CH369532A - Process for the preparation of pyrimidine dyes - Google Patents

Process for the preparation of pyrimidine dyes

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CH369532A
CH369532A CH886361A CH886361A CH369532A CH 369532 A CH369532 A CH 369532A CH 886361 A CH886361 A CH 886361A CH 886361 A CH886361 A CH 886361A CH 369532 A CH369532 A CH 369532A
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CH
Switzerland
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water
amino group
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compound
trihalogenopyrimidine
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CH886361A
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German (de)
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Jakob Dr Benz
Schweizer August
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Sandoz Ag
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09BORGANIC DYES OR CLOSELY-RELATED COMPOUNDS FOR PRODUCING DYES, e.g. PIGMENTS; MORDANTS; LAKES
    • C09B62/00Reactive dyes, i.e. dyes which form covalent bonds with the substrates or which polymerise with themselves
    • C09B62/02Reactive dyes, i.e. dyes which form covalent bonds with the substrates or which polymerise with themselves with the reactive group directly attached to a heterocyclic ring
    • C09B62/20Reactive dyes, i.e. dyes which form covalent bonds with the substrates or which polymerise with themselves with the reactive group directly attached to a heterocyclic ring to a pyrimidine ring
    • C09B62/24Azo dyes
    • C09B62/245Monoazo dyes

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  • Organic Chemistry (AREA)
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Description

  

  Verfahren zur Herstellung von     Pyrimidinfarbstoffen       Gegenstand der vorliegenden     Erfindung    ist ein       Verfahren    zur     Herstellung    wasserlöslicher, minde  stens einen     dihal'ogenierten        Primidinring        enthaltender          Azofarbstoffe,    welches dadurch gekennzeichnet ist,  dass man     organische    Verbindungen,

   welche mindestens  eine     gegebenenfalls    monosubstituierte     Aminogruppe     und ausserdem einen     zur        Azofarbstoffbildung    befähi  genden     Substituenten        besitzen,    mit     2,4,6-Trihalogen-          pyrimidin    umsetzt und die     erhaltenen;    Reaktions  produkte durch     Azokupplung    in wasserlösliche Farb  stoffe überführt.  



  Als     2,4,6-Trihalogen-pyrimidin    kommen     2,4,6-          Tribrom-    und vorzugsweise     2,4,6-Trichlor-pyrimidin     in Betracht.  



  Die     Aminogruppe    kann z. B. durch     Alkyl-,          Hydroxyalkyl-,        Alkoxyalkyl-    oder     Halogenalkylreste          monosubstituiert    sein.  



  Das Verfahren kann so ausgeführt werden, dass  man eine im Molekül mindestens eine reaktionsfähige,  gegebenenfalls monosubstituierte     Aminogruppe    und  ausserdem eine reaktionsträge, aber     diazotierbare          Aminogruppe    oder einen in eine     diazotierbare        Amino-          gruppe        überführbaren        Substituenten    enthaltende     Di-          azokomponente    mit     2,4,6-Trihalogen-pyrimidin    um  setzt,

   im     Zwischenprodukt        gegebenenfalls    den     Sub-          stituenten    in eine     Aminogruppe    überführt,     letztere          diazotiert    und die     Diazoverbindung    mit     einer    Kupp  lungskomponente zu einem wasserlöslichen Farbstoff  kuppelt, oder dass man eine im Molekül mindestens  eine gegebenenfalls monosubstituierte     Aminogruppe     und ausserdem ein kupplungsfähiges     Kohlenstoffatom     enthaltende Kupplungskomponente, z.

   B.     eine        Amino-          hydroxyverbindung,    mit     2,4,6-Trihalogen-pyrimidin     umsetzt und das erhaltene Zwischenprodukt mit einer       Diazoverbindung    zu einem wasserlöslichen     Farbstoff     kuppelt.

      Selbstverständlich kann man     auch    die     Diazover-          bindung    aus einer einen     Dihalogenpyrimidinring    ent  haltenden     Diazokomponente    mit einer Kupplungs  komponente kuppeln, welche     ebenfalls    einen     Dihalo-          genpyrimid'inring        enthält.    Bei der     Ausführung    des  Verfahrens muss man dafür Sorge tragen,     da'ss    ent  weder die     Diazokomponente    oder die Kupplungs  komponente oder beide genügend wasserlöslich ma  chende     Substituenten,    z.

   B.     Carboxygruppen    oder       Sulfonsäuregruppen,    enthalten.     Alls    organische Ver  bindungen der     genannten    Art     kommen    beispielsweise  in Betracht:

   1,3-     bzw.        1,4-Diamino=benzolsu!lfonsäu-          ren    bzw.     -carbonsäuren,        4,4'-Diamino-1,1'-diphenyl-          3-sulfonsäure,        1-(3'-#bzw.        4'-Amino)-phenyl-3-methyl-          5-pyrazolone,        Aminohydroxynaphthaline    und vor  zugsweise deren     Su        lfonsäuren,    beispielsweise 2       Amino-5-hydroxy-naphthalin-7-sulfonsäure,2-Amino-          8-hydroxy-naphthalin-6-sulfonsäure,

          1-Amino-8-hy-          droxy-naphthalin-4,6-disufonsäure,        1-Ammo-8        hy-          droxy-naphthalin-3,6-disulfonsäu        .e.     



