CH414599A - Verfahren zur Herstellung von Cyclodecanol-6-on-1 - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Cyclodecanol-6-on-1

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CH414599A
CH414599A CH251662A CH251662A CH414599A CH 414599 A CH414599 A CH 414599A CH 251662 A CH251662 A CH 251662A CH 251662 A CH251662 A CH 251662A CH 414599 A CH414599 A CH 414599A
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Description


  
 



  Verfahren zur Herstellung von Cyclodecanol-6-on-1    Cyclodecanol-6-on-1      ltÅasst    sich aus trans-Dekahydronaphthalin-9-hydroperoxyd gewinnen, welches nach R. Criegee (B. 77, S. 22, 1944) bei der Oxydation von Dekahydronaphthalin mit Sauerstoff gebildet wird. Es ist ein wichtiges Zwischenprodukt bei der Synthese von Nylon 10 aus Dekahydronaphthalin   über o)  < aprinlactam (vgl. A. Müller und R.

   Pflüger,    Kunststoffe 50, S. 205,   1960).    Eine bekannte Methode zur Herstellung von   Cyclodecanol-6-on-1    aus   trans -Dekahydronaphthalin-9-hydroperoxyd    besteht in der Acetylierung dieses Peroxyds mit Essigsäureanhydrid zum Acetat des   l-Oxy-1,6-oxydo-cyclo-    decans und nachfolgender Verseifung desselben mit methylalkoholischer Kalilauge, wobei sich das intermediär entstehende Oxy-oxydoderivat zum Oxyketon umlagert (vgl. R. Criegee B. 77, S. 722, 1944).



  Dieses Verfahren hat den Nachteil, dass dabei explosionsgefährliches festes Peroxyd benötigt wird und ist wegen der grossen Menge von benötigtem Acety  iierungsmittel    und der dabei resultierenden, relativ geringen Ausbeute nach Oxydoacetat, welche im Maximum nur   45 %    beträgt, aus wirtschaftlichen Gründen grosstechnisch nicht anwendbar.



   Ausserdem ist die Isolierung des Peroxyds auch mit einem gewissen Aufwand und einem   Stoffverlust    verbunden.



   Die direkte Umsetzung von trans-Dekahydronaphthalin-9-hydroperoxyd zum Cyclodecanol-6   on-l    mit Hilfe von sauren Katalysatoren wird in der Schweizer Patentschrift Nr. 395 970 beschrieben.



  Aber auch dieses Verfahren ist noch mit dem Nachteil verbunden, dass festes Peroxyd eingesetzt werden muss. Ausserdem betragen die erzielbaren Ausbeuten höchstens   70S.   



   Es wurde nun gefunden, dass eine Isolierung des   trans-Dekahydronaphthalin-9-hydroperoxyds    umgangen werden kann, indem es direkt in der bei der Dekahydronaphthalinoxydation anfallenden Oxydationslösung mit Hilfe bestimmter Katalysatoren und unter genau kontrollierten Reaktionsbedingungen mit Ausbeuten von bis zu etwa   95%    zum   Cyclo      decanol 6-on-1    umgesetzt werden kann.



   Das erfindungsgemässe Verfahren zur Herstellung von   Cyclodecanol-6-on-1    durch Umsetzung von   trans-Dekahydronaphthalin-9-hydroperoxyd    mit Hilfe von sauren Katalysatoren und nachfolgender Isolierung des Cyclodecanol-6-on-1 aus dem Reaktionsgemisch ist dadurch gekennzeichnet, dass man trans  Dekahydronaphthalin-9-hydroperoxyd    direkt in der Lösung von Oxydationsprodukten, wie sie anfällt, wenn man Dekahydronaphthalin mit Sauerstoff oxydiert, mit darin gelösten oder fein dispergierten sauren Katalysatoren behandelt und anschliessend aus dem Reaktionsgemisch das   Cyclodecanol-6-on-l    isoliert.



