CH419615A - Verfahren zum Copolymerisieren von ungesättigten Verbindungen - Google Patents

Verfahren zum Copolymerisieren von ungesättigten Verbindungen

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CH419615A
CH419615A CH1485361A CH1485361A CH419615A CH 419615 A CH419615 A CH 419615A CH 1485361 A CH1485361 A CH 1485361A CH 1485361 A CH1485361 A CH 1485361A CH 419615 A CH419615 A CH 419615A
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Farina Mario
Donati Mario
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Montedison Spa
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Description


  



  Verfahren zum Copolymerisieren von ungesättigten Verbindungen
Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung von Copolymeren von ungesättigten Verbindungen, wovon wenigstens eine mindestens zwei konjugierte Doppelverbindungen enthält.



   Insbesondere werden erfindungsgemÏsse Copolymere von ungesättigten Verbindungen der vorerwähnten Art, die eine Carboxylgruppe enthalten oder ein Derivat dieser Carboxylgruppe, wie z. B. ein Amid oder Nitril, erhalten.



   Das   erNndungsgemässe    Verfahren zum Copolymerisieren einer oder mehrerer Verbindungen der Formel   (A)   
R1 R2 C=CR3-CR4=CR5R6 worin   Ri,      R2,      R3,      R4    und   Rg    gleich oder verschieden sind und jeweils ein Wasserstoffatom oder eine   Al-    kyl-,   Aryl-oder    Cycloalkylgruppe mit 1 bis 8 Koh  lenstoffatomen    bedeuten und R, eine gegebenenfalls als Salz vorliegende oder mit einem gesättigten Alkohol versetzte   Corboxylgruppe oder gegebenenfalls      substituierte Carbomamidgruppe.    oder eine Cyangruppe bedeutet, untereinander oder mit einer oder mehreren Verbindungen der Formel (B)
R'R"C=CR?RIV (B)

   worin   R',    R"und R"'gleich oder verschieden sind und jeweils ein Wasserstoffatom oder eine Alkyl-, Cycloalkyl- oder Arylgruppe mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen und RIV eine gegebenenfalls als Salz vorliegende oder mit einem gesättigten Alkohol veresterte Carboxylgruppe oder eine gegebenenfalls substituierte Carbonamidgruppe oder eine Cyangruppe bedeuten, ist nun dadurch gekennzeichnet, dass die Polymerisation in Anwesenheit einer   Alkyl-oder      Arylverbindung    von Metallen der   I.    Gruppe des Periodischen Systems als anionischer Katalysator durchgerührt wird.



   Als polymerisierbare Verbindungen des Typs A seien beispielsweise die folgendem Säuren erwähnt :    l Canboxy-butadien-, 4-Methyl-l-oaNboxy-butadien-    (= SorbinsÏure),   4-Phlenyl-l-carboxy-bubadiensäure    und die entsprechenden Ester (Methyl-, ¯thyl-,   Propyl-,    Isopropyl-, Butyl-, Isobutyl-, sek. Butyl-,   tert.    Butyl-,   Amyl-, Isoamyl-, Neopentyl-,    Cyclo  hexyl-,    Benzylester, etc.), Nitrile, Amide,   substitu-    ierte Amide und   Metall-oder      Tetraalkylammonium-    salze.



   Als   polymemsieribare Venbinduntgen des    Typs B seien z. B. die folgenden Säuren erwähnt : Acryl-, Methacryl-, Kroton-,   Cyanamin-,      a-Phenyl-acrylsäure    etc. und die entsprechenden Ester (Methyl-, Athyl-,   Propyl-,    Isopropyl-, Butyl-, Isobutyl-, tert. Butyl-, Amyl-,   Isoamyl-, Neopentyl-,      Cyclohexyl-,    Benzylester etc.) und Nitrile, Amide, substituierte Amide,   ihne Metall-und Tetraalkylammoniumsalze.   



