CH394224A - Verfahren zur Herstellung von am Indolstickstoffatom substituierten Derivaten der 6-Methyl-ergolen- und -ergolin-Reihe - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von am Indolstickstoffatom substituierten Derivaten der 6-Methyl-ergolen- und -ergolin-Reihe

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CH394224A
CH394224A CH1307161A CH1307161A CH394224A CH 394224 A CH394224 A CH 394224A CH 1307161 A CH1307161 A CH 1307161A CH 1307161 A CH1307161 A CH 1307161A CH 394224 A CH394224 A CH 394224A
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Albert Dr Hofmann
Franz Dr Troxler
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Sandoz Ag
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Description


  Verfahren zur Herstellung von an     i        Indolstgckstoffatom        substituierten        Derivaten     der     6-Methyl-ergolen-    und     -ergolin-Reihe       Es wurde gefunden,     dass    man     zu    neuen am     Indolstickstoffatom    substituierten Derivaten der     6-Methyl-          ergolen-    und     -ergolin-Reihe    der Formel  
EMI0001.0013     
    worin R eine     Alkoxycarbonyl-,    eine     Alkoxy-          carbonylamino-,

      eine     Dialkylcarbamoyl-,    eine     Di-          alkylureido-,    eine     Hydroxyalkylcarbamoyl-,    eine     Hy-          droxymethylgruppe    oder die mit dem     Tripeptidrest       der natürlichen     peptidartig    aufgebauten Mutterkorn  alkaloide substituierte     C -Gruppe    und x y die  Gruppierung  
EMI0001.0026     
    bedeuten, gelangt, indem man Derivate der     6-Methyl-ergolen-    und     -ergolin-Reihe    der Formel  
EMI0001.0029     
    mit     Acrylnitril    umsetzt.

        Die Möglichkeiten, das Molekül der     Lysergsäure     und ihrer Derivate, deren wichtigste die natürlichen       Mutterkornalkaloide    und ihre     Dihydro-Verbindungen     sind, durch Substitution     chemisch    zu variieren, sind  sehr beschränkt. Die chemischen     Umsetzungen    be  gegnen grossen Schwierigkeiten, die     in    der Zersetz  lichkeit des     Lysergsäuremoleküls,    seiner Empfind  lichkeit gegenüber Säuren und Basen und Oxyda  tionsmitteln ja selbst dem Luftsauerstoff und dem  Licht, und in seiner leichten     Isomerisierbarkeit    be  gründet sind.

   Es war deshalb überraschend, dass sich  eine     Cyanäthylgruppe    mit Leichtigkeit in     1-Stellung     eines     Lysergsäuremoleküls    einführen lässt.  



  Die Ausführung des Verfahrens erfolgt beispiels  weise so, dass man eine Lösung des     Lysergsäure-          derivates    der Formel     1I    in einem geeigneten Lösungs  mittel wie     Dioxan,    mit     Acrylnitril    in Gegenwart eines       Protonenacceptors,    wie     Alkalialkoholate    oder     Benzyl-          trialkylammoniumhydroxyden,    z. B.     Benzyltrimethyl-          ammoniumhydroxyd,    bei Zimmer- oder erhöhter  Temperatur umsetzt.

   Auch Alkohole sind als Lö  sungsmittel brauchbar, treten aber selber mehr oder  weniger weitgehend mit dem     Acrylnitril    in Reaktion.  Ferner ist es auch ohne weiteres möglich, das     Acryl-          nitril    selber als Lösungsmittel zu benützen. Soweit  die Ausgangsmaterialien darin zu wenig löslich sind,  gehen sie im allgemeinen     im    Lauf der Reaktion glatt  in Lösung. Zur Isolierung wird das     Reaktionsgemisch     z. B. in einem binären     Lösungsmittelsystem,    z. B.  Äther, wässerige     Weinsäurelösung,    unter Schütteln  aufgenommen.

   Aus der sauren wässerigen Schicht  wird das am     Indolstickstoffatom        cyanäthylierte          Lysergsäurederivat    nach bekannten Methoden iso  liert, und schliesslich gereinigt z. B. durch     Chromato-          graphie    an Aluminiumoxyd und/oder     Umkristallisie-          ren.    Wurde zur Reaktion     kein        Verdünnungsmittel     zugesetzt und festes     Alkalialkoholat    als     Protonen--          acceptor    verwendet, kann auch in einfacher Weise  dieses     abfiltriert,

      das     Acrylnitril    verdampft und     Poly-          merisationsprodukte    desselben durch Aufnehmen des  Rückstandes in Chloroform abgetrennt werden,  worauf man die     Chloroformlösung    des Rohproduktes  der     Chromatographie        unterwirft.     