   Wässrige Lösungen von Schwefelsäure, Phosphorsäure und Perchlorsäure haben sich als besonders geeignete saure Katalysatoren erwiesen. Auch Gemische von organischen und anorganischen Säuren, z. B. von Essigsäure und Schwefelsäure, können mit gutem Erfolg eingesetzt werden. Im letzteren Falle entsteht neben dem   Cyclodecanol-6-on-1    auch dessen Acetat, welches aber leicht verseift werden kann.



  Ebenso kann das unter Umständen in geringen Mengen als Nebenprodukt anfallende   1,6-Oxydo-      cyclodecen    durch Hydratisierung mittels wässriger Mineralsäure leicht in   Cyclodecanol-6-on-l    zurückgeführt werden. Als sehr vorteilhaft hat sich die Zugabe von Lösungsvermittlern zum heterogenen Reak  tionsgemisch    erwiesen, das heisst die Verwendung von Lösungsmitteln für das trans-Dekahydronaph  thalin-9-hydroperoxyd,    welche mit Dekahydronaph  thalin, speziell jedoch mit dem sauren Katalysator, mischbar sind, wie z. B. Aceton.



   Der Einfluss von Lösungsmittlern auf die Reaktionsdauer und damit auf die Ausbeute an Cyclodecanol-6-on-1 ist aber verschiedenartig. Es wurde überraschend festgestellt, dass niedere Ketone, insbesondere Aceton, in den Temperaturgrenzen von -10 bis 400 bei entsprechenden Schwefelsäurekonzentrationen von   60-20%    schon in relativ geringen Mengen eine stark beschleunigende Wirkung auf die Reaktionsgeschwindigkeit von trans-Dekahydronaphthalin-9-hydroperoxyd in  Dekalin  ausüben, verbunden mit einer Erhöhung der Ausbeute an Cyclo  decanoi-6-on-1;    dieser Effekt tritt bei Zusatz von Äther, Alkoholen oder Tetrahydrofuran weniger und bei Dioxanzusatz kaum in Erscheinung.

   Zusätze von   Cyclodecanol-6-on-1    als Lösungsvermittler erniedrigen bei höheren Temperaturen infolge Zersetzung durch die Säure die Ausbeuten stark, dagegen sind sie unterhalb 150 speziell zur Aufrechterhaltung einer geeigneten Konzentration von Cyclodecanol6-on-1 in der Mineralsäure verwendbar. Ein solcher (etwa   5% Liter)    konstanter Spiegel an Reaktionsprodukt reduziert bei kontinuierlichem Betrieb den Aufwand an Extraktionsmittel. (Das Oxyketon wird in Konzentrationen unter 10% in Dekahydronaphthalinlösungen bei der Oxydation nicht angegriffen.) Die Verunreinigungen und die Konzentration der Dekahydronaphthalinoxydationslösung an trans-Dekahydronaphthalin-9-hydroperoxyd beeinträchtigen die Ausbeute an Reaktionsprodukt nicht wesentlich.



   Die Anwendung verdünnter Mineralsäuren (Konzentration bis zu etwa 1 Promille) erfordert bei einer Behandlungsdauer von 8-32 Stunden Reaktionstemperaturen bis gegen 1000 und volumenmässig grössere   Säureüberschüsse    (bis zum   10flachen    des Volumens der   Peroxydlösung);    im heterogenen Reaktionsmilieu ist eine feine Suspension zur Erzielung relativ guter Ausbeuten unerlässlich.



   Die Reaktionszeit hängt ab von der Säure und Peroxydkonzentration sowie von der Temperatur, wobei die Ausbeute an Cyclodecanol-6-on-1 beim Überschreiten der für bestimmte Konzentrationsverhältnisse geltenden optimalen Reaktionstemperatur stark absinkt. Höhere Säurekonzentration verlangt allgemein eine entsprechend tiefere Temperatur. Es erweist sich als vorteilhaft, das trans-Dekahydronaphthalin-9-hydroperoxyd nicht quantitativ, sondern nur bis zu einem Restgehalt von 20 oder   10%    der Anfangskonzentration umzusetzen, da die Ausbeute an Umsetzungsprodukten bei zu langer Verweilzeit geringer wird; nach der Entfernung des Umsetzungsproduktes aus dem Reaktionsgemisch wird die Oxydationslösung in der Regel zwecks beschleunigter Umsetzung aufkonzentriert oder erneut oxydiert.