   Die Polymerisation wird vorzugsweise bei einer Temperatur zwischen-120 und   +80  C, insbeson-    dere zwischen-80 und   +20  C, unter einer    Inertgasatmosphäre und gegebenenfalls in Anwesenheit von Lösungsmitteln, die den Katalysator nicht zerst¯ren, durchgerührt.



   Solche Lösungsmittel sind vorzugsweise aliphati  sche oder aromatische KohlenwasserstoSe,    z. B.



  Heptan oder Toluol und ¯ther, z. B.   Diäthyläther    oder Tetrahydrofuran.



   Die erfindungsgemäss herstellbaren Copolymere k¯nnen auch in optisch aktiver Form erhalten werden, wenn die Monomeren in Anwesenheit der vorerwähnten Katalysatoren in Form eines ihrer reinen optischen Antipoden oder wenigstens als Gemisch, das an diesen Antipoden angereichert ist, polymerisiert werden. Besonders aktiv   lals    asymmetrische Katalysatoren sind die organometallischen Verbindungen von Lithium,   insbesondereLifhiumalkyle,    wie z. B. Isoamyllithium (erhalten. aus (S) (+)-2-Methyl  1-chlorbutan).   



   Es   konnte nicht vorhecgesehen werden,    dass man optisch aktive Copolymere aus Monomeren, die kei  nerlei    optische Aktivität besitzen, erhalten kann.



   Es sind bereits optisch aktive Copolymere bekannt (siehe Beredjik und   Schuerch, J.    Am. Chem.



  Soc. 80 (1958) 1933), diese wurden bisher jedoch immer aus Monomeren erhalten, die in ihrem Mole  kül    bereits ein asymmetrisches Kohlenstoffatom enthalten.



   Im vorliegenden Fall enthalten also die verwendeten Monomeren im Gegensatz hierzu keine optisch asymmetrischen Zentren.



   Weiterhin konnte, obwohl Homopolymere mit optischer Aktivität aus Monomeren, die keine asymmetrischen Kohlenstoffatome   enthaken,    bekannt sind,    nicht vorhergesehen werden, dass der asymmetrische    Charakter dieser Polymerisation auch bei der Co, po  lymerisation    beibehalten wird, wobei   inffolge der Sub-      stitution    des einen Monomers durch ein. anderes und somit einer Variation in der chemischen Struktur man annehmen könnte, dass eine   Unregelmässigkeit    der sterischen Konfiguration bewirkt werden könnte.



     Erhaltens Copolymere des    Typs A-A'oder A-B zeigten im Gegenteil eine beträchtliche optische AktivitÏt ganz ausserhalb der möglichen experimentellen Fehlergrenzen.



   Es soll auch darauf hingewiesen werden, dass s diese AktivitÏt nicht Makromolekülen des A-Typs des Homopolymers, die vielleicht zugleich mit dem Copolymer gebildet werden, zugeschrieben werden   kan, n.   



  Alle untersuchten Produkte erwiesen sich bei der   Röntgenanalyse    als amorph. Insbesondere zeigten sie kein Maximum, das Reflexionen eines Homopolymers des Typs A zugeschrieben werden könnte.



   Die optische Aktivität kann auch in ihrer   Gesarnt-    heit infolge des hohen Molgewichts der untersuchten    Copolymere nicht dem Einfluss der asymmetrischen    endständigen Gruppe zugeschrieben werden.



   Diese Copolymere. zeigen infolge der   Kohlen-      stoffatome    in der Kette eine wahre asymmetrische Struktur ; diese Struktur kann nicht nur der Anwesenheit von   Monomereinibeiten des Typs    A zugeschrieben werden (entweder   fier    sich oder im entsprechenden A-A Homopolymer), sondern auch beispielsweise der Folge von Einheiten des Typs B mit Einheiten des Typs A   (A-B-A).    Ein   Methyl, mlethNacrylat/Methyl-      sorbat-Copolymer zeigt    eine Verkettung des Typs
EMI2.1     
 worin die mit   einem Sternchen bezeichneten Kohlen-      stoffatome asymtmetrisch sinid    ;

   das   zentralgelegene    asymmetrische C-Atom gehort zu einer   Monomer-    einheit aus dem Methylmethacrylat.



