CH393311A - Verfahren zur Herstellung von gereinigtes Pyrethrin enthaltenden Zusammensetzungen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von gereinigtes Pyrethrin enthaltenden Zusammensetzungen

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CH393311A
CH393311A CH247860A CH247860A CH393311A CH 393311 A CH393311 A CH 393311A CH 247860 A CH247860 A CH 247860A CH 247860 A CH247860 A CH 247860A CH 393311 A CH393311 A CH 393311A
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CH
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pyrethrin
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pyrethrins
hydrocarbons
cinerin
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CH247860A
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English (en)
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August Goldberg Alan
John Smith Harold
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Kenya Pyrethrum Board
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    • A01AGRICULTURE; FORESTRY; ANIMAL HUSBANDRY; HUNTING; TRAPPING; FISHING
    • A01NPRESERVATION OF BODIES OF HUMANS OR ANIMALS OR PLANTS OR PARTS THEREOF; BIOCIDES, e.g. AS DISINFECTANTS, AS PESTICIDES OR AS HERBICIDES; PEST REPELLANTS OR ATTRACTANTS; PLANT GROWTH REGULATORS
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    • A01N65/08Magnoliopsida [dicotyledons]
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    • AHUMAN NECESSITIES
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Description


  



  Verfahren zur   Herstellung von gereinigtes Pyrethrin enthaltenden Zusammensetzungen       Pyrethrum-Extrakt    wird durch   Extrakt getrock-    neter und gemahlener Pyrethrum-Blüten (Chrysantemum   cinerariaefolium)    mit Ligroin und   Verdamp-    fen des Ligroins hergestellt, wobei man einen als Ílharz-Extrakt bezeichneten Rückstand erhÏlt, der gewöhnlich 25-35% seines Gewichtes an aktiven Bestandteilen enthält. Die aktiven Bestandteile sind die Pyrethrine I und II und die Cinerine I und II.



  Diese Stoffe unterscheiden sich dadurch voneinander, dass die beiden Pyrethrine eine   Pentadienyl-Kette    und die beiden Cinerine eine Butenyl-Kette enthalten, welche in   2-Stellung    am Cyclopentenon-Ring haftet.



  Die Pyrethrine unterscheiden sich dadurch voneinander, da¯ Pyrethrin I eine endstÏndige Methylgruppe, Pyrethrin   lI    eine endständige Mefhoxycar  bonylgruppe aufweist    ; die beiden Cinerine I und II unterscheiden sich in gleicher Weise voneinander.



  Alle diese Verbindungen können bei sehr niedrigen Drucken ohne Zersetzung destilliert werden : Pyrethrin I und Cinerin I sieden bei ungefähr   140    bis 150¯C/10-4 mm, Pyrethrin II und Cinerin II bel ungefähr 190-195¯C/10-4 mm.



   Die Erfindung betrifft nun ein Verfahren zur Herstellung von   gerèìnigtem    Pyrethrin   I,      II und    Cinerin   I,    II in Form von Lösungen in paraffinischen Kohlenwasserstoffen, dadurch gekennzeichnet, da¯    Pyrethrum-ölhatzexttakt in mindestens'der doppelten.   



  Volumenmenge von unter Normalbedingungen fl ssigen paraffinischen Kohlenwasserstoffen aus   Erctöl-      destillaten,-die zwischen    200 und   500 t sieden, dìe    keine ungesÏttigten Kohlenwasserstoffe, wachsartige Produkte oder wesentliche Anteile von verfÏrbenden Bestandteilen enthalten, gel¯st wird und anschlie¯end bei ausreichend   tiefen Temperaturen'und Drucken    eine   Küdestillation    von   Pyrethnnen,'Cinerinen'und    paraffinischen Kohlenwasserstoffen durchgeführt wird, bei der eine thermische Zersetzung oder ein Abbau der Pyrethrine bzw. Cinerine praktisch vermieden wird.



   Zu den in Frage kommenden Paraffinkohlenwasserstoffen geh¯ren Petroleumarten (Kerosine), welche über   200 Cdestillieren,niedrig-und    mittelviskose, technische Ole sowie   mittel-und    hochviskose   Medizinalölfraktionen,    aus denen ungesättigte Kohlenwasserstoffe, wachsartige Stoffe und mindestens die   hauptsächlichen    farbgebenden Komponenten ent  feint    worden sind. Eine derartige Behandlung zur Herstellung sogenannter ¸wei¯er¯ oder farbloser   Me    ist bekannt.   Die entstehenden weissen Öle be-    sitzen Viskositäten (gemessen nach Saybolt) von    30'bis 3'50 Sekunden ; die vorzugsweise verwendeten    Fraktionen besitzen ViskositÏten von 50-250   Sekun-    den.



