'opérait la séparation des phases solide S5 et liquide L5. .
La phase solide S5 imprégnée représehtant une masse de 2.595 kg avait à l'état sec la composition suivante, exprimée en pour cent en poids ~
2 3 1,19 %
2 3 --------. 11,25 %
Ti2 -------------.......... 0,19 %

Na20 ...................... 0,383 % i K20 ...................... 6,32 %

.. - 19 ' .

2~5 MgO ........Ø.............. 2,39 %
P205 - -------- 0,12 %
V25 ---------. 0,077 %
H2S4 ----------. 58,54 %
H20 ........................ 16,80 %
Divers ..................... . 2,74 %
La phase liquide L5 qui représentait une masse de 7.044 kg et avait une composition pratiquement identique à ~`
la liqueur L2$ était donc recyclée à l'attaque. -~
Le mélange chaud des liqueurs Ll et L2 représentant une masse de 15.048 kg, était conduit en (B) où il était traité ;
par 8.092 kg de la liqueur sulfochlorhydrique L16 contenant `
en pour cent en poids :
2 3 --------... 0,25 %
H2S04 ....... ..... 21,28 %
HCl ........................ 22,78 % ~
H20 ........................ 55,69 % ~ ;La liqueur chaude, constituée par le mélange des - ;~
liqueurs Ll, L2 et L16 était conduite en (~) où s'effectuait un refroidissement jusqu'à environ 40C provoquant la précipi- ;~
tation du chlorosulfate d'aluminium hydraté.
Après précipitation, la suspension de cristaux de chlorosulfate d'aluminium était transvasée en (H) où l'on effectuait la &éparation d'un gâteau S10 ayant une masse de ;-9.462 kg et d'une liqueur Llo ayant une masse de 13.668 kg. `
Les cristaux de S10 étaient rincés en (L) par 3.707 kg `~ ;
de la liqueur L15 ayant la meme composition que la liqueur L16 Après ce rincage, on obtenait des cristaux purs de chlorosulfate d'aluminium hydraté formant un gâteau Sll représentant une masse de 8.236 kg, qui avait la composition -- suivante en pour cent en poids :
A1203 ....... ~.... 12,61 %

- 20 - ~
, :

H2S4 ---..................... 30,49 % ;
HCl .......................... 15,81 %
H20 .......................... 41,09 % .
La liqueur Lll contenant les eaux mères d'imprégna~
tion du gâteau S10 était recyclée en aval de (H) et mélangée à la liqueur Llo.
- Les cristaux composant le gâteaux Sll étaient .
transvasés en (M) où ils étaient mis en suspension dans 8.896 kg d'une solution essentiellement chlorhydrique, puis subissaient une chloruration par l'introduction de 1.300 kg de HCl gazeux `.
provenant du dégazage ~I).
Le produit de la chloruration était alors déplacé
en (N) où se réalisait la séparation de la liqueur sulfo- .
chlorhydrique L12 représentant une masse de 11.799 kg recyclée ..
vers (B) et vers (L), et d'un gâteau S12 constitué par 6.633 kg de chlorure d'aluminium hexahydraté imprégné.
Le gâteau S12 était ensuite déplacé en (0) où il ..
subissait un rin~age par 7.763.kg d.'une liqueur chlorhydrique à 32 % d'HCl et une séparation en donnant 5.500 kg de cristaux .
purs S13 de C13A16H20 et 8.896 kg de la liqueur essentielle- - ~
ment chlorhydrique L13 précitée qui avait la composition . ~
suivante en pour cent en poids ~

2 3 1,89 /0 - .-2 4 5,91 %
HCl ........................... 30,60 % : ~:
H20 ........................... 61,60 % .
Les cristaux purs S13 et AlC13,6H20 étaient ensuite calcinés en (P) en donnant 1.000 kg d'alumine pure, 4.891 kg ..
de vapeur de ~Cl et d'eau qui étaient lavées et condensées 30 en.(Q), mais en enregistrant une perte d'environ 40 kg pendant -la calcination et l'introduction de 431 kg d'eau avec le combustible.

~ .

