CH394142A - Procédé pour la préparation de polyalcools monomères par hydrogénation de polysaccharides hydrolysables - Google Patents

Procédé pour la préparation de polyalcools monomères par hydrogénation de polysaccharides hydrolysables

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CH394142A
CH394142A CH457060A CH457060A CH394142A CH 394142 A CH394142 A CH 394142A CH 457060 A CH457060 A CH 457060A CH 457060 A CH457060 A CH 457060A CH 394142 A CH394142 A CH 394142A
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Kasehagen Leo
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Atlas Powder Co
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C31/00Saturated compounds having hydroxy or O-metal groups bound to acyclic carbon atoms
    • C07C31/18Polyhydroxylic acyclic alcohols
    • C07C31/26Hexahydroxylic alcohols

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Saccharide Compounds (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description


  



  Procédé pour la préparation de polyalcools monomères
 par hydrogénation de polysaccharides hydrolysables
 L'invention est relative à un procédé pour la   préparation d'un polyaloool monomère à partir    d'une   composition sacoharidique contenant a    la fois des sucres réducteurs et des polysaccharides hydrolysables en monosaccharides réducteurs et dans laquelle le rapport des groupes réducteurs disponibles aux groupes réducteurs potentiels est égal à au moins 2 : 3.

   Ce procédé est caractérisé en ce qu'il comprend l'hydrogénation catalytique de   ladite    composition en solution sensiblement neutre sous pression d'hydrogène et à une température   modérément éle-    vée jusqu'à ce que la majeure partie des groupes ré   ducteurs dispanilles soi. ent hydragenes, pu.

   is 1'ad-    jonction de 0,   05"/o à    1,   0 O/o    en poids, sur la base du poids des saccharides initialement mis en oeuvre, d'un acide minéral fort, et en ce que l'on soumet le mélange de solution acidifiée et de catalyseur à une pression d'hydrogène à une température plus   éle-    vée, ensuite de quoi il se produit une hydrolyse dudit polysaccharide et le monosaccharide résultant est pratiquement hydrogéné au fur et à mesure qu'il se forme, en ce que l'on poursuit l'hydrolyse et   l'hy-    drogénation simultanées jusqu'à ce que la somme des teneurs en groupes réducteurs disponibles et potentiels soit inférieure à 0,   7 O/o    et en ce que l'on sépare le catalyseur de la solution résultante de polyalcool monomère.



   Pour plus de commodité, on se référera, au cours de la description qui va suivre, à la        teneur en sucres réducteurs     et à la   teneur    en sucres totaux        des produits et des solutions traitées selon l'invention. Le        pourcentage de   sucre réducteur    est le pourcentage de dextrose apparent déterminé par la méthode de réduction du cuivre normalisée dans lu'art de l'analyse des sucres, et il correspond aux groupes réducteurs disponibles dans   l'échantil-   
Ion.

   Le        pourcentage de sucre total        est le pourcentage de dextrose apparent obtenu par l'analyse par réduction de cuivre d'un échantillon qui a. tout d'abord été soumis à une hydrolyse acide en solution diluée, et il correspond à la somme des groupes réducteurs disponibles et potentiels présents dans l'échantillon. Lors de la mise en oeuvre de   l'inven-    tion, la teneur   en sucres réducteurs est ramonée jus-    qu'à une faible valeur au cours du premier stade du procédé décrit plus haut. Au cours du deuxième stade, du sucre réducteur est formé aux dépens du sucre total mais est immédiatement hydrogéné, et l'effet résultant est que la teneur en sucres réducteurs reste à une faible valeur tandis que la teneur en sucres totaux diminue.

   Par mise en oeuvre du procédé   salon    l'invention, en pratique, la totalité des hydrates de carbone se trouve donc convertie par hydrogénation des divers monosaccharides susceptibles de se trouver initialement dans lesdits hydrates de carbone, et des monosaccharides formés par hydrolyse acide des polysaccharides qui s'y trouvent également contenus.



   Le procédé qui fait l'objet de l'invention est par  ticulièrement    intéressant t en vue de la production   d'hexi, tols à    partir   d'hydrolysats    d'amidon,   et'la des-      cription    plus détaillée qui va suivre sera basée sur l'application de l'invention à une telle production.



