CH369237A - Verfahren zur Herstellung von kupferhaltigen Polyazofarbstoffen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von kupferhaltigen Polyazofarbstoffen

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CH369237A
CH369237A CH4778757A CH4778757A CH369237A CH 369237 A CH369237 A CH 369237A CH 4778757 A CH4778757 A CH 4778757A CH 4778757 A CH4778757 A CH 4778757A CH 369237 A CH369237 A CH 369237A
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Bayer Ag
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  Verfahren zur Herstellung von kupferhaltigen     Polyazofarbstoffen       Es     wurde    gefunden, dass man wertvolle kupfer  haltige     P.olyazofarbstoffe    erhält, wenn man 2     Mol     eines     Azofarbstoffes    der Formel  
EMI0001.0006     
    worin X Wasserstoff oder eine     Sulfonsäuregruppe     bedeutet und R den Rest einer     enolischen    oder     phe-          nolischen    Kupplungskomponente darstellt, in der sich  die komplexgebundene bzw.

   freie     Hydroxylgruppe    in  Nachbarstellung zur     Azogruppe    befindet, derart der  Einwirkung reduzierender Mittel     unterwirft,    dass  2     Moleküle        Nitroazofarbstoff    unter Bildung einer       Azoxy-    bzw.     Azogruppe    miteinander verbunden wer  den, und dass man im Falle der Verwendung von       Nitroazofarbstoffen    der Formel     II    die erhaltenen       Polyazo-    bzw.     -azoxyfarbstoffe    oxydierend     kupfert.     



  Für die Umsetzung der gegebenenfalls in Form  ihrer Kupferkomplexe vorliegenden     Azofarbstoffe    mit  reduzierend wirkenden Mitteln zwecks Verknüpfung  zweier Moleküle über eine     Azo-    bzw.     Azoxygruppe     können sowohl gleiche als auch voneinander ver-         schiedene        Azofarbstoffe    der     Formeln    1 oder     II    einge  setzt werden.  



  Als Reste R, die eine     enolische    oder     phenolisehe          Hydroxylgruppe    aufweisen, sind beispielsweise sol  che von     Acetessigsäurearyliden,        Oxybenzolen,        Oxy-          naphthalinen,        Oxynaphthalin-sulfonsäuren,    wie der       2-Oxy-naphthalin-3,6-disulfonsäure,          2-Oxy-naphthalin-4-,    5-, 6-, 7 oder       8-nonosulfonsäure,          1-Oxy-naphthalin-4-sulfonsäure,          1-Oxy-naphthalin-3,6-    bzw.

       -3,8-disulfonsäure,     der gegebenenfalls     N-substituierten        2-Amino-    bzw.       3-Amino-5-oxy-naphthalin-7-sulfonsäure,          1,8-Dioxy-naphthalin-3,6-disulfonsäure,     von     Pyrazolonen,    wie       1-(Sulfo-phenyl)-3-methyl-5-pyrazolone,          1-(4',8'-Disulfo-naphthyl-2')-3-methyl-5-pyrazolon,     1     Phenyl-3-carboxy-5-pyrazolon,     zu     nennen.     



  Die     oxydative        Kupferung    der     Nitro-azoverbin-          dungen    bzw. der     metallfreien        Polyazofarbstoffe    wird  beispielsweise nach den Verfahren der deutschen  Patente     Nm.    807289, 889196 oder 893699 vorge  nommen.  



  Die reduktive Verknüpfung zweier Moleküle der       Nitro-azoveabindungen    unter Bildung einer     Azo-          bzw.        Azoxygruppierung    lässt     sich    nach bekannten       Methoden,    beispielsweise durch Erhitzen der Kom  ponenten     in    Gegenwart reduzierender Zucker in       wässrigem    Medium durchführen.  



  Die neuen kupferhaltigen     Polyazofarbstoffe    eignen  sich zum Färben von vegetabilischen Fasern, wie  Baumwolle. Man erhält Färbungen mit wertvollen       Echtheitseigenschaften,    insbesondere mit guter Licht  echtheit.      In den folgenden Beispielen stehen Gewichtsteile  und     Volumteile    im Verhältnis von Gramm zu Milli  liter.  



