CH168834A - Verfahren zur Gewinnung von Krypton und Xenon bei der Luftzerlegung durch Tiefkühlung. - Google Patents

Verfahren zur Gewinnung von Krypton und Xenon bei der Luftzerlegung durch Tiefkühlung.

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CH168834A
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A-G Gesellschaft Eismaschinen
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Linde Eismasch Ag
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  Verfahren zur Gewinnung von     Ifrypton    und     Xenon    bei der     Luftzerlegung     durch Tiefkühlung.    Es ist bekannt,     da.ss    sich von den Luft  bestandteilen Krypton und     Xenon,    die einen  höheren Siedepunkt als Sauerstoff besitzen,  nur ein geringer Teil bei der Zerlegung der  Luft durch Tiefkühlung in dem flüssigen  Sauerstoff des     Verdampfungsgefässes        wieder-          findet.    Der überwiegende Teil des Kryptons  und     Xenons    ist in dem abziehenden gasför  migen Sauerstoff enthalten, und zwar in  etwa fünffacher Konzentration gegenüber  derjenigen der atmosphärischen Luft.

   Es ist       bereits    vorgeschlagen worden, das Krypton  und das     Xenon    aus dem gasförmigen Sauer  stoff durch selektive     Adsorption    an Kohle  oder     Silicagel    zu     gewinnen;    doch hat die  ses Verfahren erhebliche Nachteile, von  denen nur die     Diskontinuierlichkeit    des Ver  fahrens die verhältnismässig geringe Auf  nahmefähigkeit der     Adsorptionsmittel    für  Krypton und     Xenon    bei deren geringem       Partialdruck    und die schwierige Austreibung    und Aufarbeitung des     Adsorbates    genannt  seien.

   Es ist auch bereits vorgeschlagen wor  den, das Krypton und     Xenon    aus dem flüs  sigen Sauerstoff zu gewinnen, der in dem       Verdampfungsgefä.ss    des     Luftzerlegungsappa-          rates    anfällt; dabei lässt sich aber aus den  oben genannten Gründen keine     quantitative     Gewinnung des Kryptons und     Xenons    erzie  len, ferner treten bei der Rektifikation  der Flüssigkeit Schwierigkeiten auf durch  schnelle Verlegung der Böden mit den im  flüssigen Ausgangssauerstoff enthaltenen  festen Verunreinigungen wie Eis und feste  Kohlensäure.  



  Alle diese Nachteile werden durch das  vorliegende Verfahren vermieden. Es wurde       rämlich    gefunden, dass man das Krypton  und das     Xenon    in höchster Konzentration  und Ausbeute gewinnen kann, wenn man sie  aus dem gasförmigen Sauerstoff mit     kryp-          ton-    und     genonfreiem    Sauerstoff im Gegen-      Strom auswäscht. Dieses Resultat war um  so überraschender, als es von vornherein un  wahrscheinlich war, einen in einem Gase in  der äusserst geringen Konzentration von nur  etwa 5 Teilen pro Million enthaltenen Stoff  mit technischen Waschmethoden mit guter  Ausbeute zu gewinnen.  



  Trotzdem gelingt die     Krypton-    und Xe  non-Auswaschung in - sehr befriedigender  Weise, wenn man sie in einer sehr gut wir  kenden     Rektifikationssäule    durchführt. Da  bei wird nach vorliegendem     Verfahren    ein  wesentlich besseres und gleichmässigeres Ar  beiten der Waschvorrichtung dadurch er  zielt, dass als Ausgangsstoff gasförmiger  Sauerstoff zur Anwendung gelangt, denn  dieser enthält keinerlei Verunreinigungen  mehr, die sich in fester Form auf den     Rek-          tifikationsböden    abscheiden können.  



  Wesentlich für das Gelingen des Verfah  rens ist die Verwendung einer     krypton-    und       xenonfreien    oder praktisch.     krypton-    und       xenonfreien        -g"aschflüssigkeit.    Man könnte  hierzu den bei der Luftzerlegung erhaltenen  Stickstoff in flüssiger Form verwenden, weil  dieser von allen Luftbestandteilen dem Kryp  ton- und     Xenon    gegenüber die grösste Siede  differenz aufweist.