   Es ist zu   betonen,    dass die   ATt-der fliissigen    Paraffinkohlenwasserstoffe und das   Aasmass der    Raffination von der geplanten Verwendung des Produktes abhängt. Wenn das Produkt auf eine wachsende Nutzpflanzenkultur für menschliche oder    tierische'Ernährung verwendet werden soll, müssen die    Kohlenwasserstoffe unschÏdlich sein und den Pflanzen keinen Schaden zuf gen;

   im allgemeinen sollten sie den Reinheitsanforderungen an ilüssige Paraffine    entsprechend'den britischen und USA-Arzneimittel-      vofschriften    entsprechen.'Wenn das Produkt für die   Vervcrendung    in Fliegenvernichtenden Mischungen be  stimmt ist,    ist der für die Reinigung der Kohlenwasserstoffe erforderliche Grad weniger kritisch, doch sollten auch in diesem   Palle      keine störenden Oeruchs-    Stoffe vorliegen, welche HaushaltsgegenstÏnde und Möbel beschädigen und beflecken würden.   Bei ande-    ren als den erwähnten Verwendungsarten, beispielsweise bei der Verwendung auf   Nichtfutterpflanzen    im Freien braucht der Reinheitsgrad weniger hoch zu sein.

   Bevorzugt sind die in der   Petroleumindustrie    als weise Ole bezeichneten Stoffe, die aus über 200    destillierendem    Petroleum technischen und medizinalen Olfraktionen stammen, welche durch Behandlung mit Schwefelsäure, durch Neutralisieren und Klären (siehe Dunstan et al.     The    Science of Petro  leur  ,    Bd. IV, Seite 2838 und Bd. V Teil III, Seite 189 Oxford University Press) erhalten wurden.



   Beispiele von geeigneten Materialien sind   1.    das flüssige Leichtparaffin der britischen Arznei mittelvorschrift, das eine Mischung von raffinier ten flüssigen Paraffinen mit einer kinematischen
Viskosität von nicht über 30 centi-Stockes bei
37,   8  C    ist, 2. das flüssige Paraffin der britischen Arzneimittel vorschrift, das eine Mischung von raffinierten flüssigen Paraffinen mit einer kinematischen
Viskosität von nicht über 64 centi-Stockes bei
37,   8  C    ist und 3. desodorisierte und   entfärbte    Petroleumfraktionen, die über   200  C destillieren    nach Entfernung der aromatischen Kohlenwasserstoffe und unter dem
Handelsnamen     Deobases erhältlich.

   Mischungen    solcher flüssiger Paraffine können ebenso verwen det werden, wie andere Fraktionen von unter
Normalbedingungen flüssigen Paraffinen mit den angegebenen Siedepunkten.



  Mischungen, die ganz oder teilweise aus Fraktionen mit einer kinematischen Zähigkeit zwischen 20 und 80 und vorzugsweise zwischen 25 und 70 centi Stockes bei 37,   8     C bestehen, sind besonders brauchbar.



   Bei der Durchführung der Reinigungsbehandlung gemäss der Erfindung wird der   Pyrethrum-Olharz-      sxtrakt    zuerst in mindestens der doppelten Volumenmenge der als Kodestillans verwendeten, unter Normalbedingungen flüssigen Paraffinkohlenwasserstoffe gelöst, worauf die so entstehende Lösung bei ausreichend tiefen Temperaturen und Drucken einer Kodestillation unterworfen wird. Normalerweise ist der Druck nicht grösser als 1 mm Hg und vorzugsweise nicht grösser als 0, 1 mm Hg. Besonders bevorzugt wird der Bereich zwischen   10-2    und 10-5 mm Hg, wobei Drucke zwischen   10-3    und   10-4    sehr günstig sind.