  <I>Beispiel 1</I>  30,4 Gewichtsteile (0,1     Mol)        2-Oxynaphthalin-          3,6-disulfonsäure    werden in 300     Volumteile    Wasser       gelöst,        180        Volumteile        20%ige        Sodalösung        zugefügt     und bei 0-5  C mit einer aus 34,8 Gewichtsteilen       2-Amino-6-nitro-naphthalin    - 4,8 -     disulfonsäure    wie  üblich bereiteten     Diazoniumsalzlösung    vereinigt.

    Nach beendeter Kupplung wird der gebildete Mono  azofarbstoff mit     Natriumchlorid        ausgesalzen    und  isoliert.  



  Die erhaltene     Farbstoffpaste    wird in 1000     Volum-          teile    Wasser gelöst, mit 140     Volumteilen    20     o/aiger          Natriumacetatlösung    versetzt und mit Essigsäure       schwach    sauer gestellt     (pH    - 5,5).

   Nach Zugabe  einer Lösung von 25 Gewichtsteilen kristallisiertem       Kupfersulfat    in 140     Volumteilen    Wasser werden bei       55-60 C        unter        Rühren        280        Volumteile    3     %        iges     Wasserstoffperoxyd in etwa 200 Minuten eingetropft  und 1     Stunde    nachgerührt. Nach beendetem     Zutropfen       ist die Lösung blauviolett.

   Der     oxydativ        gekupferte          Monoazofarbstoff    wird mit     Natriumchlorid    abge  schieden und isoliert.  



  Die isolierte     Farbstoffpaste    wird nun in etwa  1400     Volumteilen    Wasser verrührt, mit 140     Volum-          teilen    Natronlauge (40      Be)    und der Lösung von  17,3 g     Traubenzucker    in 60     Volumteilen    Wasser  versetzt und so     lange    bei etwa 50-70  C gehalten,  bis die Reaktion (Reduktion der     Nitrogruppen    unter  Ausbildung einer     Azo-    bzw.     Azoxybrücke)    beendet  ist.

   Der Farbstoff wird mit     Natriumchlorid        ausge-          salzen    und isoliert. Er stellt nach dem Trocknen  ein dunkles Pulver dar, das sich in Wasser mit blauer  Farbe löst und Baumwolle in blauen Tönen mit guter  Licht- und Waschechtheit färbt.  



  Ersetzt man in diesem Beispiel die     2-Oxy-naph-          thalin-3,6-disulfonsäure    durch die in der nachfol  genden Tabelle angegebenen Mengen der aufgeführ  ten     Azokomponenten    und     verfährt    in sinngemässer  Weise wie beschrieben, so erhält man wertvolle, licht  echte     Farbstoffe,    die Baumwolle     im    allgemeinen in  blauen bis grauen Tönen färben.

    
EMI0002.0060     
  
    Menge <SEP> Färbung <SEP> des
<tb>  Gewichtsteile <SEP> Azokomponente <SEP> kupferhaltigen <SEP> Farbstoffes
<tb>  auf <SEP> Baumwolle
<tb>  30,4 <SEP> 1-Oxy-naphthalin-3,6-disulfonsäure <SEP> grünstichig <SEP> grau
<tb>  30,4 <SEP> 1-Oxy-naphthalin-3,8-disulfonsäure <SEP> blau
<tb>  22,4 <SEP> 1-Oxy-naphthalin-4-sulfonsäure <SEP> blau
<tb>  22,4 <SEP> 2-Oxy-naphthalin-4-sulfonsäure <SEP> grünstichig <SEP> grau
<tb>  22,4 <SEP> 2-Oxy-naphthalin-5-sulfonsäure <SEP> blau
<tb>  22,4 <SEP> 2-Oxy-naphthalin-6-sulfonsäure <SEP> blau
<tb>  22,4 <SEP> 2-Oxy-naphthalin-7-sulfonsäure <SEP> blau
<tb>  22,4 <SEP> 2-Oxy-naphthalin-8-sulfonsäure <SEP> blaugrau
<tb>  28,1 <SEP> 2-Acetylamino-5-oxy-naphthalin-7-sulfonsäure <SEP> grünstichig <SEP> blau
<tb>  28,1 <SEP> 3-Acetylamino-5-oxy-naphthalin-7-sulfonsäure <SEP> blaugrün
<tb>  31,

