CH366551A - Process for the production of new triazines - Google Patents

Process for the production of new triazines

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CH366551A
CH366551A CH1439260A CH1439260A CH366551A CH 366551 A CH366551 A CH 366551A CH 1439260 A CH1439260 A CH 1439260A CH 1439260 A CH1439260 A CH 1439260A CH 366551 A CH366551 A CH 366551A
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CH
Switzerland
Prior art keywords
acid
triazines
phenyl
production
new
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Application number
CH1439260A
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German (de)
Inventor
Jean Dr Druey
Paul Dr Schmidt
Original Assignee
Ciba Geigy
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  • Nitrogen Condensed Heterocyclic Rings (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description

  

  Verfahren zur     Herstellung    neuer     Triazine       Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur  Herstellung von     v-Triazinen,    die einer der     Formeln     
EMI0001.0005     
    entsprechen, worin R einen     aliphatischen    Rest und  Ar einen     Arylrest    bedeutet.  



  In den neuen Verbindungen ist der     Arylrest    vor  zugsweise ein     unsubstitu.ierter    oder substituierter, z. B.  ein Halogen-,     Alkoxy-    oder     Alkyl-substituierter        Phe-          nylrest.    Der     aliphatische    Rest am     Heteroatom    ist  vorzugsweise ein niederer Kohlenwasserstoffrest, in  dem ein nicht an das     Heteroatom    gebundenes     Koh-          lenstoffatom    auch durch ein     Heteroatom,    wie Stick  stoff, ersetzt sein kann, z.

   B. ein     Alkylaminoalkyl-          rest,    wie     Dimethylaminoäthyl,    vor allem aber ein  niederer     Alkylrest,    wie     Methyl.     



  Die neuen     v-Triazine    besitzen wertvolle pharma  kologische Eigenschaften, so dass sie als     Heilmittel     Verwendung finden können. Insbesondere sind sie  durch eine     diuretische    Wirkung ausgezeichnet und  können dementsprechend als     Diuretika    verwendet  werden. Ausserdem sind sie wertvo'll'e Zwischen  produkte für die     Herstellung    von Heilmitteln.  



  Das erfindungsgemässe     Verfahren    zur Herstellung  der neuen Verbindungen ist dadurch     gekennzeichnet,     dass man     1-Aryl-4-hydroxy-pyrazolo[3,4-d]v-triazine     mit reaktionsfähigen     Estern    von     aliphatischen    Alko  holen, gegebenenfalls in Gegenwart von Kondensa-         tionsmitteln,    wie Alkalien oder     Metallalkoholaten    um  setzt. Als     reaktionsfähige        Ester    kommen insbesondere  solche starker anorganischer oder organischer Säu  ren, wie z.

   B. der     Halogenwasserstoffsäure,    Schwefel  säure oder organischer     Sulfonsäuren,    z. B.     Benzol-          sulfonsäuren,    in Betracht. In erster Linie werden nie  dere     Alkyl-    oder     Dialkylaminoalkyl-halogenide,    wie  z. B. deren Chloride,     Bromide    oder     Jod'ide    verwendet.  



  Die Ausgangsstoffe können nach dem     Verfahren     gemäss Schweiz. Patentschrift Nr. 365730 erhalten  worden.  



  Die neuen Verbindungen werden je nach den       Reaktionsbedingungen    in Form der freien Verbindun  gen oder ihrer Salze erhalten, die     in    üblicher Weise  ineinander übergeführt werden können. So lassen  sich freie Basen in ihre Salze     umwandeln,    z.

   B. durch  Umsetzung mit anorganischen oder organischen Säu  ren, wie     Halogenwasserstoffsäuren,    Schwefelsäure,  Salpetersäure,     Perchlorsäure,        Phosphorsäuren,    Amei  sensäure, Essigsäure,     Propionsäure,        Milchsäure,        Oxal-          säure,        Bernsteinsäure,        Äpfelsäure,        Weinsäure,    Zitro  nensäure, Ascorbinsäure,     Methansulfonsäure,        Äthan-          sulfonsäure,        Oxyäthansulfonsäure,

          Benzoesäure,        Sali-          cyl'säure,        p-Aminosalicylsäure,        Toluolsulfonsäure    oder       Naphthalinsufonsäuren.     



  In den nachfolgenden Beispielen sind die Tem  peraturen in Celsiusgraden angegeben.    <I>Beispiel 1</I>       In    eine     Natriummethylat-Lösung,        hergestellt    aus  1,2 g Natrium und 400     cms    wasserfreiem Alkohol,  werden 10,6 g     1-Phenyl-4-hydroxy-pyrazolo[3,4-d]v-          triazin    eingetragen. Zur Bildung des     Natriumsalzes     wird während 3 Stunden bei     Zimmertemperatur    ge  rührt.

   Man versetzt die gebildete Suspension mit  7,2 g     Chloräthyldimethylamin,    erhitzt während 6  Stunden zum Sieden, dampft dann im Vakuum zur      Trockne ein, löst den Rückstand in Wasser und       extrahiert    mit Chloroform. Der     Chloroformrückstand     wird aus     Isopropyläther    umkristallisiert und so 1  Phenyl-4-hydroxy-pyrazolo[3,4-d]v-triazin, dessen       tautomerisierbares    Wasserstoffatom durch den     Di-          methylaminoäthylrest    ersetzt ist, in Kristallen vom  F. 103-105  erhalten.  



