CH371804A - Verfahren zur Herstellung neuer Imidazole - Google Patents

Verfahren zur Herstellung neuer Imidazole

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CH371804A
CH371804A CH5587658A CH5587658A CH371804A CH 371804 A CH371804 A CH 371804A CH 5587658 A CH5587658 A CH 5587658A CH 5587658 A CH5587658 A CH 5587658A CH 371804 A CH371804 A CH 371804A
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quinones
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ethanol
hydroquinones
benzo
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CH5587658A
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Adrian Dr Marxer
Original Assignee
Ciba Geigy
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D487/00Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, not provided for by groups C07D451/00 - C07D477/00
    • C07D487/02Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, not provided for by groups C07D451/00 - C07D477/00 in which the condensed system contains two hetero rings
    • C07D487/04Ortho-condensed systems

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
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  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description


  Verfahren zur     Herstellung    neuer     Imidazole       Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur  Herstellung von     2,6-Dialkyl-4,8-dioxy-benzo[1,2,4,5]-          bis-imidazolen    der Formel  
EMI0001.0005     
    worin R und R'     Alkylreste,    vorzugsweise niedere       Alkylreste,    wie     Methyl,    Äthyl,     Propyl    oder     Butyl     bedeuten,

   und R" und R"'     aliphatische    Reste be  deuten oder von entsprechenden     Chinonen    der For  mel  
EMI0001.0013     
    Als     aliphatische    Reste der neuen Verbindungen  kommen vorzugsweise umsubstituierte oder substi  tuierte     Alkylreste    in Frage. Als     Substituenten    dieser       Alkylreste    kommen z.

   B. freie oder     substituierte          Amino-    oder     Oxygruppen,    wie beispielsweise tertiäre       Aminogruppen    wie     Diniederalkylamino-,        Niederalkyl-          cycloalkylamino-,        Pyrrolidino-,        Piperidino-,        Mor-          pholino-,        Piperazino-    oder     Oxyalkylaminogruppen,     niedere     Alkoxy-    oder     Alkoxyalkoxygruppen    oder  Halogen in Betracht.

   Die     aliphatischen    Reste können  daher z. B.     Dimethylamino-,        Diäthylamino-,    N-Cy-         clopentyl-N-methylamino-,        Pyrrolidino-,        Piperidino-,          Piperazino-,    N -     Methyl    -     piperazino-,    N -     (ss    -     Oxy-          äthyl)-piperazino-,        Morpholino-,        Oxy-,        Methoxy-,          Äthoxy-,        ss-Oxyäthoxy-,

      Chlor- oder     Brom-äthyl-,          -propyl-,        -butyl-    oder     -amylreste    sein.  



  Von besonderem Interesse     sind    dabei die Ver  bindungen der     Formel     
EMI0001.0056     
    worin R" und R"'     Alkyl-,        Oxyalkyl-    oder     Amino-          alkylreste    mit 1-20     Kohlenstoffatomen,    z.

   B.     Me-          thyl,    Äthyl,     Propyl,        Oxyäthyl,        Undecyl,        Dodecyl,          Cetyl    oder     Dimethylamino-,        Diäthylamino-,        Pyrro-          lidino-,        Piperidino-,        Morpholino-    oder     Piperazino-          äthyl-    oder     -propylreste    darstellen, die entsprechen  den     Chinone    und ihre Salze.  



  Die neuen Verbindungen besitzen wertvolle  pharmakologische     Eigenschaften.    So entfalten sie  eine günstige Wirkung bei rheumatischen Erkran  kungen, sind wirksam gegen     Protozoen,    wie     Trypano-          somen,    verstärken die Heilwirkung von     Sulfonamiden     und hemmen die Entwicklung von Bakterien, wie       Bac.        Megath.    und     Staph.        aureus,    sowie das Wachs  tum von Tumoren. Sie sollen daher als     Heilmittel     Verwendung finden. Sie können jedoch auch als  Zwischenprodukte für die Herstellung von Heilmit  teln dienen.  