  Il convient toutefois de bien comprendre que   l'in-    vention n'est en aucune manière limitée au traitement   d'hydrolysats d'amidon, mais porte également    sur le traitement un mélange d'hydrates de carbon, quelconques comprenant un   saccharide      réduc-    tible et des polysaccharides hydrolysables en monosaccharides réducteurs.



   Le procédé qui fait l'objet de l'invention est applicable à des matières premières comprenant des compositions saccharidiques contenant des groupes réducteurs et des polysaccharides qui sont   hydroly-    sables en monosaccharides réducteurs. Sur le total des groupes réducteurs (disponibles plus potentiels),   envi, ron 40  /0    au minimum doivent se trouver sous la forme disponible dans les matières premières traitées par te procédé selon l'invention,   c'est-à-dire    que le rapport groupes réducteurs disponibles : groupes réducteurs potentiels doit être au moins égal à 2 : 3.



  Le procédé qui fait, l'objet de'l'invention est donc applicable à des disaccharides réducteurs tels que le maltose ou le lactose qui contiennent un groupe réducteur disponible et un groupe réducteur potentiel par molécule de sucre. Des matières premières adéquates sont constituées aussi par des produits d'hydrolyse de l'amidon dans'lesquels le degré d'hy  drolyse    est tel que l'équivalent en dextrose du produit est au moins égal à 40. Des sirops de maïs possédant un équivalent en dextrose de 40 à 60 et qui contiennent du glucose, du maltose et des polymères supérieurs du   gtucose se trouvent facilement dans    le commerce et peuvent être utilisés comme matière première pour la mise en oeuvre du procédé selon l'invention.

   Des matières premières préférées sont des   hydralysats    d'amidon ayant un équivalent de dextrose d'au moins 80, tels que le sucre 70 ou le sucre 80 du commerce.



   Une solution aqueuse du matériau saccharidique qu'il s'agit de traiter selon l'invention est préparée,   et, ssi nécessaire,    on la rend pratiquement neutre en ajustant son pH à une valeur comprise entre 6 et 8.



  Cet ajustement du pH peut être effectué par addition de petites proportions d'une substance alcaline ou acide, selon le cas, ou par traitement de la solution au moyen d'une résine échangeuse d'ions, selon des techniques bien connues dans   1'art.    Ladite solutio aqueuse peut contenir de   25  /o à 75  /o en poids    de matériau   saccharidique,    bien qu'il soit généralement considéré comme préférable d'utiliser des solutions correspondant à une concentration de 40 à   60  /o.   



   La solution neutre est alors soumise à une hydrogénation en présence d'un catalyseur à une température comprise entre 125 et 160  C, et plus avan  tageusement    entre 140 et 160 C sous une pression d'hydrogène comprise entre 70 et 210   kg/cm2,    et plus avantageusement entre 70 et 140   kg/cm2,    jusqu'à ce que la quasi-totalité des groupes réducteurs disponibles aient été hydrogénés. Le catalyseur utilisé peut être un catalyseur d'hydrogénation classique quelconque tel, par exemple, que les catalyseurs d'hydrogénation du type des métaux réduits qui ont été décrits dans le brevet USA   No    1963999 déposé le 12 mai 1930. Un catalyseur préféré comme plus particulièrement avantageux est constitué par du nickel réduit supporté par une terre d'infusoires.



   A la solution résultante, on ajoute une faible proportion, comprise entre 0,   05"/o et 1, 0"/o en    poids sur la base du poids des saccharides initialement mise en oeuvre, d'un acide minéral fort. L'acide phosphorique a été trouvé particulièrement adéquat pour la mise en oeuvre du procédé selon l'invention    n    bien que d'autres acides, tels que les acides   chlorhy-    driques ou sulfuriques puissent être utilisés.

   L'acide peut être injecté dans le récipient où s'effectue la réaction sans abaisser la température ni la pression qui y règnent ou bien, à titre de variante, la pression régnant dans l'enceinte de réaction peut être annulée après avoir refroidi le mélange réactionnel jusqu'à une température inférieure à son point   d'ébul-    lition sous la pression atmosphérique, après quoi le récipient est ouvert pour y introduire l'acide.