   Da er jedoch beim       Waschprozess    in den bei der Luftzerlegung  hergestellten Sauerstoff gelangt und so die  sen in starkem Masse verunreinigt, wird er  findungsgemäss     krypton-    und     xenonfreier     Sauerstoff als Waschflüssigkeit verwendet,  der durch Rektifikation des     1#usga.ngssauer-          stoffes    unter Kondensation des     krypton-    und       xenonhaltigen    Sauerstoffes im obern Teil der  Waschvorrichtung     gewonnen    wird.  



  Die Gegenstromauswaschung des Kryp  tons und des     Xenons    aus dem gasförmigen  Sauerstoff erfolgt am einfachsten in einem  senkrecht stehenden Röhrenbündel, in das  der aus dem     Verdampfungsgefäss    des Luft  zerlegungsapparates austretende Sauerstoff  unten mit etwa     Siedetemperatur        dampfför-          mig    eintritt. Das Röhrenbündel wird von  aussen in geeigneter Weise gekühlt, zweck  mässig durch den abziehenden -kalten Stich  stoff, dessen Menge     und    Temperatur zur Bil-    dun--     genügender    Mengen von Waschflüssig  keit ausreicht.

   Mit der gleichen Wirkung  kann die Bildung der Waschflüssigkeit auch  in einem Kondensator     bewirkt    werden, der  sich am Kopfe der     ZVaschsäule    befindet und       mit    flüssiger Luft oder mit flüssigem Stick  stoff     etc.    beschickt wird.  



  Mit besonderem Vorteil wird als Wasch  vorrichtung eine gut wirkende     R,ektifi-          kationssäule    verwendet, in die der vom     Ver-          dampfungsgefäss    kommende Sauerstoffdampf  von unten eintritt, während sich am Kopfe  der Säule ein Kondensator befindet. In die  sem Falle ist die     Aus,vasehung    infolge des  höheren Wirkungsgrades der Säule noch  besser.  



  Die weitere Anreicherung der Wasch  flüssigkeit an     Krypton    und     Xenon    kann am  einfachsten in der Weise erfolgen, dass man  die Waschflüssigkeit aus der Waschvorrich  tung     wieder    in das     Sauerstoff-Verdamp-          fungsgefäss    des     Luftzerlegungsapparates    zu  rückführt.. Dabei sammelt sich das Krypton  und     Xenon    mehr und mehr in dem flüssigen  Sauerstoff des     Verdampfungsgefässes    an, der  am Ende der Betriebsperiode des Zerlegungs  apparates abgezogen und auf reines     Krypton     und     Xenon    verarbeitet wird.  



  Eine andere Möglichkeit der Anreiche       rung,    die den Vorteil hat, kontinuierlich       Iiry        pton    und     Xenon    von willkürlich einstell  barer Konzentration zu liefern, besteht darin.  dass man den flüssigen Sauerstoff nach Ver  lassen der Waschsäule auf eine     zweckmässi     unter der Waschsäule befindliche     Rektifi-          kationssäule    aufgibt, die unten beheizt wird.  Die aus dieser Zusatzsäule entweichenden  Dämpfe werden wieder unten in die Wasch  säule zurückgeleitet.

   In diesem Falle ist  zwecks     quantitativer    Gewinnung des Kryp  tons und des     Xenons    am Ende der Betriebs  periode des Zerlegungsapparates auch     der     flüssige Sauerstoff des     Verdampfungsgefässes     in der     Rektifikationssäule    einzudampfen, oder  man     lässt    dauernd eine kleine Menge von flüs  sigem Sauerstoff aus dem     Verdampfungs-          gefäss    mit in die Zusatzsäule eintreten, um           eine    Ansammlung von Krypton und     Xenon          itn    Kondensator zu verhindern.  



  In der Zeichnung sind in den     Fig.    1 und  zwei Ausführungsbeispiele einer Vorrich  tung zur Ausübung des Verfahrens schema  tisch dargestellt, anhand welcher die Aus  übung des Verfahrens im nachstehenden bei  spielsweise beschrieben ist.  