   Die bei der Dekahydronaphthalinoxydation anfallenden Oxydationslösungen enthalten ausser   trans-Dekahydronaphthalin -9- hydroperoxyd    meist noch andere, aus saurer   Kaliumjodidlösung    Jod abscheidende Oxydationsprodukte, welche kein Cyclo  decanol-6-on- 1    liefern, was bei der Ausbeuteberechnung für Cyclodecanolon berücksichtigt werden muss.



  Es können auch Isomere Perxoyde vorhanden sein, welche keine Kristallisationstendenz aufweisen (R.



  Griegee,   B.77,    S. 23, 1944). Ergänzend hierzu wurde gefunden, dass aus praktisch vollständig trans-Deka  hydronaphthalin - 9- hydroperoxyd      freien    Peroxydmutterlaugen durch Behandlung mit starker Säure ebenfalls noch Cyclodecanolon, in einer Menge von mindestens   5 %    des abgetrennten   trans-Dekahydro-    naphthalin-9-hydroperoxyd, gewonnen werden kann (etwa 1/20 des in den Beispielen angegebenen   Peroxyd-    gehaltes bezieht sich auf solche isomere Peroxyde, ausgenommen Beispiel 3, wo unter den erwähnten Bedingungen diese Peroxyde nicht in Cyclodecanolon umgelagert werden).



   Wie aus den nachfolgenden Ausführungen hervorgeht, ergeben verschiedene Säuren und Säurekonzentrationen unterschiedliche Umsetzungseffekte.



   Essigsäure (z. B. 50% ig) ist für die Umsetzung des Peroxyds in Dekahydronaphthalinoxydationslösungen nicht besonders geeignet, da bei der erforderlichen Temperaturen von   80-1000    das anzuwendende Säurevolumen bis zum 10fachen des Volumens der Peroxydlösung betragen muss, um die Bildung bicyclischer Nebenprodukte genügend zu reduzieren.



  Dagegen kann durch Eintragen einer Oxydationslösung von etwa   50 %    Peroxydgehalt in eine Mischung von Eisessig mit 80 % Schwefelsäure (Volum Verhältnis der Säuren 3 : 2)   bei -5    bis   0     Cyclo  decanol-6-on-1    oder dessen Acetat erhalten werden.



  Das Acetat kann, wie oben erwähnt, leicht verseift werden.



   Ein leichter aufzuarbeitendes Gemisch von Oxyketon und Ester ergibt sich unter Verwendung eines Essigsäureüberschusses mit geringen Mengen konzentrierter Schwefelsäure. Letztere kann dann leicht mittels Natriumacetat oder eines starken Anionenaustauschers entfernt werden (vgl. Beispiel 7).



   Mit 50 % iger Schwefelsäure und Dekahydronaphthalinoxydationslösung von etwa   10%    Peroxydgehalt gelingt bei niedriger Temperatur und bei   ge-    eigneten   Konzentrations-und    Volumenverhältnissen (z. B.   1: 4),    die Peroxydumsetzung bis auf   90 %    zu erhöhen, während sich bei Verwendung verdünnter Schwefelsäure in der Wärme   Cyclodecanol-6-on-l-    Ausbeuten von höchstens   75-80 %    ergeben, wobei bicyclische Nebenprodukte auftreten.



   Umsetzungen mit 50 % iger Schwefelsäure und einem auf das Säurevolumen bezogenen Zusatz von   5-20%    Aceton als Lösungsvermittler ergeben erhöhte Ausbeuten; ausserdem kommt man dabei mit einem 5mal geringeren Schwefelsäurevolumen sowie mit einer etwa 10mal kürzeren Umsetzungszeit aus.