  Die neuen, am     Indolstickstoffatom        cyanäthylier-          ten    Derivate des     6-Methyl-ergolens    und     6-Methyl-          ergolins    sind bei Zimmertemperatur feste, zum  grössten Teil kristallisierende Verbindungen. Sie  geben positive     Van        Urksche    und     Kellersche        Farb-          reaktionen    in Nuancen, die von den entsprechenden  Reaktionen der     Ausgangsmaterialien    deutlich ver  schieden sind.  



  Da die verfahrensgemäss hergestellten neuen Deri  vate des     6-Methyl-ergolens    und     6-Methyl-ergolins    in       1-Stellung    die     Cyanäthylgruppe    besitzen, deren Ni  trilrest leicht in eine     Amid-,        Amino-,        Carbonsäure-          oder        Estergruppe    abgewandelt werden kann, stellen  diese neuen Verbindungen wertvolle Zwischenpro  dukte dar.

   Die neuen, am     Indolstickstoffatom        cyan-          äthylierten    Verbindungen     besitzen    aber auch selbst    therapeutisch verwertbare, für     Lysergsäure-Derivate     typische     pharmakodynamische    Eigenschaften und  sollen therapeutisch verwendet werden.  



  Insbesondere zeichnen sich die nach dem vorlie  genden     Verfahren    hergestellten Verbindungen durch  eine starke     serotoninhemmende    Wirkung aus. So er  wies sich beispielsweise     1-Cyanäthyl-lysergsäure-di-          äthylamid    bei der Prüfung seiner     serotoninhemmen-          den    Aktivität als gleich wirksam wie     Lysergsäure-          diäthylamid.    Die Verbindungen sollen deshalb in der  Therapie bei pathologischen Zuständen, die mit er  höhter     Serotoninausschüttung    verbunden sind, ver  wendet werden.

   Insbesondere sollen die Verfahrens  produkte therapeutische Verwendung finden bei der  Behandlung von psychischen und rheumatischen  Affektionen sowie zur Behandlung von allergischen  und entzündlichen Erscheinungen sowie Migräne.  



  In den nachfolgenden Beispielen erfolgen alle  Temperaturangaben in Celsiusgraden. Die Schmelz  punkte sind korrigiert.    <I>Beispiel 1</I>       1-Cyanäthyl-dihydro-lysergsäure-methylester       Eine Lösung von 1 g     Dihydro-lysergsäure-methyl-          ester    in 10     cm3        Dioxan    wird mit 10     cm3        Acrylnitril     und 0,05 g     Benzyl-trimethyl-ammonium-hydroxyd     2 Stunden bei Raumtemperatur stehengelassen, wo  bei sich die Mischung unter leichter Selbsterwär  mung gelb färbt.

   Man schüttelt nun zwischen Äther  und wässeriger     Weinsäure    aus und nimmt die aus  der wässerigen Phase durch Zusatz von     Natrium-          hydrogencarbonat    freigesetzten Basen in Chloroform  auf. Das beim Verdampfen des Chloroforms verblei  bende Rohprodukt     liefert    beim Kristallisieren aus  Benzol farblose     Nadeln    vom     Smp.    134-135 .  



  [a]     D    = - 94  (c = 0,5 in     Pyridin).     



       Kellersche    Farbreaktion:     reinblau,    schwächer als  das Ausgangsmaterial.  



       Van        Urksche    Farbreaktion: rosa.    <I>Beispiel 2</I>       1-Cyanäthyl-lysergsäure-diäthylamid       Eine Lösung von 1 g     Lysergsäure-diäthylamid    in  10     cm3        Dioxan    lässt man mit 10     cm3        Acrylnitril    und  0,05 g     Benzyl-trimethyl-ammonium-hydroxyd    2 Stun  den bei 20  stehen, wobei sich das Gemisch unter  ganz geringer Selbsterwärmung gelb färbt. Man  schüttelt nun zwischen Äther und wässeriger Wein  säure aus, und nimmt die aus der wässerigen Phase  durch Zusatz von     Natriumhydrogencarbonat    frei  gesetzten Basen in Chloroform auf.

