CH353113A - Verfahren zur Herstellung von stabilen, wässerigen Harzemulsionen vom Öl-in-Wasser-Typus - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von stabilen, wässerigen Harzemulsionen vom Öl-in-Wasser-Typus

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CH353113A
CH353113A CH353113DA CH353113A CH 353113 A CH353113 A CH 353113A CH 353113D A CH353113D A CH 353113DA CH 353113 A CH353113 A CH 353113A
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U Dr Gassmann Hans
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Description


  
 



  Verfahren zur Herstellung von stabilen, wässerigen Harzemulsionen vom Öl-in-Wasser-Typus  Öl-in-Wasser-Emulsionen von wasserunlöslichen, härtbaren amidgruppenhaltigen Harzen (im folgenden teilweise kurz als  Carbamidharze  bezeichnet) sind bekannt und werden für verschiedene Zwecke verwendet, z. B. als Klebe-, Binde und Imprägniermittel bei der Verarbeitung von Faserstoffen. Kombinationen solcher Carbamidharzemulsionen mit wässerigen   Homo- oder    Mischpolymerisat-Dispersionen haben sich insbesondere für die Fixierung von Pigmenten auf Fasermaterialien, wie Leder, Papier und Textilien, als geeignet erwiesen.

   Als wasserunlösliche, härtbare Carbamidharze werden dabei Kondensationsprodukte gebraucht, welche aus Formaldehyd, einer mit Formaldehyd härtbare Har2e bildenden amidL gruppenhaltigen Verbindung und einem mit Wasser nicht wesentlich mischbaren Alkohol erhalten werden.



  In der Regel gelangen für die Herstellung der Emulsionen Lösungen solcher Kondensationsprodukte in den für die Kondensation verwendeten Alkoholen, ge   gebenenfalis    unter Zusatz weiterer Lösungsmittel wie z. B. Xylol, zur Anwendung. Als Emulgiermittel, welche die Bildung von Öl-in-Wasser-Emulsionen der genannten Art ermöglichen, benützt man neben Eiweissstoffen, wie Casein, vorzugsweise ionenfreie Produkte, wie sie durch Umsetzung von mehr als 4 Mol   Athylen-    oxyd mit 1 Mol einer wasserunlöslichen, einen höhermolekularen Kohlenwasserstoffrest und mindestens ein aktives Wasserstoffatom aufweisenden Verbindung gewonnen werden.



   Es ist weiter bekannt, dass die Herstellung von stabilen, wässerigen Emulsionen von Carbamidharzen der angegebenen Art erhebliche Schwierigkeiten verursacht. Der Grund hierzu besteht darin, dass die im Carbamidlackharz vorhandenen Alkohole die Emul  sionsbildung    stören, z. T. sogar, wenn sie in erheblicher Menge anwesend sind, verunmöglichen. In den fertigen Präparaten beeinträchtigen diese sowohl in der öligen wie in der wässerigen Phase löslichen Bestandteile die Stabilität in meist unzulässigem Aus masse.



   Unter     stabilen ,    wässerigen Emulsionen sind im Sinne der vorliegenden Erfindung solche Emulsionen zu verstehen, die bei längerer Lagerung unverändert bleiben, d. h. ihre Dispersität beibehalten. Stabile Emulsionen kann man auch bei Temperaturen von 30 bis   50     einige Wochen aufbewahren. Dabei dürfen höchstens solche Veränderungen eintreten, die sich durch einfaches Aufrühren leicht und vollständig beheben lassen. Die Stabilität von wässerigen Carbamidlackharzemulsionen spielt insbesondere auch beim Vermischen mit anderen dispersen Systemen, wie z. B.



  Pigmentsuspensionen   undloder      Polymerisaflatices,    eine Rolle. Unstabile Emulsionen neigen in derartigen Kombinationen leicht zu völliger Koagulation und Ausscheidung, wobei auch die übrigen dispersen Phasen ganz oder teilweise miteinbezogen werden. Stabile Systeme sind dagegen, gleiche Ladung der Einzelteilchen vorausgesetzt, in nicht allzu hohen Konzentrationen ohne Dispersitätseinbusse mischbar. Eine ungenügende Stabilität   zwei- oder    mehrphasiger disperser Systeme zeigt sich aber vielfach erst bei grosser mechanischer Beanspruchung, z. B. beim intensiven Rühren oder bei Einwirkung starker Scherkräfte, wie sie bei der Verarbeitung dieser Bindemittel-Kombinationen auf   Streich-oder    Druckmaschinen auftreten.



  Erst wenn sich auch in diesen Fällen keine Störungen, wie Koagulationen, Flockungen usw., zeigen, kann von einer praktisch genügenden Stabilität derartiger Produkte gesprochen werden.



   Es wurde nun gefunden, dass man stabile, wässerige Harzemulsionen vom   Öl-in-Wasser-Typus    gewinnen kann, wenn man einem Harzlack, welcher  geführten Art praktisch vollständig entzogen werden kann.