  Das als Ausgangsstoff     zu        verwendende        1-Phenyl-          4-hydroxy-pyrazolo[3,4-d]v-triazin        kann    wie folgt er  halten werden:  24,4 g     Äthoxymethylenmalonsäure-dinitril    wer  den in 250     cm3    Äthylalkohol gelöst. Die Lösung wird  dann langsam mit 22 g     Phenylhydrazin    versetzt und  während 10 Stunden zum Sieden erhitzt. Man lässt  erkalten, wonach ein     kristallines    Produkt ausfällt,  von dem     abgenutscht    wird.

   Durch nochmalige     Kri-          stallisation    aus Alkohol     erhält    man     2-Phenyl-3-amino-          4-cyan-pyrazol    der Formel  
EMI0002.0022     
    in Kristallen vom F. 135-137 .  



  Dieses Produkt kann wie folgt in das entspre  chende     Amid    übergeführt werden:  Zu einer Lösung von 5 g     2-Phenyl-3-amino-4-          cyan-pyrazol    in 100     cm3    Alkohol werden 100     cm3     2-n. Natronlauge gegeben, und es wird während 3  Stunden zum Sieden erhitzt. Man dampft hierauf       im    Vakuum den Alkohol ab, wobei ein festes Pro  dukt ausfällt. Letzteres wird aus     Alkohol    umkristalli  siert und so     2-Phenyl-3-amino-4-carbamyl-pyrazol     der Formel  
EMI0002.0031     
    in     Kristallen    vom F. 167-168  erhalten.  



  Eine     _    Lösung von 20 g     2-Phenyl-3-amino-4-          carbamyl-pyrazol    in 150     cm3    2-n.     Salzsäure    wird bei  0-10      mit    6,9 g     Natriumnitrit    gelöst in 40     cm3    Was  ser versetzt, wobei sich ein gelber Niederschlag ab  scheidet. Zur     Vervollständigung    der Reaktion rührt    man noch während zwei Stunden bei Zimmertempe  ratur,     nutscht    dann von dem ausgefallenen Produkt  ab und wäscht mit Wasser nach.

   Es wird aus  Alkohol     umkristallisiert    und so     1-Phenyl-4-hydroxy-          pyrazolo[3,4-d]v-triazin    der Formel  
EMI0002.0046     
    in gelblichen Kristallen vom F. l36  (unter Zer  setzung) erhalten.  



  <I>Beispiel 2</I>  Eine     Lösung    von 10 g     1-Phenyl-4-hydroxy-pyra-          zolo[3,4-d]v-triazin    in 50     cm3    2-n. Natronlauge wird  unter Rühren und Eiskühlung mit 7,4 g     Dimethyl-          sulfat    versetzt.

   Man lässt während 5 Stunden bei  Zimmertemperatur stehen und     nutscht    dann von dem  ausgefallenen Niederschlag ab.     Letzterer    wird aus  viel     Petroläther    umkristallisiert und so     1-Phenyl-4-          hydroxy-pyrazolo-[3,4-d]v-triazin,    dessen     tautomeri-          sierbares    Wasserstoffatom durch die     Methylgruppe     ersetzt ist, in weissen Kristallen vom F. 136-137   erhalten.



  Process for the preparation of new triazines The invention relates to a process for the preparation of v-triazines which have one of the formulas
EMI0001.0005
    correspond, where R is an aliphatic radical and Ar is an aryl radical.



  In the new compounds, the aryl radical is preferably an unsubstitu.ierter or substituted, z. B. a halogen, alkoxy or alkyl-substituted phenyl radical. The aliphatic radical on the heteroatom is preferably a lower hydrocarbon radical in which a carbon atom not bonded to the heteroatom can also be replaced by a heteroatom, such as nitrogen, e.g.

   B. an alkylaminoalkyl radical such as dimethylaminoethyl, but above all a lower alkyl radical such as methyl.



  The new v-triazines have valuable pharmacological properties so that they can be used as remedies. In particular, they are excellent in a diuretic effect and accordingly can be used as diuretics. They are also valuable intermediate products for the manufacture of medicinal products.



  The inventive method for the preparation of the new compounds is characterized in that 1-aryl-4-hydroxy-pyrazolo [3,4-d] v-triazines with reactive esters of aliphatic alcohols, optionally in the presence of condensation agents such as Alkalis or metal alcoholates. As reactive esters come in particular those strong inorganic or organic acids such.

   B. the hydrohalic acid, sulfuric acid or organic sulfonic acids, z. B. benzene sulfonic acids into consideration. First and foremost, never more alkyl or dialkylaminoalkyl halides, such as. B. used their chlorides, bromides or Jod'ide.



  The starting materials can be processed according to the Swiss procedure Patent No. 365730 has been obtained.



  Depending on the reaction conditions, the new compounds are obtained in the form of the free compounds or their salts, which can be converted into one another in a customary manner. Free bases can be converted into their salts, e.g.