~3~
Le mélange des liqueurs Lio et Lll recevait en appoint 57 kg de solution à 35 % de HCl et 1.673 kg de solu-tion à 96 % de H2S04 pour compenser les pertes et ce mélange, ~ ;
représentant une masse de 20.341 kg, formait la liqueur L17 introduite en (I) où s'ef~ectuait le dégazage en donnant ~
1.300 kg de HCl gazeux, conduits par (R) vers (M) et 19.041 kg `
d'une liqueur L18 pratiquement sulfurique.
La liqueur L18 était déplacée en (J) où se réalisait une concentration par évaporation de 2.159 kg d'eau et l'élimi-nation des dernières traces de HC1 sous la forme de 2.872 kg d'une solution Llg à 3,69 % de HCl qui était dirigée vers (Q) en vue de l'absorption de l'HCl gazeux provenant de la calcina-tion (P).
La liqueur L23 sortant de (J) représentait une masse `;
de 14.010 kg, qui était recyclée à l'attaque par L25 et en (D) ~
par L26- ';
L'allumine ainsi obtenue étalt d'une très grande pureté. Son analyse a montré que les rares impuretés présentes ~-- étaient en quantité inférieure à celles généralement trouvées dans les alumines obtenues par les grands procédés industriels:
Fe < 5 p.p.m.
Si < 80 p.p.m.
Ti < 5 p.p.m.
K < 60 p.p.m.
Na ~ 20 p.p.m. ~ ;
Mg < 20 p.p.m.
V < 5 p.p.m.
Ca < 10 p.p.m.

'~' "
, '

Claims (3)

Les réalisations de l'invention, au sujet desquelles un droit exclusif de propriété ou de privilège est revendiqué, sont définies comme il suit :

.
1. Procédé d'obtention d'une alumine très pure à
partir d'un minerai alumineux contenant des impuretés, compor-tant une attaque sulfurique du minerai, la séparation du résidu d'attaque et de la liqueur d'attaque, les traitements du résidu d'attaque, la transformation de la liqueur d'attaque en une solution sulfochlorhydrique, l'obtention du AlC13,6H20 par addition d'HCl gazeux, la calcination du chlorure et le recyclage des effluents et le traitement de la liqueur résultant du lavage du résidu d'attaque, caractérisé en ce que la liqueur résultant de l'attaque est mélangée à chaud et à pression atmosphérique avec une liqueur sulfochlorhy-drique de telle manière que la température du mélange soit comprise entre 80°C - 90°C; la liqueur sulfochlorhydrique est refroidie jusqu'à précipitation de AlS04Cl,6-7H20; les cristaux de chlorosulfate d'aluminium hydrate sont séparés de la liqueur mère contenant la majeure partie des impuretés; ces cristaux, après lavage, sont mis en suspension dans une liqueur chlorhy-drique;
drique; la suspension résultante est chlorurée par l'injection d'HC1 gazeux jusqu'à précipitation du C13Al,6H20 qui, après lavage et séparation, est pyrohydrolisé en donnant l'alumine pure et des gaz de décomposition chlorhydrique; la liqueur mère de chlorosulfate est dégazée, de telle sorte que l'HCl produit serve à la chloruration précitée; la liqueur dégazée est concentrée-par évaporation en éliminant les dernières traces de HCl, entraînée par la vapeur d'eau; la liqueur concen-trée est libérée des impuretés avant d'être recyclée à l'atta-que; et les vapeurs d'eau et de HCl résiduaire sont condensées, le condensat formé servant à absorber l'HCl gazeux provenant de la décomposition thermique de AlC13,6H20, et la liqueur mère provenant de la précipitation de AlC13,6H20 constituant la liqueur sulfochlorhydrique destinée au traitement de,la liqueur mère sulfurique d'attaque.
2. Procédé selon revendication 1, caractérisé
en ce que la liqueur résultant de l'attaque est traitée par une liqueur sulfochlorhydrique en présence des insolubles résultant de l'attaque sulfurique.
3. Procédé selon revendications 1 ou 2, caractérisé
en ce que le minerai alumineux est choisi dans le groupe que constituent les minerais silico-alumineux, les bauxites siliceuses, les argiles kaoliniques, les schistes houillers ou non, les alumines impures et les sulfates d'aluminium impurs provenant de procédés primaires.
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