  In     Fig.    1 bedeutet 1 die Drucksäule, 2 die  obere Säule und 3 das     Verdampfungsgefäss     mit Kondensator eines     Luftzerlegungsappa-          rates.    Der bei 4 aus dem     Verdampfungsgefäss     austretende gasförmige     krypton-    und     xenon-          baltige    Sauerstoff wird in das senkrecht ste  hende Röhrenbündel 5 geleitet, dessen Man  telrohr 6 von dem erzeugten gasförmigen       S        S        tickstoff        durchströmt        wird,

          der        bei    8     aus-          tritt.    Da der Stickstoff um 13   kälter ist als  der Sauerstoff, und da dessen Menge etwa  das Vierfache der Sauerstoffmenge beträgt,  findet im obern Teil von 5 eine reichliche  Kondensation von Sauerstoff statt. Die ent  gegen dem Gasstrom zurückfliessende Flüssig  keit wäscht aus dem aufsteigenden gasförmi  gen Sauerstoff das Krypton und das     Xenon     aus und wird dabei zum grössten Teil wieder  verdampft und so an Krypton und     Xenon    an  bereichert.

   Da der in den obern Teil des       -Röhrenbündels    gelangende gasförmige Sauer  stoff durch die beschriebene Auswaschung  von Krypton und     Xenon    befreit worden war,  gelingt es durch die beschriebene Anordnung  also im     obern    Teil des Kondensators eine       krypton-        bezw.        xenonfreie    Waschflüssigkeit  zu erzeugen. Die das Krypton und     Xenon     enthaltende Waschflüssigkeit fliesst durch 4  in das     Verdampfungsgefäss    3 zurück; dort  findet eine weitere progressive Anreicherung  der Flüssigkeit mit Krypton und     Xenon    statt.

    Am Ende der     Betriebsperiode    des Zerlegungs  apparates wird die praktisch das gesamte  Krypton und     Xenon    der verarbeiteten Luft  enthaltende Flüssigkeit des     Verdampfungs-          gefä.sses    bei 9 abgezogen und in bekannter  Weise auf     Reinkrypton        bezw.        Reinxenon    ver  arbeitet.  



  Bei der Arbeitsweise nach     Fig.    2 erfolgt  die Auswaschung und Anreicherung der    Waschflüssigkeit mit Krypton und     Xenon    in       Rektifikationssäulen.    Der aus dem     Verdamp-          fungsgefäss    3 des Zerlegungsapparates aus  tretende     kryptonhaltige    Sauerstoff wird in  die mit     Rektifikationsböden    ausgestattete  Waschsäule 4 eingeleitet. Die Kondensation  der     kryptonfreien    Waschflüssigkeit erfolgt  hier in dem aufgesetzten     Kondensator    5, der  mit flüssigem Stickstoff gekühlt wird.

   Die  ser wird durch das Ventil 8 zugeführt.     Din     Wirkung der Säule 4 entspricht im     Prinzip     der beschriebenen Wirkung des Rohrbündels  5     (Fig.    1). Der das Krypton und     Xenon    ent  haltende, am Fuss der Säule 4 ankommende  flüssige Sauerstoff fliesst in die unter der  Säule 4 befindliche Anreicherungssäule 6 und  wird dort weiter konzentriert, während die  aus letzterer austretenden Dämpfe in der  Säule 4 an Krypton- und     Xenongehalt    berei  chert werden.

   Die Heizung dieser Säule er  folgt mit komprimierter Luft, deren Menge  durch das     Ventil    9 geregelt     wird.    Das hoch  konzentrierte Krypton und     Xenon    kann aus  dem     Verdampfungsgefäss    7 im gasförmigen  Zustand bei 10 oder auch im flüssigen Zu  stand abgezogen werden. Bei der zuletzt be  schriebenen Arbeitsweise ist es möglich, das  Krypton     zusammen    mit dem     Xenon    in kon  tinuierlichem Strom und in beliebig regel  barer     Konzentration    zu erhalten.  



  Die Wirkung der Säule 4 mit Kondensa  tor 5 soll nun an einem Beispiel noch näher  erläutert werden.  



  Es soll angenommen werden, dass aus  in die Säule 4<B>100</B>     m3    dampfförmiger     kryp-          ton-    und     xenonhaltiger    Sauerstoff eintreten,  und dass mit diesem Dampf eine Flüssigkeit  mit der zehnfachen Krypton-     bezw.        Xenon-          l:onzentration    im Gleichgewicht steht.