   Wenn man die Zusammensetzung der   Ausgangs-    mischung ändert, kann man Copolymere erhalten, deren Zusammensetzung entsprechend zwischen den beiden extremen Homopolymeren   liogt.   



   Die Zusammensetzung der Copolymere weicht im allgemeinen von der verwendeten   Monomer-    mischung ab, indem sie reicher an der   reaktions-      fähigeren Komponente    ist. Die Zusammensetzung des Produkts ändert sich auch während der Reaktion.



  Um die Bildung von Copolymeren mit nicht gleich  massiger Zusammensetzung und nahe dem    Ende der Reaktion bei changenweisen Verfahren, die Bildung des   Homopolymers der weniger reaktionsfähi-    gen Komponente zu verhindern, soll der Umsatz vorzugsweise ziemlich niedrig gehalten werden. Dieser Nachteil kann in der Praxis beseitigt werden, indem man die beiden Monomere schrittweise im gleichen Verhältnis wie das Copolymer entsteht, der Reak  tionsmiscihung    zusetzt.



   Die chemischen, physikalischen und mechanischen Eigenschaften der Copolymere können je nach Art der verwendeten Monomeren und dem Verhältnis zwischen den Komponenten des Produktes stark schwanken.



   Der Zusatz zu einem bestimmten Polymer von geringen Mengen (z. B. 5-10 Molen) an   Monomer-    einheiten eines anderen Monomers ändert bereits be  trächtlich    die Kristallinität, den Schmelzpunkt, die Löslichkeit und die mechanischen Eigenschaften des Produkts und erteilt. so dem modifizierten Copolymer technische Eigenschaften, die sich von denen des reinen Homopolymers teilweise unterscheiden.



   Höhere Mengen des zweiten Monomers   ìihren    im Gegensatz dazu im allgemeinen zu Produkten, welche sich völlig   verschieden von den beiden, Homopoly-    meren verhalten und innerhalb weiter Grenzen der Zusammensetzung amorph sind.   



   Analoge Anderungen Ider Eigenschaften werden    beobachtet, wenn ein drittes oder viertes usw. Monomer in ein Copolymer eingeführt wird.



   Man kann daher folgende Polymertypen erhalten :
1. modifizierte Polymere des Dientyps (Monomere des Typs A),
2. modifizierte Polymere des Acryltyps (Typ B) und
3. Copolymere mit hohen Anteilen von zwei oder   meihr    r der verwendeten Monomere.



   Im ersten Fall werden Produkte erhalten, bei welche, eine Abnahme der Kristallinität, des Schmelzpunktes und der   Ubergangstemperatur    in bezug auf das Dienhomopolymer beobachtet werden kann und die daher leichter verarbeitbar sind. Im zweiten Fall zeigen die erhaltenen Produkte nicht nur eine   hderurlg    der physikalischen Eigenschaften, sondern auch eine andere chemischen Reaktionsfähigkeit als die normalen Homopolymere der Acryltypen ; im dritten Fall wenden ungesättigte amorphe Copolymere erhalten, wovon einige durchsichtig sind und d sich zur Herstellung von ¯berz gen und Klebstoffen eignen, während andere bereits im nicht vulkanisierten Zustand elastomere Eigenschaften zeigen.



   Alle   gemäss    der vorliegenden Erfindung erhaltenen Produkte enthalten wenigstens zwei Arten von funktionellen Gruppen. Die erste ist durch die Carboxylgruppe, die zweite durch die olefinische Doppelbindung bedingt. Letztere ist in allen erhaltenen Verbindungen in trans-Stellung   ;    sie kann allen normalen chemischen Modifikationen unterworfen werden, die bei ungesättigten Verbindungen durchgef hrt werden können, wie z. B.   Epoxydation    und Hydroxylierung, Vulkanisation in An-oder Ab  wesenheit polymerisierfbarer Verbindungen,    Addition von Halogen, Wasserstoff usw.