   In analoger Weise kann als Extraktionsmittel auch Wasser verwendet werden, was aus naheliegen den Gründen bevorzugt wird. Trotzdem die meisten der weiter oben angeführten Alkohole, wie z. B. n-Bu tanol, mit Wasser nur beschränkt mischbar sind, gelingt es ohne weiteres, mit grösseren Mengen Wasser den Lösungsalkohol praktisch quantitativ zu extra hieren. Gleichzeitig mit dem mit Wasser beschränkt mischbaren Alkohol wird dem Harz auch ein Teil des stets darin enthaltenen freien Formaldehyds entzogen.



   Es ist auch möglich, für den Extraktionsprozess gleichzeitig zwei verschiedene, gegebenenfalls nicht miteinander mischbare Flüssigkeiten zu verwenden, z. B. Benzin und Wasser.



   Die Extraktion kann, insbesondere bei Verwendung von Wasser als Extraktionsmittel, auch kontinuierlich nach dem Gegenstromprinzip ausgeführt werden. Falls der zu extrahierende Alkohol mit Wasser nur beschränkt mischbar ist, wird die Extraktion zweckmässig so geleitet, dass das abfliessende Wasser an dem mit dem letzteren beschränkt mischbaren Alkohol nahezu gesättigt ist, worauf der Alkohol gegebenenfalls abgeschieden und zurückgewonnen werden kann.



   Eine bevorzugte Arbeitsweise besteht darin, dass man den Harzlack mit Wasser in einem Knetapparat, z. B. in einem kippbaren Doppelmuldenkneter (System   Werner & Pf,      Pfleiderer)    einige Zeit gut durchmischt, nach kurzem Stehenlassen die gebildete wässerige Phase mit darin gelöstem Alkohol   abgiesst    und die das Harz enthaltende Phase erneut mit Wasser behandelt. Nach mehrmaliger Wiederholung dieser Operation wird ein Harz erhalten, das von Alkoholen der weiter oben angeführten Art praktisch vollständig befreit ist. Um die einwandfreie Durchmischung des Harzes mit dem Extraktionsmittel und die nachfolgende Trennung der Phasen zu erleichtern, kann man die Extraktion in den Endstufen gegebenenfalls bei erhöhter Temperatur durchführen.



   Die durch Extraktion von Lösungsalkohol befreiten Harze bilden je nach dem bei ihrer Herstellung erreichten Kondensationsgrad klebrige, mehr oder weniger viskose thermoplastische Massen. Harze von niedrigem Kondensationsgrad, welche in lösungsmittelfreiem Zustand verhältnismässig niedrigviskos sind, lassen sich in der Regel ohne weitere Massnahmen emulgieren. In den meisten Fällen wird es jedoch zweckmässig sein, diese Harze zur Erleichterung der Emulsionsbildung mit einem geeigneten Lösungsmittel zu versetzen. Als Lösungsmittel für diesen Zweck eignen sich organische Flüssigkeiten aller Art, die für das Harz ein gutes   Lösungsvermö-    gen besitzen, in Wasser jedoch unlöslich sind, z. B.



  Kohlenwasserstoffe wie Lackbenzin, Petrolfraktionen, Toluol, Xylol, Dekahydronaphthalin, halogenierte Kohlenwasserstoffe, wie Tetrachlorkohlenstoff oder Monochlorbenzol, ferner in Wasser unlösliche höhere als Harz eine härtbare, wasserunlösliche verätherte Methylolverbindung einer mit Formaldehyd härtbare Aminoplaste bildenden Substanz von Amidcharakter und als Lösungsmittel einen mit Wasser beschränkt mischbaren Alkohol mit 4 bis 7 Kohlenstoffatomen enthält, diesen mit Wasser beschränkt mischbaren Alkohol mit einer Flüssigkeit, welche die verätherte Methylolverbindung der angegebenen Art nicht löst, aber mit dem angeführten Alkohol mindestens be schränkt mischbar ist, mindestens grösstenteils entzieht und die vom Alkohol mindestens grösstenteils befreite verätherte Methylolverbindung in Gegenwart von Emulgatoren in Wasser emulgiert.



   Als härtbare, wasserunlösliche verätherte Methylolverbindungen der angegebenen Art kommen solche Produkte in Frage, wie sie in bekannter Weise durch Verätherung von Methylolverbindungen der mit Formaldehyd härtbare Aminoplaste bildenden Substanzen von Amidcharakter, wie Guanidin, Dicyandiamid, Biuret, Thioharnstoff und insbesondere Harnstoff, ferner Aminotriazinen mit mindestens zwei mit Formaldehyd reaktionsfähigen, primären Aminogruppen, wie Benzoguanamin, Acetoguanamin, Formoguanamin und insbesondere Melamin mit niedrigmolekularen, mit Wasser beschränkt mischbaren Alkoholen mit 4 bis 7 Kohlenstoffatomen, beispielsweise mit Amylalkohol, Hexylalkohol, Cyclohexanol, Benzylalkohol und insbesondere n-Butanol, gewonnen werden.