   Wenn  die aus der Säule 4 in die Säule 6 herunter  laufende Flüssigkeit alles Krypton und       Xenon    enthalten soll, so muss deren     Menge     10     ms    betragen, das heisst bei Annahme glei  cher     Verdampfungswärmen    von Krypton,       Xenon    und Sauerstoff müssen in dem Kon  densator 5 10     m3    Sauerstoff kondensiert wer  den.

        Wird die Vorrichtung in Betrieb gesetzt,  so kondensiert zunächst in 5 allerdings eine       kryptonhaltige    Flüssigkeit, und zwar wird  der erste kondensierende Tropfen entspre  chend dem Gleichgewicht die zehnfache       Lt        ryptonkonzentration    besitzen, wie der Aus  gangssauerstoff; im Laufe der weiteren Kon  densation muss jedoch infolge der fortschrei  tenden Verarmung der Gasphase an Krypton  und     Xenon    ein immer     krypton-        bezw.        xenon-          ärmeres    Kondensat anfallen.

   Im ganzen wird  also gleich nach der Inbetriebsetzung die im  Kondensator anfallende Flüssigkeit zwar       kryptonhaltig    sein, aber das Krypton in ge  ringerer Konzentration enthalten, als dem  Gleichgewicht mit dem in der Säule eintre  tenden     kryptonhaltigen    Sauerstoff entspricht.

    Beim     Herunterrieseln    durch die Säule muss  sich diese Flüssigkeit mit aufsteigenden  Dämpfen ins Gleichgewicht setzen, das heisst  aus dem Dampf Krypton und     Xenon    auf  nehmen, während gleichzeitig die äquivalente       1LTenge    Sauerstoff verdampft     wird.    Die nun  mehr in den Kondensator 5 gelangenden  Dämpfe werden also bereits     krypton-    und       xenonärmer    sein als zuerst, infolgedessen  auch das entstehende Kondensat.

   Die Ver  armung der aufsteigenden Dämpfe an Kryp  ton und     Xenon    geht fortschreitend immer  weiter, bis im Beharrungszustand schliesslich  nur noch     krypton-    und     xenonfreier    Sauerstoff  in den Kondensator 5 gelangen kann, in dem       7.0        m3        krypton-    und     xenonfreier    Sauerstoff  kondensiert werden, während 10 Teile Sauer  stoff mit dem gesamten Krypton und     Xenon,     die im Ausgangssauerstoff vorhanden waren,  die Säule unten verlassen.  



  Die Vorrichtung nach     Fig.    1 ist nur in  baulicher Hinsicht verschieden, die Wirkung  aber dieselbe.  



  Bei einem älteren, bekannten Verfahren       wird    der     krypton-    und     xenonhaltige    Sauer  stoff in flüssiger Form oben auf eine Säule  aufgegeben. Die abziehenden Dämpfe müs  sen mit dieser Flüssigkeit im Gleichgewicht.  stehen, also     kryptonhaltig    sein, so dass ein  erheblicher Teil des Kryptons mit den Dämp  fen verloren gehen     muss.    Demgegenüber ist    es erstmalig mit dem neuen Verfahren mög  lich, das gesamte in der Luft enthaltene  Krypton und     Xenon    zu     gewinen.     



  Ein weiterer Vorteil des neuen Verfah  rens besteht darin, dass bei der Benützung  gasförmigen Sauerstoffes als Ausgangsmate  rial eine Verlegung der Böden durch Verun  reinigung nicht erfolgen kann, weil dieser  keine nachweisbaren Spuren von störenden  Verunreinigungen mehr enthält.  



  Grundsätzlich ist es möglich, die Anrei  cherung des Kryptons und     Xenons    in der       Luftzerlegungsanlage    sehr weit zu treiben.  Bei der praktischen Ausführung     tritt    jedoch  eine :Schwierigkeit hindernd in den Weg. Es  hat sich gezeigt, dass gleichzeitig mit dem  Krypton     bezw.        Xenon    in dem flüssigen  Sauerstoff auch     Kohlenwasserstoffe    angesam  melt werden. Diese Anreicherung ist selbst  dort zu beobachten, wo man sehr reine Luft  verarbeitet, und dürfte in diesem Fall durch  eine teilweise Zersetzung der als Schmiermit  tel     verwendetenble    bei der Kompression der  Luft zu erklären sein.