   Vorzugsweise wird der   Olharzextrakt    in weniger als dem 12fachen und vorzugsweise zwischen dem 2-bis 10fachen des Volumes der flüssigen Paraffinkohlenwasserstoffe gelöst, doch können auch grössere Anteile verwendet werden. Es ist darauf hinzuweisen, dass die optimalen Verhältnisse durch die aus verschiedenen Quellen stammenden Extrakte sowie durch die Struktur und die relativen Anteile der Paraffinund Cycloparaffinkohlenwasserstoffe und schliesslich durch die   Destillationsart    mit bedingt sind. Die Destillation wird vorzugsweise als   Kurzwegdestillation    durchgeführt und führt in ihrer einfachsten Form dazu, dass die Pyrethrine und Cinerine von begleitenden Farbsubstanzen, deren Gegenwart bei   Sprüh-    mittelgemischen störend ist, befreit werden.



   Gemäss einer Ausführungsform der Erfindung kann eine partielle Trennung von Pyrethrin   I,    Cinerin I und Pyrethrin II und Cinerin   II,    während der Destillation dadurch erreicht werden, dass man getrennt Fraktionen verschiedener Siedepunkte sammelt.



  Es ist bekannt, dass Pyrethrin I und Cinerin I gegen bestimmte kriechende Insekten aktiver sind als Pyrethrin II und Cinerin   II,    welch letztere wiederum aktiver gegen bestimmte fliegende Insekten sind. Der Rohextrakt kann in Destillatfraktionen getrennt werden, die jeweils aktiver gegen diese zwei Arten von Insekten sind als das Ausgangsmaterial. Darüber hinaus ermöglicht die Herstellung von Lösungen der aktiven Komponenten des Pyrethrums in Paraffinkohlenwasserstoffen auf diese Weise dem Verbraucher den Zusatz weiterer Komponenten, wie Synergica, entsprechend der geplanten Zusammensetzung und unter Berücksichtigung des Verwendungszwecks des Produktes. Wenn das Produkt auf Kulturen angewendet werden soll, die der menschlichen Ernährung dienen, muss der Auswahl der zusätzlichen Komponenten besonders Sorgfalt gewidmet werden.



   Zur Durchführung des erfindungsgemässen Verfahrens kann eine Destillationsanlage mit   gewöhn-    lichem Destillationsgefäss   (Sumpfdestillation)    verwendet werden, doch wird eine   Schnelldestillationsanlage    (Gleichgewichtsdestillation) bevorzugt, damit die Einwirkungsdauer der   Destillationstemperatur    auf den Olharzextrakt auf einem Minimum gehalten wird.

   Das bevorzugte Verfahren besteht darin, dass man die Lösung des Extraktes in einem Vorratsgefäss auf eine Temperatur von nicht über   80 C    hält, und dass man die auf diese Weise entgaste und vorerwärmte Lösung tropfenweise in das Destillationsgefäss einbringt, wo sie als Film über eine derart geheizte Oberfläche läuft, dass mindestens ein Teil des flüchtigen Materials rasch über einen kurzen Weg zum Kondensationsrohr gelangt. Das Innere der Destillationsanlage wird auf einem niedrigen Druck gehalten, bei dem die Pyrethrine und Cinerine praktisch ohne Zersetzung destillieren, z. B. bei einem Druck von   10-S bis      10-4    mm   Hg    oder darunter.

   Auf diese Weise kann die Zeitspanne, während der der   Ölharzextrakt    er  höhten    Temperaturen ausgesetzt ist, auf einige   Mi-    nuten und sogar auf einige Sekunden verkürzt werden.



   Die Schnelldestillation (Gleichgewichtsverdampfung bzw.-destillation) kann in mehreren Stufen ausgeführt werden. Zu diesem Zweck wird die Lösung des Pyrethrum-Olharzextrakte zuerst einem Kurzwegverdampfer zugeleitet, in dem die Temperatur der von der Lösung bespülten Oberfläche im unteren Teil des Bereiches gehalten wird, innerhalb dessen Mischungen von Pyrethrinen und Cinerinen bei dem in der Destillationsanlage gegebenen Unterdruck verflüchtigt werden, z. B. bei   135-155 C    bei Drucken von ungefähr   10-4    mm Hg. Der unverdampfte Anteil der Lösung aus dem ersten Verdampfer wird dann in einen zweiten Verdampfer geleitet, in welchem die Temperatur der von der zu verdampfenden Lösung bespülten Oberfläche höher ist als im ersten Verdampfer, z.