  Das     erfindungsgemässe    Verfahren zur Herstellung  der neuen Verbindungen besteht darin, dass man     Hy-          drochinone    der Formel    
EMI0002.0001     
    oder entsprechende     Chinone    in     Gegenwart    saurer  Mittel     intramolekular    kondensiert. Als saure Mittel  kommen dabei insbesondere     wässrige    oder alkoho  lische     Mineralsäuren,    z. B.     Salzsäure,    in Frage.  



  Die als     Ausgangsstoffe    in Frage kommenden     Hy-          drochinone    können z. B. unter den Reaktionsbedin  gungen direkt aus den entsprechenden     Chinonen    ge  bildet werden. So ist es möglich, die entsprechenden       Tetraaminochinone    unter sauren Bedingungen zu  reduzieren, wobei gleichzeitig     Ringschluss    eintritt.  



  Enthalten in den neuen Verbindungen die     alipha-          tischen    Reste austauschfähige     Substituenten,    wie       Oxygruppen    oder Halogenatome, so     können    diese in  an sich bekannter Weise in andere Gruppen verwan  delt werden. So lässt sich eine     Oxygruppe        halogenie-          ren    oder ein Halogenatom gegen eine     Aminogruppe     austauschen.  



  Erhaltene     Chinone    lassen sich in an sich be  kannter     Weise,    z. B. mit     katalytisch    erregtem       Wasserstoff    oder durch Behandlung mit     Didhioniten     zu den     Hydrochinonen    reduzieren. Erhaltene     Hydro-          chinone    lassen sich ihrerseits in üblicher Weise zu  den     Chinonen    oxydieren, z. B. durch Behandlung  mit     Chrom(V1)    - Verbindungen, Eisen -     III    -     salzen,     Durchleiten von Sauerstoff und dergleichen.  



  Die erhaltenen     Benzo-bis-imidazole    lassen sich  in üblicher Weise durch Behandlung mit     quaternisie-          renden        Mitteln,    vorzugsweise reaktionsfähigen       Estern    von     Alkanolen    oder     Benzylaikoholen,    in ihre       quaternären        Ammoniumsalze        überführen,    aus denen  sich wie     üblich    die entsprechenden Basen oder andere       Salze    gewinnen lassen. Reaktionsfähige Ester     sind     dabei die oben     erwähnten.     



  Je nach der Arbeitsweise erhält man die neuen  Verbindungen in Form der freien Basen oder     ihrer          Salze.    Aus den     Salzen    können in an sich bekannter  Weise die freien Basen     gewonnen    werden. Von letz  teren lassen sich durch Umsetzung mit Säuren, die  zur Bildung therapeutisch verwendbarer     Salze    ge  eignet sind,     Salze    gewinnen, wie z.

   B. der Halogen  wasserstoffsäuren, Schwefelsäure, Salpetersäure,  Phosphorsäure,     Rhodanwasserstoffsäure,    Essigsäure,       Propionsäure,        Oxalsäure,        Malonsäure,    Bernsteinsäure,       Äpfelsäure,    Weinsäure, Zitronensäure,     Methan-          sulfonsäure,        Äthansulfonsäure,        Oxyäthansulfonsäure,     Benzol- oder     Toluolsulfonsäure    oder von therapeu  tisch wirksamen Säuren.  



  Die Ausgangsstoffe können nach an sich be  kannten     Methoden    gewonnen werden.  



  Die neuen Verbindungen können, wie gesagt,  als Arzneimittel Verwendung finden.  



       In    den folgenden Beispielen sind die Tempera  turen in Celsiusgraden angegeben.    <I>Beispiel 1</I>  14,72 g     2,5-Di-acetamino-3,6-di-laurylamino-          benzochinon    werden in 250     cm3        abs.        Äthanol    suspen  diert, mit 5 g     Raney-Nickel    versetzt und in einer  Wasserstoffatmosphäre geschüttelt. Die Temperatur  beträgt während der Hydrierung 45-50 . In kurzer  Zeit werden 560     cm-'    Wasserstoff aufgenommen.  Das Reduktionsgemisch wird mit 200 cm\' Chloro  form versetzt, aufgekocht und vom Nickel abgetrennt.  