   B. through reaction with inorganic or organic acids, such as hydrohalic acids, sulfuric acid, nitric acid, perchloric acid, phosphoric acids, formic acid, acetic acid, propionic acid, lactic acid, oxalic acid, succinic acid, malic acid, tartaric acid, citric acid, ascorbic acid, methanesulfonic acid, ethane sulfonic acid, oxyethanesulfonic acid,

          Benzoic acid, salicylic acid, p-aminosalicylic acid, toluenesulfonic acid or naphthalenesulfonic acids.



  In the following examples, the temperatures are given in degrees Celsius. <I> Example 1 </I> 10.6 g of 1-phenyl-4-hydroxypyrazolo [3,4-d] v. Are added to a sodium methylate solution prepared from 1.2 g of sodium and 400 cms of anhydrous alcohol - registered triazine. To form the sodium salt, the mixture is stirred at room temperature for 3 hours.

   The suspension formed is mixed with 7.2 g of chloroethyldimethylamine, heated to boiling for 6 hours, then evaporated to dryness in vacuo, the residue is dissolved in water and extracted with chloroform. The chloroform residue is recrystallized from isopropyl ether and 1 phenyl-4-hydroxy-pyrazolo [3,4-d] v-triazine, the tautomerizable hydrogen atom of which has been replaced by the dimethylaminoethyl radical, is obtained in crystals with a melting point of 103-105.



  The 1-phenyl-4-hydroxy-pyrazolo [3,4-d] v-triazine to be used as the starting material can be obtained as follows: 24.4 g ethoxymethylene malonic acid dinitrile are dissolved in 250 cm3 of ethyl alcohol. The solution is then slowly mixed with 22 g of phenylhydrazine and heated to boiling for 10 hours. It is allowed to cool, after which a crystalline product precipitates and is filtered off with suction.

   Another crystallization from alcohol gives 2-phenyl-3-amino-4-cyano-pyrazole of the formula
EMI0002.0022
    in crystals from F. 135-137.



  This product can be converted into the corresponding amide as follows: To a solution of 5 g of 2-phenyl-3-amino-4-cyano-pyrazole in 100 cm3 of alcohol add 100 cm3 of 2-n. Added sodium hydroxide solution, and it is heated to boiling for 3 hours. The alcohol is then evaporated in vacuo, a solid product precipitating out. The latter is recrystallized from alcohol and so 2-phenyl-3-amino-4-carbamyl-pyrazole of the formula
EMI0002.0031
    preserved in crystals from F. 167-168.



  A solution of 20 g of 2-phenyl-3-amino-4-carbamyl-pyrazole in 150 cm3 of 2-n. Hydrochloric acid is mixed with 6.9 g of sodium nitrite dissolved in 40 cm3 of water at 0-10, a yellow precipitate separating out. To complete the reaction, the mixture is stirred for two hours at room temperature, then the precipitated product is suction filtered and washed with water.

   It is recrystallized from alcohol to give 1-phenyl-4-hydroxypyrazolo [3,4-d] v-triazine of the formula
EMI0002.0046
    obtained in yellowish crystals from F. 136 (with decomposition).



  <I> Example 2 </I> A solution of 10 g of 1-phenyl-4-hydroxy-pyrazolo [3,4-d] v-triazine in 50 cm3 of 2-n. Sodium hydroxide solution is admixed with 7.4 g of dimethyl sulfate while stirring and cooling with ice.

   The mixture is left to stand for 5 hours at room temperature and the precipitate which has separated out is then suction filtered. The latter is recrystallized from a lot of petroleum ether and so 1-phenyl-4-hydroxy-pyrazolo- [3,4-d] v-triazine, whose tautomerizable hydrogen atom has been replaced by the methyl group, is obtained in white crystals with a melting point of 136-137 .

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung neuer Triazine, da durch gekennzeichnet, dass man 3-unsubstituierte 1- Aryl-4-hydroxy-pyrazolo[3,4-d]v-triazine mit reak tionsfähigen Estern aliphatischer Alkohole umsetzt. UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man zur Umsetzung ein niederes Alkylhalogenid verwendet. 2. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man zur Umsetzung ein Dialkyl- amino-alkylhalogenid verwendet. PATENT CLAIM Process for the production of new triazines, characterized in that 3-unsubstituted 1-aryl-4-hydroxy-pyrazolo [3,4-d] v-triazines are reacted with reactive esters of aliphatic alcohols. SUBClaims 1. The method according to claim, characterized in that a lower alkyl halide is used for the reaction. 2. The method according to claim, characterized in that a dialkyl-amino-alkyl halide is used for the reaction. 3. Verfahren nach Patentanspruch und den Unter ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass man erhaltene freie Basen in ihre Salze überführt. 4. Verfahren nach Patentanspruch und den Unter ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass man erhaltene Triazinsalze in die freien Basen über führt. 3. The method according to claim and the sub-claims 1 and 2, characterized in that the free bases obtained are converted into their salts. 4. The method according to claim and the sub-claims 1 and 2, characterized in that triazine salts obtained are converted into the free bases.
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