   Das durch Ver  dampfen des     Lösungsmittels    gewonnene Rohprodukt       chromatographiert    man an einer Säule von 50 g       Aluminiumoxyd.    Das     1-Cyanäthyl-lysergsäure-di-          äthylamid    wird mit Benzol + 110 ö Äthanol ins  Filtrat gewaschen.  



  [a] D K + 14  (c - 0,5 in     Pyridin).          Kellersche        Farbreaktion:        reinblau.              Van        Urksche    Farbreaktion: schwach grau.       Bioxalat:    aus Aceton     mikrokristalline        Nädelchen     vom     Smp.    199-200 .  



  [a] 20 = +16  (c = 0,4 in Wasser).  <I>Beispiel 3</I>       1-Cyanäthyl-dihydro-ergocornin       Man erwärmt 1,7 g     Dihydro-ergocornin    mit  10 cm?     Acetylnitril    und 0,2 g     Benzyl-trimethyl-ammo-          nium-hydroxyd    2 Stunden zum Sieden am     Rückfluss,          schüttelt    hierauf zwischen wässeriger Weinsäure und  Äther aus und     chromatographiert    die in üblicher  Weise isolierten Rohbasen an einer Säure von 55 g  Aluminiumoxyd.     1-Cyanäthyl-dihydro-ergocornin    wird  schon mit     abs.    Chloroform ins Filtrat gewaschen.

   Es  kristallisiert aus Essigester in     kristallösungsmittel-          haltigen    Blättchen vom     Smp.    177-179 .  



  [a] 20 = -26  (c = 0,5 in     Pyridin).          Kellersche    Farbreaktion: schwach     reinblau.            Van        Urksche    Farbreaktion: sehr schwach grau  rosa.  



  <I>Beispiel 4</I>       1-Cyanäthyl-D-lysergsäure-(+)-butanolamid-(2')     Man kocht eine Lösung von 5 g     D-Lysergsäure-          (+)-butanolamid-(2')    in 150     cm3        Acrylnitril    31/2  Stunden mit 0,5 g kristallisiertem     Natriummethylat,     filtriert, verdampft zur Trockne am Vakuum zur  Sirupkonsistenz, nimmt den Rückstand in 200     cm3     Chloroform auf, filtriert klar, verdampft zur Trockne  und     chromatographiert    den Trockenrückstand an  240 g Aluminiumoxyd.

   Mit Chloroform und 110  Alkohol werden zuerst Nebenprodukte und hierauf  mit dem gleichen Lösungsmittel das     1-Cyanäthyl-D-          lysergsäure-(+)-butanolamid-(2')        ins    Filtrat gewa  schen. Aus Essigester Prismen vom     Smp.    135-137 .       [a]D    - -47  (c - 0,5 in     Pyridin).     



       Bimaleinat:    Aus     Methanol/Äther        Nadeln    vom       Smp.        199-201'.       [a]20 = + 10  (c = 0,2 in Wasser).    <I>Beispiel S</I>         1-Cyanäthyl-9,10-dihydro-D-lysergsäure-(+)-          butanolamid-(2')       Man erhitzt 5 g     9,10-Dihydro-D-lysergsäure-(+)-          butanolamid-(2')    und 1 g kristallisiertes     Natrium-          methylat    1 Stunde mit 150     cm3        Acrylonitril    unter       Rückfluss,    filtriert,

   verdampft das Filtrat zur Sirup  konsistenz, nimmt den Rückstand in 200     cm3    Chloro  form auf, filtriert klar, verdampft zur Trockne und       chromatographiert    den Rückstand an 200 g Alumi  niumoxyd. Mit Chloroform und 1 % Alkohol werden  zuerst Nebenprodukte ins Filtrat gewaschen, hierauf  mit Chloroform und 1-2 %     Alkohol    das     1-Cyanäthyl-          9,10    -     dihydro    -     D    -     lysergsäure-        (+)-butanolamid-(2'),

       das aus     Methanol/Äther    in farblosen Nadeln vom       Smp.    249-251'     kristallisiert.     