   Der Gehalt der Luft  an     Kohlenwasserstoffen    ist so geringfügig,  dass er sich im allgemeinen der Beobachtung  vollkommen entzieht. Bei einer derartig weit  gehenden Anreicherung jedoch, wie sie für  die Gewinnung von Krypton und     Xenon    not  wendig ist, werden auch die Kohlenwasser  stoffe so stark konzentriert, dass ihre An  wesenheit eine erhebliche Gefährdung des  Betriebes bedeutet. Diese     Kohlenwasserstoffe     bilden schon in Lösung mit dem flüssigen  Sauerstoff zusammen ein gefährliches Explo  sionsmittel. Zum Teil scheiden sie sich ausser  dem in fester Form aus, so dass an den Stel  len, an denen sich die festen Kohlenwasser  stoffs absetzen, eine relativ stärkere Anrei  cherung und somit eine erhöhte Explosions  gefahr besteht.

   Diese Gefahr ist besonders  gross, wenn ausser den     Paraffin-Kohlenwasser-          stoffen    und     Olefinen    Kohlenwasserstoffs mit  dreifacher Bindung, insbesondere Azetylen,  angesammelt werden. Da dieses sich im we  sentlichen in fester Form ausscheidet, und  überdies als     Initialzünder    wirksam sein kann;  bilden schon wenige Gramm     eine    Explosions-      Befahr. Es hat sich daher als praktisch un  möglich Bezeigt, die Anreicherung an Kryp  ton über die Grössenordnung von wenigen  Promille zu steigern.

   Dazu kommt noch. dass  die     Dampfdruckkurven    der Kohlenwasser  stoffe so nahe an denen von Krypton und       Xenon    liegen, dass die     Kohlenwasserstoffe     schon hierdurch die     Gewinnung    von Krypton  und     Xenon    in höherer Reinheit durch Rek  tifikation ausserordentlich erschweren.  



  Die Gewinnung von beliebig reinem  Krypton und     Xenon    wird jedoch in folgender  Weise ermöglicht:  Die Anreicherung des Sauerstoffes mit  Krypton und     Xenon    wird in den     Luftzer-          legungsanlagen    nicht so weit \wie möglich  durchgeführt, sondern unterbrochen, bevor  die Konzentration der     Kohlenwasserstoffe     einen die Zerlegungsapparatur gefährdenden  Grad erreicht hat. Der mit Krypton,     Xenon     und     Kohlenwasserstoffen    angereicherte Sauer  stoff wird aus dem Zerlegungsapparat ab  gezogen und zunächst von den Kohlenwasser  stoffen befreit.

   Die     Kohlenwasserstoffe    wer  den durch Filtrieren aus der Flüssigkeit oder  aus dem gasförmigen Sauerstoff nach einer  der bekannten Methoden entfernt. Sie kön  nen durch Absorption mit Schwefelsäure oder  Bromwasser entfernt werden, am besten je  doch durch katalytische, unter Druck stattfin  dende Verbrennung der     Kohlenwasserstoffe     mit dem Sauerstoff, zum Beispiel an einem       Edelmetallkontakt    und anschliessender Ab  sorption der Verbrennungskohlensäure mit  Laugen oder     Ätzkali.    Erst nach der Entfer  nung der     Kohlenwasserstoffe    wird das Kryp  ton und das     Xenon    weiter durch Rektifi  kation angereichert.  



  Zur weiteren Anreicherung wird der von  den     Kohlenwasserstoffen    befreite, nur gering  mit Krypton und     Xenon    angereicherte Sauer  stoff dem gleichen     Anreicherungsprozess    un  terworfen, durch den die erste Anreicherung  des Sauerstoffes mit Krypton und     Xenon    er  zielt wurde. Das Rohgemisch wird also noch  mals einer Zerlegungsanlage mit Krypton  gewinnung zugeführt.

   Da zwischen Kompres  sor und Zerlegungsapparat von Zeit zu Zeit    zur Beseitigung von Kondensaten abgeblasen  wird, können bei einer Rückführung des       kryptonhaltigen    Sauerstoffes in die Ansaug  leitung beträchtliche Verluste an Krypton  und     Xenon        entstehen.    Es ist deshalb vorzu  ziehen, das angereicherte Gemisch entweder  erst in die Drucksäule des Zerlegungsappara  tes einzuführen oder es unmittelbar eventuell  unter geeigneter     Vorkühlung    der Hilfssäule  zuzuführen, in der die Krypton- und     Xenon-          auswaschung    stattfindet.