  Die Umsetzung der     als    Ausgangsprodukte zur  Anwendung gelangenden Verbindungen mit 2,4,6  Trihalogen-pyrimidn wird     vorzugsweise        in        wäs:seri-          gern        Medium    durchgeführt. Hierbei kann das     Halo-          genid        als    solches in     konzentrierter        Form    oder aber  in einem     organischen,        Lösungsmittel    gelöst zur An  wendung gebracht werden.

   Als     Lösungsmittel        für    die       Halogenpyrimidine    eignen sich insbesondere Aceton,  Benzol, Chlorbenzol oder     Toluol.     



  Die     Reaktionstemperatur        variiert    vorzugsweise  zwischen 20 und 100  C. Müssen höhere Tempera  turen als     etwa        40o    C angewendet werden, so ist es     im          Hinblick    auf die     Wasserdampffl'üchtigkeit    der Halo  genpyrimidine     angezeigt,    in     gegebenenfalls    mit     einem          Rückflusskühler    ausgerüsteten Geräten zu arbeiten.  



  Die Umsetzung     kann        in    schwach     alkalischem,     neutralem bis schwach saurem     Medium        durchgeführt         werden, vorzugsweise wird sie jedoch     innerhalb    des       pH-Bereiches    von 7 bis 3 durchgeführt.

   Zur Neutra  lisation des     entstehenden    einen Äquivalents     Halogen-          wasserstoff    wird der Reaktionslösung zweckmässig  entweder zu Beginn ein säurebindendes     Mittel,    wie  beispielsweise     Natriumacetat,    zugesetzt, oder man       fügt    während der Umsetzung in kleinen Portionen  Natrium- oder     Kaliumcarbonat    bzw.

       -bicarbonat    in       fester,        pulverisierter    Form oder als konzentrierte  wässerige Lösung     hinzu.    Als     Neutralisationsmittel     eignen sich aber auch wässerige Lösungen von Na  trium- oder     Kaliumhydroxyd.    Der Zusatz von     gerin-          gen    Mengen eines Netz- oder     Emulgiermittels    zur  Reaktionsmischung kann die Umsetzungsreaktion be  schleunigen.  



  Die Reaktion wird so geleitet,     d'ass    nur ein Halo  genatom des     2,4,6-Trihalogen-pyrimidins    mit     einem     austauschfähigen Wasserstoffatom reagiert. Bis jetzt  war es nicht möglich, zu     ermitteln,    welches der Halo  genatome dabei in Reaktion tritt, oder ob die Wahr  scheinlichkeit für die Bildung der beiden     isomeren     Formen gleich gross ist.  



  Nach Beendigung der Kondensation kann das  erhaltene Produkt ohne     Isolierung    als     Diazo-    oder       Azokomponente    verwendet werden; es ist jedoch für  die Qualität der hergestellten     Farbstoffe    vorteilhafter,  es aus seiner gegebenenfalls vorher neutralisierten  Lösung oder Suspension mit Natrium- oder Kalium  chlorid     auszusalzen    oder mit Säure auszufällen, hier  auf abzusaugen, zu waschen und gegebenenfalls zu  trocknen.  



  Die     Diazotierung    der als     Diazokomponenten     verwendbaren, eine     d'iazotierbare        Aminogruppe    und  eine gegebenenfalls am Stickstoffatom monosubsti  tuierte     Dihalogenpyrimidylaniinogruppe    enthaltenden  Zwischenprodukte kann in üblicher Weise bei niedri  ger Temperatur, z.

   B. zwischen 0 und     20     C, vor  zugsweise bei     0-10     C, ausgeführt     werden.    Die Kupp  lung der so erhaltenen     Diazoverbindungen    mit ge  eigneten     Azokomponenten    zu wasserlöslichen     Azo-          farbstoffen    geschieht vorteilhaft     in    wässerigem oder  wässerig organischem Medium bei saurer, neutraler  oder alkalischer     Reaktion    und bei möglichst niedrigen  Temperaturen, um die reaktive     Dihalogenpyrimidyl-          gruppe    nicht zu beschädigen.  



  Die fertigen     Azofarbstoffe    können aus der     gege-          benenfalis    neutralisierten Kupplungslösung oder     -sus-          pension    mit Natrium- oder     Kaliumchlorid        ausgesal-          zen    oder mit     Säure    ausgefällt, hierauf abgesaugt, mit  einer Salzsole neutral gewaschen und getrocknet wer  den.  



  Die neuen, mindestens einen     dihalogenierten        Pyri-          midinring    tragenden, wasserlöslichen     Pyrimid'infarb-          stoffe    .eignen sich zum Färben, Klotzen und     Bedruk-          ken    von Fasern pflanzlicher und tierischer Herkunft,  von     Fasern    aus regenerierter     Cellulose,    von     Casein-          fasern,    von     animalisierten        Cellulosefasern,

      von syn  thetischen     Polyamidfasern    sowie von     Gemischen    die  ser Fasern und von Leder. Die erhaltenen, gegebe  nenfalls einer alkalischen Nachbehandlung bei erhöh-         ter    Temperatur unterworfenen und anschliessend ge  seiften Färbungen besitzen gute Licht-, Wasch-, Walk  und     Schweissechtheiten.     