  5 <SEP> 2-Phenylamino-5-oxy-naphthalin-7-sulfonsäure <SEP> blaugrau
<tb>  32,0 <SEP> 1,8-Dioxy-naphthalin-3,6-disulfonsäure <SEP> blaugrün
<tb>  25,4 <SEP> 1-(4'-Sulfo-phenyl)-3-methyl-5-pyrazolon <SEP> blaugrau
<tb>  38,4 <SEP> 1-(4',8'-Disulfo-naphthyl-2')-3-methyl- <SEP> blaugrau
<tb>  5-pyrazolon
<tb>  20,4 <SEP> 1-Phenyl-3-carboxy-5-pyrazolon <SEP> blaugrau
<tb>  <B>17,7</B> <SEP> Acetessigsäureanilid <SEP> rotstichig <SEP> grau
<tb>  <B>10,8</B> <SEP> 1-Oxy-4-methyl-benzol <SEP> grau
<tb>  34,8 <SEP> 1-Oxy-8-äthoxy <SEP> naphthalin-3,6-disulfonsäure <SEP> grünstichig <SEP> blau
<tb>  31,9 <SEP> 2-Amino-5-oxy-naphthalin-1,7-disulfonsäure <SEP> blaugrün
<tb>  27,8 <SEP> 4-Oxy-1,

  1'-azobenzol-4'-sulfonsäure <SEP> braun         <I>Beispiel 2</I>  Der Kupferkomplex des     Nitro-monoazofarbstoffes    der Formel  
EMI0003.0002     
    den man nach Beispiel 1 aus 15,2 Gewichtsteilen  (0,05     Mol)        2-Oxy-naphthalin-3,6-disulfonsäure    und  17,4 Gewichtsteilen     2-Amino-6-nitro-naphthalin-4,8-          disulfonsäure    durch Kupplung     und        anschliessende            Behandlung        mit        Kupfersalz    und Wasserstoffperoxyd       erhält,

          wird        mit    dem Kupferkomplex     des    Farbstoffes  der Formel:  
EMI0003.0016     
    den man durch     Kuppeln    von 19,2 Gewichtsteilen  (0,05     Mol)        1-(4',8'-Disulfo-naphthyl-2')-3-methyl-5-          pyrazolon    mit der     Diazoverbindung    aus 17,4 Ge  wichtsteilen     2-Amino-6-nitronaphthalin-4,8-disu        lfon-          säure    und Behandlung des     Azofarbstoffes    mit Kupfer  salz und Wasserstoffperoxyd herstellt,

   zusammen in  1400     Volumteilen    Wasser verrührt und mit 100     Vo-          lumteilen    Natronlauge (40      B6)    und der Lösung von  17,3g Traubenzucker in 60     Volumteilen    Wasser ver  setzt. Die Mischung wird langsam auf 550 C aufge  heizt und etwa 20 Minuten bei 55-60  C gehalten.  Nach beendeter Reduktion der Nitrogruppen unter  Ausbildung     einer        Azo-    bzw.     Azoxybrücke    wird auf  25  C abgekühlt, mit     Natriumchlorid        ausgesalzen    und    isoliert.

   Das     isolierte    Produkt     wird        gegebenenfalls     nach üblichen Methoden     nachgekupfert.    Der     erhal-          tene        getrocknete    Farbstoff stellt ein dunkles Pulver  dar, das sich in Wasser     mit    blauer Farbe, löst     und     Baumwolle in     rotstichig    blauen Tönen färbt.  



  Ersetzt man in dem     letztgenannten    kupferhaltigen  Farbstoff dieses Beispiels     die        Azokomponente        1-(4',8'-          Disulfonaphthyl-2')-3-methyl-5-pyrazolon    durch eine       entsprechende    Menge einer Kupplungskomponente  der folgenden Tabelle     und    verfährt sonst in gleicher  Weise, so erhält man Farbstoffe     mit    guten Eigen  schaften, die Baumwolle in blauen bis blaugrünen  bzw.     grünstichig    blauen Tönen färben.