  [a] D = -125  (c = 0,5 in     Pyridin).       <I>Beispiel 6</I>       1-Cyanäthyl-lysergol     Man kocht 5 g     Lysergol    und 1,5 g kristallisiertes       Natriumäthylat    mit 300     cm3        Acrylnitril        2I/2    Stunden  unter     Rückfluss,    filtriert, verdampft zur Sirup  konsistenz, nimmt den Rückstand in Chloroform  auf, filtriert klar,

   verdampft am Vakuum zur       Trockne    und     chromatographiert    den Rückstand an  200 g     Aluminiumoxyd.    Mit     Chloroform    und 1/2  Alkohol werden zuerst Nebenprodukte und hierauf  mit     Chloroform    und 1 % Alkohol das     1-Cyanäthyl-          lysergol    ins Filtrat gewaschen. Es kristallisiert aus  Essigester in Prismen vom     Smp.    148-149 .  



  [a] D = + 29  (c = 0,5 in     Pyridin).     



       Bimaleinat:    Aus     Methanol/Äther    Nadeln vom       Smp.    185-l86 .  



  [a] D = + 90  (c = 0,5 in Wasser).    <I>Beispiel 7</I>         1-Cyanäthyl-6-methyl-ergolenyl-(8)-carbamidsäure-          diäthylamid          In    eine Lösung von 1,6 g     6-Methyl-ergolenyl-(8)-          carbamidsäure-diäthylamid    in 50     cm3        Acrylnitril     trägt man 0,1 g kristallisiertes     Natriumäthylat    ein,

    rührt zunächst 10 Minuten bei 50  und erhitzt dann  1 Stunde unter     Rückfluss.    Nach dem     Abdestillieren     der Hauptmenge     Acrylnitril    schüttelt man zwischen       Chloroform    und 1%iger     Weinsäurelösung    aus und       chromatographiert    die in üblicher Weise     isolierten     basischen Reaktionsprodukte an<B>100</B> g Aluminium  oxyd. Dabei wird die     Cyanäthylverbindung    mit  Chloroform + 0,1 % Alkohol ins Filtrat gewaschen.  Sie kristallisiert aus Essigester in Prismen vom       Smp.    198-200 .  



       Bimaleinat:    Nadeln aus Methanol.     Smp.    175 bis  176 .  



       [a]2()    = + 48  (c = 0,5 in Wasser).       Kellersche    Farbreaktion: blau.  



       Van        Urksche    Farbreaktion: sehr schwach lachs  farbig.  



       Beispiel   <I>8</I>       1-Cyanäthyl-6-methyl-isoergolenyl-(8)-carbamid-          säure-äthylester     Eine Lösung von 1,9 g     6-Methyl        isoergolenyl-          (8)-carbamidsäure-äthylester    in 50     cm3        Acrylnitril     rührt man mit 110 mg     kristallisiertem        Natriumäthylat     15 Minuten bei Raumtemperatur, hierauf 30 Minuten  bei 50 , fügt weitere 50 mg     Natriumäthylat        hinzu     und erwärmt noch 45 Minuten auf 50 .

   Nach dem       Abdestillieren    der Hauptmenge     Acrylnitril    schüttelt  man zwischen Chloroform und 1 %     iger    Weinsäure  lösung aus und     kristallisiert    das in üblicher Weise       isolierte    basische     Reaktionprodukt    aus     Methanol.     Prismen vom     Smp.    129-131 .  



  [a]     D    - + 280  (c = 0,5 in     Pyridin).          Kellersche    Farbreaktion: blau.  



       Van        Urksche        Farbreaktion:    sehr schwach lachs  farbig.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von am Indolstick- stoffatom substituierten Derivaten der 6-Methyl- ergolen- und -ergolin-Reihe der Formel EMI0004.0007 worin R eine Alkoxycarbonyl-, eine Alkoxy- carbonylamino-, eine Dialkylcarbamoyl-, eine Hy- droxyalkylcarbamoyl-,
    eine Dialkylureido- oder eine Hydroxymethylgruppe oder die mit dem Tripeptidrest der natürlichen peptidartig aufgebauten Mutterkorn- alkaloide substituierte CO-Gruppe und y die Gruppierung EMI0004.0020 bedeuten, dadurch gekennzeichnet, dass man Derivate der 6-Methyl-ergolen- und -ergolin-Reihe der Formel EMI0004.0023 mit Acrylnitril umsetzt.
CH1307161A 1961-11-10 1961-11-10 Verfahren zur Herstellung von am Indolstickstoffatom substituierten Derivaten der 6-Methyl-ergolen- und -ergolin-Reihe CH394224A (de)

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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0250357A1 (de) * 1986-06-16 1987-12-23 Schering Aktiengesellschaft 1- und/oder 2-substituierte Ergolinderivate

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