CH417619A - Verfahren zur Herstellung heterocyclischer Verbindungen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung heterocyclischer Verbindungen

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CH417619A
CH417619A CH1176061A CH1176061A CH417619A CH 417619 A CH417619 A CH 417619A CH 1176061 A CH1176061 A CH 1176061A CH 1176061 A CH1176061 A CH 1176061A CH 417619 A CH417619 A CH 417619A
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CH1176061A
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Rolf Dr Puetter
Gerhard Dr Wolfrum
Karl-Heinz Dr Menzel
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Bayer Ag
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  • Nitrogen Condensed Heterocyclic Rings (AREA)

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      Verfahren        zur    Herstellung     heterocyclischer        Verbindungen       In dem schweizerischen Patent Nr. 393 349 wird  die Herstellung von     Pyrazolo-(1',    5':     3,2)-chinazolo-          nen    der allgemeinen Formel  
EMI0001.0008     
    aus     Hydraziden        aromatischer        o-Aminocarbonsäuren     und     ,B-Oxocarbonsäuren    beschrieben.  



  In dieser Formel bedeuten     R,        Wasserstoff,    einen       gegebenenfalls        substituierten        Alkylrest,    einen gegebe  nenfalls substituierten     Arylrest,    eine     Carbonsäure-          gruppe,        eine        Carbonsäureamid'gruppe    oder eine     Car-          bonsäureestergruppe,        R2    Wasserstoff, einen     Alkyl-,          Cycloalkyl-,

          Aralkyl-    oder einen     Arylrest,        R,    Wasser  stoff oder     einen;        gegebenenfalls        substituierten        Alkyl-,          Cycloalkyl-    oder     Arylrest        und        Ar    ein     o-kondensiertes,     ein-     oder        mehrkerniges,        gegebenenfalls    substituiertes  aromatisches Ringsystem.

      Es wurde nun     gefunden,        dass    sich spezielle Ver  bindungen dieser     Klasse        heterocyclischer    Komponen  ten,     und,    zwar solche der Formel  
EMI0001.0048     
    in besonders     einfacher    Weise herstellen lassen,     wenn     man     Acetonyloxazinone    der Formel  
EMI0001.0052     
         vorzugsweise    in     wässrigem    oder     organischem    Reak  tionsmedium, nach dem folgenden Schema mit Hydra  zin     oder    dessen Salzen,

       umsetflt     
EMI0001.0058     
      Die     Reaktion,    versäuft     exotherm    und     gelingt    im  allgemeinen ohne äussere Wärmezufuhr. Es empfiehlt  sich jedoch, die     Ansätze    nach     Zusammengeben    der  Komponenten noch     :einige    Zeit zu     erwärmen,        um    eine  vollständige     Umsetzung    zu     erzielen.     



  Nach dem neuen     Verfahren    werden     Pyrazolo-          chinazolone    der Formel     II    besonders leicht     zugänglich,     da die     als        Ausgangsverbindungen        dienenden        Acetonyl-          oxazinone    nach der     in    dem .deutschen     Patent    Nr.

    1 193 515     beschriebenen        Arbeitsweise    aus     aremati-          schen        o-Amino-carbonsäuren,        Diketen    und     einem     wasserabspaltenden Mittel in glatter     Reaktion        herge-          stellt    werden     können.     



  Die     Umsetzung    der     Acetonyloxazinone    der For  mel     (III)    mit     Hydrazin    oder     dessen        Salze        erfolgt    vor  zugsweise im     äquimolekularen        Verhältnis    und in neu  tralem oder schwach saurem,     wässrigem,    organisch  wässrigem oder     organischem    Medium, wie in Eisessig,       Dimethylformamid:    oder     Acetonitzril.        In,    den meisten:

