CA2870076A1 - Agent reticulant polyamine volatile et son utilisation dans la fabrication de polymeres - Google Patents

Agent reticulant polyamine volatile et son utilisation dans la fabrication de polymeres Download PDF

Info

Publication number
CA2870076A1
CA2870076A1 CA2870076A CA2870076A CA2870076A1 CA 2870076 A1 CA2870076 A1 CA 2870076A1 CA 2870076 A CA2870076 A CA 2870076A CA 2870076 A CA2870076 A CA 2870076A CA 2870076 A1 CA2870076 A1 CA 2870076A1
Authority
CA
Canada
Prior art keywords
polymer
gma
pegma
copolymer
crosslinking
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Abandoned
Application number
CA2870076A
Other languages
English (en)
Inventor
Jean-Christophe Daigle
Serge VERREAULT
Nancy Turcotte
Julie Hamel-Paquet
Karim Zaghib
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Hydro Quebec
Original Assignee
Hydro Quebec
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Hydro Quebec filed Critical Hydro Quebec
Priority to CA2870076A priority Critical patent/CA2870076A1/fr
Priority to US15/523,875 priority patent/US10745526B2/en
Priority to CN201580059456.8A priority patent/CN107075226B/zh
Priority to KR1020177014986A priority patent/KR102370277B1/ko
Priority to CA2963500A priority patent/CA2963500C/fr
Priority to EP15857881.5A priority patent/EP3215565A4/fr
Priority to JP2017523470A priority patent/JP6685298B2/ja
Priority to PCT/CA2015/051127 priority patent/WO2016070270A1/fr
Publication of CA2870076A1 publication Critical patent/CA2870076A1/fr
Abandoned legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08JWORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J3/00Processes of treating or compounding macromolecular substances
    • C08J3/24Crosslinking, e.g. vulcanising, of macromolecules
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F220/00Copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and only one being terminated by only one carboxyl radical or a salt, anhydride ester, amide, imide or nitrile thereof
    • C08F220/02Monocarboxylic acids having less than ten carbon atoms; Derivatives thereof
    • C08F220/10Esters
    • C08F220/26Esters containing oxygen in addition to the carboxy oxygen
    • C08F220/28Esters containing oxygen in addition to the carboxy oxygen containing no aromatic rings in the alcohol moiety
    • C08F220/285Esters containing oxygen in addition to the carboxy oxygen containing no aromatic rings in the alcohol moiety and containing a polyether chain in the alcohol moiety
    • C08F220/286Esters containing oxygen in addition to the carboxy oxygen containing no aromatic rings in the alcohol moiety and containing a polyether chain in the alcohol moiety and containing polyethylene oxide in the alcohol moiety, e.g. methoxy polyethylene glycol (meth)acrylate
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F290/00Macromolecular compounds obtained by polymerising monomers on to polymers modified by introduction of aliphatic unsaturated end or side groups
    • C08F290/02Macromolecular compounds obtained by polymerising monomers on to polymers modified by introduction of aliphatic unsaturated end or side groups on to polymers modified by introduction of unsaturated end groups
    • C08F290/06Polymers provided for in subclass C08G
    • C08F290/062Polyethers

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Conductive Materials (AREA)

Abstract

Sont décrits des polymères réticulés et leur utilisation comme membrane dans des systèmes électrochimiques. Plus particulièrement, ces polymères réticulées sont formés d'un copolymère de type PEGMA-GMA et d'un agent réticulant polyaminé volatile.