   Phosphorsäure, Polyphosphorsäure und Perchlorsäure wirken hinsichtlich Ausbeute und Umsetzungszeit günstiger als Schwefelsäure. Es können auch Kationenaustauscher in der H-Form unter Wasserzusatz in der Wärme angewendet werden.  



   Umsetzungen in homogener Phase, z. B. unter Verwendung von   Aceton- Schwefelsäuregemischen    (wobei die Acetonmenge etwa das Doppelte des Gesamtvolumens von Säure und Oxydationslösung be tragen soll), mit   10-15 S igem    trans-Dekahydro  naphthalin -9 hydroperoxyd    ergeben Ausbeuten, welche im allgemeinen kaum an diejenigen heranreichen, wie sie mit Oxydationslösungen in heterogener Phase erzielt werden können. In schwachsauren   Aceton-Dekahydronaphthalin-Dekahydronaph-      thalinperoxydlösungen    ist speziell in der Wärme die Tendenz zur Bildung bicyclischer Nebenprodukte (Oxydocyclodecen, Cyclopentano-cycloheptanon,   trans-9-Dekahydronaphthalin)    sowie von Polymerisationsprodukten grösser.

   Zum Beispiel liefert ein Ansatz von 55 ml'einer 50% Peroxyd enthaltenden Dekahydronaphthalinoxydationslösung in 200 ml Aceton   mft    75 ml   10% iger    Schwefelsäure bei 600 in 20 Stunden eine Cyclodecanol-6-on-1-Ausbeute von   65%.   



   Eventuell als Nebenprodukt entstandenes Oxydocyclodecen kann z. B. durch l/2stündiges Kochen mit Schwefelsäure in Gegenwart von Aceton leicht in   Cyclodecanoion    übergeführt werden (vgl. Beispiel 9).



   Die Aufarbeitung von heterogenen mineralsauren Reaktionsgemischen zwecks Isolierung des Umsetzungsproduktes erfolgt in der Regel durch Extraktion des Cyclodecanol-6-on-1 aus der Säureschicht mit einem chlorierten Kohlenwasserstoff (Chloroform, Trichloräthylen), Extraktion des Oxyketons aus der   Dekahydron aphthalinschicht    mit Wasser oder wässriger Mineralsäuren, und Extraktion der so erhaltenen wässrigen oder sauren Lösungen mittels eines chlorierten Kohlenwasserstoffes und Eindampfen der Extraktlösungen, aus welchen vorgängig Säurespuren durch Digerieren mit Pottasche-Granulat entfernt worden sind.



   Sofern man einen genügend hohen Spiegel an Umsetzungsprodukt in der Säure aufrechterhält, kann auch die in diesem Fall bis zu möglichst wenig Restperoxyd behandelte Oxydationslösung als Extraktionsmittel angewendet werden, was eine Benützung z. B. chlorierter Kohlenwasserstoffe erübrigt und den Vorteil mit sich bringt, dass destilliertes Dekahydronaphthalin zur erneuten Oxydation eingesetzt werden kann.



   Sind flüchtige organische Säuren als saure Katalysatoren verwendet worden, so kann das Cyclodecanolon aus der Säureschicht auch durch Eindampfen gewonnen werden.



   Vorteilhaft wird bei einer kontinuierlichen Ausführung des Verfahrens (vgl. Beispiel 10) die mehr oder weniger peroxydfreie Dekahydronaphthalinoxydationslösung, nach dem das   Cyclodecanolon-6-on-l    daraus z. B.   durch    Extraktion mit der Mineralsäure entfernt wurde, durch Destillation von gegebenenfalls mitgeführten Lösungsvermittlern und andern Verunreinigungen gereinigt, worauf sie erneut oxydiert werden kann. Aus der Säureschicht, die den Hauptanteil eines gegebenenfalls verwendeten Lösungsvermittlers zurückbehält, wird am besten mit einem chlorierten Kohlenwasserstoff, z. B. Chloroform, der selber mit Lösungsvermittler, z. B. mit Aceton, versetzt ist, im Gegenstrom das Cyclo  decanol-6-on-1    extrahiert.