   Da man bei der Verätherung mit einem Überschuss an Alkoholen der angegebenen Art arbeitet, erhält man dabei direkt Lösungen der verätherten Methylolverbindungen in den mit Wasser mindestens beschränkt mischbaren Alkoholen, d. h. Harzlacke, welche für das vorliegende Verfahren gebraucht werden können.



  Erfindungsgemäss werden demnach Lösungen von solchen härtbaren, wasserunlöslichen, verätherten Methylolverbindungen von mit Formaldehyd härtbare Aminoplaste bildenden Substanzen vom Amidcharakter verwendet, bei denen das Sauerstoffatom mindestens einer Methylolgruppe mit dem Kohlenwasserstoffrest eines mit Wasser beschränkt mischbaren Alkohols mit 4 bis 7 Kohlenstoffatomen verbunden ist.



   Als Extraktionsmittel kann ganz allgemein jede Flüssigkeit dienen, die das Harz, d. h. die angeführte verätherte Methylolverbindung, nicht löst, aber mit den angeführten Alkoholen, wie z. B. n-Butanol, mindestens beschränkt mischbar ist. Beispielsweise sind für in aliphatischen Kohlenwasserstoffen unlösliche Harze der angegebenen Art Benzine als Extraktionsmittel verwendbar. Verrührt man den Harzlack mit einem derartigen Extraktionsmittel und lässt das Ganze dann während einiger Zeit ruhig stehen, so bilden sich zwei Schichten, wovon die obere aus dem Benzin und einem Teil des aus dem Harzlack extrahierten Lösungsalkohols besteht, während die untere aus eben diesem vom Alkohol mindestens grösstenteils befreiten Harz gebildet wird.

   Es ist leicht einzusehen, dass durch mehrmalige Wiederholung dieser Operation dem Harz der Alkohol der weiter oben an   Alkohole wie n-Octanol, höhere Äther und Ketone oder auch Ester, wie z. B. Amylacetat. Besonders interessant sind hochsiedende Ester wie Dioctylphthalat oder Trikresylphosphat, die als typische Weichmacher für Thermoplaste bekannt sind. Man verwendet sie vorzugsweise dann, wenn die wässerigen Harzemulsionen zusammen mit wässerigen Homooder Mischpolymerisatdispersionen verarbeitet werden sollen. Sofern beim vorliegenden Verfahren Wasser als Extraktionsmittel verwendet wird, kann das organische Lösungsmittel der angegebenen Art dem Harz schon vor oder während der Extraktion oder aber auch erst nach der Extraktion zugesetzt werden.



   Die Emulgierung der von den mit Wasser beschränkt mischbaren Alkoholen befreiten Harze bzw.



  Harzlösungen bietet keine besonderen Schwierigkeiten und kann im allgemeinen mit den üblichen Emulgatoren erfolgen, z. B. mit Seifen, Sulforicinoleaten, Fettalkoholsulfonaten oder kationaktiven Substanzen, wie z. B. mit Salzen oder quaternären Verbindungen von höhermolekularen Aminen. Für das Verfahren besonders geeignete Emulgatoren sind die   ionen frei en      Äthylenoxydkondensationspro dukte    von wasserunlöslichen, mindestens ein reaktionsfähiges Wasserstoffatom aufweisenden organischen Verbindungen, z.

   B. von höheren, mindestens 8 Kohlenstoffatome aufweisenden Fettsäuren oder höheren Fettsäureamiden, von höheren Aminen, wie Oleylamin, von Mercaptanen, und insbesondere von höheren, mindestens 8 Kohlenstoffatome aufweisenden Alkoholen, wie Octadecylalkohol, Oleylalkohol oder Hydroabietylalkohol, und auch von Phenolen, welche mindestens einen Alkylrest aufweisen, z. B.   Isohexvl-    Octyl-, Dodecyl- oder Octadecylphenol. Genannt seien beispielsweise die Umsetzungsprodukte aus 1 Mol Hydroabietylalkohol und 100 bis 200 Mol Äthylenoxyd, das Produkt aus 1 Mol Oleylalkohol und 80 Mol Äthylenoxyd sowie das Produkt aus 1 Mol p-Octylphenol und 25 bis 30 Mol Äthylenoxyd.

   Besonders geeignet sind ferner Umsetzungsprodukte aus Polyisocyanaten und   Athylenoxydkondensationspro-    dukten von mindestens 8 Kohlenstoffatome aufweisenden Verbindungen mit einem aktiven Wasserstoffatom, wie sie nach dem Verfahren der schweizerischen Patentschrift   Nur. 339194    erhalten werden.