   Dans un cas comme   dans 1'autre,,    le mélange réactionnel acidifié est ensuite chauffé jusqu'à une température comprise, entre 200 et 2200 sous une pression comprise entre 70 et 210   kg/cm,    et la réaction est poursuivie dans ces conditions jusqu'à ce que la teneur en sucres totaux, c'est-à-dire correspondant à la somme des groupes réducteurs potentiels et dispo  nibles calculés    en dextrose, ait été abaissée jusqu'à la valeur désirée, et en tout cas jusqu'à une valeur inférieure à 0,   7"/e (sur    la base d'un produit sec).



   Le contenu de l'appareil de réaction sous pression est alors déchargé, la solution aqueuse est   sépa-    rée du catalyseur qui s'y trouve en suspension, et les sucres-alcools monomères dissous sont isolés en procédant d'une manière classique.



   Ci-dessous sont donnés quelques exemples illustrant le procédé de l'invention :
 Exemple   I   
 La matière première est un sucre de maïs 80 du commerce, avec un équivalent en dextrose de 90, 8.



  On charge un autoclave oscillant de 3 litres avec une solution de 209, 4 g de ce sucre dans 290, 6 g d'eau, et une quantité suffisante d'un catalyseur au nickel réduit supporté par une terre d'infusoires pour apporter une quantité de nickel   correspondant à 2  /o    des hydrates de carbone solides. Le contenu de l'autoclave est placé sous une pression d'hydrogène de   70kg/cm2    et est chauffé jusqu'à 140  pendant 60 minutes.

   A la suite de ce traitement, la quasitotalité des groupes carbonyle réductibles est convertie en   carbinol.    On introduit alors dans l'autoclave 0,   4 O/o    en poids (sur la base du poids de sucre mis en oeuvre au départ), d'acide phosphorique, sous la forme d'une solution aqueuse à   2"/e environ, la    température est   élevée jusqu'à 2000,    et l'hydrogénation est poursuivie pendant 75 minutes sous une pression de   70 kg/cm2. Après l'addition    de l'acide, le pH de la solution est de 3, 4. L'autoclave est déchargé, et la solution résultante de polyalcool monomère est séparée du catalyseur par filtration. Par concentration, on obtient un sirop à haute teneur en sorbitol.

   Sa teneur en sucres réducteurs est de 0,   05 O/o    (base sèche) et sa teneur en sucres totaux est de 0,   38 O/o    (base sèche). 



   Exemple 11
 La matière première est un   hydrolysat d'amidon    à taux de conversion élevé, correspondant à un équivalent en dextrose de 90, 8. Une solution contenant 269 g de produits solides   d'hydrolysat    dans 231 g d'eau, ayant un pH de 6, 6 et 20, 2 g d'un catalyseur au nickel réduit supporté   (co, ntenant 21, 1  /o    de Ni) sont chargés dans un autoclave oscillant de 3 litres, mis sous une pression d'hydrogène de 105 kg/cm2 et   chauffés jusqu'à 160  pendant une heure.    La pression à cette température est approximativement égale à 140   kg/cm2.    Le pH de la solution tombe jusqu'à 5, 7 au cours de ce traitement et la teneur en sucres réducteurs jusqu'à 0,   04 O/o    (base sèche).

   L'autoclave est refroidi jusqu'à la   température ambiante ordi-    naire, et l'on ajoute à son contenu 1, 0 g d'acide   phosphorique à 85  /o, oe    qui abaisse le pH de la solution jusqu'à 2, 0. On introduit de l'hydrogène jusqu'à une pression de 105   kg/cm2    et la température est amenée jusqu'à 2000 et maintenue à cette valeur pendant 2 heures. La pression à la température de réaction est de 176, 5   kg/cm2.    Le pH final de la solution est de 4, 6. Après refroidissement, filtration et extraction du polyalcool monomère en   opé-    rant de la manière habituelle. on obtient un produit contenant 0, 04 % (base s¯che) de sucres rÚducteurs et 0,   44 O/o    (base sèche) de sucres totaux.