       Pyrimidinfarbstoffe,    die mehr als einen     dihalo-          genierten        Pyrimidinring,    z. B. je einen     dihalogenier-          ten        Pyrimidinring    in der     Diazo-    und     in"der        Azokom-          ponente,    tragen, fixieren naturgemäss zu einem grö  sseren Anteil auf der Faser als     Pyrimidinfarbstoffe    mit  nur einem     dihalogenierten        Pyrimidinring.     



  In den folgenden Beispielen bedeuten die Teile  Gewichtsteile, die Prozente Gewichtsprozente, und  die Temperaturen sind in Celsiusgraden angegeben.  <I>Beispiel 1</I>  47,8 Teile     2-Amino-5-hydroxy-naphthalin-7-sul-          fonsäure    werden in 800 Teilen Wasser durch Zugabe  von     Natriumhydroxydlösung    bei schwach saurer  Reaktion gelöst. Hierauf gibt man 37,5 Teile     2,4,6-          Trichlor-pyrimidin    zu und erwärmt während 5 bis 7  Stunden unter kräftigem Rühren auf 45-60 .

   Der       pH-Wert    des Reaktionsmediums wird     während    dieser  Zeit durch     Zutropfen    von verdünnter     Natriumcar-          bonatlösung    zwischen 4,0 und 4,5 gehalten. Das  Reaktionsgemisch geht nach und nach in Lösung.  Zur Entfernung des überschüssigen     Trichlorpyrimi-          dins    wird die Lösung während kurzer Zeit gekocht,  wobei gleichzeitig der Umsatz     vervollständigt    wird.

    Dann wird die Lösung auf 10 bis 15  gekühlt und  mit der     Diazoverbindung    versetzt, die man in üblicher  Weise durch     Diazotieren    von 34,6 Teilen     1-Amino-          benzol-2-suifonsäu        re    erhalten hat. Durch Zufliessen  lassen einer konzentrierten     Natriumacetatlösung    wird  der     pH-Wert    des Kupplungsgemisches zwischen 4,0  und 4,5 gehalten. Nach dem Rühren über Nacht  wird die Reaktionsmasse auf 50 bis 70  aufgeheizt,  worauf der Farbstoff langsam     ausgesalzen    und     abfil-          triert    wird.

   Der bei 70 bis 80  getrocknete und  anschliessend gemahlene Farbstoff stellt ein orange  farbenes Pulver dar.  



  <I>Färbevorschrift</I>  Man löst 3 Teile des nach der     obenstehenden     Beschreibung erhaltenen Farbstoffes in 100 Teilen  warmem Wasser, dem man 10 Teile Harnstoff zusetzt.  Man gibt noch 30 Teile einer     101/eigen        Natrium-          carbonatlösung    und 0,5 Teile     1-nitrobenzol-3-sulfon-          saures    Natrium zu.

   Mit dieser Lösung wird ein     Zell-          wollgewebe        so        imprägniert,        d'ass        es        75        %        seines          Gewichtes    an     Farbstofflösung    aufnimmt. Nach dem  Trocknen wird das Gewebe während 5 bis 10 Minu  ten bei 102  feucht gedämpft, hierauf gespült und  während 15 Minuten kochend geseift. Nach dem  Trocknen erhält man eine orange Färbung von sehr  guter Wasch- und Lichtechtheit.

      <I>Beispiel 2</I>  94 Teile     1,3-Diamino-benzol-6-sulfonsäure    wer  den in 550 Teilen Wasser unter Zusatz von Natrium  hydroxydlösung bei 45 bis 55  neutral gelöst. Nach  Zugabe von 92 Teilen     2,4,6-Trichlor-pyrimidin    wird      das Reaktionsgemisch während ungefähr 8 Stunden  bei 45     bis    550     gerührt,    wobei durch     Zutropfen    von  verdünnter     Natriumcarbonatlösung    ständig für eine  schwach saure Reaktion des     Umsetzungsgemisches     gesorgt wird.

   Nach beendigter Kondensation wird die  Lösung noch einige Stunden bei Raumtemperatur  gerührt und anschliessend das     kristalline    Reaktions  produkt     abfiltriert.    Das Kondensationsprodukt kann  im Vakuum bei 70 bis 800 getrocknet werden.  



  35,7 Teile des in der oben beschriebenen Weise  dargestellten     1-amino-3-(dichlorpyrimidylamino)-ben-          zol-6-sulfonsauren    Natriums werden in 1000 Teilen  Wasser unter Zugabe von verdünnter     Natrium-          carbonatlösung    bei schwach alkalischer Reaktion  unter leichtem Erwärmen gelöst. Hinzu gibt man eine  Lösung von 7 Teilen     Natriumnitrit    in 30 Teilen  Wasser. Das Gemisch lässt man in 30 Teile konzen  trierte     Chlorwasserstoffsäure    und 50 Teile Eis flie  ssen, wobei man durch     Zusatz    von Eis dafür sorgt,  dass die Temperatur der Reaktionsmasse 50 nicht  übersteigt.