   Durch den Zusatz von   Lösungsveamittlern    zum Extraktionsmittel wird erreicht, dass die Schwefelsäure ihren Anteil an   Lö-      sungsvermittler    beibehält und als Umsetzungskatalysator im Kreislauf geführt werden kann.



   Wie die nachfolgenden Beispiele zeigen, kann das Verfahren sowohl in diskontinuierlicher als auch in kontinuierlicher Weise durchgeführt werden.



   Der Reinheitsgrad (Siedepunkt   155-1650/12    mm Hg destillierter und erstarrter Umsetzungsprodukt Fraktionen) beträgt 98-99 %, wobei zu beachten ist, dass die Substanz auf Grund des gaschromatographischen Befundes aus 2 Isomeren besteht, welche im Verhältnis von etwa 90% zu 10% miteinander im Gleichgewicht stehen, gemäss
EMI3.1     

Ketoform 90% Lactolidform   10%    (vgl. auch R. Criegee und W. Schnorrenberg, A. 560 [1948]). Geringe Verschiebungen im Gleichgewichtsverhältnis bedingen eine relativ starke Veränderung des Schmelzpunktes (Lit.: Schmelzpunkt 700). Eine zusätzliche Reinigung kann durch erneute Destillation oder durch Umkristallisieren aus Cyclohexan oder   DiKsopropyläther    bewirkt werden; wobei das Isomeren-Gleichgewicht etwas geändert wird.

   Die Schmelzpunkte solcher Kristallisate liegen zwischen 68 und 710.



   Beispiel I
280   ml    einer Dekahydronaphthalinoxydationslösung mit einer Konzentration von 160 g trans Dekahydronaphthalin-9-hydroperoxydgehalt pro Liter   werden mit    600   mi      50 % iger    Schwefelsäure bei 130 16 Stunden lang unter intensivem Rühren umgesetzt.



  Der Restperoxydgehalt der Oxydationslösung be  trägt 1,3 % (Jodometr. Titration in Eisessig). Die      Chioroformextrakte    aus der Schwefelsäureschicht sowie aus der wässrigen Extraktionslösung von der   Dekahydronaphthalinschicht    liefern durch Destillation bei 12 mm Hg zwischen 150 und 1700 36 g Cyclodecanolon. Die     Dekalin  -phase    enthält gemäss gaschromatographischem Befund noch 1,9 g 1,6 Oxydocyclodecen, welche durch Weiterbehandeln mit   50% Der    Schwefelsäure 2 g Oxyketon liefern.



  Die Gesamtausbeute an Cyclodecanolon vom Schmelzpunkt   155-1650/12    mm Hg, bezogen auf das umgesetzte Peroxyd, beträgt demnach   92%    (die   Chloroformextraktlösungen    werden stets mit Pottaschepulver geschüttelt, um Säurereste zu entfernen;  andernfalls wird das Oxyketon bei der Destillation zersetzt).



   Beispiel 2
500 ml einer Dekahydronaphthalinoxydationslösung von 40 g Peroxydgehalt werden 24 Stunden lang bei 150 mit 500 ml 48 % iger Schwefelsäure durch einen Mischer emulgiert. Die   Chloroform-    extrakte aus der schwefelsauren Phase sowie aus der wässrigen Extraktlösung von der öligen Schicht ergeben 27 g Oxyketon inkl. 3 g, erhalten durch Hydratisierung von Oxydocyclodecen in der Dekahydro  naplithalinschicht,    entsprechend einer Ausbeute an destilliertem Umsetzungsprodukt (Schmelzpunkt 157 bis 1670/12 mm Hg) von 90% bei einem Restperoxydgehalt von 2   X.   



   Wird das Schwefelsäurevolumen bei diesem Ansatz auf 2,25 Liter erhöht, so reduziert sich bei einer gleich grossen Ausbeute an Cyclodecanolon (Restperoxydgehalt   3 O    die Umsetzungsdauer von 24 Stunden auf 2 Stunden (isoliertes Produkt: 22,5 g).