   Die Höhe, in der  das Gemisch in die     Kryptonsäule    eingeführt  wird, richtet sich nach dem Gehalt desselben  an Krypton und     Xenon.    In dem flüssigen  Sauerstoff der     Luftzerlegungsanlage    sammelt  sich dann sowohl das aus dem angereicherten  Gemisch stammende Krypton und     Xenon,    wie  das aus der gerade verarbeiteten Luft gewon  nene, während von den     Kohlenwasserstoffen     nur die geringere Menge angesammelt wird,  die aus der gerade verarbeiteten Luft stammt.

    Wenn die Kohlenwasserstoffkonzentration im  flüssigen Sauerstoff wieder den kritischen  Grad erreicht hat, wird der Sauerstoff zum  zweiten Mal abgezogen, verdampft und nach  Entfernung der     Kohlenwasserstoffe    erneut  der     Luftzerlegungsanlage    zugeführt. Diese  Rückführung des     kryptonhaltigen    Sauerstof  fes nach Entfernung der     Kohlenwasserstoffe     wird so oft wiederholt, bis der Krypton- und       Xenongehalt    in dem flüssigen Sauerstoff der       Luftzerlegungsanlage    den gewünschten Grad  erreicht hat.  



  An Stelle der getrennten Entnahmen von  flüssigem Sauerstoff und der getrennten  Rückführung der einzelnen abgezogenen Men  gen     kryptonhaltigen    Sauerstoffes in die Zer  legungsanlage kann in etwas abweichender  Arbeitsweise dem Verdampfer dauernd ein  Teil des flüssigen Sauerstoffes entnommen  und kontinuierlich unter Entfernung der       Kohlenwasserstoffe    in den Zerlegungsappa  rat zurückgeführt werden. Diese Arbeits  weise ist besonders dann angebracht, wenn  infolge eines hohen Azetylengehaltes der ver  arbeiteten Luft ohnedies innerhalb kurzer  Zeiträume Flüssigkeit aus den Verdampfern  abgelassen werden     muss,    um eine zu hohe An-           reicherung    der Flüssigkeit mit Azetylen zu  verhindern.  



  Die Rückführung des     krypton-    und     xenon-          baltigen        .Sauerstoffes    in     Luftzerlegungsanla-          gen    mit     Kryptongewinnung    nach Entfernung  der     Kohlenwasserstoffe    kommt ausserdem  noch vorteilhaft in folgendem Fall in Be  tracht. In den Verdampfern, in denen sich  das Krypton und das     Xenon    ansammelt,  bleibt am Ende einer Betriebsperiode infolge  deren notwendigen Grösse eine ziemlich be  trächtliche Flüssigkeitsmenge zurück.

   Inner  halb kurzer Betriebsperioden wird bei dem  Gehalt von 1 p.     131.    der Luft nur so wenig  Krypton und     Xenon    gewonnen, dass die aus  den Verdampfern abgezogene Flüssigkeit nur  wenig Promille Krypton und     Xenon    enthält.  Die unmittelbare Aufarbeitung eines derartig       kryptonarmen        Gemisches    auf reine Edelgase  ist sehr unwirtschaftlich.

   Wenn man jedoch  das in einer kurzen Betriebsperiode gewon  nene Gemisch nach Entfernung der Kohlen  wasserstoffe in einer späteren Betriebsperiode  dem Zerlegungsapparat wieder zuführt, er  reicht man eventuell durch Wiederholung  dieses Verfahrens eine ausreichend hohe An  reicherung des flüssigen Sauerstoffes mit  Krypton und     Xenon    ohne Gefahr zu laufen,  dass die Kohlenwasserstoffkonzentration eine  die Zerlegungsanlage gefährdende Höhe er  reicht.  



  Das Verfahren der Rückführung des mit  wenig Krypton und     Xenon    angereicherten  Sauerstoffes in eine Zerlegungsanlage mit       Kryptongewinnung    ist besonders dann von  Bedeutung,     wenn    an verschiedenen Stellen       kryptonhaltiger    Sauerstoff     gewonnen    wird.  Der in den einzelnen Werken in verschie  denen Betriebsperioden gewonnene     krypton-          haltige    Sauerstoff wird verdampft, kompri  miert, in Stahlflaschen abgefüllt und an eine  Zentralstelle gesandt, und dort gemeinsam  aufgearbeitet.