  Die     Äthanol-Chloroformlösung    wird mit 100 cm  2,4n alkoholischer Salzsäure versetzt und nach  kurzem Stehen eingeengt. Die abgeschiedenen Kri  stalle des     Dihydrochlorids    des     2,6-Dimethyl-4,8-          dioxy-1,5-di-lauryl-benzo[1,2,4,5]bis-imidazols    der  Formel  
EMI0002.0078     
         schmelzen    bei 281 . Die Mutterlauge liefert noch  weitere     beträchtliche    Mengen der     Verbindung.    Diese  wird aus Chloroform unter     Zusatz    von Äthanol     um-          kristallisiert    und     schmilzt    dann bei 297'.  



  Das Ausgangsmaterial wird auf folgende Art  gewonnen:  43,6g     3,6-Di-chlor-2,5-di-acetamino-benzochinon     werden in 400     cms        Äthanol    suspendiert und bei 50   tropfenweise mit einem Gemisch von 55,6 g     Lauryl-          amin    und 40g     Triäthylamin    in 200     cm33        Äthanol     versetzt. Es wird 9 Stunden in einem Wasserbad von  80      nachgerührt,    der     dick,:    Brei abgesaugt und mit       Äthanol    gewaschen, in Wasser suspendiert, erneut  abgesaugt und gewaschen.

   Das erhaltene     2,5-Di-          acetamino    - 3,6 -     dilauryl-amino-b,nzochinon        schmilzt     bei 162-165  und ist für weitere     Umsetzungen    rein  genug.  



  <I>Beispiel 2</I>  <B>26,17</B> g     Dihydrochlorid    des     2,5-Di-acetamino-          3,6-di-(3-diäthylamhio-äthylamino)-benzochinon    s wer  den in 250     cm3        Äthanol    und 50     cm-'    Wasser gelöst,  mit 15 g     Raney-Nickel        versetzt    und unter geringem  Überdruck mit Wasserstoff     -;.schüttelt.    Nach Auf  nahme der berechneten Menge wird vom Nickel ab  gesaugt und die klare Lösung mit<B>150</B>     cm.'    2,75n  alkoholischer     Salzsäure    versetzt.

   Sukzessive wird  Äther zugegeben und das ausgefällte     Tetrahydro-          ehlorid    des     2,6-Dimethyl-4,8-dioxy-1,5-di-(@;-diäthyl-          amino-äthyl)-benzo[1,2,4,5]bis-imidazol    der Formel  
EMI0002.0117     
           isoliert    und durch Lösung in Äthanol unter Zusatz  von wenig Wasser und Fällen mit     abs.    Äther gerei  nigt. F. 308-310 . Aus der     wässrigen    Lösung des       Tetrahydrochlorids    wird mit Soda die Base gefällt.  Diese     schmilzt    bei 198-20l .  



  Das Ausgangsmaterial wird auf folgende Art ge  wonnen:  29,1 g     3,6-Di-chlor-2,5-di-acetamino-benzochinon     werden in 250     cm3        Äthanol    suspendiert und bei 10   25,6g     Diäthyl-äthylendiamin    in 75     cm3    Äthanol zu  getropft. Es wird 9 Stunden bei Raumtemperatur  gerührt und die Kristalle des     Dihydrochlorids    von       2,5-Di-acetamino-3,6-di-(p)-diäthylamino-äthylamino)-          benzochinon    durch Absaugen isoliert. F. 207  (freie  Base F. 217-219 ).

    
EMI0003.0014     
    Aus der     wässrigen    Lösung des     Tetrahydrochlorids     lässt sich mit verdünnter     Sodalösung    die freie Base       gewinnen.    Sie     oxydiert    sich leicht beim Isolieren     zum          Chinon    vom F. 244-246 .  