   Auch die Karbonsäurefunktion oder eine andere damit zusammenhängende Funktion   (-COOH-,    -COOR, -CONH2, -CONR2, etc.) kann chemische Reaktionen ermöglichen, wodurch die Eigenschaften des erhaltenen Produkts modifiziert werden können.



  Die Polyester   können. so völlig oder    teilweise in alka  lischem Medium verseift werden,    wodurch man völlig oder teilweise wasserlösliche Polymersalze erhält, die    durch Ansäuren wasserlösliche Polysäuren ergeben,    die in Alkohol wenigstens teilweise löslich sind. Diese Produkte können mit Kationen verschiedener Metalle oder mit organischen Kationen (z. B. Tetrakylammonium) in Salze übergeführt oder mit polyfunktionellen   organischen Hydroxy-oder Aminverbindungen    behandelt und so in dreidimensional vernetzte Polymere übergeführt werden.



   Diese Säurefunktion kann mit geeigneten Reagentien, z. B.   LiAlH4    oder katalytisch reduziert werden, wodurch man polymere Alkohole oder polymere Amine   e erhält.    Aus der oben nur andeutungsweise erwÏhnten chemischen ReaktionsfÏhigkeit der erfin  dungsgemäss    erhaltenen Copolymere ist bereits die Wichtigkeit und die Vielfalt der m¯glichen Anwen  dungsgebiete    f r die fraglichen Verbindungen ersichtlich.



   Je nach der Art und dem   Verhältnisder    verwendeten Monomere, dem Grad der   Ungesättigtheit,    der Löslichkeit, dem Molgewicht und der   tuber-    gangstemeperatur der erhaltenen Copolymere k¯nnen sie auch bei ei nie, drigen Temperaturen zu   widerstands-    fähigen thermoplastischen Produkten verarbeitet werden, z. B. zu Folien, Fäden, anderen geformten Artikeln, Filmen usw.



   Die Produkte mit einem hohen Gehalt an einem der beiden Monomeren, z. B. des Typs A, können zu Fäden mit hohem Schmelzpunkt und niedrigerer Übergangstemperatur als das entsprechende Homopolymer verpresst werden.



   Die   in Süchtigen Lösungsmitteln,    z. B.   CH   Cl3    l¯slichen Produkte können als Überzüge für Mate  rialien    jeglicher Art   einschliesslich    Metallen nach   ublichen    Spritzverfahren verwendet werden, wobei transparente Filme erhalten werden.



   Alle in Frage stehenden Copolymere zeigen eine beträchtliche Affinität f r Metalle, welche durch geeignete Modifikation der Säuregruppe, wie oben angedeutet, erhöht werden kann. Sie zeigen weiterhin eine hohe AffinitÏt f r Dispersionsfarbstoffe (z. B. Acetatfarbstoffe) und in teilweise verseiftem Zustand auch für basische Farbstoffe.



   Alle erhaltenen Produkte können entweder vor dem Verformen durch Mischen in einem Walzenmischer oder nach dem Verformen einer   Vernetzungs-    behandlung unterworfen werden, wobei entweder die Doppelbindung oder die Säuregruppe umgesetzt wird, so dass ihre Löslichkeit in den üblichen   Lösungs-    mitteln erniedrigt oder praktisch völlig aufgehoben wird, wobei auch die mechanischen Eigenschaften und die Resistenz bei hohen Temperaturen verbessert werden. Diese Produkte, die bereits im   Rohzustand    elastomere Eigenschaften besitzen, können   vulkani-    siert   und als Kautschukarten    mit wertvollen technischen Eigenschaften verwendet werden.



   Infolge der hohen Anzahl an Carboxylgruppen können die polymeren Säuren   vemetzt    oder unvernetzt auch als selektive Adsorbentien, Filterbette, Ionenaustauscherharze usw. verwendet werden.



   Die optisch aktiven Copolymeren können zur    Herstellung von Filtereinriohtungen, adsorbierenden    Substanzen und Ionenaustauscherharzen verwendet werden, die durch selektive Absorption optisch aktive Substanzen aus den   racemischen    Lösungen abtrennen können.



