CH367162A - Process for the preparation of a new cuprous derivative of ethylene-bis-dithiocarbamic acid and use of this derivative - Google Patents

Process for the preparation of a new cuprous derivative of ethylene-bis-dithiocarbamic acid and use of this derivative

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Publication number
CH367162A
CH367162A CH5240157A CH5240157A CH367162A CH 367162 A CH367162 A CH 367162A CH 5240157 A CH5240157 A CH 5240157A CH 5240157 A CH5240157 A CH 5240157A CH 367162 A CH367162 A CH 367162A
Authority
CH
Switzerland
Prior art keywords
ethylene
derivative
bis
cuprous
chloride
Prior art date
Application number
CH5240157A
Other languages
French (fr)
Inventor
Allais Andre
Vesterman Anatole
Original Assignee
Roussel Uclaf
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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C333/00Derivatives of thiocarbamic acids, i.e. compounds containing any of the groups, the nitrogen atom not being part of nitro or nitroso groups
    • C07C333/14Dithiocarbamic acids; Derivatives thereof
    • C07C333/16Salts of dithiocarbamic acids

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)

Description

  

  
 



   Procédé de préparation d'un nouveau dérivé cuivreux de l'acide éthylène-bis-dithiocarbamique et utilisation de ce dérivé
 La présente invention concerne un dérivé cuivreux de l'acide éthylène-bis-dithiocarbamique à environ 48 % de cuivre non décrit jusqu'ici dans la littérature et remarquable notamment par son pouvoir fongicide élevé permettant son application en agriculture pour le traitement du mildiou et autres maladies des plantes causées par des fongi. Le nouveau composé est vraisemblablement un chelate, le produit étant essentiellement défini par son mode de préparation décrit plus loin et par sa teneur en cuivre qui est de 47 à 49 %.



   Pour préparer le nouveau dérivé cuivreux de l'acide éthylène-bis-dithiocarbamique contenant de 47 à 49   % de    cuivre on fait réagir, sous atmosphère de gaz inerte et à la température ordinaire, une solution aqueuse d'éthylène-bis-dithiocarbamate   d'un    métal alcalin ou alcalino-terreux avec une solution de chlorure cuivreux en présence d'un chlorure d'un métal alcalin et en maintenant le pH du mélange réactionnel à une valeur comprise entre 3 et 4, essore le précipité et le lave jusqu'à ce qu'il soit exempt de chlorures et sèche le produit ainsi obtenu renfermant moins de 0,25 % de sels hydrosolubles.



   La solution aqueuse d'éthylène-bis-dithiocarbamate de sodium peut être préparée extemporanément par action du sulfure de carbone sur l'éthylène diamine suivie d'une neutralisation par la soude.



   On peut effectuer la double décomposition avec le chlorure cuivreux en utilisant un éthylène-bisdithiocarbamate d'un autre métal alcalin que le sodium ou encore employer les éthylène-bis-dithiocarbamates des métaux alcalino-terreux. La réaction est effectuée à la température ordinaire et sous gaz inerte, de façon à éviter le passage du sel cuivreux en sel cuivrique. Après la double décomposition, on essore le précipité du produit formé, vraisemblablement de chelate, qu'on lave jusqu'à ce que les eaux de lavage ne renferment plus de chlorure. Le produit séché titre généralement   48,2-48,8    % de cuivre métal.



   L'exemple suivant illustre l'invention.



   On dissout 60 g de chlorure cuivreux dans 500 cm3 de solution aqueuse saturée de chlorure de sodium et ajoute de l'acide chlorhydrique concentré de façon à amener le pH de cette solution à une valeur comprise entre 3 et 4.