    
EMI0003.0055     
  
    Menge <SEP> Azokomponente <SEP> Färbung <SEP> auf
<tb>  Gewichtsteile <SEP> Baumwolle
<tb>  15,2 <SEP> 1-Oxy-naphthalin-3,6-disulfon.säure <SEP> grünstichig <SEP> bla,
<tb>  11,2 <SEP> 2-Oxy-naphthalin-5-sulfonsäure <SEP> blau
<tb>  8,9 <SEP> Acetessigsäureanilid <SEP> blaugrau
<tb>  5,4 <SEP> 1-Oxy-4-methyl"benzol <SEP> blaugrau       <I>Beispiel 3</I>  30,4 Gewichtsteile (0,1     Mol)        1-Oxy-naphthalin-          3,6-disulfonsäure    werden in 300     Volumteilen    Wasser  gelöst, 180     Volumteile        20's/o-ige        Sodalösung        zugefügt       und bei 0-50 C mit einer aus 26,8 Gewichtsteilen  (0;

  1     Mol)        2-Amino-6-nitro-naphthalin-8-sulfonsäure     wie üblich bereiteten     Diazoniumsalzlösung        vereinigt.     Nach beendeter Kupplung wird essigsauer gestellt      und 140     Volumteile        20%ige        Natriumacetat-Lösung          zugesetzt.    Nachdem eine Lösung von 25 g kristalli  siertem     Kupfersulfat    in 140     Volumteilen    Wasser zu  gefügt wurde und die Mischung durch Erwärmen in  Lösung gegangen ist,

   werden bei 60-65  C 350     Vo-          lumteile    3     %        iges        Wasserstoffperoxyd        in        etwa    4     Stun-          den        zugetropft    und l1/2 Stunde nachgerührt. Nach  Einengen auf ein kleines Volumen wird der erhaltene  Farbstoff mit     Natriumchlorid    abgeschieden und  isoliert.  



  Die     Farbstoffpaste    wird in 150     Volumteilen    Was  ser     verrührt,    mit 130     Volumteilen    Natronlauge  (40      Be)    und der Lösung von 17,2 g Traubenzucker  in 60     Volumteile    Wasser versetzt und etwa 30 Mi  nuten bei 50-60  C gehalten, bis kein     Monoazofarb-          stoff    mehr nachweisbar ist. Der Farbstoff wird wie    üblich isoliert.

   Er stellt nach dem     Trocknen        ein     dunkles Pulver dar, das sich in     Wasser        mit    blauer  Farbe löst und Baumwolle in blauen Tönen mit guten  Echtheitseigenschaften färbt.  



  Wird in diesem Beispiel die     1-Oxy-naphthalin-3,6-          disulfonsäure    durch die äquivalente Menge an       1-Oxynaphthalin-3,8-disulfonsäure,          2-Oxy-naphthalin-3,6-disulfonsäure,          1-(4'-Sulfo-phenyl)-3-methyl-5-pyrazolon    oder       1-(4',8'-Disulfo-naphthyl-2')-3-methyl-5-pyrazolon     ersetzt, so erhält man     ebenfalls        wertvolle    Farbstoffe,  die Baumwolle in blauen bis     blaugrauen        Nuancen     färben.  



  <I>Beispiel 4</I>  Der Kupferkomplex des Farbstoffes der Formel  
EMI0004.0040     
    den man aus 12,7 Gewichtsteilen     1-(4'-Sulfo-phenyl)-          3    -     methyl    - 5 -     pyrazolon    und 17,4 Gewichtsteilen       2-Amino-6-nitro-naphthalin-4,8-disulfonsäure    durch    Kupplung und     oxydative        Kupferung    nach den Anga  ben des     Beispiels    1 erhält und der Kupferkomplex  des Farbstoffes der Formel  
EMI0004.0049     
    der aus 12,7 Gewichtsteilen     1-(4'-Sulfo-phenyl)-3-          methyl-5-pyrazolon    und der     Diazoverbindung    aus  13,

  4 Gewichtsteilen     2-Amino-6-nitro-naphthalin-8-          sulfonsäure    durch     Kuppeln    und     oxydative        Kupferung     gemäss Beispiel 3 hergestellt wird, werden     zusammen     in 1100     Volumteilen    Wasser     verrührt,    mit 100     Vo-          lumteilen    Natronlauge (40      B6)    und 17,3 g Trauben  zucker in 60     Volumteilen    Wasser versetzt, auf 50 bis  60  C erwärmt und so lange bei dieser Temperatur  gehalten,

   bis kein     Monoazofarbstoff    mehr nachzu-         weisen    ist. Der erhaltene     Polyazo-    bzw.     Azoxyfarb-          stoff    wird wie üblich isoliert. Er stellt     getrocknet    ein       dunkles    Pulver dar, das Baumwolle in grauen Tönen  färbt.  



