CA1287814C - Procede d'elaboration de poudres de metaux de transition par electrolyse en bains de sels fondus - Google Patents

Procede d'elaboration de poudres de metaux de transition par electrolyse en bains de sels fondus

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CA1287814C
CA1287814C CA000526634A CA526634A CA1287814C CA 1287814 C CA1287814 C CA 1287814C CA 000526634 A CA000526634 A CA 000526634A CA 526634 A CA526634 A CA 526634A CA 1287814 C CA1287814 C CA 1287814C
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molten salts
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Marcel Armand
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Pechiney SA
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    • C25ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES; APPARATUS THEREFOR
    • C25CPROCESSES FOR THE ELECTROLYTIC PRODUCTION, RECOVERY OR REFINING OF METALS; APPARATUS THEREFOR
    • C25C5/00Electrolytic production, recovery or refining of metal powders or porous metal masses
    • C25C5/04Electrolytic production, recovery or refining of metal powders or porous metal masses from melts

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Abstract

PRECIS DE LA DIVULGATION:

L'invention est relative à un procédé d'élaboration de poudres de métaux de transition par électrolyse en bains de sels fondus. Ce procédé est caractérisé en ce que l'on conduit l'électrolyse de telle sorte que la tension de dépôt dudit métal de transition soit inférieure de 0,1 à 0,4 volt à celle du métal alcalin ou alcalino-terreux le plus facile à réduire. Il trouve son application dans l'élaboration de poudres de dimensions comprises entre quelques fractions de microns à 200 microns environ de métaux appartenant aux colonnes IVb, Vb, VIb de la classification périodique tels que par exemple le titane, le zirconium, l'hafnium.

Description

PROCEDE D'ELABORATION DE POUDRES DE M~TA~ DE TRANSITION PAR
ELECTROLYSE EN BAI~S DE SELS FONDUS

La présente invention est relative à l'élaboration de poudres des métaux de transition par électrolyse de leurs halogénures en bains de sels fondus.
Dans ce qui va suivre:

1. on entend par métaux de transition, tout métal appartenant aux colonnes IVb, Vb, VIb de la classification périodique des éiéments.
2. on entend par poudre, une substance solide,.finemene divisée et comportant des grains de dimension allant de quelques fractions de micron à 200 microns environ.
L'application des méthodes de mise en forme de la métallurgie des poudres, en raison des importantes économies de matières qu'elles permettent, suscite le plus haut intérêt pour des métaux coûteux tels que les métaux de transition. La difficulté principale rencon-trée pour cette application est celle de l'élaboration de poudresde qualité convenable.
Les procédés utilisés actuellement dans ce but sont divers.
On peut citer I
- à partir des métaux massifs:
1. le procédé par hydruration, broyage et déshydruration.
2. les procédés par fusion à l'arc ou au faisceau d'électrons et pulvérisation par centrifugation.
- à partir d'un oxyde ou d'un sel :
. le procédé par réduction par hydrogène à très haute température.
Ces procédés nécessitent, en général, des installations importantes, complexes et coûteuses: par ailleurs, ils ne conduisent pas toujours a des poudres convenables, soit d~ point de vue pureté, soit du polnt de vue granulométrie ou forme des grains.

. ~ .