   A 205 cm3 de cette solution on ajoute, sous agitation et sous atmosphère d'azote, 200 cm8 de solution saturée de chlorure de sodium, vérifie encore une fois que le pH est bien compris entre 3 et 4 sans interrompre l'agitation ni le courant gazeux, on introduit assez rapidement (en cinq minutes environ) 83 cm3 de la solution   d'éthylène-bis-dithiocar-    bamate de sodium dont on décrit la préparation ci-après, mélangée au préalable à 56 cm3 d'eau et 66 cm3 de solution saturée de chlorure de sodium, tout en maintenant le pH du mélange entre 3 et 4. On agite encore quelques minutes et filtre. Le précipité essoré constitué par le nouveau dérivé cuivreux est lavé d'abord avec 100cm3 de solution saturée de chlorure de sodium, puis avec 100 cm3 d'ammoniaque à 10 % et enfin à l'eau jusqu'à ce que les eaux de lavage soient exemptes de chlorures.

   On essore à fond et sèche sous vide.



   Rendement: 30,4 g. Le produit se présente sous forme d'une poudre brun foncé contenant de 47 à 49 % de cuivre, insoluble dans l'eau, les acides et alcalis dilués ainsi que dans la plupart des solvants usuels.   I1    renferme moins de 0,25 % de sels hydrosolubles.  



   On peut obtenir une solution d'éthylène-bisdithiocarbamate de sodium de la manière suivante:
 Dans   360 cm3    de solution aqueuse à   10 %    d'éthylène diamine chauffée à   400 C,    on introduit, sous agitation, 96 g de sulfure de carbone en une   t12    heure environ et continue l'agitation à 400 C pendant une heure. Sans laisser refroidir, on ajoute lentement 154,5   cm8    de soude à 31 % et l'introduction terminée, ce qui demande environ une heure, on continue l'agitation encore deux heures et filtre la solution jaune orangé obtenue.
  



  
 



   Process for the preparation of a new cuprous derivative of ethylene-bis-dithiocarbamic acid and use of this derivative
 The present invention relates to a cuprous derivative of ethylene-bis-dithiocarbamic acid containing approximately 48% copper, not previously described in the literature and remarkable in particular for its high fungicidal power allowing its application in agriculture for the treatment of mildew and others. plant diseases caused by fungi. The new compound is probably a chelate, the product being essentially defined by its method of preparation described below and by its copper content which is 47 to 49%.



   To prepare the new cuprous derivative of ethylene-bis-dithiocarbamic acid containing 47 to 49% copper, an aqueous solution of ethylene-bis-dithiocarbamate is reacted under an inert gas atmosphere and at room temperature. an alkali or alkaline earth metal with a solution of cuprous chloride in the presence of a chloride of an alkali metal and while maintaining the pH of the reaction mixture at a value between 3 and 4, the precipitate is filtered off and washed until that it is free of chlorides and dries the product thus obtained containing less than 0.25% of water-soluble salts.



   The aqueous solution of sodium ethylene bis-dithiocarbamate can be prepared extemporaneously by the action of carbon disulfide on ethylene diamine followed by neutralization with sodium hydroxide.



   The double decomposition can be carried out with cuprous chloride using an ethylene-bisdithiocarbamate of an alkali metal other than sodium or alternatively using ethylene-bis-dithiocarbamates of the alkaline earth metals. The reaction is carried out at room temperature and under inert gas, so as to prevent the passage of the cuprous salt into the cupric salt. After the double decomposition, the precipitate of the product formed, probably chelate, is filtered off with suction, which is washed until the washing water no longer contains chloride. The dried product generally has 48.2-48.8% copper metal.



   The following example illustrates the invention.



   60 g of cuprous chloride are dissolved in 500 cm3 of saturated aqueous sodium chloride solution and concentrated hydrochloric acid is added so as to bring the pH of this solution to a value between 3 and 4.