         Fällen        erübrigt    sich     sogar    die vorherige     Isolierung        der          Acetonyloxazinone;    man gelangt in     einfachster    Weise  und mit guten Ausbeuten zu den     Pynazolochinazolo-          nen,    indem man eine aromatische o     Ammo-carbon-          säure        zunächst        mit        Diketen    in die     o-Acetoacetyl-          aminocarbonsäure    überführt,

   dann     zu    dem     Ansatz    ein       wasserentziehendes        Mittel,    z. B.     Essigsäureanhydrid,     gibt, wodurch die     Cyclisiezung    zum     Oxazinon    bewirkt       wind,    und     schliesslich        Hydrazins        odbr        ein:

          Hydrazinsalz          hinzufügt.    Die     Pyrazoloch'nazoloneder    Formel     1I,    die  in den meisten     Lösungsmittel    schwer löslich sind,       fallen    dabei     ziemlich        vollständig    und fast     frei    von       Nebenprodukten    aus.  



  Die für die     Umsetzung        geeigneten        Oxazinone          können    z. B. aus     Anthranüsäure,        o-Amino-naphthoe-          säuren    oder     o-Amino-anthrachinon-carbonsäure    sowie  deren     Kernsubstitutionsprodukten        hergestellt    werden.

    Als mögliche     Substituenten        seien    beispielsweise     ge-          nannt        Halogen,        Nitro-,        Amino-,        Sulfo-,        Sulfonamido-,          Methyl-    oder     Carboxygruppen.     



  Aus     wässrigem    Reaktionsmedium werden die       Pyrazolochinazolonedurch        Abfiltrieren        isoliert.    Wurde       in        organischem        Medium    gearbeitet, so     fällt    man     Lias          Reaktionsprodukt        zunächst    durch Zugabe von Wasser       vollständig    aus,     filtriert    dann und     isoliert.            Beispiel   <I>1</I>  101,

  5 Teile     Acetony1benzoxazinon    der Formel  
EMI0002.0123     
         werden        unter        gutem        Rühren        in    ein Gemisch von 30       Teilen        Hydrazinhydrat        in    300     Teilen    Eisessig einge  tragen.

       Dann        wird    zwei     Stunden        bei    45-50  C     gerührt.     Nach dieser Zeit     wird    mit 500     Teilen    Wasser     versetzt            und    das     Reaktionsprodukt        abfiltriert.    Es wird' gründ  lich mit Wasser     gewaschen    und     getrocknet.    Man     erhält     85 Teile     Pyrazolochinazolon    vom     Zersetzungspunkt     360  C     und     <RTI  

   ID="0002.0150">   der    Formel  
EMI0002.0151     
    In gleicher Weise wir das aus     5-Chloranthranil-          säure        hergestellte        Acetonyloxazinon    (F = 199  C)       und    das aus 1     Naphthylamin-3-caribonsäure        herge-          stellte        Acetonyloxazinon    (F = 150  C) zu     3'-Methyl-          pyrazolo-(1',        5':3,2)-6-chlorchinazolon        bzw.        3'-Methyl-          pyrazolo-(1',5':

  3,2)-6,7-benzochinazolon        umgesetzt.       <I>Beispiel 2</I>       Ein    Gemisch aus 30     Teilen        Hydrazinhydrat    und  300     Teilen    Wasser     wird    zunächst mit Salzsäure auf       pH    7     gestellt.        Dann        werden   <B>100</B> Teile     Acetonylbenz-          oxazinon    der in Beispiel 1 .angegebenen     Konstitution          eingetragen.    Nach     Zusatz    von 1-2     Teilen    eines han  

  delsüblichen     Dispergiermittels        lässt        man:    bei Raum  temperatur     rühren.    Dabei wird     der        pH-Wert    des Reak  tionsgemisches durch laufende Zugabe von     Natrium-          carbonatlösung    stets bei 7 gehalten. Bleibt der     pR-          Wert    auch ohne     Zusatz    von     Natriumcarlbonat    bei 7       bestehen,    ist die Umsetzung im     wesentlichen    beendet.