  <I>Beispiel S</I>  Der aus 15,2 Gewichtsteilen (0,05     Mol)        2-Oxy-          naphthalin-3,6-disulfonsäure        und    der     Diazoverbin-          dung    aus 17,4 Gewichtsteilen     2-Amino-6-nitro-          naphthalin-4,8-disulfonsäure    durch Kuppeln und oxy-           dative        Kupferung    nach Beispiel 1 erhaltene Kupfer  komplex des Farbstoffes der Formel  
EMI0005.0003     
    und der Kupferkomplex des Farbstoffes der Formel  
EMI0005.0004     
    den man nach den Angaben des Beispiels 3 durch  Kuppeln von 15,

  2 Gewichtsteilen     1-Oxy        naphthalin-          3,6-disulfonsäure    mit 13,4 Gewichtsteilen der     Diazo-          verbindung    aus     2-Amino-6-nitro-naphthalin-8-sulfon-          säure    und anschliessende     oxydative        Kupferung    erhält,  werden zusammen in 1600     Volumteilen    Wasser ver  rührt, 150     Volumteile    Natronlauge     (400B6)    und die  Lösung von 17,2 g Glucose in 80     Volumteilen    Wasser  zugefügt,

       allmählich    auf 55-60  C erwärmt und so  lange bei der Temperatur gehalten, bis die Reduk  tion der     Nitrogruppen    unter Ausbildung einer     Azo-          bzw.        Azoxybrücke    beendet ist. Nach dem Abkühlen  wird wie üblich     isoliert.    Der so erhaltene     Polyazo-          bzw.        Azoxyfarbstoff    stellt getrocknet ein     dunkles     Pulver .dar, das sich in Wasser mit blauer Farbe löst  und Baumwolle     grünstichig    blau färbt.  



  <I>Beispiel 6</I>  30,4 Gewichtsteile (0,1     Mol)        Oxy-naphthahn-3,6-          disulfonsäure    werden wie im Beispiel 1 angegeben  mit 34,8 Gewichtsteilen     2-Amino-6-nitro-naphthalin-          4,8-disulfonsäure    gekuppelt und isoliert.

   Die     Farb-          stoffpaste    wird in 1800     Volumteilen        Wasser    verrührt,  mit 150     Volumteilen    Natronlauge     (4011B6)    und 17,3 g    Glucose, gelöst in 80     Volumteilen    Wasser,     versetzt          allmählich    auf 60  C erwärmt     und    so lange - etwa  15 Minuten - bei dieser Temperatur gehalten, bis  kein     Monoazofarbstoff    mehr festzustellen ist.

   Das       Reaktionsgemisch    wird kongosauer gestellt,     mit        Na-          triumchlorid    versetzt und der entstandene     Polyazo-          bzw.        Azoxyfarbstoff    isoliert.  



  Die erhaltene     Farbstoffpaste    wird in 2800     Volum-          teilen    Wasser verrührt, 140     Volumteile        20o/o%ge          Natriumacetat-Lösung    zugegeben und nach Zugabe  von 25 g kristallisiertem     Kupfersulfat,    gelöst in 150       Volumteilen    Wasser, durch     Erwärmen    in Lösung ge  bracht.

   Bei     6011    C werden unter Rühren 340     Volum-          teile    3     o/o,iges    Wasserstoffperoxyd in etwa 3     Sunden          zugetropft    und     anschliessend    1     Stunde    nachgerührt.  Der     Farbstoff    wird     mit        Natriumchlorid    abgeschieden  und isoliert. Er stellt getrocknet     ein        dunkles    Pulver  dar, das sich     in    Wasser mit ,blauer Farbe löst.

   Der  Farbstoff, der dem nach Beispiel 1     erhaltenen    Pro  dukt entspricht, färbt Baumwolle in blauen Tönen.  <I>Beispiel 7</I>  Das     Natriumsalz    von 58,9     Gewichtsteilen     (0,1     Mol)    des     Monoazofarbstoffes    der Formel:

    
EMI0005.0080     
    - beispielsweise hergestellt durch     Diazotieren    der       O-Benzolsulfonylverbindung    der     1-Chlor-2-amino-          5-oxy-naphthalin-7-sulfonsäure,        Kuppeln    mit     2-Oxy-          naphthalin-3,6-disulfonsäure    und anschliessende alka  lische     Verseifung    -,

   werden     in    600     Volumteilen    Was  ser gelöst und in     sodaalkalischem        Medium    bei 0      mit          einer    wie     üblich    bereiteten     Diazotierungslösung    aus  34,8 Gewichtsteilen     2-Amino-6-nitro-naphthalin-4,8-          disulfonsäure    vereinigt. Nach beendeter Kupplung  wird der gebildete     Disazofarb@stoff    der Formel  
EMI0005.0100     
    mit     Natriumchlorid        ausgesalzen    und     isoliert.     