  Das Ausgangsmaterial wird auf folgende Art ge  wonnen:  29,1 g     3,6-Dichlor-2,5-di-acetamino-benzochinon     werden in 250     cm3    Äthanol suspendiert und bei einer  Temperatur von 5-10  langsam ein Gemisch von  25,3g     Triäthylamin    und 28,6 g     Morpholinoäthyl-          amin        zugetropft.    Man     rührt    9 Stunden bei Zimmer  temperatur nach und isoliert die ausgeschiedenen  rötlich braunen Kristalle des     2,5-Di-acetamino-3,6-          di    -     (/;

      -     morpholino    -     äthylamino)    -     benzochinons    vom  F. 215-2l7 . Aus der Base lässt sich mit alkoholi  scher     Salzsäure    das     Dihydrochlorid    gewinnen:  F. 205-207 .  



  <I>Beispiel 4</I>  5,51g     Dihydrochlorid    von     2,5-Di-acetamino-3,6-          di-(ss-morpholino-äthylamino)-benzochinon    werden in  100     cm3    Eisessig suspendiert, 100 mg Platinoxyd zu  gegeben und mit Wasserstoff reduziert. Es werden  225 cm-' Wasserstoff aufgenommen. Die erhaltene  Suspension wird durch Absaugen von der Mutter  lauge getrennt. Die     Mutterlauge    wird mit 50     cm3     2,4n alkoholischer     Salzsäure    versetzt, eingeengt,  
EMI0003.0044     
    Aus der Base lässt sich mit alkoholischer Salzsäure das     Dihydrochlorid    gewinnen. F. über 300 .

      <I>Beispiel 3</I>  23,93 g     2,5-Di-acetamino-3,6-di-(ss-morpholino-          äthylamino)-benzochinon    werden in 300     em3    Äthanol  und 60     cm3    In     Salzsäure    gelöst und in Gegenwart  von 15g     Raney-Nickel    mit Wasserstoff     reduziert.     Nach Aufnahme von 1,12 Litern wird durch ein  Kohlefilter abgesaugt und mit Äthanol gewaschen.  Die erhaltene Lösung wird mit 270     em3    2,4n alko  holischer     Salzsäure    versetzt. Nach kurzer Zeit ist die  Hauptmenge des     Tetrahydrochlorids    abgeschieden;  ein weiterer Anteil lässt sich aus der Mutterlauge ge  winnen.

   Das erhaltene     Tetrahydrochlorid    des 2,6-Di       methyl-4,8-dioxy-1,5-di-(ss-morpholino-äthyl)-benzo-          [1,2,4,5]bis-imidazols    zersetzt sich im     Schmelzpunkts-          rohr    bei 304-306 .

   Es besitzt die Formel    nochmals mit     alkoholischer        Salzsäure        versetzt    und  die Kristalle     isoliert    und mit der Hauptmenge ver  einigt, die wie folgt     gewonnen    wird: Die abgesaugte  Suspension     wird        in    40     cm3    3n     Salzsäure    gelöst, vom  Platin filtriert, absolutes Äthanol und 50 cm?' alkoho  lische     Salzsäure    zugegeben und die abgeschiedenen  Kristalle isoliert.

   Man gewinnt so das in Beispiel 3  beschriebene     Tetrahydrochlorid    des 2,6-Dimethyl       4,8-dioxy-1,5-di-(ss-morpholino-äthyl)-benzo[1,2,4,5]-          bis-imidazols.     



  <I>Beispiel 5</I>  10 g     Tetrahydrochlorid    des     2,6-Dimethyl-4,8-          dioxy-1,5-di-(ss-morpholino-äthyl)        -benzo[1,2,4,5]bis-          imidazols,    erhalten nach Beispiel 3 oder 4, werden  in 200     cm3        40a/oiger    Schwefelsäure zum Sieden er  hitzt und heiss     mit    10 g Chromsäure     versetzt.    Nach  2 Minuten wird in Eis gekühlt,

   die ausgeschiedenen  Kristalle     isoliert.    Diese bestehen aus einem Chrom  komplex des entstandenen     Chinons.    Sie werden in  325     cm3    2n     Schwefelsäure    und 325     cm3    Wasser  heiss gelöst. Die Lösung wird filtriert, auf etwa  40  gekühlt und     mit    600     cm3    2n Natronlauge ge  fällt. Die feinen orangegelben Nadeln werden isoliert;  F. 243-246 .