    Es     wird    nun     noch        eine    halbe     Stunde    bei ca. 50  C  abgekühlt und das     Reaktionsprodukt    durch     Abfiltrie-          ren        isoliert.    Man     erhält        nach    dem Waschen mit Wasser  und nach dem     Trocknen    80     Teile        Pyrazolochinazolon     vom     Zersetzungspunkt    360  C und der     gleichen        Kon-          stitution    wie der des  <RTI  

   ID="0002.0214">   Reaktionsproduktes        aus    Bei  spiel 1.    <I>Beispiel 3</I>  247 Teile     Oxazinon        der        Zusammensetzung     
EMI0002.0219     
    werden     in        ein        Gemisch    aus 1000     Teilen    Wasser,

   165  Teilen     Eisessig        und    55     Teilen        Hydrazinhydrat        ein-          getragen    und     anschliessend    unter Rühren drei     Stun-          den    auf 60  C erhitzt. Nach dem     Abkühlen    wird das       Reaktionsprodukt    durch     Abfiltrieren    isoliert, wieder  holt mit Wasser gewaschen und getrocknet.

   Man er  hält 209 Teile     einer    gelben     Verbindung    der     Kon-          stitution       
EMI0003.0001     
    Das Produkt     schmilzt        nicht    bis 380  C.  



  In gleicher Weise     wird    das aus     Aminoterephthal-          säure        erhaltene        Acetonyloxazinon    zum     7'-Methyl-py-          razolo-(1',5':3,2)-7-canboxychinazolon        (F    = > 380   C)     umgesetzt.     



  <I>Beispiel 4</I>  68,5 Teile     Anthranilsäure        werden        in    200 Teilen  Eisessig bei 70  C gelöst     und    bei dieser Temperatur       allmählich    mit 45     Teilen        Diketen    versetzt. Nach. be  endeter Zugabe hält man noch     einte        Stunde    auf 70  C  und fügt     dann    auf einmal 65 Teile     Essigsäureanhy-          drid    hinzu.

   Danach wird der Ansatz fünf Stunden  auf<B>75'</B> C     erwärmt.    Nach dem Abkühlen auf<B>25'</B> C       versetzt    man mit der in der Kälte bereiteten     Mischung     aus 35 Teilen     Hydrazinhydrat    und 120 Teilen Eis  essig.

   Die Temperatur steigt schnell auf 75  C;     nach     einer Minute     beginnt    die     Abscheidung    des     Reaktions-          produktes.    Man     erwärmt        den,        dickflüssigen        Kristall-          brei    noch eine     Stunde    auf dem     Wasserbad        und    saugt  dann ab, wäscht     den;        Rückstand:

      auf der     Nutsche          mehrmals    mit Eisessig und     trocknet.    Man erhält 73 g       3'-Methyl-pyrazolo-(1',5':3,2)-chinazolon;    F 360  C       (Zers.).     



  In gleicher Weise     werden        4-Nitro-anthranilsäure,          5-Sulfo-anthranilsäure    und     5-Sulfonamido-anthranil-          säure    zu 3'-Methyl-pyrazolo-(1',5':3,2)-7-nitro-china-         zolon    (F > 350  C,     Zers.),    3'     Methyl-pyrazolo-(1',5':          3,2)-6-sulfochinazolon    (F > 380  C) und     T-Methyl-          pyrazolo-(1',5':3,2)-6-sulfonamidochinazolon    (F >  380  C) umgesetzt.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung heterocyclischer Ver bindungen, dadurch gekennzeichnet, dass man. Aceto- nyloxazinone der Formel EMI0003.0066 worin Ar einen gegebenenfalls substituierten, in dem heterocyclischen Ringsystem o-kondensierten, ein- oder mehrkernigen aromatischen Rest darstellt,
    mit Hydrazin oder dessen Salzen zu heterocyclischen Verbindungen der Formel EMI0003.0081 umsetzt.
CH1176061A 1959-09-05 1961-10-11 Verfahren zur Herstellung heterocyclischer Verbindungen CH417619A (de)

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DEF30873A DE1225318B (de) 1959-09-05 1960-03-30 Verfahren zur Herstellung von Azofarbstoffen und deren Metallkomplexverbindungen
DEF0032514 1960-11-10

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