  Die erhaltene     Farbstoffpaste    wird in 1450     Volum-          teilen    Wasser verrührt, mit Essigsäure schwach     sauer     gestellt     (pH    5,5) und     mit    140     Volumteilen        209/oiger          Natriumacetat-Lösung    und einer Lösung von 30 Ge  wichtsteilen     kristallisiertem        Kupfersulfat    in 200     Vo-          lumteilen    Wasser unter Erwärmen in Lösung ge  bracht.

   Bei 55-60  werden dann bei     einem        pH    5,5    etwa 350     Volumteile    3     o/oiges    Wasserstoffperoxyd       zugetropft,    bis die Umsetzung beendet ist. Der     oxy-          dativ        gekupferte        Disazofarbstoff        wird    mit     Natrium-          chlorid        abgeschieden    und isoliert.  



  Die isolierte     Farbstoffpaste    wird anschliessend     in     etwa 600     Volumteilen        Wasser    verrührt, mit 60     Volum-          teilen        40volum /oaiger    Natronlauge und der Lösung  von 17,3 Gewichtsteilen Traubenzucker in 60 Volum-      teilen Wasser versetzt und so lange bei etwa 60   gehalten, bis die Reaktion beendet ist. Der Farbstoff       wird    wie üblich isoliert und gegebenenfalls nach       üblichen    Methoden     gekupfert.     



  Er stellt getrocknet ein dunkles Pulver dar, das  sich     in    Wasser mit blauer Farbe löst und Baumwolle  in     grünstichig    grauen     Tönen    färbt.  



  Der Farbstoff kann auch so     hergestellt    werden,  dass man 2     Mol    des     Nitroazofarbstoffes,    der durch       Diazotieren    von     2-Amino-6-nitro-naphthalin-4,8-di-          sulfonsäure,    Kuppeln mit     1-Chlor-2-amino-5-oxy-          naphthalin-7-sulfosäure    in     o-Stellung    zur     5ständigen          Oxygruppe,

          Weiterdiazotieren    des erhaltenen     Mono-          azofarbstoffes    und Kuppeln mit     2-Oxynaphthalin-          3,6-disulfosäure    erhalten wird, der alkalischen Be  handlung mit Traubenzucker unterwirft und anschlie  ssend oxydierend     kupfert.     



       Behandelt    man den     oxydativ        gekupferten        Nitro-          Disazofarbstoff    zusammen     mit    0,1     Mol    des nach Bei  spiel 1 erhältlichen Farbstoffes der Formel  
EMI0006.0031     
    in alkalischem     Medium    mit Glucose und     kupfert    in  alkalischem Medium nach, so erhält man einen       Tetrakisazofarbstoff,    der Baumwolle in blaugrauen       Tönen    färbt.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung kupferhaltiger Poly- azofarbstoffe, dadurch gekennzeichnet, dass man 2 Mol eines Azofarbstoffes der Formel EMI0006.0041 worin X Wasserstoff oder eine Sulfonsäuregruppe bedeutet und R den Rest einer enolischen oder pheno- lischen Kupplungskomponente darstellt, in der sich die komplexgebundene bzw.
    freie Hydroxylgruppe in Nachbarstellung zur Azogruppe befindet, derart der Einwirkung reduzierender Mittel unterwirft, dass 2 Moleküle Nitroazofarbstoff unter Bildung einer Azoxy- bzw. Azogruppe miteinander verbunden wer den, und dass man im Falle der Verwendung von Nitroazofarbstoffen der Formel II die erhaltenen Polyazo- bzw. -azoxyfarbstoffe oxydierend kupfert.
CH4778757A 1956-08-16 1957-06-28 Verfahren zur Herstellung von kupferhaltigen Polyazofarbstoffen CH369237A (de)

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