   Nach einigem Rühren wird ein     allfälliger          Übe.rschuss    an salpetriger Säure durch Zugabe von       Aminosulfonsäure    zerstört.  



  Die     Diazotierung    der     1-Amino-3"(dichlorpyri-          midylamino)-benzol-6-sulfonsäure    kann auch direkt,  bei etwa 200, vorgenommen werden. Die     Diazotie-          rungsmasse    lässt man langsam zu einer neutralen  Lösung von 32,3 Teilen     1-(2',5'-Dichlor-phenyl)-          3-methyl-5-pyrazolon-4'-sulfonsäu:re    in 300     Teilen     Wasser zulaufen, wobei das Kupplungsgemisch durch       Zutropfen    von     verdünnter        Natriumcarbonatlösung     neutral gehalten wird.

   Nach einigem Rühren wird  die Masse auf 75 bis 800 erhitzt und der Farbstoff  durch langsames Eintragen von     Kaliumchlorid    in  kristalliner Form abgeschieden. Nach dem     Abfiltrie-          ren    trocknet man den     Presskuchen    im Vakuum bei  80 bis 900.

   Der     gemahlene    Farbstoff stellt     ein    gelbes  Pulver dar, das sich in Wasser mit gelber Farbe     löst.       <I>Färbevorschrift</I>  Ein     Zellwollgewebe    wird mit einer 35 bis 300  warmen Lösung von 15 Teilen des nach     obenstehen-          den    Angaben erhaltenen Farbstoffs,

   20 Teilen     kalzi-          niertem    Natriumsulfat und 30 Teilen     Kaliumcarbonat     in 1000 Teilen Wasser mit einem     Abquetscheffekt          von        70        bis        90        %        foulardiert.        Das        so        imprägnierte     Textilgut wird aufgerollt und während 5 bis 8 Stun  den bei einer Temperatur von 80 bis 900 in einem  hierfür geeigneten geschlossenen Kasten bewegt, wel  cher die Einhaltung einer konstanten Feuchtigkeit  gestattet.

   Anschliessend wird das Gewebe in kaltem  und heissem Wasser gründlich gespült, nun     während     ungefähr 20 Minuten kochend geseift, nochmals ge  spült und dann getrocknet. Die so erhaltene grün  stichig gelbe Färbung ist ausgezeichnet nass- und  lichtecht.  



  <I>Beispiel 3</I>  35,7 Teile des nach den Angaben von Beispiel 2  erhaltenen     1-amino-3-(dichlorpyrimidylamino)-ben-          zol-6-sulfonsauren    Natriums werden in 500     Teilen       Wasser von 10 bis 150     angerührt.    Man versetzt die  Suspension nach Zugabe von 25 Teilen konzentrier  ter Salzsäure     innert    30 Minuten mit     einer    wässerigen  Lösung von 6,9 Teilen     Natriumnitrit    und' filtriert, nach  einigem Rühren bei Raumtemperatur, die gebildete,  gelblich gefärbte     Diazoverbindung    ab.

   Den     Press-          kuchen    gibt man langsam zu einer nach den Angaben  des Beispiels 1 hergestellten Lösung von 40,8 Teilen  2 -     (dichlarpyrimidylamino)    - 5     -hydroxy-naphthalin-        7-          sulfonsaurem    Natrium in ungefähr 1000 Teilen Was  ser von Raumtemperatur, wobei durch gleichzeitiges       Zufliessenlassen    einer konzentrierten Lösung von       Natriumcarbonat    ständig für     eine    neutrale bis schwach  saure Reaktion der Kupplungsmasse gesorgt wird.

    Nach beendigter Umsetzung     wird    diese auf 80 bis 900  erwärmt, worauf man den Farbstoff -durch Zugabe  von Kochsalz abscheidet. Nach dem     Abfiltrieren,     Trocknen und Mahlen erhält man ein orangefarbenes  Pulver.  



       Färbevorschrift     Man löst 1,5 Teile des nach den     obenstehenden     Angaben erhaltenen Farbstoffs in 3000 Teilen ent  härtetem Wasser von 400, geht mit 100 Teilen     merce-          risiertem        Baumwollsatin    in dieses Färbebad ein,  erhitzt es nach Zugabe von 75 Teilen     kalziniertem     Natriumsulfat     innert    15 Minuten auf 900     und    gibt  hierauf weitere 75 Teile     Natriumsulfat        calc.    und 60  Teile     Natriumcarbonat        calc.    zu.

   Nachdem eine Stunde  bei 90 weitergefärbt wurde, wird das Gut     kalt    und  heiss gespült,     während!    10-20 Min. mit einer Lösung  von 2     g!1    eines     Alkyfpolyglykoläthersulfates.    kochend  geseift, dann wiederum gut gespült und anschliessend'  getrocknet. Man erhält so     eine        licht-    und     nassechte          orange    Färbung.  