   B.   160-200  C    bei Drucken von ungefähr   10-4    mm Hg, oder in welchen der Druck entsprechend geringer gehalten wird. Der unverdampfte Rückstand aus der zweiten Destillationsanlage kann in eine dritte Destillationsanlage überführt werden, in der die Temperatur der mit der zu verdampfenden Lösung   bespülten    Oberfläche höher oder der Druck niedriger ist als im zweiten Verdampfer.



   Das erfindungsgemässe Verfahren kann z. B. zur Abtrennung der flüchtigeren Gruppe von Pyrethrinen dienen, welche in Pyrethrin I und Cinerin I aus dem Pyrethrum-Olharzextrakt vorherrschen oder zur Trennung des Extraktes in zwei pyrethrin und cinerinhaltige Kohlenwasserstofflösungen, die jeweils Pyrethrin I und Cinerin I bzw. Pyrethrin II und Cinerin II enthalten. Bei Durchführung dieser zuletzt genannten Art der Abscheidung können mehr als 2 getrennte Fraktionen gesammelt werden, wobei die Fraktionen mit dazwischenliegendem Siedepunkt redestilliert werden.

   Bei Durchführung einer   Schnell-    oder   Gleichgewichtsdestillation    in 2 oder mehr Stufen unter höherer Erwärmung des verdampfenden Films in der zweiten oder späteren Stufe als in der vorangehenden Stufe, kann eine ziemlich weitgehende Trennung der beiden Gruppen der Wirkstoffe erzielt werden. Ein relativ grosser Anteil der als   Lösungs-    mittel dienenden Paraffinkohlenwasserstoffe, z. B. 4 bis 10 Teile je Teil Extrakt, trägt ebenfalls zum Erreichen eines hohen Trennungsgrades bei ; dies trifft ohne Rücksicht darauf zu ob eine mehrstufige   Destil-    lation oder eine normale   Sumpfdestillation    verwendet wird, bei der mehrere Fraktionen mit progressiv anwachsendem Siedepunkt abgetrennt werden.

   Beim Verfahren in dieser Weise kann ohne weiteres eine erste Fraktion aus Pyrethrinen, Cinerinen und Paraffinkohlenwasserstoffen erhalten werden, die   70-80%    und darüber des gesamten Pyrethrin I und Cinerin I enthält und eine zweite höher siedende Fraktion aus Pyrethrinen, Cinerinen und   Paraffinkohlenwasser-    stoffen, die   65-75%    des gesamten Pyrethrin II und Cinerin II enthält.



   Durch Verwendung einer Fraktion von flüssigen, zwischen   250-400  C destillierenden    paraffinischen Kohlenwasserstoffen kann eine Kodestillation dieser Kohlenwasserstoffe und vorwiegend Pyrethrin I und Cinerin I erzielt werden, wobei ein geringer Rest von Kohlenwasserstoffen im Destillationsrückstand verbleibt, der den grösseren Teil des Pyrethrins II und Cinerins II enthält.

   Anderseits kann durch Verwendung einer Fraktion von flüssigen, zwischen 250 bis   500  C    destillierenden paraffinischen Kohlenwasserstoffen eine erste Fraktion als   MischdestiUat    von den zwischen 250 und 380 C siedenden Kohlenwasserstoffen und Pyrethrin I, Cinerin I erhalten werden, worauf eine zweite, höher siedende Fraktion folgt, welche ein   Mischdestillat    hauptsächlich aus den zwischen 380 und 450  C destillierenden Kohlenwasserstoffen und Pyrethrin II und Cinerin   Il    ist.



   Die Anwesenheit von Paraffinkohlenwasserstoffen ermöglicht die Destillation der Pyrethrine und Cinerine bei erheblich niedrigerer Temperatur als ohne Kohlenwasserstoffe. Die inerte Natur der Kohlenwasserstoffe ist eine wertvolle Eigenschaft und er  möglicht    die Kodestillation ohne Reaktion der in den   Pyrcthrinmolekülen    vorhandenen reaktiven Gruppen, es sei denn, dass möglicherweise eine geringfügige Polymerisation auftritt. Auf diese Weise kann man die Pyrethrine und Cinerine   25-50 C    unter ihren Siedepunkten am besten bei Absolutdrucken von   10-4    mm Hg in einer Ausbeute von 90-95% destillieren.