  Genannt sei beispielsweise das Produkt, das durch Anlagerung von 200 Mol   Äthylenoxyd    an 1 Mol Hydroabietylalkohol und nachfolgende Umsetzung dieses Anlagerungsproduktes mit   10/o    Hexamethylen  1 ,6-diisocyanat    gewonnen wird. Auch Eiweissstoffe, wie Casein, deren Umsetzungsprodukte mit Alkylenoxyden, wie Äthylenoxyd und Propylenoxyd, Eiweiss Fettsäure-Kondensationsprodukte und dergleichen sind als Emulgatoren verwendbar.



   Je nach dem Gehalt an Harz, organischen Lösungsmitteln, Emulgator und Wasser erhält man Emulsionen von dünnflüssiger bis salbenförmiger Konsistenz, die sich durch gute bis ausgezeichnete Stabilität und Lagerfähigkeit auszeichnen. Sie bilden für sich allein oder in Kombination mit wässerigen Homo- oder   Mischpolymerisatdispersionen,      Füll-,    Mattier- und Hydrophobiermitteln, wasserlöslichen härtbaren Vorkondensaten, wie z. B. Methylolverbindungen des Harnstoffes oder Melamins, Weichmachungsmitteln, wasserlöslichen Verdickungsmitteln oder wässerigen Kohlenwasserstoffemulsionen, sehr wertvolle   Appretur-oder    Bindemittel, die insbesondere für die Fixierung von Pigmenten auf Papier, Leder und Textilien nach dem Streich-, Spritz-, Druckoder Färbeverfahren verwendet werden können.



   In den nachfolgenden Beispielen bedeuten Teile, sofern nichts anderes bemerkt wird, Gewichtsteile, Prozente Gewichtsprozente, und die Temperaturen sind in Celsiusgraden angegeben.



   Beispiel 1 1000 Teile einer einen Trockengehalt von etwa
800/0 aufweisenden, butylalkoholischen
Lösung eines mit n-Butanol verätherten, in Benzinkohlenwasserstoffen löslichen    Melamin - Formaldehyd- Kondensations-    produktes werden mit 2000 Teilen Wasser von   20O    während einiger Minu ten gut verrührt.



   Bei ruhigem Stehen trennt sich die grobe Emulsion rasch in zwei Schichten, von denen die untere hauptsächlich aus Harzlösung, die obere aus Wasser besteht, welches einen Teil des ursprünglich im Harz enthaltenen Lösungsbutanols gelöst enthält. Die wässerige Schicht wird durch sorgfältiges Dekantieren entfernt.



   Man wiederholt nun diese Operationen - Verrühren mit Wasser, Trennenlassen und Dekantieren noch insgesamt 6mal mit je 2000 Teilen Wasser, wobei man die Temperatur des verwendeten Wassers allmählich bis gegen   60O    steigen lässt. Nach der letzten Dekantation ist der charakteristische intensive Geruch nach Butanol nahezu vollkommen verschwunden, und die verbleibende, zuerst relativ dünnflüssige Harzschicht erstarrt nach dem Erkalten zu einer zähen, klebrigen Masse, welche infolge des darin in Form feiner Tröpfchen verteilten Wassers ein milchig-trübes Aussehen besitzt.



   Man erhält insgesamt
970 Teile extrahierte Harzmasse, welche   11,50/a   
Wasser enthält.



   680 Teile dieser Harzmasse, entsprechend 600
Teilen reinem Harz, werden nun zur Ver minderung der Viskosität auf etwa 600 erwärmt und sodann in einer Lösung von
60 Teilen eines Emulgators, welcher durch   Anla-    gerung von 200 Mol   Äthylenoxyd    an
1 Mol Hydroabietylalkohol und nach folgende Umsetzung dieses Anlagerungs produktes mit   10/o    Hexamethylen diisocyanat erhalten wurde, in
260 Teilen Wasser emulgiert. Durch Homogenisie rung der Emulsion bei erhöhter Tem peratur erhält man  1000 Teile einerfeindispersen, stabilen,   600/0 reines   
Harz enthaltenden Emulsion, die als härtbares Klebemittel für Papier, Leder und Textilien verwendet werden kann.



   Beispiel 2
452 Teile des gemäss Beispiel 1 mit Wasser extra hierten Melamin-Formaldehyd-Konden sates, entsprechend 400 Teilen wasser freiem Harz, werden in
200 Teilen Schwerbenzin mit den Siedegrenzen 100 bis   140     gelöst. Die dünnflüssige Harz lösung wird nun in einer Lösung von
40 Teilen eines Anlagerungsproduktes von 20 Mol  Äthylenoxyd an 1 Mol Ricinusöl in
208 Teilen Wasser emulgiert und fein   homogeni-    siert. Man erhält, nach Verdünnung mit weiteren
100 Teilen Wasser, 1000 Teile einer rahmartigen, feindispersen und sta bilen Emulsion, die in gleicher Weise wie die gemäss Beispiel 1 erhaltene Emul sion als härtbares Klebmittel verwendet werden kann.