   Sie bestehen aus 2,6-Dimethyl-4,8       dioxo-4,8-dihydro-1,5-di-(ss-morpholino-äthyl)-benzo-          [1,2,4,5]bis-imidazol    der     Formel         Zur gleichen     Chinonbase    gelangt man, wenn  man die     wässrige    Lösung des     Tetrahydrochlorids    des       2,6-Dimethyl-4,8-dioxy-1,5-di-(fl'-morpholino-äthyl)-          benzo[1,2,4,5]bis-imidazols    in wenig Wasser löst,  mit 2n     Sodalösung    fällt und die Suspension kurze  Zeit mit Luft schüttelt. Die     anfänglich    farblosen  Kristalle werden bald gelb und lassen sich durch  Absaugen und Auswaschen isolieren.  



  <I>Beispiel 6</I>  29,67     -g        2,5-Di-acetamino-3,6-di-n-butylamino-          benzochinon    werden in 400     cm3        Athanol    suspendiert,  mit 10 g     Raney-Nickel    versetzt und mit Wasser  stoff reduziert. Nach Aufnahme von 1,85 Liter  werden 300     cms    Chloroform zugegeben, zum Sieden  erhitzt, vom Nickel heiss abgesaugt und 100     cm3     2;4n alkoholische     Salzsäure    zugegeben.

   Die Lösung  wird auf     i/3    ihres Volumens eingedampft (vermin  derter Druck) und die erhaltenen Kristalle     isoliert.     Sie werden zur Reinigung in Wasser unter Zusatz  von wenig 2n     Salzsäure    gelöst und mit denn gleichen.  Volumen 6n Salzsäure gefällt. Man erhält so     dasi          Dihydrochlorid    des     2,6-Dimethyl-4,8-dihydroxy-1,5-          di-n-butyl-benzo[1,2,4,5]bis-imidazol    der Formel  
EMI0004.0024     
    vom F. 310-313      (Zers.).     



  Das als Ausgangsmaterial benötigte     2,5-Di-acet-          amino-3,6-di-n-butylamino-benzochinon    wird nach  der in Beispiel 1 beschriebenen Art mit     n-Butylamin     an Stelle von     Laurylamin    gewonnen. F. 217-219 .  



  <I>Beispiel 7</I>  1 g des in Beispiel 6 beschriebenen     Hydrochinons     wird in 15     cm3        40 /oiger    Schwefelsäure gelöst, sie-,  elend 1 g Chromsäure eingetragen und sofort gekühlt.  Es scheiden sich ockergelbe Kristalle des Chrom  komplexes aus, der zerlegt werden muss. Er wird  dazu mit 2n Schwefelsäure heiss gelöst und mit  einem     100/eigen        überschuss    an Natronlauge     gefällt     und sofort mit Äther ausgeschüttelt.

   Aus dem Äther  kristallisiert das orange gefärbte     Chinon,    das     2,6-Di-          methyl-4,8        -dioxo-4,8-dihydro-1,5-di-n-butyl-benzo-          [1,2,4,5]bis-imidazol    der Formel  
EMI0004.0041     
    <I>Beispiel 8</I>  14,01 g     2,5-Di-acetamino-3,6-di-methylamino-          benzochinon    werden in 300 cm-' Äthanol suspen  diert und mit 10 g     Raney-Nickel    hydriert. Die  Wasserstoffaufnahme beträgt 1,12 Liter.

   Die Suspen  sion wird abgesaugt und der     Nutschenrückstand    mit  300     cm3    Chloroform ausgekocht, vom Nickel filtriert,  die Lösung mit 100     cm3    2,3n alkoholischer Salz  säure und 350 cm-' Essigester versetzt.

   Dadurch  werden Kristalle des     2,6-Dimethyl-4,8-dihydroxy-1,5-          dimethyl    -     benzo[1,2,4,5]bis    -     imidazols    als     Dihydro-          chlorid    vom F. über 300  abgeschieden:  
EMI0004.0054     
    Die aus der     wässrigen    Lösung des     Dihydro-          chlorids    mit 2n Soda gewonnene Base hat einen  F. über 300 .  