   Der Gehalt des Destillates an   Isopyrethrin    ist niedrig ; der Gehalt der ersten Fraktion ist   gewöhn-    lich niedriger als der des nicht destillierten Materials, der Gehalt der zweiten Fraktion ist gewöhnlich ungefähr ebenso hoch wie der des nicht destillierten Materials. Beim Destillieren mit   Paraffinkohlen-    wasserstoff als   Kodestillans    gemäss der Erfindung bleibt die insekticide Aktivität der Pyrethrine und Cinerine erhalten. Die verschiedenen Veränderungen wie Polymerisation, Inversion, Racemisierung und Isomerisierung durch die bekannte Möglichkeit der Verlagerung der im Pyrethrinmolekül vorliegenden Doppelbindungen werden offensichtlich vermieden.



  Das Destillat ist eine klare, fahlgelbe Flüssigkeit, gleichgültig ob sie als Ganzes abgenommen oder in Fraktionen getrennt ist. Destillat oder Fraktionen desselben können mit Petroleum oder anderen mischbaren organischen Flüssigkeiten verdünnt werden und Lösungen ergeben, die sehr wenig gefärbt sind und keine Flecken verursachen.



   In den folgenden Beispielen wurde Pyrethrum Olharzextrakt nach Lösen in flüssigen, zwischen 200 und   500  C destillierenden    Paraffinkohlenwasserstoffen unter vermindertem Druck in einer Kurzweganlage mit Sumpf-oder mit   Gleichgewichtseinstellung    der Destillation unterworfen. Alle Teile sind Volumteile für Flüssigkeiten und Gewichtsteile bei Feststoffen in entsprechenden Einheiten des CGS Systems. Der Isopyrethringehalt der Destillate und Rückstände in den Beispielen wird in Prozent des Gesamtpyrethrins angegeben. Das in den Beispielen verwendete flüssige Leichtparaffin bzw. Flüssigparaffin entspricht den Bestimmungen der britischen Pharmacopie 1958 und siedet im Bereich von 250 bis   500  C.   



   Mischungen von Pyrethrin I und Cinerin I wurden als     Pyrethrin Ip, Mischungen    von Pyrethrin II und Cinerin II wurden als     Pyrethrin IIo bezeichnet.   



   Beispiel 1
6, 0 Teile   Pyrethrum-Olharz      (35%   Pyrethrine  )    werden in 24 Teilen flüssigem Leichtparaffin gelöst und anschliessend aus einer Sumpfdestillationsanlage destilliert ; man erhält folgende getrennte Fraktionen 
Fraktion 1 Kp. 75-100¯C/3Î10-3 mm 3, 0 Teile
Fraktion 2 Kp.   100-122  C/10-s mm 11, 2    Teile
Fraktion 3 Kp. 122-148¯C/5Î10-4 mm 7, 9 Teile
Die Analysen der Fraktion ergeben   sic vie    folgt :

      Destillat-   Pyrethrin"    destilliert ¸Pyrethrin I¯ / ¸Pyrethrin II¯- Isopyrethrine
Fraktion (Summe) Verhältnis %
1 4, 7%
2   25, 0% 3, 99    6, 2
3   48,    5% 1,06 5,9    Summe 78, 2 %   
Der verwendete   Aüsgangsextrakt    hatte ein   Vethältnis    ¸Pyrethrin I¯/¸Pyrethrin II¯ von l, 42 und enthielt   9, 0% Isopyrethrin.   



   Beispiel 2
Fine Lösung aus   7, 5    Teilen Pyrethrum-Ölharzextrakt   (35 % oPyrethrine  ),    7, 5 Teilen flüssigem Paraffin und 15 Teilen flüssigem Leichtparaffin wird in einer   Sumpfdestillationsanlage    destilliert, wobei folgende Fraktionen getrennt werden :

      Fraktion 1 Kp. 70-100 C/9    X   10-3    mm 1, 5 Teile
Fraktion 2 Kp.   100-150  C/10-3 mm    14, 2 Teile
Fraktion 3 Kp. 150-175¯C/5 X   10-4    mm 4, 5 Teile Die Analysen der Fraktion ergeben sich wie folgt :
Destillat-Fraktion ¸Pyrethrin¯ destilliert (Summe) ¸Pyrethrin I¯/¸Pyrethrin II¯-VerhÏltnis Isopyrethrine %
1 4,3% - 
2 61,   8% 1,    95 5, 8
3   24, 0%    0, 67 15, 6
Summe 90,   1 %   
Der als Ausgangsstoff verwendete Extrakt besass ein ¸Pyrethrin I¯ / ¸Pyrethrin II¯-VerhÏltnis von 1, 42 und enthielt 9, 0 %   Isopyrethrine.   