   Beispiel 3 1000 Teile einer einen Trockengehalt von etwa    75 0/o    aufweisenden butylalkoholischen
Lösung eines mit n-Butanol verätherten, in Benzinkohlenwasserstoffen unlösli chen   Melamin-Formaldehyd-Kondens a-    tionsproduktes werden in einem Knet apparat einige Minuten mit 2000 Teilen Wasser innig vermischt. Dann lässt man einige Minuten ruhig stehen und giesst durch Kippen des Kneters den grössten
Teil des Wassers, welches nun einen
Teil des Butanols aus dem Harz auf genommen hat, von der Harzmasse ab.



   Man füllt den Kneter wiederum mit kaltem Wasser nach und wiederholt die
Arbeitsweise noch insgesamt viermal.



   Das bereits grösstenteils vom Lösungs mittel befreite Harz bildet eine zu    sammenhängende    zähe Masse. Der
Knetapparat wird nun mit einem dicht schliessenden Deckel, welcher mit je einem Eine und Auslaufstutzen versehen ist, verschlossen. Man knetet 1 bis 2
Stunden weiter, wobei gleichzeitig der
Knetapparat kontinuierlich von frischem
Wasser durchspült wird. Auf diese Weise gelingt es, das Harz von den letzten
Spuren Butanol zu befreien.



   Man erhält schliesslich, nachdem das letzte Spülwasser aus dem Kneter entfernt und die Harzmasse durch weiteres Auskneten vom Wasser möglichst be  ferrit    wurde, ungefähr 950 Teile einer kompakten, thermopIastischen Masse, welche aus etwa 750 Teilen des lösungsmittelfreien Harzes und 200 Teilen Wasser besteht.



   252 Teile der extrahierten, wasserhaltigen Harz masse werden nun in
300 Teilen Dioctylphthalat gelöst, wobei man eine sirupöse, durch das darin enthaltene
Wasser trübe Lösung erhält. Diese wird in einer Lösung von
50 Teilen des in Beispiel 1 verwendeten Emulga tors in
398 Teilen Wasser emulgiert und zum Schluss fein homogenisiert. Man erhält 1000 Teile einer stabilen, zügigen Emulsion.



   Werden
100 Teile dieser Emulsion mit
100 Teilen einer   50 0/obigen    wässerigen Dispersion eines   Butadien-Styrol-Mischpolymerisa-    tes,
200 Teilen Wasser und
50 Teilen der   50 0/obigen    wässerigen Lösung eines    Emuigatorgemisches    aus 8 Teilen des
Anlagerungsproduktes von 100 Mol  Äthylenoxyd an 1 Mol Hydroabietyl alkohol und 3 Teilen eines gemäss der schweiz. Patentschrift Nr. 339194, Bei spiel 3, hergestellten   Kondensationspro    duktes vermischt, so erhält man, nach
Einemulgieren von
550 Teilen Petroleum ein Emulsionspräparat, das sich vorzüglich als Medium für den    Pigmentdruck    auf Textilien eignet.



   Vermischt man
400 Teile dieser Emulsion mit
600 Teilen einer Dispersion, die durch Verteilen von 192 Teilen Russ in einer Lösung von 128 Teilen des Anlagerungsproduk tes von 80 Mol Äthylenoxyd an 1 Mol technischen Oleylalkohol in 280 Teilen
Wasser hergestellt wurde, so erhält man 1000 Teile eines stabilen und gut haltbaren Pig mentpräparates.



   Vermischt man z. B.



   150 Teile dieses Präparates mit
800 Teilen der am Schluss des Beispiels 3 beschrie benen,   550/6    Petroleum enthaltenden
Emulsion,
30 Teilen Wasser und
20 Teilen einer   500/obigen    wässerigen Lösung von
Ammoniumnitrat, so erhält man eine
Paste, die nach üblichen Verfahren mittels Schablonen oder Walzen auf
Textilien aufgebracht werden kann.



   Man erhält tiefschwarze Drucke, die nach Trocknung bei etwa 20 bis   70"    und einer nachfolgenden 5 Minuten dauernden trockenen Wärmebehandlung  bei 130 bis   1500    reib- und waschecht fixiert werden.



   Beispiel 4 1000 Teile einer einen Trockengehalt von etwa    75 ovo    aufweisenden, butylalkoholischen
Lösung eines mit n-Butanol veräther ten, in Benzin-Kohlenwasserstoffen un löslichen   Melamin-Formaldehyd-Kon-    densationsproduktes werden mit
500 Teilen Dioctylphthalat vermischt. Die Lösung wird nach den Angaben im Beispiel 1 insgesamt 4 Mal mit je 3000 Teilen
Wasser behandelt, wobei man die
Wassertemperatur allmählich von 20 auf   50     steigen lässt. Man erhält nach der letzten Dekantation 1400 Teile einer viskosen harzigen Masse, welche auch in der Kälte noch leicht fliesst und etwa 135 Teile Wasser in Form gleich mässig verteilter feiner Tröpfchen ent hält.