   Exemple 111
 La matière première utilisée est le sucre de maïs brut provenant d'une fournée d'hydrolyse d'amidon non neutralisée. L'équivalent en dextrose est de 90 et le pH   (à    une concentration d'environ   50  /n)    est égal à 1, 1. Une solution de ce sucre de maïs brut est amenée au voisinage immédiat de la neutralité par passage au travers   dun    lit de résine échangeuse d'anions, et s, a concentration est ajustée à   41,      9 O/o    d'extrait sec (en poids).

     500 g    de cette solution sont introduits, en même temps qu'un catalyseur au nickel contenant du fer comme promoteur et supporté sur une terre d'infusoires   (2"/o de    nickel par rapport
 aux produits solides contenus dans la solution de sucre), dans un autoclave oscillant de 3 litres, et placés sous une pression d'hydrogène de 105   kg/cm2.   



   La température est   amenée jusqutà 1500 pendant u, ne    heure pour hydrogéner la quasi-totalité des groupes réducteurs disponibles. L'autoclave est   refroidi,    la pression qui y règne encore est annulée, et   l'on    y
 introduit 0,   5 ouzo    (sur la base du sucre mis en oeuvre initialement) de   HgPO. La    pression d'hydrogène est
 à nouveau amenée jusqu'à 105   kg/cm     et l'autoclave
 est chauffé jusqu'à   210"pendant 1,    5 heure. Après
 refroidissement, on décharge le contenu de l'auto
 clave, et le catalyseur est séparé par filtration de la
 solution réduite. L'hydrolyse et l'hydrogénation ont
 été très complètes, comme le prouve l'analyse des
 sucres.

   La teneur en sucres réducteurs est de   0,      05 ouzo   
 (base sèche) et la teneur en sucres totaux est de
 0, 08 %.



   Les exemples précédents illustrent l'application du principe de l'invention à l'hydrogénation discontinue des hydrates de carbone. Le procédé qui fait l'objet de l'invention est également applicable à des opérations d'hydrogénation continue, comme le montre l'exemple suivant.



   Exemple IV
 L'appareil   utilisé comprend-trois réacteurs    tubulaires verticaux pourvus de l'équipement nécessaire pour faire circuler de bas en haut une suspension de catalyseur dans une solution de sucre en même temps qu'un excès d'hydrogène au travers de chacun des   trois apparents de cette batterie    de réacteurs disposés en série. On trouvera une description plus   dé-    taillée de ce système d'autoclave dans le brevet USA
N  2642462 déposé le   14    juin 1948. On a en outre établi des moyens propres à permettre l'injection, en proportions mesurées,   d'une    solution diluée d'acide phosphorique à la partie inférieure du deuxième réacteur.

   On établit les conditions de reaction suivantes :
Suspension chargée    :   
 45,   650/o    (en poids) de sucre de mais 80 du    u   
 commerce, avec un équivalent en dex
 trose = 91
 45, 65 % (en poids) d'eau
 8,   7  /o (en    poids) de catalyseur au nickel ré
 duit   t supporté contenant 21  /o    de nickel
Débit d'alimentation    :   
 6 litres à l'heure
Temps de séjour :
 1, 5 heure par réacteur
 Température :    le. réacteur 160"   
 2me réacteur   2200      
 3""'réacteur 220"
Acide phosphorique :

   o/'He.'   
   300      ml/heure    de   HgPOàl,5"/o    (0, 15 % sur
 la base des produits solides qui constituent la
 charge initiale de saccharides) injectés dans le
 deuxième réacteur
Pression   d'hydrogène :       140 kg/cm2   
 Lorsqu', un régime stable a été atteint, des échan
 tillons du produit final et du mélange réactionnel sortant de chacun des deux premiers réacteurs sont recueillis pendant sept heures, séparés du catalyseur    r   
 qui s'y trouve en suspension, et l'on y effectue l'ana
 lyse des sucres. Les résultats de ces analyses figurent
 dans le tableau suivant, toutes les teneurs en sucres
 étant calculées sur la base de la teneur en extrait sec
 des solutions. 