Description

AGENT RÉTICULANT POLYAMINÉ VOLATILE ET SON UTILISATION
DANS LA FABRICATION DE POLYMERES
DOMAINE DE L'INVENTION
L'invention se rapporte au domaine des polymères et de leur utilisation comme membrane dans des applications électrochimiques. Plus particulièrement, l'invention se rapporte au domaine des copolymères aléatoires.
CONTEXTE DE L'INVENTION
Un des problèmes lors de l'utilisation de membranes pour les piles lithium-polymères concerne la dégradation de la membrane avec le temps. Ce phénomène est particulièrement important lors de l'utilisation d'agent réticulant de type radicalaire activé chimiquement ou par photochimie lors de la formation d'une membrane réticulé afin d'en augmenter la tenue mécanique. En effet, la formation de radicaux libres dans la structure polymérique engendre la dégradation de la membrane par extraction des protons présents sur la chaîne principale causant ainsi un mécanisme de scission de chaîne. Ce phénomène est particulièrement important lors de l'utilisation de lumière UV pour initier la réaction (voir Koo, G.-H. et al, J. Appl. Polym. Sc. 2012, 125 (4), 2659-2667;
et Shyichuk, A. V. et al, Polymer Degradation and Stability 2005, 88(3), 415-419).
La réticulation chimique par réaction d'une amine avec une fonction oxirane est très courante dans le monde des revêtements de type époxy et attire de plus l'attention des chimistes par la grande réactivité de cette fonction (voir Benaglia, M. et al, Polym. Chem. 2013, 4 (1), 124-132; et Gadwal, I. et al, Macromolecules, 2013, 47 (1), 35-40). Communément appelé les matériaux thermosettés sont intéressant par leur durcissement augmentant leurs résistance chimique et mécanique (voir Enns, J. B. et al, J. Appl. Polym. Sc., 1983, 28(9), 2831-2846; et Jordan, C. et al, J. Appl. Polym. Sc., 1992, 46(5), 859-871).
2 Une revue de la littérature montre qu'il y a plusieurs types de réactions de réticulation par voie chimique. La plupart engendre la formation de sous-produits indésirables comme l'eau ou d'acides. D'autres réactions se font à haute température ou se font en présence de catalyseur inorganique à base de cuivre (par exemple, voir Tillet, G. et al, Prog. Polym. Sc., 2011, 36(2), 191-217).
Ses différents éléments ne sont pas souhaitables dans un système électrochimique.
Il y a plusieurs agents réticulants aminés présents sur le marché cependant ceux-ci sont peu volatils et reste piégés dans le polymère car les réactions de réticulations ne sont pas complétés à 100% afin d'avoir des propriétés mécaniques optimales (voir Jordan et al, Supra).
Il a été démontré que l'utilisation d'un agent réticulant de type Jeffaminee pour la formation de membranes pour la conductivité ionique du lithium permettait de former un polymère réticulé (voir, par exemple, Luo, D. et al, J. Appl. Polym.
Sc.
2011, 120 (5), 2979-2984). Il est cependant possible que ces agents réticulants libres réagissent lors du cyclage de la pile causant une dégradation accéléré
de l'anode de lithium par migration des composés de la membrane vers l'anode.
RÉSUMÉ DE L'INVENTION
La présente invention concerne un polymère réticulé composé d'un copolymère aléatoire à base de poly(éthylène glycol méthyle méthacrylate (PEGMA) et de glycidyl méthacrylate (GMA) (copolymère aléatoire PEGMA-GMA) et d'un agent réticulant polyaminé volatile. L'invention concerne aussi l'utilisation du polymère réticulé comme membrane pour des applications électrochimiques.
Selon un premier aspect, le copolymère aléatoire PEGMA-GMA est de Formule I:
n m 00 000)P
07) Formule I
3 De préférence, le copolymère aléatoire de Formule I possède une masse molaire par nombre entre 100 000 et 400 000 g/mol, l'unité n représente de 10 à 45 A
en mole de la composition du polymère, et m représente de 55 à 90 % en mole de la composition du copolymère, où n + m -= 100%.
L'agent réticulant est un composé alkyl comprenant 1 ou 2 carbone(s) et au moins deux groupements amines, l'agent réticulé possédant un point d'ébullition de moins de 150cC. De préférence, l'agent réticulant utilisé est l'éthylène diamine.
L'invention concerne aussi un procédé de préparation d'un polymère réticulé
tel que défini dans la présente demande, lequel comprend des étapes de (a) mélange du copolymère PEGMA-GMA et de l'agent réticulant polyaminé, de préférence dans un solvant; (b) réticulation, de préférence par chauffage; et (c) élimination de l'agent réticulant polyaminé volatile et, éventuellement du solvant, par évaporation, par exemple, par chauffage sous vide. Par exemple, le solvant est choisi parmi les alcools inférieurs (méthanol, éthanol, isopropanol ou n-propanol), l'eau ou l'éthylène diamine, de préférence l'éthanol. Par exemple, le procédé comprend, en outre, une étape d'épandage du mélange de l'étape (a) avant la réticulation.
BREVE DESCRIPTION DES DESSINS
La Figure 1 montre le profil réactionnel entre le copolymère PEGMA-GMA (39 %molaire GMA, 61%molaire PEGMA, masse molaire de 320 000 g/mol) et l'agent réticulant par DSC.
DESCRIPTION DÉTAILLÉE
La description détaillée et les exemples qui suivent sont à titre d'illustration et ne doivent pas être interprétés comme limitant davantage la portée de l'invention.
4 La présente invention concerne l'utilisation d'un copolymère aléatoire à base de poly(éthylène glycol méthyle méthacrylate (PEGMA) et de glycidyl méthacrylate (GMA) (copolymère aléatoire PEGMA-GMA) ainsi que d'un agent réticulant polyaminé volatile pour la formation d'un polymère réticulé. L'invention concerne aussi le polymère réticulé ainsi formé et une membrane pour des applications électrochimiques.
Selon un premier aspect, le copolymère aléatoire PEGMA-GMA est de Formule I:
0 0 O0Op 07) Formule I
De préférence, le copolymère aléatoire de Formule I possède une masse molaire par nombre entre 100 000 et 400 000 g/mol, l'unité n représente de 10 à 45 A
en mole de la composition du polymère, et m représente de 55 à 90 A en mole de la composition du copolymère, où n + m = 100%.
L'agent réticulant est un composé alkyl comprenant 1 ou 2 carbone(s) et au moins deux groupements amines, l'agent réticulé possédant un point d'ébullition de moins de 150`C. De préférence, l'agent réticulant utilisé est l'éthylène diamine. Ce dernier possède 4 protons permettant de réticuler 4 fonctions oxiranes. De plus, son point d'ébullition peu élevé, soit 116`C, fait en sorte qu'il facilite l'évaporation des résidus après réticulation.
L'invention concerne aussi un procédé de préparation d'un polymère réticulé
tel que défini dans la présente demande, lequel comprend des étapes de (a) mélange du copolymère PEGMA-GMA et de l'agent réticulant polyaminé, de préférence dans un solvant; (b) réticulation, de préférence par chauffage; et (c) élimination de l'agent réticulant polyaminé volatile et, éventuellement du solvant, par évaporation, par exemple, par chauffage sous vide. Par exemple, le solvant est choisi parmi les alcools inférieurs (méthanol, éthanol, isopropanol ou n-propanol), l'eau ou l'éthylène diamine, de préférence l'éthanol.