  <I>Beispiel 4</I>  32 Teile     1-Amino-8-hydroxy-naphthalin    3,6-d:1       sulfonsäure    werden in 200     Teilen    Wasser durch Zu  gabe von     Natriumhyd'roxydlösung    bei schwach saurer  Reaktion gelöst. Hierauf gibt man 19     Teile    2,4,6  Trichlor-pyrimid'in zu und erwärmt während 12 bis  15 Stunden     unter    kräftigem Rühren auf 500.

   Durch       Zutropfen    von 15     "/aiger    wässeriger     Natriumearbonat-          lösung    wird der     pH-Wert    des Reaktionsmediums stets  zwischen 4,5 und 5,0     gehalten.    Nach beendigter Um  setzung wird die Reaktionslösung auf 100 abgekühlt  und mit 200 Teilen Wasser verdünnt. Man setzt 30  Teile     Natriumearbonat    zu und lässt die auf     übliche     Weise     hergestellte    Suspension der     Diazoverbindung     aus 17,3 Teilen     1-Amino-benzol-2-sulfonsäure    zu  fliessen.

   Nach beendigter Kupplung erwärmt man die       Farbstoflösung    auf 600     und    salzt den     Farbstoff    durch  Zugabe von     Natriumchlorid    aus. Hierauf wird     abfil-          triert    und mit 25     9/oiger    Kochsalzlösung     gründlich     nachgewaschen. Der bei 900 getrocknete und gemah  lene Farbstoff stellt ein     dunkelbraunes    Pulver dar.

           Färbevorschrift     Ein     mereerisiertes    Baumwollgewebe wird mit     einer     Druckpaste der folgenden Zusammensetzung be  druckt:    
EMI0004.0001     
  
    20 <SEP> Teile <SEP> des <SEP> nach <SEP> den <SEP> obenstehenden <SEP> Angaben
<tb>  erhaltenen <SEP> Farbstoffs
<tb>  100 <SEP> Teile <SEP> Harnstoff
<tb>  360 <SEP> Teile <SEP> Wasser
<tb>  500 <SEP> Teile <SEP> Tragantverdickung <SEP> 6 <SEP> %
<tb>  20 <SEP> Teile <SEP> Natriumcarbonat
<tb>  1000 <SEP> Teile       Man trocknet das Gewebe und dämpft es wäh  rend 10 Minuten bei 100 bis 102 .

   Anschliessend  wird kalt und heiss gespült, während 10 Minuten mit  einer kochenden 0,1     a/digen        Seifenlösung    in     destillier-          tem        Wasser    geseift, wieder gespült und getrocknet.  



  Man     erhält    einen lebhaften roten Druck mit vor  züglichen     Nassechtheiten.  



  Process for the preparation of pyrimidine dyes The present invention relates to a process for the preparation of water-soluble azo dyes containing at least one dihalogenated primidine ring, which is characterized in that organic compounds,

   which have at least one optionally monosubstituted amino group and also a substituent capable of forming azo dye, reacts with 2,4,6-trihalogenopyrimidine and the resulting; Reaction products converted into water-soluble dyes by azo coupling.



  As 2,4,6-trihalopyrimidine, 2,4,6-tribromo- and preferably 2,4,6-trichloropyrimidine come into consideration.



  The amino group can e.g. B. monosubstituted by alkyl, hydroxyalkyl, alkoxyalkyl or haloalkyl radicals.



  The process can be carried out in such a way that one in the molecule at least one reactive, optionally monosubstituted amino group and also an inert but diazotizable amino group or a diazotizable amino group containing substituents containing a diazo component with 2,4,6-trihalogen- pyrimidine implements,

   in the intermediate, if appropriate, the substituents are converted into an amino group, the latter is diazotized and the diazo compound is coupled with a coupling component to form a water-soluble dye, or a coupling component containing at least one optionally monosubstituted amino group in the molecule and also a coupling component, e.g.

   B. an amino hydroxy compound, reacted with 2,4,6-trihalogenopyrimidine and the intermediate product obtained is coupled with a diazo compound to form a water-soluble dye.

      Of course, the diazo compound from a diazo component containing a dihalopyrimidine ring can also be coupled with a coupling component which also contains a dihalopyrimidine ring. When carrying out the process, care must be taken to ensure that neither the diazo component nor the coupling component or both are sufficiently soluble in water, such as substituents.

   B. carboxy groups or sulfonic acid groups contain. All organic compounds of the type mentioned come into consideration, for example:

   1,3- or 1,4-diamino = benzenesulfonic acids or carboxylic acids, 4,4'-diamino-1,1'-diphenyl-3-sulfonic acid, 1- (3 '- # or 4 '-Amino) -phenyl-3-methyl-5-pyrazolones, aminohydroxynaphthalenes and preferably their sulfonic acids, for example 2-amino-5-hydroxynaphthalene-7-sulfonic acid, 2-amino-8-hydroxynaphthalene-6-sulfonic acid ,

          1-amino-8-hydroxy-naphthalene-4,6-disulphonic acid, 1-ammo-8-hydroxy-naphthalene-3,6-disulphonic acid.



  The reaction of the compounds used as starting materials with 2,4,6 trihalogen pyrimides is preferably carried out in an aqueous medium. The halide can be used as such in concentrated form or dissolved in an organic solvent.