   Beispiel 3
Eine Lösung von 15 Teilen flüssigem Leichtparaffin,   7,    5 Teilen flüssigem Paraffin und 8, 0 Teilen Pyrethrum-Ílharzextrakt (25% ¸Pyrethrine¯) wird vollständig in einer   Sumpfdestillationsanlage    ohne Auftrennung in Fraktionen bei 80-175  C bei einem Druck von   10-4    mm destilliert.



   Das Destillat   isteinklares,    sehr   fahlgelbes Öl    mit einer Menge von 20 Teilen und liefert folgende Analysenergebnisse :
Summe der destillierten ¸Pyrethrine¯ 95, 5 % ;  ¸ Pyrethrin I¯/¸Pyrethrin II¯-VerhÏltnis 1,34 ;
Isopyrethringehalt 11,   5%.   



   Der ursprüngliche Pyrethrum-Ílharzextrakt hatte ein ¸Pyrethrin I¯/¸Pyrethrin II¯- VerhÏltnis von 1, 30 und einen Isopyrethringehalt von 9, 6 % bezogen auf die Summe der ¸Pyrethrine¯.



   Beispiel 4
Eine L¯sung von 16 Teilen eines Pyrethrum-Íl  harz-25 %-Extraktes (entsprechend    4, 0 Teilen   Pyrethrin I und II¯) 30 Teilen fl ssigem Leichtparaffin und 15 Teilen   ffüssigem    Paraffin wird in   euler      Schnelldestillationsanlage    destilliert, wobei die Temperatur der heissen Fläche 158-178¯C, der   Druck 1. 10-4    bis 3. 10-3   mm Hg betrug.    Man erhält 48 Teile Destillat in Form eines fahlgelben   vols,    das 3, 6   Teile teinen   Pyrethrins 1    und II¯, das heisst   91,    9 % des eingesetzten     Pyrethrinss.    enthielt.

   Der   undestillierte    Rückstand m Form einer schwarzen, zähen Flüssigkeit enthÏlt 0, 21 Teile     Pyrethrin I    und II¯, das heisst 5, 1 % der ursprünglichen     Pyrethrin  -    Menge. Der Isopyrethringehalt des ursprünglichen Extraktes, des Destillats und des Rückstandes ist jeweils :   6,    2-6, 7 %, 4, 8-5, 1%   und 42-54%.   



   Beispiel 5
Eine   Losung aus 8 Teilen Pyrethrum-Ölharz-    25 %-Extrakt (entsprechend 2, 0 Teilen   Pyrethrin I und II¯) 24 Teilen fl ssigem Leichtparaffin und   8      Teilen"flüssigem Paraffin wird    in einer Schnell  destillationsaftlage    destilliert. Das Öl wird vor Eintritt in die Destillationsanlage auf 75¯C/0,01 mm Hg gehalten. Die Temperatur der hei¯en FlÏche betrÏgt   155-180  C, der Destillationsdruck l. 10-s mm    Hg.



  Man erhÏlt   32    Teile Destillat in Form eines sehr fahlgelben   t) ls, das 1, 92 Teile    reines     Pyrethrin I    und   II  ,    das heisst 96,   4 %    des ursprünglich vorhandenen     Pyrethrins   enthält.    Der Destillationsriickstand enthielt 5, 6 % des ursprünglich eingesetzten     Pyrethrins  .   



  Der Isopyrethringehalt des ursprünglichen Extraktes, des Destillates und des Rückstandes ist jeweils : 6, 2 bis   6,      8 %,    6, 5 bis 7, 2 % und 42, 0 bis 54, 0%.



   Beispiel 6
Eine Lösung aus 16 Teilen Pyrethrum-Ílharz  25%-Extrakt (entsprechend    4, 0 Teile reinem     Pyrethrin I    und II¯), 30 Teilen flüssigem Leichtparaffin und 15 Teilen flüssigem Paraffin werden in einer Schnelldestillationsanalge destilliert, wobei die Temperatur der heissen Fläche   160-180  C,    der Druck 1. 10-1 mm Hg betrug.