   663 Teile dieser Harzlösung (entsprechend 600
Teilen wasserfreier Lösung) werden in einer Lösung von
50 Teilen des in Beispiel 1 verwendeten Emulga tors in
287 Teilen Wasser emulgiert und mittels eines Ho mogenisierapparates fein verteilt. Man erhält eine stabile, zügige Emulsion.



   Beispiel 5    1000 Teile der etwa 60 60e/oigen Lösung in Cyclo-    hexanol eines Kondensationsproduktes, welches durch Umsetzen von kristallisier tem Dimethylolharnstoffdimethyläther mit Cyclohexanol gewonnen wurde, werden nach den Angaben im Beispiel 1 insgesamt 10 Mal mit je 2000 Teilen Wasser von etwa 800 behandelt, bis der charakteristische Geruch nach Cyclo hexanol nahezu verschwunden ist. Man erhält schliesslich
740 Teile einer trüben, viskosen harzigen Masse, welche   20  /o    Wasser in Form von
Tropfen suspendiert enthält.



   500 Teile des obigen Extraktionsproduktes werden in
200 Teilen Pine-Oil gelöst und die sirupöse Lösung anschliessend in einer Lösung von
80 Teilen des Anlagerungsproduktes von 25 Mol  Äthylenoxyd an 1 Mol pOctylphenol in
220 Teilen'Wasser emulgiert. Man erhält 1000 Teile einer feindispersen, stabilen Emulsion, die als KLebemittel oder Pigmentbinde mittel verwendet werden kann.



   Beispiel 6
1000 Teile einer etwa   75 0/oigen,    butylalkoholischen Lösung eines mit n-Butanol verätherten Harn  stoff-Formaldehyd- Kondensationsproduktes    werden mit 100 Teilen m-Xylol vermischt. Die   sirupöse    Lösung wird, wie im   Beiispiel    1 beschrieben, 6mal mit je 2000 Teilen Wasser behandelt, wobei man die Wassertemperatur allmählich von 20 auf 600 ansteigen lässt.



  Man erhält schliesslich 1050 Teile eines hochviskosen harzigen Sirups, welcher   20 /o    Wasser in Form fein verteilter Tropfen enthält.



   354 Teile des obigen Extraktionsproduktes werden in
286 Teilen Monochlorbenzol gelöst. Den entstan denen dünnflüssigen, trüben Sirup emulgiert man in einer Lösung von
57 Teilen des Produktes, welches man durch An lagerung von 25 Mol Äthylenoxyd an
1 Mol Octadecylamin und nachfolgende
Quaternierung mit Dimethylsulfat erhält, in
303 Teilen Wasser. Man erhält 1000 Teile einer stabilen Emulsion, welche etwa    280/a    des reinen Kondensationspro duktes und   32e/o    Lösungsmittel enthält.



   500 Teile dieser Emulsion werden vermischt mit
500 Teilen einer   400/eigen    kationaktiven Emulsion eines in Gegenwart einer quaternä ren Acrylamid-Verbindung hergestellten
Mischpolymerisates von n-Butylacrylat und Vinylacetat.



   Man erhält 1000 Teile einer dünnflüssigen, stabilen Emulsion von typisch kationaktivem Charakter.



   Beispiel 7
624 Teile des gemäss Beispiel 3, Absatz 1, ge wonnenen butanolfreien Extrakts (ent sprechend 500 Teilen reinem wasser freiem Harz) werden mit
50 Teilen m-Xylol und
50 Teilen Sangajol vermischt, wobei man eine sirupöse, trübe Lösung erhält, die nun in einer Lösung von
50 Teilen gereinigtem Säurecasein,
40 Teilen Harnstoff,
10 Teilen Thioharnstoff,
6 Teilen Borax und
10 Teilen Triäthanolamin in
160 Teilen Wasser emulgiert wird. Man erhält 1000 Teile einer viskoszügigen, fein verteilten
Emulsion, welche als Klebemittel oder als Bindemittel für den Pigmentdruck auf Textilien geeignet ist.



   Beispiel 8 1000 Teile einer Lösung eines mit n-Butanol modi fizierten Kondensationsproduktes von
Benzoguanamin mit Formaldehyd, wel che als Lösungsmittel   15 0/o    Toluol und etwa   25 O/o    Butanol enthält, werden in der im Beispiel 1 angegebenen Weise viermal mit je  2000 Teilen Wasser behandelt, wobei man die
Wassertemperatur allmählich von 20 auf 600 steigen lässt.



   Man erhält nach der letzten Dekanta tion
900 Teile eines viskosen Sirups, welcher noch etwa   170/a    Wasser in Form fein ver teilter Tropfen enthält.