   Beispiel 3
Eine Dekahydronaphthalinoxydationslösung von 500 ml und einem Gehalt von 75 g Peroxyd pro Liter wird in 2,25 Liter   10% iger    Schwefelsäure bei einer Temperatur von 600 8 Stunden lang mittels eines Vibromischers möglichst fein suspendiert. Die Chloroformextrakte sowie die Hydratisierung von gebildeten Oxydocyclodecen liefern nach der Destillation 14 g Cyclodecanolon bei einem Restgehalt an Dekahydronaphthalinperoxyd von   4, 2 %.    Die Ausbeutel an Oxyketon vom Schmelzpunkt   155-1650    bei 12   mm Hg    beträgt   85 o.    Die Dekahydronaphthalinlösung wird durch Abdestillieren von Dekahydronaphthalin auf den ursprünglichen Peroxydgehalt gebracht und erneut mit   t0 % iger    Schwefelsäure behandelt.



   Beispiel 4
500   mi    Dekahydronaphthalinoxydationslösung von 70 g Dekahydronaphthalinperoxydgehalt pro Liter werden mit demselben Volumen 70 % iger Phosphorsäure bei 150 zu einer Emulsion verrührt, 50 ml Aceton zugesetzt und 1,4 Stunden lang mit einem Mischer gerührt. Die Aufarbeitung des Reaktionsgemisches durch Extraktion mit Chloroform bzw. Wasser ergibt eine Oxyketonmenge von 23,8 g, was unter Berücksichtigung eines Restperoxydgehaltes von 2,1 % einer Ausbeute von 97 % an Oxyketon (Schmelzpunkt   155-1650,    12 mm Hg) entspricht.



   Beispiel 5
Die Umsetzung von trans-Dekahydronaphthalin9-hydroperoxyd in 500 ml Dekahydronaphthalinoxydationslösung, enthaltend 40 g Peroxyd, erfolgt mit demselben Volumen 50 % iger Schwefelsäure derart, dass die Säure mit 75 ml Aceton versetzt und mit der Peroxydlösung 25 Minuten lang bei   15     mittels eines Mischers unter Kühlung emulgiert wird.



  Es resultieren nach der Extraktion mit Chloroform und Destillation des Extraktionsrückstandes 27 g Oxyketon und 1 g Oxydocyclodecen, welches zu Cyclodecanolon hydratisiert wird. Die Gesamtausbeute an   letzterem - destilliert    zwischen 155 bis
1670 bei 12 mm   Hg - betrügt      93%,    bei einem restlichen Peroxydgehalt der   Oxydationslösung    von 2%.



   Beispiel 6
Mittels eines Mischers wird eine. feine Emulsion von 500 ml Dekahydronaphthalinoxydationslösung mit 40 g Dekahydronaphthalinperoxydgehalt in 2 Liter   10% Der    Perchlorsäure erzeugt und das Peroxyd bei einer Temperatur von 600 in 7,5 Stunden umgesetzt. Nach dem Abstellen des Rührers erfolgt   Schichtentrennun g.    Die Chloroformextrakte aus den beiden erhaltenen Schichten liefern 22,5 g Cyclo  decanolon;    in der öligen Phase befinden sich 1,8 g Oxydocyclodecen, so dass sich nach Hydratisierung des letzteren Produktes eine Totalausbeute an Oxyketon (Schmelzpunkt   153-1650,    12 mm Hg) von 24,5 g entsprechend 91 % bei   2, 6 %    Restperoxydgehalt in der öligen Phase ergibt.



   Beispiel 7
60 g einer einen Gehalt von 500 g trans-Deka  hydronaphthalin-9-hydroperoxyd    pro Liter aufweisenden Dekahydronaphthalinoxydationslösung werden in 180 ml Eisessig gelöst und bei 150 unter Kühlung langsam 2 ml konz. Schwefelsäure, verdünnt in 20 ml Eisessig, zugetropft. Nach der Reaktion wird einige Stunden stehengelassen, bis praktisch alles Peroxyd umgesetzt ist, die Schwefelsäure mittels Natriumacetat getrennt und die Essigsäure, das Dekahydronaphthalin sowie das Oxyketon-Estergemisch abdestilliert. Letzteres Gemisch wird mit Natronlauge völlig zu Oxyketon verseift (wobei das entstehende Natriumacetat bei einem neuen Ansatz wie der zur Schwefelsäureneutralisation verwendet werden kann).