Le procédé, objet de la présente invention, consiste en une électro-lys~ d'un halogénure du métal, en particulier ~e son chlorure, dissous dans un bain de sels ~ondus à base d'halogénures alcalins et/ou alcalino-terreux, effe tuée dans des contitions particulières.
Les procédés électrolytiques, connus pour ces métaux, conduisent en effet à des dépôts d'excellente qualité du point de vue pureté
qui se présentent sous forme de cristaux plus ou moins ~assifs ou dendritiques directement utilissbleS en vue de la fusion, mais impro-pres à la métallurgie des poudre~.
On a proposé d'obtenir des formes plu8 divisées, en augmentant forte-ment la densité te courant sur les cathodes de dépôt, mais dans cesconditlons, l'adhérence du métal sur les cathodes est très mauvaise sinon nulle, et les produits obtenus se détachent et se dispersent dans le bains où ils perturbent la marche de l'électrolyse et sont difficiles à récupérer.
Le demandeur a d~couvert qu'il était possible d'éviter cet écueil, tout en utilisant des densités de courant classi~ues ~0,3-1,0 A/cm2) et d'obtenir des dépôts pulvérulents et suffisamment adhérent~ pour pouvoir être extraits avec les cathodes. L~ procédé selon l'in-vention est caractérisé en ce que l'on conduit l'électrolyse de sorte que la tension de dépôt du métal à obtenir en poudre soit infé-rieure de 0,1 à 0,4 volt à celle du métal alcalin ou alcalino-ter-reux le plus facile à réduire et de préférence inférieure de 0,2 à
0,3 volt..
On sait que le potentiel de dépôt E d'un métal à partir de la solution d'un de ses sels est donné par la loi de ~ERNST :
E=Eo + RT Loga nF
dans laquelle Eo est le potentiel normal, R: la ~onstante des gaz parfaits, T: la température en ~K, n le nombre d'électrons échangés, F: le nombre de FARADAY et a-l'activité des ions du métal dans la solution.
On voit clairement sur cette relation qu'il y adeuY. facons de modi-fier E, soit en agissant sur a, c'est-à-dire sur la concentration, soit en agisssant sur Eo en modifiant l'état de complexation des ions ,, ~.2~3P7 Les études entreprises pour la mise au point de l'invention ont été effectuées dans une cellule comportant, d'une part une cuve métallique contenant le bain fondu, d'autre part un couvercle également métallique assurant l'étanchéi~é du système et présentant divers orifices permettant, entre autre, le passage étanche et isolé
des dispositifs anodiques et cathodiques plongeant dans le bain, l'alimentation de ce bain en halogénure du métal à produire et l'extraction de l'halogène dégagé à l'anode.
Les exemples suivants illustrent l'application dù procéd~ suivant les deux modes décrits ci-dessus.
Exemple 1.
Cet exemple est relatif au Titane. Dans ce cas, le dispositif ano-dique comporte en outre un diaphragme qui sépare le bain en deux compartiments, un compartiment anodique qui ne contient que des traces de Titane en solution, et un compartiment cathodique dans lequel la teneur en Titane dissou6 est maintenue constante grâce à
un dispositif d'alimentation continue.
Le bain est constitue par un mélange équimoléculaire de chlorures de potassium et de sodium fondu à 750C.
L'halogénure introduit est le tétrachlorure de titane.
Dans les conditions habituelles d'électrolyse, la teneur en titane dissous dans le bain est de 4%.
Avec une densité de courant cathodique initiale de l,0 A/cm2, la tension de dépôt du titane, mesurée par tracé de la courbe tension/
courant est de 2,15 V., celle de l'alcalin le plus facile à réduire, en l'occurence, le sodium, est de 3,2 V.
Les dépôts recueillis sur la cathode se présentent sous forme de dendrites bien cristallisées pouYant atteindre plusieurs centimètres et répondant à l'analyse suivante en ppm 0 Al Fe Cu Mn Si Sn V Y Mo solde Ti 380 ~50 77 C 20 ~50 ~ loo ~loo ~ 50 C 50 ~10 Le rendement électrique est supérieur à 90%.
Si l'on abaisse la teneur en titane dans le compartiment cathodique a 0,1%, dans les mêmes conditions de densité de courant, la tension de dépôt du titane passe à 2,9 V. celle de l'alcalin restant égale à 3,2 V. et l'on recueille à la cathode une sorte de feutre gris constitué de fines dendrites entremêlees qui donne finalement après a lavage ~ l'eau une poudre passant pratiquement entièrement au tamis de 100 microns d'ouverture de maille et r~pondant à l'analyse sui-vante en ppm 0 Al Fe Cu Mn Si Sn V Y Mo Solde Ti 700 ~50 130 ~20 95 ~100 ~ 100 ~50 ~50 ~ 10 Le rendement électrique est supérieur à 85o~
Exemple 2 ~
Cet exemple est relatif au Hafnium.
Dans la même cellule que dans l'exemple 1, ~ais sans diaphragme ano-dique, toujours avec le bain NaCl/KCl équimoléculaire, l'halogénure introduit étant cette fois le tétrachlorure de hafnium, ~ la teneur de 25o, dans les co n ditions normales d'électrolyse, c'est-à-dire avec une densité de courant de l,OA/cm2, la tension de depôt du Haf-nium est de 2,2 V. et l'on obtient des dépôts sous forme de dendrites relativement massives (aspect de chou-fleur) avec ùn rendement ~lec-trique supérieur à 95~.
L'analyse de ces dép6ts donne les résultats suivants en ppm C N 0 Al B Cr Cu Fe Mn Si Ti V W Solde Hf ~10 ~10 250 39 2~4 27 ~10 <20 36 ~25 ~10 C10 ~15 Si l'on introduit dans le bain des ions F- au moyen d'une addition de fluorure de sodium par exemple, de sorte que le rapport moléoulaire fluor soit égal à 12, dans les mêmes conditions d'électrolyse, Hftfnit.1m 26 la tension de dépôt du Hafnium passe à 2,9 V. et l'on obtient après lavage du dépot, une poudre passant pratiquement entièrement au tamis de 200 microns d'ouverture et répondant à l'analyse suivante en ppm C N 0 Al B Cr Cu Fe Mn Si Ti V W Solde Hf 12 ~10 290 68 2~7 20 11 ~20 16 ~25 ~10 <10 <10 Il est à noter que le rapport Fluor est ici égal à 12 mais qu'avec Hafnium d'autres métaux des valeurs de ce rapport comprises entre 3 et 20 peuvent etre utilisées; de préférence les meilleurs résultats sont obtenus dans la fourchette de valeurs comprises entre 6 et 12.