   724 Teile des obigen Extraktionsproduktes wer den in einer Lösung von
40 Teilen Triäthanolammonium-Oleat in
236 Teilen Wasser emulgiert, wobei man 1000 Teile einer salbigen, fein verteilten Emulsion erhält, welche als härtbares Klebemittel für Papier, Karton, Leder und Texti lien verwendet werden kann.



   Beispiel 9 1000 Teile einer einen Trockengehalt von etwa
750/0 aufweisenden, butylalkoholischen
Lösung eines mit n-Butanol verätherten    Melamin -Formaldehyd - Kondensations-    produktes werden mit 2000 Teilen Schwerbenzin (Siedebereich 100 bis    1400)    verdünnt. Die anfänglich homo gene und klare Lösung beginnt sich nach Zusatz von mehr als 800 Teilen
Benzin zunehmend zu trüben. Man er hält schliesslich eine stark getrübte, dünn flüssige Lösung, die sich bei ruhigem
Stehen in zwei Schichten trennt. Nach
Abtrennung der oberen Lösungsmittel schicht wiederholt man die Arbeitsweise noch dreimal mit je 1000 Teilen Ben zin und erhält schliesslich als Rück stand
520 Teile einer hochviskosen, harzigen Masse, die vom vorhandenen Lösungsbutanol praktisch vollständig befreit ist.



   160 Teile des extrahierten Lackharzes werden in einem Gemisch von
160 Teilen Butylacetat,
160 Teilen Dekahydronaphthalin und
160 Teilen Dioctylphthalat gelöst, wobei man eine klare, dünnflüssige Lösung erhält. Diese wird nun in einer Lösung von
45 Teilen des Anlagerungsproduktes von 15 Mol  Äthylenoxyd an 1 Mol Oleylalkohol in
315 Teilen Wasser emulgiert. Nach der Homogeni sation erhält man 1000 Teile einer stabilen, salbenförmigen Emulsion.



   Beispiel 10 1000 Teile einer einen Trockengehalt von etwa
750/0 aufweisenden, butylalkoholischen
Lösung eines mit n-Butanol veräther ten, in Benzin-Kohlenwasserstoffen un löslichen Melamin-Formaldehyd-Kon    densationsprodiuktes    werden vorsichtig verdünnt mit
600 Teilen Schwerbenzin (Siedebereich 100 bis
1400). Es entsteht eine opaleszierende homogene Lösung.



   Diese wird in einem Scheidetrichter mit 2000 Teilen Wasser während einiger Zeit gut durch geschüttelt. Nach längerem Stehen lassen trennt sich die entstandene grobe
Emulsion in drei Schichten, nämlich 1740 Teile einer vorwiegend aus Wasser bestehen den unteren Schicht, welche Butanol und etwas Formaldehyd gelöst enthält, 1280 Teile einer vorwiegend aus Harzlösung be stehenden mittleren Schicht, welche etwas Benzin gelöst enthält und in welcher noch   21 0/0    Wasser in Form feiner Tropfen verteilt sind, sowie
580 Teile einer oberen Schicht, welche   vorwie-    gend aus Benzin mit darin gelöstem Bu tanol besteht.



   Die mittlere, im wesentlichen das gesamte Melaminharz enthaltende Schicht kann zwecks weitergehender Extraktion des Butanols wiederum mit Benzin, Wasser oder mit beiden Lösungsmitteln gemeinsam extrahiert werden, derart. dass man schliesslich ein vom Butanol befreites Lackharz erhält, das, wie in den vorstehenden Beispielen beschrieben, in eine stabile Emulsion übergeführt werden kann.



   Beispiel 11
Die im Beispiel 3 verwendete butylalkoholische Lösung eines mit n-Butanol verätherten, in Benzin Kohlenwasserstoffen unlöslichen Melamin-Formaldehyd-Kondensationsproduktes wird mit einer   Durch-    flussgeschwindigkeit von 8 g/Min. von oben nach unten durch ein vertikales Rohr von   120cm    Länge und 5 cm Innendurchmesser geleitet in welchem sich Wasser von   80"    mit einer Geschwindigkeit von 4   cmlMin.    von unten nach oben bewegt. Das Rohr trägt am untern Ende einen Auslasshahn für das Harz und seitlich unten und oben je einen Ein- bzw. Auslassstutzen für das durchfliessende Wasser. Etwa 20 cm unterhalb des oberen Rohrendes ist der Rohrquerschnitt durch eine gelochte Platte unterbrochen, welche durch eine elektromagnetische Einrichtung in kräftige Vibration versetzt wird. 

   Das in relativ   gro    ben Tropfen auf die Platte auftreffende Lackharz wird beim Durchtritt durch die Aussparungen in feine Partikel zerteilt, die langsam, dem aufwärtsströmenden Wasser entgegen, nach unten fliessen, sich am unteren Rohrende ansammeln und durch den Auslasshahn abgezogen werden können.