   Es resultieren bei einem entstandenen   Oxyketon-Esterverhältnis    (bezogen auf Oxyketongehalt von annähernd   1: 2)    durch Fraktionierung folgende Reaktionsprodukte:
22,8 g Cyclodecanol-6-on-1  (Schmelzpunkt   156-1650,    12 mm),
9,8 g Cyclodecanolon-acetat  (Schmelzpunkt   150-1550,    12 mm).



   Ausserdem entstehen etwa 2,5 g Nebenprodukte   (1 ,6-Oxydocyclodecen-,    trans-9-Dekahydronaphthol sowie eine Verbindung unbekannter Natur, welche etwas höher siedet als   Cyclodecanolon-l,o).    Die Verseifung des Gemisches der Hauptprodukte mit verdünnter Natronlauge liefert nach der erschöpfenden Extraktion mit Chloroform total 27 g Cyclodecanol  6or-1    vom Siedepunkt   157-1670    bei 12 mm Hg, entsprechend einer Ausbeute von   90%.   



   Beispiel 8
500 ml einer Dekahydronaphthalinoxydationslösung von 70 g   trans-Dekahydronaphthalin-9-hydro    peroxydgehalt pro Liter erhalten einen Zusatz von  50 g   Cyclodecanolon-1,6    und werden mit 500 ml 70% iger Phosphorsäure, welche ihrerseits mit 50 ml Aceton versetzt wurden, bei 150 eine Stunde lang mittels eines Mischers emulgiert. Die Extraktion der beiden nach Aufhören des Rührens sich bildenden Schichten mit Chloroform bzw. Wasser liefert einen Gesamtextrakt von 71,6 g   Hydroxycarbonylverbin-    dung. Die Ausbeute an letzterer (21,6 g) vom Schmelzpunkt   153-1650    bei 12 mm Hg unter Berücksichtigung eines Restperoxydgehaltes in der Dekahydronaphthalinphase von   2,6 %,    beträgt demnach   98 %.   



   Beispiel 9
10 g eines Gemisches von   1,6- Oxydocyclo-    decen-l (Nebenprodukt) und Dekahydronaphthalin im Verhältnis   4 : 6    werden in 90 ml   50l%iger    Schwefelsäure mit 10% Aceton 30 Minuten lang bei 150 mechanisch gut emulgiert. Die Extraktion mit Chloroform liefert nach dem Abdestillieren des   Chloroform-Dekahydronaphthalingemisches    4,4 g   Cyciodecanolon- 1,6    vom   Siedeintervall      15S167     (12 mm Hg), enstprechend einer Ausbeute von 98 %.



   Beispiel 10
Eine Dekahydronaphthalinoxydationslösung von 60 g   trans-Dekahydronaphthalin -9- hydroperoxyd-    gehalt pro Liter, laufend einer Oxydationsapparatur entnommen, wird in einer Kolonne mit demselben Volumen 70 % iger Phosphorsäure, welche einen Gehalt von   12,5 %    Aceton aufweist, bei   15-200    im Gegenstrom bis zu einer Peroxydkonzentration von   0,8 %    behandelt und die Mineralsäure anschliessend mit einem   Chloroform-Acetongemisch    von   16 %    Acetongehalt kontinuierlich extrahiert, wobei das   Volumverhältnis    Säure : Extraktionsmittel ebenfalls   1:1    beträgt.

   Die Phosphorsäure gelangt mittels einer Umwälzpumpe im Kreislauf von der Extraktionskolonne in die Umsetzungskolonne und zurück, während die Dekahydronaphthalinoxydationslösung im Kreislauf von der Oxydationsapparatur zur Umsetzungskolonne geführt wird. Vor der Rückführung in den Oxydator (welcher bei   100-1200    arbeitet) wird der   Oxydationslösung    das gelöste Aceton (etwa   290)    durch Destillation entnommen und der Umsetzungskolonne wieder zugeführt. Die Chloroform Aceton-Extraktlösung passiert vor der Destillation des Chloroform-Acetongemisches eine Säule aus granulierter Pottasche.