   To 205 cm3 of this solution is added, with stirring and under a nitrogen atmosphere, 200 cm8 of saturated sodium chloride solution, check once again that the pH is between 3 and 4 without interrupting the stirring or the current gas, 83 cm3 of sodium ethylene bis-dithiocarbamate solution, the preparation of which is described below, mixed beforehand with 56 cm3 of water and 66 cm3 of water, are introduced fairly quickly (in about five minutes). saturated sodium chloride solution, while maintaining the pH of the mixture between 3 and 4. The mixture is stirred for a few more minutes and filtered. The drained precipitate formed by the new cuprous derivative is washed first with 100 cm3 of saturated sodium chloride solution, then with 100 cm3 of 10% ammonia and finally with water until the washing water is free from chlorides.

   It is filtered off thoroughly and dried under vacuum.



   Yield: 30.4 g. The product is in the form of a dark brown powder containing 47 to 49% copper, insoluble in water, dilute acids and alkalis as well as in most common solvents. It contains less than 0.25% water-soluble salts.



   Sodium ethylene bisdithiocarbamate solution can be obtained as follows:
 Into 360 cm3 of 10% aqueous ethylene diamine solution heated to 400 ° C., 96 g of carbon disulfide are introduced, with stirring, in approximately one t12 hour and stirring is continued at 400 ° C. for one hour. Without allowing to cool, 154.5 cm8 of 31% sodium hydroxide are slowly added and the introduction is complete, which requires approximately one hour, stirring is continued for two more hours and the orange-yellow solution obtained is filtered.
  

 

Claims (1)

REVENDICATION I Procédé de préparation d'un nouveau dérivé cuivreux de l'acide éthylène-bis-dithiocarbamique contenant de 47 à 49 % de cuivre, caractérisé en ce qu'on fait réagir, sous atmosphère de gaz inerte et à la température ordinaire une solution aqueuse d'éthylène-bis-dithiocarbamate d'un métal alcalin ou alcalinoeterreux avec une solution de chlorure cuivreux en présence d'un chlorure d'un métal alcalin et en maintenant le pH du mélange réactionnel à une valeur comprise entre 3 et 4, essore le précipité et le lave jusqu'à ce qu'il soit exempt de chlorures et sèche le produit ainsi obtenu renfermant moins de 0,25 % de sels hydrosolubles. CLAIM I Process for the preparation of a novel cuprous derivative of ethylene-bis-dithiocarbamic acid containing from 47 to 49% copper, characterized in that one reacts, under an inert gas atmosphere and at room temperature, an aqueous solution of 'ethylene bis-dithiocarbamate of an alkali metal or alkaline earth metal with a solution of cuprous chloride in the presence of an alkali metal chloride and while maintaining the pH of the reaction mixture at a value between 3 and 4, the precipitate is filtered off and washing it until it is free from chlorides and drying the product thus obtained containing less than 0.25% water soluble salts. SOUS-REVENDICATIONS 1. Procédé suivant la revendication I, caractérisé en ce qu'on utilise l'éthylène-bis-dithiocarbamate de sodium, le chlorure alcalin étant le chlorure de sodium et le gaz inerte étant l'azote. SUB-CLAIMS 1. Method according to claim I, characterized in that sodium ethylene-bis-dithiocarbamate is used, the alkali chloride being sodium chloride and the inert gas being nitrogen. 2. Procédé suivant la revendication I, caractérisé en ce qu'on ajuste le pH du mélange réactionnel par addition d'acide chlorhydrique. 2. Method according to claim I, characterized in that the pH of the reaction mixture is adjusted by adding hydrochloric acid. REVENDICATION II Utilisation du dérivé cuivreux de l'acide éthylènebis-dithiocarbamique obtenu par le procédé selon la revendication I, comme fongicide agricole. CLAIM II Use of the cuprous derivative of ethylenebis-dithiocarbamic acid obtained by the process according to claim I, as an agricultural fungicide.
CH5240157A 1956-11-08 1957-11-07 Process for the preparation of a new cuprous derivative of ethylene-bis-dithiocarbamic acid and use of this derivative CH367162A (en)

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