   Man erhält beispielsweise aus 480 g des in Butanol gelösten Kondensationsproduktes, die in einer Stunde den Apparat durchfliessen, am unteren Ende 400 g extrahiertes Harz, welches nur noch sehr wenig Butanol und etwa   7  /o    Wasser enthält. In derselben Zeit durchfliessen etwa 4800 g Wasser das Rohr und verlassen es am oberen Ende mit einem Butanolgehalt von etwa 20/0. Bei Verwendung einer grösser dimen  

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH I Verfahren zur Herstellung von stabilen, wässerige gen Harzemulsionen vom Öl-in-Wasser-Typus, dadurch gekennzeichnet, dass man einem Harzlack, welcher als Harz eine härtbare, wasserunlösliche ver ätherte Methylolverbindung einer mit Formaldehyd härtbare Aminoplaste bildenden Substanz vom Amidcharakter und als Lösungsmittel einen mit Wasser beschränkt mischbaren Alkohol mit 4 bis 7 Kohlenstoffatomen enthält, diesen mit Wasser beschränkt mischbaren Alkohol mit einer Flüssigkeit, welche die verätherte Methylolverbindung der angegebenen Art nicht löst, aber mit dem angeführten Alkohol mindestens beschränkt mischbar ist, mindestens grösstenteils entzieht und die vom Alkohol mindestens grösstenteils befreite verätherte Methylolverbindung in Gegenwart von Emulgatoren in Wasser emulgiert.
    UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch I, dadurch ge kennzeichnet, dass man als Extraktionsmittel Wasser verwendet.
    2. Verfahren nach Patentanspruch I, dadurch gekennzeichnet, dass man dem Lack vor der Extraktion ein mit Wasser nicht mischbares organisches Lo sungsmittel zu setzt.
    3. Verfahren nach Patentanspruch I, dadurch gekennzeichnet, dass man dem Lack während der Extraktion ein mit Wasser nicht mischbares organisches Lösungsmittel zusetzt.
    4. Verfahren nach Patentanspruch I, dadurch gekennzeichnet, dass man der vom Alkohol mindestens grösstenteils befreiten verätherten Methylolverbindung ein mit Wasser nicht mischbares organisches Lösungsmittel zu setzt.
    5. Verfahren nach Patentanspruch I, dadurch gekennzeichnet, dass man die Extraktion kontinuierlich nach dem Gegenstromprinzip durchführt.
    6. Verfahren nach Patentanspruch I, dadurch gekennzeichnet, dass man als Emulgiermittel Produkte verwendet, wie sie durch Umsetzung von Athylenoxyd mit wasserunlöslichen, mindestens ein reaktionsfähiges Wasserstoffatom aufweisenden organischen Verbindungen erhältlich sind.
    PATENTANSPRUCH II Stabile, wässerige Harzemulsion vom Öl-in-Wasser Typus, hergestellt nach dem Verfahren gemäss Patentanspruch I. sionierten Apparatur kann das Butanol dem Harz praktisch vollständig entzogen werden.
    Das extrahierte, vom Butanol praktisch vollstän- dig befreite Harz kann in analoger Weise wie die in den Beispielen 3, 4 und 7 beschriebenen Extrak tionsprodukte zu einer stabilen Emulsion verarbeitet werden.
    Beispiel 12 l000 Teile einer etwa 920/o Trockengehalt auf weisenden, butylalkoholischen Lösung eines mit n-Butanol hochverätherten Melamin- Formaldehyd- Kondensations produktes werden mit 2000 Teilen Wasser von Zimmertemperatur während einiger Minuten verrüllrt. Man lässt die sich bildende grobe Emulsion durch Stehenlassen in zwei Schichten trennen.
    Das überstehende Wasser wird nun abgegossen und man wiederholt die Operation noch insgesamt siebenmal mit je 2000 Teilen frischem Wasser.
    Nach der letzten Dekantation erhält man etwa 1000 Teile eines dickflüssigen IIarzsirups, welcher etwa 80 Teile Wasser in Form mehr oder weniger fein verteilter, einge schlossener Tröpfchen enthält. Der dem Harz ursprünglich anhaftende intensive Geruch nach Butanol ist nach beende ter Extraktion praktisch vollständig verschwunden.
    600 Teile des durch Extraktion mit Wasser vom Butanol befreiten Lackharzes werden nun in 400 Teilen einer 25 0/obigen wässerigen Lösung des Umsetzungsproduktes von 2,5 Teilen Hexamethylen-l 6-diisocyanat mit 97,5 Teilen des Produktes aus 1 Mol p-tert.
    Octylphenol und 100 Mol Äthylenoxyd emulgiert.
    Durch Homogenisieren der Emulsion erhält man ein fein verteiltes, salbenförmiges, sehr stabiles Präparat, das als härtbares, mit Wasser verdünnbares Klebmittel oder nach Vermischen mit Homo- oder Mischpolymerisatdispersionen als Bindemittel für Pigmente beim Färben von Textilien geeignet ist.
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