   Man erhÏlt 43 Teile Destillat als fahlgelbes   Öl,    welches 3, 38 Teile reines     Pyrethrin I    und   Il  ,    das heisst 84,   4 %    des   ursprüng-    lich vorliegenden     Pyrethrins   enthält.    Der Destillationsrückstand enthält 11, 4% des ursprünglichen     Pyrethrins  .    Der Isopyrethringehalt des urspr nglichen Extraktes, des Destillates und des Rückstandes ist jeweils : 5, 2-6, 0%, 5, 8-6,   2%    und 27, 0-32,   1    %.



   Beispiel 7
Eine Lösung aus 6 Teilen   Pyrethrum-Olharz-      25%-Extrakt    (entsprechend 0, 696 Teilen   Pyrethrin   Is.    und 0, 670 Teilen ¸Pyrethrin II¯), 24 Teilen geruchlosem Petroleum (Siedepunkt    > 200  C)    und 28 Teilen flüssigem Leichtparaffin werden in einer Schnelldestillationsanlage destilliert, die aus 2 in Serie geschalteten Kurzwegverdampfern bestand. Die WÏnde jedes Verdampfers konnten auf verschiedene Temperaturen eingestellt werden ; der erste befand sich bei 100-110  C der zweite bei 142-154¯C. Der Innendruck betrug 5.   10-4    mm Hg.



   Man erhält jeweils vom ersten und zweiten Verdampfer :   1.    26 Teile Destillat als fahlgelbes   öl,    welches
0, 484 Teile   Pyrethrin I   und 0, 205 Teile      Pyrethrin IIp, das-heisst    50, 4% des gesamten    Pyrethrins   der Ausgangssubstanz enthält. Das      Pyrethrin I  /  Pyrethrin II  -Verhältnis beträgt   
2, 36.



  2. 20 Teile eines fahlgelben Ols, welches 0, 198 Teile      Pyrethrin I   und    0, 396 Teile ¸Pyrethrin II¯, das heisst 43,   5 %    des ursprünglichen Gesamt      Pyrethrins   enthält.    Das Verhältnis   Pyrethrin    I  /   Pyrethrin II      ist 0, 50.



   Der Isopyrethringehalt von Ausgangssubstanz, erster Fraktion und zweiter Fraktion ist jeweils : 9, 5 %, 8,   0 %    und 10,   0 %    des   Gesamt-  Pyrethrins      jeder Fraktion.



   Die Ausbeute am gesamten destillierten   Pyrethrin   betrÏgt 93, 8 % des     Pyrethrin  -Gehalts    der Ausgangssubstanz. Der Rückstand enthält 6, 2 % der   ursprüng-    lich vorliegenden     Pyrethrine  .   



   Beispiel 8
Eine Lösung aus 8 Teilen   Pyrethrum-Ölharz-      25 S-Extrakt    (entsprechend 0, 886 Teilen   Pyrethrin I¯ und 0, 854 Teilen     Pyrethrin II  )    und 48 Teilen flüssigem Leichtparaffin werden in der Anlage von Beispiel 7 destilliert.



   Die Temperaturen im ersten und zweiten Verdampfer betrugen   104-116     C und   150-166  C.    Der Druck entsprach 1. 10-3 mm Hg. Man erhÏlt jeweils aus dem ersten und zweiten Verdampfer : 1. 26 Teile eines fahlgelben öls, welches 0, 648 Teile      Pyrethrin I      und   0, 358    Teile     Pyrethrin II  ,    das heisst 57, 8 % des Gesamt-¸Pyrethrins¯ der
Ausgangssubstanz enthÏlt. (Der Isopyrethringehalt von Ausgangsprodukt und Destillat entsprach
9, 0 % bzw. 7, 0 % des gesamten ¸Pyrethrins¯). Das
Pyrethrin I¯ / ¸Pyrethrin II¯- VerhÏltnis betrÏgt
1, 81.



  2. 18 Teile eines fahlen   Destillats,    welches 0, 214
Teile     Pyrethrin I      und 0, 416 Teile     PyrethrinII      enthielt, das heisst   36,    2 % des gesamten   ursprüng-    lichen     Pyrethrinp-Gehalts (Isopyrethringehalt    ist
8,   5%    des Gesamt-¸Pyrethrins¯). Das  Pyrethrin
I¯/¸Pyrethrin II¯-VerhÏltnis betrug 0, 52. Die Ge samtausbeute an destilliertem     Pyrethrin      betrug    94%.   