   Er wird von den     Kohlenwas-          serstoffen    befreit und erneut einer     Luftzer-          legungsanlage    zugeführt. In der Krypton  säule dieser Anlage sammelt sich dann das       Krypton    und das     Xenon    aus vielen Betriebs  perioden mehrerer Werke.

   Dieses Krypton    und     Xenon    ist dann in einer ausreichend gro  ssen Menge vorhanden und nur mit den     Koh-          lenwasserstoffen    verunreinigt, die aus der ge  rade verarbeiteten Luft stammen, so dass es  möglich wird, in der     Kryptonsäule    des Luft  zerlegungsapparates der Zentralstelle unmit  telbar auf reines Krypton und     Xenon    zu ar  beiten. Auf diese Weise gelingt es, das in  einer Menge von nur 1 p. M. in der Luft ent  haltene Krypton und das bis 0,1 p. M. aus  machende     Xenon    in einfachen Apparaturen  ohne besondere Wartung im grossen Massstab  und     kontinuierlichen    Betrieb zu gewinnen.  



  In dem Krypton und     Xenon,    die unmit  telbar in der     =Kryptonsä.ule    der Zentralanlage  gewonnen werden, sind noch geringe aus der  gleichzeitig verarbeiteten Luft stammende       Kohlenwasserstoffe    ähnlichen Dampfdruckes  vorhanden. Wenn man unmittelbar durch  Rektifikation völlig reines     Krypton    und Xe  non gewinnen will, wird die Aufarbeitung  der angesammelten Rohgase in der Zentral  stelle nicht durch Rückführung in den Zer  legungsapparat durchgeführt. . Das Roh  gemisch wird von den     Kohlenwasserstoffen     befreit, so dass es nur noch aus     Sauerstoff     und Krypton und     Xenon    besteht.

   Dieses Ge  misch     lässt    sich durch Rektifikation in seine  Komponenten mit beliebigem Reinheitsgrad  zerlegen. Die Durchführung dieser Rektifi  kation     wird    in einer gesonderten     Rektifika-          tionssäule    vorgenommen, deren Kopf in ge  eigneter Weise, z. B. durch flüssigen Sauer  stoff oder Stickstoff, gekühlt ist und in die  das Gemisch -in einer Höhe eingeleitet wird,  die seinem Gehalt an Krypton und     Xenon     entspricht.  



  Wenn nicht die Möglichkeit besteht, aus  verschiedenen Werken angesammelten     kryp-          tonhaltigen    Sauerstoff in einer Zentralstelle  aufzuarbeiten, so dass man gezwungen ist,  kleinere Mengen gering mit Krypton und       Xenon    angereicherten Sauerstoff aufzuarbei  ten, bereitet eine Rektifikation Schwierig  keiten, denn es ist bekannt, dass Rektifikatio  nen in technischem     Massstabe    sich sehr gut;  im Laboratoriumsmassstab jedoch ziemlich      schwer durchführen lassen.

   Es wurde     über-          ia.schenderweise    befunden,     dass    eine Anrei  cherung des     kryptonhaltigen    Sauerstoffes       eiurch    einfaches Eindampfen des flüssigen       Roll-einisches    ohne nennenswerte     Krypton-          und        Zenoiiverlnste    durchgeführt werden  kann,     wenn        inan    das Eindampfen unter     ver-          mindertem    Druck vornimmt.

   Die Druckver  minderung kann entweder durch     Verringe-          inn-    des Gesamtdruckes mittelst Abpumpen  erzielt werden oder aber durch Verringerung  des     Partialdruckes    des siedenden Gemisches  dadurch, dass man in einer indifferenten     At-          niosphäre    eindampft. Dies kann dadurch ge  schehen, dass man ein tiefer als Sauerstoff       siedendes,        indifferentes    .

   Gas, beispielsweise  Neon oder Helium,     durch    das verdampfende  Gemisch leitet. -Durch     Adsorption    oder Kon  densation wird aus dem     indiffereni:en    Gas der       verdampfte    Sauerstoff entfernt und ersteres  im Kreislauf zum     Verdampfungsgefäss    zu  rückgeführt.