   Particularly suitable solvents for the halopyrimidines are acetone, benzene, chlorobenzene or toluene.



  The reaction temperature preferably varies between 20 and 100 C. If temperatures higher than about 40 ° C. have to be used, it is advisable, with regard to the steam volatility of the halogen pyrimidines, to work in devices which may be equipped with a reflux condenser.



  The reaction can be carried out in a weakly alkaline, neutral to weakly acidic medium, but it is preferably carried out within the pH range from 7 to 3.

   To neutralize the resulting one equivalent of hydrogen halide, it is advisable to either add an acid-binding agent, such as sodium acetate, to the reaction solution at the beginning, or to add sodium or potassium carbonate or potassium carbonate or potassium carbonate in small portions during the reaction.

       -bicarbonate in solid, powdered form or as a concentrated aqueous solution. However, aqueous solutions of sodium or potassium hydroxide are also suitable as neutralizing agents. The addition of small amounts of a wetting agent or emulsifier to the reaction mixture can accelerate the conversion reaction.



  The reaction is conducted in such a way that only one halogen atom of the 2,4,6-trihalogenopyrimidine reacts with an exchangeable hydrogen atom. Up to now it has not been possible to determine which of the halogen atoms will react or whether the probability of the formation of the two isomeric forms is the same.



  After the condensation has ended, the product obtained can be used as a diazo or azo component without isolation; However, it is more advantageous for the quality of the dyes produced to salt it out with sodium or potassium chloride from its previously neutralized solution or suspension or to precipitate it with acid, suction it off, wash it and, if necessary, dry it.



  The diazotization of the usable as diazo components, a diazotizable amino group and an optionally monosubsti tuated dihalopyrimidylaniinogruppe containing intermediates on the nitrogen atom can be carried out in the usual way at niedri ger temperature, for.

   B. between 0 and 20 C, preferably at 0-10 C before. The coupling of the resulting diazo compounds with suitable azo components to form water-soluble azo dyes is advantageously carried out in an aqueous or aqueous organic medium with an acidic, neutral or alkaline reaction and at the lowest possible temperatures in order not to damage the reactive dihalopyrimidyl group.



  The finished azo dyes can be salted out with sodium or potassium chloride from the neutralized coupling solution or suspension, if necessary, or precipitated with acid, then filtered off with suction, washed neutral with a brine and dried.



  The new water-soluble pyrimidine dyes, which have at least one dihalogenated pyrimidine ring, are suitable for dyeing, padding and printing fibers of vegetable and animal origin, fibers made from regenerated cellulose, casein fibers, animalized cellulose fibers,

      of synthetic polyamide fibers and mixtures of these fibers and leather. The dyeings obtained, which may have been subjected to an alkaline aftertreatment at elevated temperature and then soaped, have good fastness to light, washing, milling and perspiration.



       Pyrimidine dyes which have more than one dihalogenated pyrimidine ring, e.g. B. each have a dihalogenated pyrimidine ring in the diazo and in "the azo component, naturally fix to a greater extent on the fiber than pyrimidine dyes with only one dihalogenated pyrimidine ring.



  In the following examples, parts are parts by weight, percentages are percentages by weight, and temperatures are given in degrees Celsius. <I> Example 1 </I> 47.8 parts of 2-amino-5-hydroxy-naphthalene-7-sulphonic acid are dissolved in 800 parts of water by adding sodium hydroxide solution in a weakly acidic reaction. 37.5 parts of 2,4,6-trichloropyrimidine are then added and the mixture is heated to 45-60 for 5 to 7 hours with vigorous stirring.

   During this time, the pH of the reaction medium is kept between 4.0 and 4.5 by adding dropwise dilute sodium carbonate solution. The reaction mixture gradually goes into solution. To remove the excess trichloropyrimidine, the solution is boiled for a short time, during which the conversion is completed at the same time.

    The solution is then cooled to 10 to 15 and mixed with the diazo compound which has been obtained in the customary manner by diazotizing 34.6 parts of 1-aminobenzene-2-sulfonic acid. The pH of the coupling mixture is kept between 4.0 and 4.5 by flowing in a concentrated sodium acetate solution. After stirring overnight, the reaction mass is heated to 50 to 70, whereupon the dye is slowly salted out and filtered off.

   The dye, dried at 70 to 80 and then ground, is an orange powder.



  <I> Dyeing instructions </I> 3 parts of the dye obtained according to the description above are dissolved in 100 parts of warm water to which 10 parts of urea are added. Another 30 parts of a 101% sodium carbonate solution and 0.5 part of 1-nitrobenzene-3-sulfonic acid sodium are added.

   A cellular wool fabric is impregnated with this solution in such a way that it absorbs 75% of its weight in dye solution. After drying, the fabric is dampened for 5 to 10 minutes at 102, then rinsed and soaped at the boil for 15 minutes. After drying, an orange coloration of very good wash and lightfastness is obtained.

      <I> Example 2 </I> 94 parts of 1,3-diamino-benzene-6-sulfonic acid are dissolved in 550 parts of water with the addition of sodium hydroxide solution at 45 to 55 neutral. After adding 92 parts of 2,4,6-trichloropyrimidine, the reaction mixture is stirred for about 8 hours at 45 to 550, with the dropwise addition of dilute sodium carbonate solution constantly ensuring a weakly acidic reaction of the reaction mixture.