   Sucres Sucres
 réducteurs totaux    o/0  /o   
Solution chargée 91,   08-   
Produit sortant du ler ré
 acteur. 0, 39 8, 50
Produit sortant du   2me    ré
 aoteur 0, 15 0, 86
Produit final 0, 13 0, 20
 On peut constater que la majeure partie des   grou-    pes réducteurs disponibles est hydrogénée dans le premier réacteur. Dans le deuxième réacteur, environ   90 ouzo    des groupes réducteurs potentiels sont li  bérés    par hydrolyse et hydrogénés aussi vite qu'ils sont libérés. Le troisième réacteur sert à parfaire l'hydrolyse et à réduire les sucres totaux restants pour aboutir à l'obtention d'un produit final qui possède des teneurs satisfaisantes en sucres   réduc-    teurs et en sucres totaux.


Claims (1)

  1. REVENDICATION Procédé pour la préparation d'un polyalcool mo- nomère à partir d'une composition saccharidique contenant à la fois des sucres réducteurs et des polysaccharides hydrolysables en monosaccharides réduc- teurs et dans laquelle le rapport des groupes réducteurs disponibles aux groupes réducteurs potentiels est égal à au moins 2 :
    3, caractérisé en ce qu'il comprend l'hydrogénation catalytique de ladite composition en solution sensiblement neutre sous pression d'hydrogène et à une température modérément éle- vée jusqu'à ce que la majeure partie des groupes réducteurs disponibles soient hydrogénés, puis l'adjonction de 0, 05"/o à 1, 0 O/o en poids, sur la base du poids des saccharides initialement mis en oeuvre, d'un acide minéral fort, et en ce que l'on soumet le mélange de solution acidifiée et de catalyseur à une pression d'hydrogène à une température plus élevée, ensuite de quoi il se produit une hydrolyse dudit polysaccharide et le monosaccharide résultant est pratiquement hydrogène au fur et à mesure qu'il se forme,
    en ce que l'on poursuit l'hydrolyse et l'hy- drogénation simultanées jusqu'à ce que la somme des teneurs en groupes réducteurs disponibles et poten tiels soit in±érieure à 0, 7 /o, et en ce que l'on sépare le catalyseur de la solution résultante de poly- alcool monomère.
    SOUS-REVENDICATIONS 1. Procédé selon la revendication, caractérisé en ce que ledit acide minéral fort est de l'acide phos phorique.
    2. Procédé selon la revendication, caractérisé en ce que la matière première est un hydrolysat d'ami- don possédant un équivalent en dextrose d'au moins 40, et en ce que ladite matière première est soumise à une hydrogénation sous une pression d'hydrogène de 70 à 210 kg/cm à une température comprise entre 125 et 160O.
    3. Procédé selon la sous-revendication 2, carac térisé en ce que ledit hydrolysat d'amidon possède un équivalent en dextrose d'au moins 80.
    4. Procédé selon la revendication, caractérisé en ce que ledit mélange de solution acidifiée et de catalyseur est soumis à une pression d'hydrogène de 70 à 210 kg/cmo à une température comprise entre 200 et 2200.
    5. Procédé selon la revendication, caractérisé en ce que ledit catalyseur d'hydrogénation est essentiellement constitué par du nickel finement divisé supporté par une terre d'infusoires.
    6. Procédé selon la revendication, caractérisé en ce que ledit polyalcool monomère obtenu est du sor bitol.
    7. Procédé selon la sous-revendication 6, carac térisé en ce que ledit hydrolysat d'amidon possède un équivalent en dextrose d'environ 90 et la proportion de catalyseur mise en oeuvre représente environ 2 ouzo sur la base de l'hydrolysat solide traité.
CH457060A 1960-04-22 1960-04-22 Procédé pour la préparation de polyalcools monomères par hydrogénation de polysaccharides hydrolysables CH394142A (fr)

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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0249364A3 (en) * 1986-06-04 1989-01-11 Pfizer Inc. Dual catalyst sequential method for production of sorbitol from hydrolyzed starch solution

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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EP0249364A3 (en) * 1986-06-04 1989-01-11 Pfizer Inc. Dual catalyst sequential method for production of sorbitol from hydrolyzed starch solution

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