   Um die geringen, vom ver  dampften Sauerstoff mitgenommenen Kryp  ton- und     Xenonmengen    zurückzuhalten, kann  das verdampfte Gemisch über ein     Adsorp-          t.ionsmittel    geleitet werden, dessen Tempera  tur so eingestellt ist, dass das Krypton und       Xenon    als     schw    erstsiedende Anteile selektiv  zurückgehalten werden.

   Wenn der Sauerstoff  durch     Adsorption    aus dem tiefsiedenden, im  Kreislauf geführten Gas entfernt wird, wer  den das Krypton und das     Xenon    in diesem       Adsorptionsmittel    ebenfalls zurückgehalten  und können durch fraktionierte     Desorption     gewonnen     werden.    Dieses einfache Verfahren  der Anreicherung durch     Eindampfung    kommt  auch dann in Frage, wenn das in den ein  zelnen Werken gewonnene Rohgemisch in  Stahlflaschen verschickt werden soll, um die  Transportkosten, bezogen auf die     transpor-          iierte        Kryptonmenge,    zu verringern.  



  Das beschriebene Verfahren gestattet eine  quantitative Gewinnung des Kryptons und  des     Xenons    aus der Luft in bisher unerreich  ter Konzentration; es kann mit den einfach  sten Mitteln und ganz geringen Betriebs  kosten ausgeführt werden.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH: Verfahren zur Gewinnung von Krypton und Xenon bei der Luftzerlegung durch Tief kühlung, dadurch gekennzeichnet, dass man den bei der Zerlegung von Luft mittelst Tief kühlung gewonnenen gasförmigen krypton- und xenonhaltigen Sauerstoff einer Gegen stromwaschung mit praktisch krypton- und xenonfreiem flüssigem Sauerstoff unterwirft, der durch Rektifikation des Ausgangssauer stoffes unter Kondensation des krypton- und xenonhaltigen Sauerstoffes im obern Teil der Waschvorrichtung gewonnen wird.
    UNTERANSPRüCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass die Anreicherung der erhaltenen Waschflüssigkeit mit Krypton und Xenon durch Rückführung in das Verdampfungsgefäss des Zerlegungsappa rates erfolgt. \?. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass die Anreicherung der erhaltenen Waschflüssigkeit mit Krypton und Xenon in einer besonderen Zusatzsäule erfolgt, die unterhalb der Waschsäule steht und aus der die Dämpfe wieder in die Waschsäule zurückgeleitet werden.
    Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass die Anreicherung des Sauerstoffes mit Krypton und Xenon un terbrochen wird, wenn ein gewisser Gehalt an Kohlenwasserstoffen erreicht ist, so dann das kryptonhaltige Gemisch aus dem Zerlegungsapparat entfernt wird, die Koh- lenwasserstoffe beseitigt werden und erst dann die weitere Anreicherung bis zum gewünschten Grad durchgeführt wird. 4.
    Verfahren nach Patentanspruch und Un teranspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass zwecks Gewinnung hochprozentigen Kryptons und Xenons die von den Kohlenwasserstoffen befreiten Gase dem gleichen Anreicherungsprozess unterworfen werden, der zur ersten Anreicherung aus der Luft geführt hat und zu diesem Zweck in einen Luftzerlegungsapparat er neut eingeführt werden.
    5 Verfahren nach 'Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass der in verschiedenen Betriebsperioden oder an verschiedenen Stellen gewonnene krypton- und genon- haltige Sauerstoff gesammelt und in einer Zentralstelle gemeinsam aufgearbei tet wird. f .
    Verfahren nach Patentanspruch und Un teransprüchen 3 und 5, dadurch gekenn zeichnet, dass der bei der ersten Anreiche rung gewonnene krypton- und genonhal- tige Sauerstoff aus dem Zerlegungsappa rat abgezogen, komprimiert und in Stahl flaschen gefüllt wird, sodann die Kohlen wasserstoffe unter Druck katalytisch ver- brannt, ihre Verbrennungsprodukte besei tigt und darauf aus dem von Kohlenwas- serstoffen befreiten Rohgas durch Rektifi kation unmittelbar reines Krypton und Xenon gewonnen wird. 7.
    Verfahren nach Patentanspruch und Un teranspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass die weitere Anreicherung des Sauer stoffes mit Krypton und Xenon durch Eindampfen des flüssigen Rohgemisches unter vermindertem Druck durchgeführt wird.
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