  Das als Ausgangsmaterial verwendete     2,5-Di-          acetamino-3,6-di-methylamino-benzochinon    wird nach  der in Beispiel 1 beschriebenen Methode unter  Kühlen anstelle des     Erhitzens    auf 50  gewonnen.  



  <I>Beispiel 9</I>  29,1 g     3,6-Dichlor-2,5-di-acetamino-benzochinon     werden in 250     cm3    Äthanol suspendiert und unter  Kühlen ein Gemisch von 25,3g     Triäthylamin    und  25,6g     Diäthyl-äthylendiamin    in 75     cm3    Äthanol       zugetropft.    Es wird 9 Stunden bei Raumtemperatur       gerührt.    Dann wird von dem gebildeten 2,5-Di       acetamino-3,6-di-(ss-diäthylamino-äthylamino)-benzo-          chinon    abgesaugt und die klare     äthanolische    Lösung  mit 150     cm3    2,

  4n alkoholischer     Salzsäure    versetzt.  über Nacht bilden sich reichlich Kristalle vom  F.256 . Diese sind ein Gemisch, das folgender  massen getrennt wird: Die isolierten und gewa  schenen Kristalle werden in 150     cm3    Wasser ge  löst, die Lösung mit 150     cm3    2n Natronlauge ver  setzt, die gelbbraunen Kristalle von der violetten  Mutterlauge getrennt und mit Wasser gewaschen.

    Man erhält so feine     weisslichgelbe    Nadeln, die beim  übergiessen mit     Äthanol    tiefgelb werden; F. 208 bis       21011.    Ihre     äthanolische    Lösung wird mit überschüssi  ger alkoholischer Salzsäure versetzt, worauf sich hell  gelbe     Nadeln    vom F. 283-286      (Zers.)    abscheiden.

    Die Base vom F. 208-2l0  stellt das     2,6-Dimethyl-          4,8    -     dioxo-4,8-dihydro-1,5-di-(ss-diäthylamino-äthyl)-          benzo[1,2,4,5]bis-imidazol    dar und hat die Formel  
EMI0004.0085     
      <I>Beispiel 10</I>  1 g des nach Beispiel 2 hergestellten     Tetrahydro-          chlorids    des 2,6 -     Dimethyl    - 4,8 -     dioxy-1,5-di-(ss-di-          äthylamino    -     äthyl)-benzo[1,2,4,

  5]bis    -     imidazols    wird  in 25     cm3    Wasser gelöst und durch Einleiten von       Sauerstoff    während 2 Stunden oxydiert. Die gelbe  Lösung wird mit 20 cm- 2n Natronlauge gefällt und  die feinen Kristallnadeln     isoliert    und gewaschen.  Sie sind nach     Schmelzpunkt,        Mischschmelzpunkt    und  Schmelzpunkt des     Hydrochlorids    identisch     mit    dem  nach Beispiel 9 erhaltenen     Chinon.     



  Zum gleichen     Chinon    gelangt man auch durch  Oxydation der aus dem obengenannten     Hydrochinon     mit Soda gefällten Base, indem diese in der     soda-          alkoholischen    Suspension mit einem Sauerstoffstrom  behandelt wird. Das     Chinon    lässt sich auch durch  Oxydation mit Chromsäure in 40      /o        iger    Schwefel  säure und Zerlegen des Chromkomplexes mit ver  dünnter Natronlauge gewinnen.  



  <I>Beispiel 11</I>  15 g des nach Beispiel 2 erhaltenen     Tetrahydro-          chlorids    von 2,6 -     Dimethyl    - 4, 8 -     dioxy-1,5-di-(ss-di-          äthylamino-äthyl)-benzo[1,2,4,5]bis-imidazols    werden  in 150     cm3    Wasser gelöst und 5 Stunden Sauerstoff  eingeleitet. Es wird mit 100     cm3    Natronlauge alka  lisch gestellt und weitere 3 Stunden mit Sauerstoff  behandelt.