   Dem Durchsatz von 10 Liter Oxydationslösung entspricht ein Roh-Oxyketonextrakt von 495 g, entsprechend einer Ausbeute von destilliertem   1,6-Cyclodecanolon    (Siedepunkt 155 bis 1650 bei 12 mm) von   95%.      

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von Cyclodecanol-6 on-l durch Umsetzung von trans-Dekahydronaph- thalin-9-hydroperoxyd mit Hilfe von sauren Katalysatoren und nachfolgender Isolierung des Cyclodecanol-6-on-1 aus dem Reaktionsgemisch, dadurch gekennzeichnet, dass man trans-Dekahydronaphthalin-9-hydroperoxyd direkt in der Lösung von Oxydationsprodukten, wie sie anfällt, wenn man Dekahydronaphthalin mit Sauerstoff oxydiert, mit darin gelösten oder fein dispergierten sauren Katalysatoren behandelt und anschliessend aus dem Reaktionsgemisch das Cyclodecanol-6-on- 1 isoliert.
    UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren gemäss Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass als saure Katalysatoren anorganische Säuren, z. B. Schwefelsäure, Phosphorsäure, Polyphosphorsäure, Perchlorlsäure, verwendet werden.
    2. Verfahren gemäss Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass als saure Katalysatoren Gemische von anorganischen und organischen Säuren verwendet werden.
    3. Verfahren gemäss Patentanspruch und Unteranspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass ein Gemisch von 1-2 Teilen Schwefelsäure und 1,5-200 Teilen Essigsäure verwendet wird.
    4. Verfahren gemäss Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass spezifische organische hydrophile Lösungsvermittler zugesetzt werden.
    5. Verfahren gemäss Patentanspruch und Unteranspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass als organischer hydrophiler Lösungsvermittlerl/20-l/2Volum- teile Aceton pro Volumteil Mineralsäure verwendet wird.
    6. Verfahren gemäss Patentanspruch und Unteranspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass als organischer hydrophiler Lösungsvermittler l/20-l/2 Volumteile Cyclodecanolon pro Volumteil 5-40 % iger Dekahydronaphthalinperoxydlösung verwendet wird.
    7. Verfahren gemäss Patentanspruch und Unteranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man 1 Volumteil 5-50% Dekahydronaphthalinperoxyd enthaltende Dekahydronaphthalinoxydationslö sungen mit 1-12 Volumteilen 160 % iger Schwefelsäure bei Temperaturen von 0-800 behandelt.
    8. Verfahren gemäss Patentanspruch und Unteranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man 1 Volumteil 5-50% Dekahydronaphthalinperoxyd enthaltende Dekahydronaphthalinoxydafionslösungen mit 1-12 Volumteilen 10-70 % iger Phosphorsäure bei Temperaturen von 0-800 in Anwesenheit von l/zo-2 Volumteilen Aceton als Lösungsvermittler be, handelt.
    9. Verfahren gemäss Patentanspruch und Unteranspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass das als Nebenprodukt erhaltene Cyciodecanol-6-on-1 -acetat mittels Natronlauge zu Cyclodec anol-6-on- 1 verseift wird.
    10. Verfahren gemäss Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass das unter Umständen als Nebenprodukt erhaltene Oxydocyclodecen durch Hydratisierung mittels wässriger Mineralsäure in Cyclodecanol-6-on-1 übergeführt wird.
    11. Verfahren gemäss Patentanspruch und Unteransprüchen 1 und 4, dadurch gekennzeichnet, dass in einem kontinuierlichen Prozess die Umsetzung mit acetonhaltiger Phosphorsäure im Gegenstrom und die Extraktion des Umsetzungsproduktes mit einem Gemisch von Chloroform und Aceton durchgeführt wird.
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