Préparation du polymère réticulé:
Le copolymère de Formula I est dissous dans un minimum de solvant, comme l'éthanol, afin d'avoir une bonne viscosité permettant l'épandage sur un film de polypropylène. Par la suite, 5 à 10 équivalents d'éthylène diamine versus les
5 fonctions oxiranes ainsi qu'une quantité suffisante de LiTFSI (rapport 30 :1, Li :0) sont ajoutés au mélange. Celui-ci est agité pour une période de 15 min. puis épandu sur un film de polypropylène par Doctor Blade. Le film est mis au four pour 3 heures à 60 C puis 8 heures à 80 C. Le séchage final se fait sous vide à
80 C pour 2 heures.
Un exemple de profil réactionnel entre le polymère et l'éthylène diamine est présenté à la figure 1 (copolymère ayant une masse molaire de 320 000 g/mol, 39 %molaire de GMA, et 61%molaire de PEGMA). La réaction de réticulation a lieu entre 98 C et 165 C et résulte d'une Tg à 171 C après réticulation démontrant une amélioration de la tenue mécanique.
Les membranes formées du polymère de l'invention montrent des capacités entre 130 et 150 mAh/g à 80 C dans une pile où la cathode est du L1FePO4. Les cyclages sont optimaux à un régime de C/6. De plus, les batteries sont stables pour une période supérieure à 100 cycles à ce régime avec une perte minime de capacité. La capacité est en fonction de la masse molaire du polymère et du taux de GMA. Les meilleurs résultats ont été obtenus avec un polymère ayant une masse molaire de 320 000 g/mol et 39 %molaire de GMA.

Claims (5)

REVENDICATIONS
1. Polymère réticulé composé d'un copolymère aléatoire à base de poly(éthylène glycol méthyle méthacrylate (PEGMA) et de glycidyl méthacrylate (GMA) (copolymère aléatoire PEGMA-GMA) ainsi que d'un agent réticulant polyamine volatile.
2. Le polymère selon la revendication 1, dans lequel le copolymère aléatoire PEGMA-GMA est de Formule l :
dans lequel :
n représente de 10 à 45 % en mole de la composition du polymère, et m représente de 55 à 90 % en mole de la composition du copolymère, où n + m =
100%, le copolymère aléatoire de Formule l possèdant une masse molaire par nombre entre 100 000 et 400 000 g/mol.
3. Le polymère selon la revendication 1 ou 2, dans lequel l'agent réticulant est un composé alkyl comprenant 1 ou 2 carbone(s) et au moins deux groupements amines, l'agent réticulé possédant un point d'ébullition de moins de 150°C.
4. Le polymère selon l'une quelconque des revendications 1 à 3, dans lequel l'agent réticulant utilisé est l'éthylène diamine.
5. Procédé de préparation d'une polymère réticulé tel que défini dans l'une quelconque des revendications 1 à 4, lequel comprend des étapes de (a) mélange du copolymère PEGMA-GMA et de l'agent réticulant polyamine, de préférence dans un solvant; (b) réticulation, de préférence par chauffage; et (c) élimination de l'agent réticulant polyaminé volatile et, éventuellement du solvant, par évaporation, par exemple, par chauffage sous vide.
CA2870076A 2014-11-03 2014-11-03 Agent reticulant polyamine volatile et son utilisation dans la fabrication de polymeres Abandoned CA2870076A1 (fr)