   Man saugt von dem gelben Niederschlag  ab, wäscht     ihn    mit Wasser und trocknet im     Vakuum.     Man erhält so das     2,6-Dimethyl-4,8-dioxo-4,8-di-          hydro-1,5        -di-(ss-diäthylamino-äthyl)-benzo[1,2,4,5]-          bis-imidazol    vom F. 208-210 .  



  <I>Beispiel 12</I>  26,6 g 2,5 -     Diacetamino    - 3,6 -     di-äthanolamino-          benzochinonwerden    in 100 cm-'     Äthanol        suspendiert,     20 g     Raney-Nickel    zugegeben und mit     Wasserstoff     geschüttelt. Nach Aufnahme von 1,75 Liter     hört    die  Wasserstoffaufnahme auf. Man saugt vom Kataly  sator und abgeschiedener Substanz ab. Die alkoho  lische Lösung enthält hier nur wenig des gesuchten  Produktes.

   Die Hauptmenge wird aus dem Filterrück  stand wie folgt gewonnen: Der Rückstand wird mit  60 cm-' 6n Salzsäure, 60     cm3    Wasser und 100     cm3          Äthanol    5 Minuten gekocht, heiss abgesaugt und das  grüne Filtrat mit 150     cm3    2,3n     äthanolischer    Salz  säure versetzt. Es wird im Vakuum auf ein Volumen  von etwa 120     em3    eingedampft und mit 250     cm3     Äthanol und 200     cm3    Essigester versetzt. Es werden  weisse Kristalle vom F. 287-290      (Zers.)    erhalten.

    Es handelt sich um das     Dihydrochlorid    des     2,6-Di          methyl-4,8-dioxy-1,5-di-(3-oxy-äthyl)-benzo[1,2,4,5]-          bis-imidazo1s    der Formel  
EMI0005.0057     
    Das Ausgangsmaterial wird folgendermassen be  reitet:

    29,1 g     3,6-Dichlor-2,5-diacetamino-benzochinon     werden in 250     cm3        Äthanol    suspendiert und unter       Eis-Wasser-Kühlung        ein    Gemisch von 23,3g     Tri-          äthylamin    und 13,5 g     Äthanolamin    in 75     cm3     Äthanol     zugetropft.    Man rührt 9 Stunden bei     Zim-          mertemperatur,    isoliert das Umsetzungsprodukt,  wäscht es mit     Athanol,

      suspendiert es in 100     cm3     Wasser und     isoliert    es erneut. F. 241-243 .  



  <I>Beispiel 13</I>  5,4 g 2,6     Dimethyl-4,8-dioxo-4,8-dihydro-1,5-di-          (ss-diäthylamino-äthyl)-benzo[1,2,4,5]bis-imidazol    wer  den in 150     cm3        abs.        Athanol    gelöst und mit 4,1 g       Methyljodid    in 25     cm3        Äthanol    tropfenweise versetzt  und 6 Stunden unter     Rückfluss    gekocht. Die ausge  fallenen Kristalle werden isoliert und getrocknet.

    Das so erhaltene     2,6-Dimethyl-4,8-dioxo-4,8-dihydro-          1,5    -     di    -     (ss    -     diäthylamino    -     äthyl)    -     benzo[1,2,4,5]bis-          imidazol-dimethojodid    der Formel  
EMI0005.0090     
    <I>Beispiel 14</I>  4,1 g     2,6-Dimethyl-4,8-dioxo-4,8-dihydro-1,5-di-          (ss    -     diäthylanaino    -     äthyl)    -     benzo[    1,2,4,

       5]bis        -imidazol     werden in 200     cm3        Äthanol    gelöst, mit 4 g     Raney-          Nickel    versetzt und mit     Wasserstoff    geschüttelt. Die  Hydrierung kommt nach Aufnahme von 220     cm3     Wasserstoff zum Stillstand.  