   After the condensation has ended, the solution is stirred for a few hours at room temperature and the crystalline reaction product is then filtered off. The condensation product can be dried at 70 to 800 in vacuo.



  35.7 parts of the sodium 1-amino-3- (dichloropyrimidylamino) -benzene-6-sulfonic acid, prepared in the manner described above, are dissolved in 1000 parts of water with the addition of dilute sodium carbonate solution in a weakly alkaline reaction with gentle heating. A solution of 7 parts of sodium nitrite in 30 parts of water is added. The mixture is allowed to flow into 30 parts of concentrated hydrochloric acid and 50 parts of ice, adding ice to ensure that the temperature of the reaction mass does not exceed 50.

   After some stirring, any excess nitrous acid is destroyed by adding aminosulfonic acid.



  The diazotization of the 1-amino-3 "(dichloropyrimidylamino) -benzene-6-sulfonic acid can also be carried out directly, at about 200. The diazotization mass is slowly allowed to form a neutral solution of 32.3 parts 1- ( 2 ', 5'-dichlorophenyl) -3-methyl-5-pyrazolone-4'-sulfonic acid: re in 300 parts of water, the coupling mixture being kept neutral by the dropwise addition of dilute sodium carbonate solution.

   After some stirring, the mass is heated to 75 to 800 and the dye is deposited in crystalline form by slowly adding potassium chloride. After filtering off, the press cake is dried in vacuo at 80 to 900.

   The ground dye is a yellow powder that dissolves in water with a yellow color. <I> Dyeing instructions </I> A cellulose fabric is mixed with a 35 to 300 warm solution of 15 parts of the dye obtained above,

   20 parts of calcined sodium sulfate and 30 parts of potassium carbonate in 1000 parts of water are padded with a squeeze effect of 70 to 90%. The textile material impregnated in this way is rolled up and moved for 5 to 8 hours at a temperature of 80 to 900 in a closed box suitable for this purpose, which allows a constant humidity level to be maintained.

   The fabric is then thoroughly rinsed in cold and hot water, soaped at the boil for about 20 minutes, rinsed again and then dried. The green, pale yellow coloration obtained in this way is extremely waterfast and lightfast.



  <I> Example 3 </I> 35.7 parts of the sodium 1-amino-3- (dichloropyrimidylamino) -benzene-6-sulphonic acid obtained according to the details of Example 2 are mixed in 500 parts of 10 to 150 parts of water. After adding 25 parts of concentrated hydrochloric acid, an aqueous solution of 6.9 parts of sodium nitrite is added to the suspension over the course of 30 minutes, and the yellowish colored diazo compound formed is filtered off after stirring for a while at room temperature.

   The press cake is slowly added to a solution of 40.8 parts of 2 - (dichlarpyrimidylamino) - 5-hydroxy-naphthalene-7-sulfonic acid sodium in approximately 1000 parts of water at room temperature, produced according to the instructions in Example 1, with simultaneous Allowing a concentrated solution of sodium carbonate to flow in continuously ensures a neutral to weakly acidic reaction of the coupling compound.

    After the reaction has ended, this is heated to 80 to 900, whereupon the dye is separated off by adding sodium chloride. After filtering off, drying and grinding, an orange powder is obtained.



       Dyeing instructions 1.5 parts of the dye obtained according to the above information are dissolved in 3000 parts of de-hardened water from 400, 100 parts of mercerized cotton satin are added to this dyebath and, after addition of 75 parts of calcined sodium sulfate, it is heated to 900 within 15 minutes and thereupon another 75 parts of sodium sulfate calc. and 60 parts of calcined sodium carbonate. to.

   After another hour of dyeing at 90, the goods are rinsed cold and hot while! 10-20 min. With a solution of 2 g! 1 of an alkyl polyglycol ether sulfate. Soaped at the boil, then rinsed again well and then dried. This gives a lightfast and wetfast orange coloration.



  <I> Example 4 </I> 32 parts of 1-amino-8-hydroxynaphthalene 3,6-d: 1 sulfonic acid are dissolved in 200 parts of water by adding sodium hydroxide solution in a weakly acidic reaction. 19 parts of 2,4,6 trichloropyrimidin are then added and the mixture is heated to 500 for 12 to 15 hours with vigorous stirring.

   The pH of the reaction medium is always kept between 4.5 and 5.0 by adding dropwise 15% aqueous sodium carbonate solution. When the reaction is complete, the reaction solution is cooled to 100 and diluted with 200 parts of water. 30 parts are added Sodium carbonate and allows the conventionally prepared suspension of the diazo compound from 17.3 parts of 1-aminobenzene-2-sulfonic acid to flow.

   When the coupling is complete, the dye solution is heated to 600 and the dye is salted out by adding sodium chloride. It is then filtered off and thoroughly washed with 25% sodium chloride solution. The dye, dried and ground at 900, is a dark brown powder.