   Beispiel 9
Eine Lösung aus 10 Teilen   Pyrethrum-Ölharz-    25%-Extrakt (entsprechend 1, 150 Teilen   Pyrethrin   I   und 1,    105 Teilen     Pyrethrin II  )    und 28 Teilen flüssigem Leichtparaffin wurden in der Anlage von Beispiel 7 destilliert. Die Temperatur des ersten und zweiten Verdampfers betrug 100-115¯C bzw. 150 bis 165 C. Der Innendruck betrug   einmal 10-3    Hg.

   Man erhÏlt jeweils aus dem ersten und zweiten Verdampfer : 1. 20, 9 Teile eines fahlgelben Öls, das 0, 952 Teile      Pyrethrin I   und    0, 583 Teile     Pyrethrin II      enthält, das heisst 68,   1 %    der ursprünglich vor liegenden     Pyrethrine  .    Das     Pyrethrin I  /         Pyrethrin II  -Verhältnis    ist 1, 60.



  2. 9, 16 Teile eines fahlen Öls, das 0, 158 Teile      Pyrethrin I      und 0, 383 Teile     Pyrethrin II  ,    das heisst 24,   0%    der ursprünglichen Menge ent hält. Das     Pyrethrin I  /  Pyrethrin II  -Verhältnis    ist 0, 41.



   Der Isopyrethringehalt von Ausgangssubstanz, erster Destillationsfraktion, zweiter   Destillationsfrak-    tion und Destillationsrückstand ist jeweils 9, 2 %, 7,   2%,    14,   0%    und   45%,    berechnet in Prozent des in der jeweiligen Fraktion vorliegenden gesamten   Pyre  thrin  -Gehaltes.  

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von gereinigtem Pyrethrin I, II und Cinerin I, II in Form von Lösun- gen in paraffinischen Kohlenwasserstoffen, dadurch gekennzeichnet, dass Pyrethrum-Ölharzextrakt in mindestens der. doppelten Volumenmenge von unter Normalbedingungen flüssigen paraffinischen Kohlenwasserstoffen aus Erdöldestillaten, die zwischen 200 und 500 C sieden, die keine ungesättigten Kohlen wasserstoffe, wachsartige Produkte oder wesentliche Anteile von verfärbenden Bestandteilen enthalten, gelöst wird und anschliessend bei ausreichend tiefen Temperaturen und Drucken eine Kodestillation von Pyrethrinen, Cinerinen und paraffinischen Kohlenwasserstoffen durchgeführt wird, bei der eine thermische Zersetzung oder ein Abbau der Pyrethrine bzw. Cinerine praktisch vermieden wird.
    UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass eine Kohlenwasserstoff-Fraktion, welche zwischen 250 und 500 C siedet, verwendet wird.
    2. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass die Lösung des Pyrethrum-Ölharzes nacheinander durch mehrere-Kurzwegverdampfer geführt wird, wobei in einem eine Fraktion von Kohlenwasserstoffen und einem an Pyrethrin I und Cinerin I reichen Gemisch von Pyrethrinen und Cinerinen und in einem anderen eine Fraktion abdestilliert wird, die Kohlenwasserstoffe und ein Pyrethrin II und Cinerin II reiches Gemisch von Pyrethrinen und Cinerinen enthält.
    3. Verfahren nach Patentanspruch und Unteranspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Lösung des pyrethrinhaltigen Ölharzes nacheinander durch mehrere Kurzwegverdampfer geführt wird, von denen einer unter solchen Temperatur-und Druckbedingungen arbeitet, dass eine Kodestillation von innerhalb des unteren Teils des angegebenen Temperaturbereiches übergehenden Kohlenwasserstoffen und einem an Pyrethrin I und Cinerin I reichen Gemisch von Pyrethrinen und Cinerinen stattfindet, während in einem anderen eine Kodestillation von innerhalb des oberen Teils des angegebenen Temperaturbereiches übergehenden Kohlenwasserstoffen und einem an Pyrethrin II und Cinerin II reichen Gemisch von Pyrethrinen und Cinerinen erfolgt.
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