  Man filtriert unter Ausschluss von Sauerstoff vom  Katalysator, versetzt die klare Mutterlauge mit  50     cm3    2,3n     äthanolischer        Salzsäure    und engt auf  die     Hälfte    ein, worauf Kristallisation eintritt.

   Der       Raney-Nickel-Rückstand    wird mit einem Gemisch  von 10     cm3    Salzsäure 1 : 1, 10     cm3    Wasser und  25     cm3    Äthanol ausgekocht, heiss filtriert, das Filtrat  mit 25 cm-     äthanolischer        Salzsäure    und 50     cm3     Äthanol versetzt, worauf auch hier Kristallisation     ein-          tritt.    Die vereinigten     Kristallisate    werden     isoliert,

      mit       Äthanol    gewaschen und     getrocknet.    Sie stellen das       Tetrahydrochlorid    des     2,6-Dimethyl-4,8-dioxy-1,5-di-          ('3-        diäthylamino    -     äthyl)        -benzo[1,2,4,5]bis-imidazols     dar.  



  <I>Beispiel 15</I>  1 g des in Beispiel 12 beschriebenen     Dihydro-          chlorids    von     2,6-Dimethyl-4.,8-dioxy-1,5-di-(ss-oxy-          äthyl)-benzo[1,2,4,5]bis-imidazol    wird in 10     cm3     Wasser gelöst und mit einem Sauerstoffstrom behan-           delt.    Nach kurzer Zeit trübt sich die Lösung, und  es fallen gelbliche     Kristalle    des 2,6-Dimethyl-4,8       dioxo-4,8-dihydro-1,5-di-(ss-oxyäthyl)-benzo[1,2,4,5]-          bis-imidazols    der Formel  
EMI0006.0005     
    aus, die     isoliert    werden. F. > 300 .  



  Eine weitere Menge gewinnt man durch Zugabe   von 10     cm3    2n Natronlauge zur klaren Mutterlauge  und weiteres Einleiten von Sauerstoff.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH I Verfahren zur Herstellung von neuen Imidazolen der Formel EMI0006.0009 worin R und R' Alkylreste und R" und R\II alipha- tische Reste darstellen, oder von entsprechenden Chinonen, dadurch gekennzeichnet, dass man Hydro- chinone der Formel EMI0006.0017 oder entsprechende Chinone in Gegenwart saurer Mittel intramolekular kondensiert. UNTERANSPRÜCHE 1.
    Verfahren nach Patentanspruch I, dadurch ge kennzeichnet, dass entsprechende Chinone unter den Reaktionsbedingungen zu Hydrochinonen reduziert werden. 2. Verfahren nach Unteranspruch 1, dadurch ge kennzeichnet, dass man Chinone der Formel EMI0006.0023 zu den Hydrochinonen reduziert und in der gleichen Operation durch Einwirkung saurer Mittel die Imidazolringe schliesst. 3.
    Verfahren nach Patentanspruch I und den Un teransprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass man von Verbindungen der Formel EMI0006.0026 oder von entsprechenden Chinonen ausgeht, worin R und R' Alkylreste und R" und R"' Alkylreste oder Oxy- oder Aminoalkylreste mit 1-20 Kohlen stoffatomen bedeuten. 4. Verfahren nach Patentanspruch 1 und den Un teransprüchen 1-3, dadurch gekennzeichnet, dass man von der Verbindung der Formel EMI0006.0032 oder vom entsprechenden Chinon ausgeht. 5.
    Verfahren nach Patentanspruch I und den Un teransprüchen 1-4, dadurch gekennzeichnet, dass man erhaltene Chinone zu den Hydrochinonen reduziert. 6. Verfahren nach Patentanspruch und den Un teransprüchen 1-4., dadurch gekennzeichnet, dass man erhaltene Hydrochinone zu den Chinonen oxydiert.
    PATENTANSPRUCH II Verwendung von nach dem Verfahren gemäss Pa tentanspruch I hergestellten tertiären Aminen zur Herstellung entsprechender quatemärer Ammonium salze, dadurch gekennzeichnet, dass man die tertiären Amine mit Quaternisierungsmitteln behandelt.
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