Priority Applications (8)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CA2870076A CA2870076A1 (fr) 2014-11-03 2014-11-03 Agent reticulant polyamine volatile et son utilisation dans la fabrication de polymeres
US15/523,875 US10745526B2 (en) 2014-11-03 2015-11-03 Crosslinked polymer based on a random copolymer and a volatile polyaminated crosslinking agent and processes for producing same
CN201580059456.8A CN107075226B (zh) 2014-11-03 2015-11-03 基于无规共聚物和挥发性多胺化交联剂的交联聚合物及其制备方法
KR1020177014986A KR102370277B1 (ko) 2014-11-03 2015-11-03 랜덤 코폴리머 및 휘발성 폴리아민 가교화제 기반의 가교된 폴리머 및 그의 제조방법
CA2963500A CA2963500C (fr) 2014-11-03 2015-11-03 Polymere reticule a base d'un copolymere aleatoire et d'un agent reticulant polyamine volatil, et ses procedes de fabrication
EP15857881.5A EP3215565A4 (fr) 2014-11-03 2015-11-03 Polymere réticule à base d'un copolymère aléatoire et d'un agent réticulant polyamine volatil, et ses procédés de fabrication
JP2017523470A JP6685298B2 (ja) 2014-11-03 2015-11-03 ランダムコポリマーおよび揮発性ポリアミン架橋剤に基づく架橋ポリマー、ならびにその製造プロセス
PCT/CA2015/051127 WO2016070270A1 (fr) 2014-11-03 2015-11-03 Polymere réticule à base d'un copolymère aléatoire et d'un agent réticulant polyamine volatil, et ses procédés de fabrication

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CA2870076A CA2870076A1 (fr) 2014-11-03 2014-11-03 Agent reticulant polyamine volatile et son utilisation dans la fabrication de polymeres

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CA2870076A1 true CA2870076A1 (fr) 2016-05-03

Family

ID=55867711

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CA2870076A Abandoned CA2870076A1 (fr) 2014-11-03 2014-11-03 Agent reticulant polyamine volatile et son utilisation dans la fabrication de polymeres

Country Status (1)

Country Link
CA (1) CA2870076A1 (fr)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EP0037776B1 (fr) Electrolyte solide à base de matériau macromoléculaire à conduction ionique
EP3266058B1 (fr) Électrodes de batteries li-ion à conductivité ameliorée
EP0163576B1 (fr) Matériau macromoléculaire à conduction ionique pour la réalisation d'électrolytes ou d'électrodes
FR2933413A1 (fr) Utilisation comme agent epaississant de formulations aqueuses salines d'un copolymere acryliques hydrosolubles, reticules et modifie de maniere hydrophobe
CN105754027A (zh) 一种偏氟乙烯聚合物、其制备方法及应用
WO2017181294A1 (fr) Liant copolymérique
JP2019513869A5 (fr)
RU2012130414A (ru) Смешанные фторполимерные композиции, имеющие множественные фторполимеры, обрабатываемые в расплаве
EP1018181A2 (fr) Electrolyte solide polymere et ses procedes de preparation
CA2963500C (fr) Polymere reticule a base d'un copolymere aleatoire et d'un agent reticulant polyamine volatil, et ses procedes de fabrication
WO2020043995A1 (fr) Polymère, son procédé de préparation, composition le comprenant et utilisation dans des batteries
CN103588921B (zh) 一种高粘度自交联偏氟乙烯共聚物、其制备方法及应用
US20170306060A1 (en) Aqueous emulsion, adhesive composition, and aqueous emulsion manufacturing method
CA2870076A1 (fr) Agent reticulant polyamine volatile et son utilisation dans la fabrication de polymeres
CN1046912A (zh) 可硬化的含氟共聚物其制法及在油漆和涂料中的应用
FR3036856A1 (fr) Gel electrolyte comprenant un polymere et un liquide ionique, son procede de preparation et son utilisation
CA2886173A1 (fr) Polymere reticule a base d'un copolymere aleatoire et d'un agent reticulant polyamine volatil, et ses procedes de fabrication
FR3130803A1 (fr) Electrolyte solide réticulé
CA2928216A1 (fr) Liant copolymerique
EP3532531B1 (fr) Procede de degradation d'un poly(alcene carbonate), utilisations pour preparer une electrode de batterie lithium-ion et le frittage de ceramiques
FR2933412A1 (fr) Utilisation comme agent epaississant de formulations aqueuses salines d'un copolymere acrylique hydrosoluble, reticule et modifie de maniere hydrophobe
WO2026093666A1 (fr) Composition de préparation de cathode
FR3163491A1 (fr) Électrolytes polymériques eutectiques profonds à conductivité ionique unipolaire
WO2023127431A1 (fr) Polymère à base de fluorure de vinylidène
FR3148439A1 (fr) Composition d’une couche primaire de cathode

Legal Events

Date Code Title Description
FZDE Discontinued

Effective date: 20171103