           Dyeing instructions A mereerized cotton fabric is printed with a printing paste of the following composition:
EMI0004.0001
  
    20 <SEP> parts <SEP> of <SEP> after <SEP> the <SEP> above <SEP> information
<tb> obtained <SEP> dye
<tb> 100 <SEP> parts <SEP> urea
<tb> 360 <SEP> parts of <SEP> water
<tb> 500 <SEP> parts <SEP> tragacanth thickening <SEP> 6 <SEP>%
<tb> 20 <SEP> parts <SEP> sodium carbonate
<tb> 1000 <SEP> parts The fabric is dried and steamed for 10 minutes at 100 to 102.

   It is then rinsed cold and hot, soaped for 10 minutes with a boiling 0.1 a / d soap solution in distilled water, rinsed again and dried.



  A vivid red print with excellent wet fastness properties is obtained.

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von mindestens einen dihalogenierten Pyrimidinring enthaltenden wasserlös lichen Azofarbstoffen, dadurch gekennzeichnet, däss man organische Verbindungen, die mindestens eine gegebenenfalls monosubstituierte Aminogruppe und ausserdem einen zur Azofarbstoffbildung befähigenden Substituenten besitzen, mit 2,4, A process for the preparation of water-soluble azo dyes containing at least one dihalogenated pyrimidine ring, characterized in that organic compounds which have at least one optionally monosubstituted amino group and also a substituent capable of forming azo dye are given with 2,4, 6-Trihalogen-pyrimi- din umsetzt und die erhaltenen Reaktionsprodukte durch Azokupplung in wasserlösliche Farbstoffe über führt. UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man eine mindestens eine reak tionsfähige, gegebenenfalls monosubstituierte Amino- gruppe und ausserdem eine reaktionsträge, aber di- azotierbare Aminogruppe enthaltende Verbindung mit 2,4, 6-trihalogenopyrimidine is reacted and the reaction products obtained are converted into water-soluble dyes by azo coupling. SUBClaims 1. The method according to claim, characterized in that at least one reactive, optionally monosubstituted amino group and also an inert but diacotable amino group containing compound with 2,4, 6-Trihalogen-pyrimidin umsetzt, das Zwischen- produkt diazotiert und die Diazoverbindung mit einer Kupplungskomponente zu einem wasserlöslichen Farbstoff kuppelt. 2. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man eine mindestens eine gege benenfalls monosubstituierte Aminogruppe und ausser dem einen in eine diazotierbare Aminogruppe über führbaren Substituenten enthaltende Verbindung mit 2,4,6-Trihalogen-pyrimidin umsetzt, im Zwischenpro dukt diesen Substituenten in die Aminogruppe über führt, 6-trihalogenopyrimidine is converted, the intermediate is diazotized and the diazo compound is coupled with a coupling component to form a water-soluble dye. 2. The method according to claim, characterized in that at least one optionally monosubstituted amino group and in addition to the one in a diazotizable amino group via feasible substituents containing compound is reacted with 2,4,6-trihalogenopyrimidine, in the Zwischenpro these substituents in the amino group leads over, den Aminokörper diazotiert und die Diazo- verbindung mit einer Kupplungskomponente zu einem wasserlöslichen Farbstoff kuppelt. 3. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man die Diazoverbindung aus einem einen Dihalogenpyrimidinrest enthaltenden Amin mit einer Kupplungskomponente kuppelt, wel che ebenfalls einen Dihalogenpyrimidinrest enthält. 4. diazotizes the amino body and couples the diazo compound with a coupling component to form a water-soluble dye. 3. The method according to claim, characterized in that the diazo compound from an amine containing a dihalopyrimidine radical is coupled with a coupling component which also contains a dihalopyrimidine radical. 4th Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man eine mindestens eine gege benenfalls monosubstituierte Aminogruppe und ausser dem ein kupplungsfähiges Kohlenstoffatom enthal- tende Verbindung mit 2,4,6-Trihalogen-pyrimidin umsetzt und das erhaltene Zwischenprodukt mit einer Diazoverbindung zu einem wasserlöslichen Farbstoff kuppelt. 5. Process according to claim, characterized in that at least one optionally monosubstituted amino group and, in addition to the compound containing a coupling capable carbon atom, is reacted with 2,4,6-trihalogenopyrimidine and the intermediate product obtained is coupled with a diazo compound to form a water-soluble dye . 5. Verfahren nach Unteranspruch 4, dadurch ge kennzeichnet, dass man eine Aminohydroxyverbin- dung, welche ein kupplungsfähiges Kohlenstoffatom besitzt, mit 2,4,6-Trihalogen-pyrimidin umsetzt und das erhaltene Zwischenprodukt mit einer Diazover- bindung zu einem wasserlöslichen Farbstoff umsetzt. 6. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man als 2,4,6-Trihalogen-pyrimi- din das 2,4,6-Trichlor-pyrimidin verwendet. Process according to dependent claim 4, characterized in that an aminohydroxy compound which has a carbon atom capable of coupling is reacted with 2,4,6-trihalopyrimidine and the intermediate product obtained is reacted with a diazo compound to form a water-soluble dye. 6. The method according to claim, characterized in that 2,4,6-trichloro-pyrimidine is used as the 2,4,6-trihalogenopyrimidine.
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