Claims (6)

1. Procédé d'élaboration de poudres de métaux de transition par électrolyse de leurs halogénures dissous dans un bain de sels fondus à base d'halogénures alcalins, d'halo-génures alcalino-terreux ou des deux, caractérisé en ce que l'on conduit l'électrolyse de telle sorte que la tension de dépôt dudit métal de transition soit inférieure de 0,1 à 0,4 volt à celle du métal alcalin ou alcalino-terreux le plus facile à réduire.
2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé
en ce que la tension de dépôt est inférieure de 0,2 à 0,3 volt.
3. Procédé selon la revendication 1, caractérisé
en ce que l'on obtient cette tension par abaissement de la teneur en métal dissous dans le bain cathodique.
4. Procédé selon la revendication 1, caractérisé
en ce que l'on obtient cette tension par modification de la complexation des ions du métal dissous.
5. Procédé selon la revendication 1, 2 ou 3, caractérisé en ce que le bain de sels utilisé est un mélange équimoléculaire NaC1/KC1 fondu à 750° C et l'halogénure du métal à déposer est un chlorure.
6. Procédé selon la revendication 1, 2 ou 4, caractérisé en ce que le bain de sels utilisé est un mélange équimoléculaire NaC1/KC1 fondu à 750° C, l'halogénure du métal à déposer est un chlorure, l'agent complexant est le fluor introduit dans le bain sous forme de NaF en quantité
telle que le rapport moléculaire soit compris entre 6 et 12.
CA000526634A 1986-01-06 1987-01-05 Procede d'elaboration de poudres de metaux de transition par electrolyse en bains de sels fondus Expired - Lifetime CA1287814C (fr)

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JPH0312156B2 (fr) 1991-02-19
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DE3762890D1 (de) 1990-06-28
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EP0253841A1 (fr) 1988-01-27

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