   Ausserdem können daraus optische Elemente für besondere Verwendungszwecke (Prismen, Linsen etc.) mit besonderen Eigenschaften infolge der schwachen   Drehungskraft    der Komponenten hergestellt werden.



   In den folgenden Beispielen bedeuten f1, f2 und fg die molaren Anteile der Monomeren. in der reagierenden Mischung, während   Fl,      F2    und F3 die molaren Anteile der Monomereinheiten im Copolymer bedeuten.



   Beispiel 1
0,9 g   Methylsorbat (fi    = 23  /o) und 4,1 g n-Bu  tylsonbat (2    = 77  /o) werden in 20 ml wasserfreiem Toluol bei-40  C in Anwesenheit von 3 Milli-Molen   n-Butyllithium unter Stickstoff polymerisiert.    Nach 2 Stunden wird die Polymerisation abgebrochen und das Polymer wird mit Methanol gefällt Nach Trocknen werden 0,8 g Polymer erhalten.



   Aus der   Infrarotanalyse    lÏsst sich ein Anteil an
Monomereinheiten von   Methylsorbat Fi    = 35  /o berechnen. 



   Beispiel 2
Das Verfahren wird wie in Beispiel 1 beschrieben durchgeführt, jedoch werden 2,   8gMethylsorbat       (fi      = 61  /o)    und 2,4 g   n-Butylsorlbat verwendet. Die    Polymerisation wird bei einer Temperatur von-40  C durchgef hrt und nach 2 Stunden werden 0,4 g des Polymers (Fi =   75  /o) erhlalten.   



   Beispiel 3
Das Verfahren wird wie in Beispiel 1 beschrieben durchgeführt, jedoch werden 3,8 g   Methylsorblat     (fi =   86"/o) und    0,9 g   n-Butylsorb, at verwendet.    Die Polymerisation wird bei einer Tempenatur von-40  C   durchgaführt.    Nach 2 Stunden werden 0,4 g Polymer (F1 = 85  /o) erhalten.



   Beispiel 4
Das Verfahren wird wie im Beispiel 1 beschrie  ben durchgeführt,    jedoch werden 4, 7 g   n-Butylsorbat      (fi    =   85       /o)    und 1,2 g n-Butyl-¯-styrylacrylat verwendet ; Temperatur-40  C, Dauer = 3 Stunden, Ausbeute : 4,1 g Polymer, welches sich bei der Rönt  genanalyse als schwach    kristallin   envies    (F1 =   83  /o).   



   Beispiel   5   
Das Verfahren wird wie in Beispiel 1 beschrieben durchgeführt, jedoch werden 2,4 g n-Butylsorbat   (fi    = 58%) und 2, 4 g   n-Butyl-ss-styrylacrylat    verwen  det. Temperatur =-40  C, Dauen    = 3 Stunden, Ausbeute : 3,4 g amorphes Polymer (Fi = 59%).



   Beispiel 6
Das Verfahren wird wie in   Beispiel l beschrie-    ben durchgeführt,   jsdooh    werden   1, 2    g   n-Butylsorbat    (fi =   26 O/o)    und 4, 7 g n-Butyl-¯-styrylacrylat verwendet. Temperatur = -40¯C, Dauer = 3 Stunden, Ausbeute : 3,2 g kristallines Polymer (Fi = 38%).



   Beispiel 7
Das Verfahren wird wie in Beispiel 1 beschrieben durchgeführt, jedoch werden 3,8 g Methylsorbat (fi =   76"/o) und    0,9 g Methylmethacrylat verwendet.



  Temperatur = -40¯C, Dauer = 3 Stunden, Ausbeute : 0,6 g amorphes Polymer   (Fi    =   50  /o).   



   Beispiel 8
Das Verfahren wird wie in   Beispiel l    beschrieben   ducchge. fübrt,    jedoch wenden 2,4 g Methylsorbat (fi =   34  /o)    und 2,4 g Methylmethacrylat verwendet.



     Temperatur =-40  C, Dauer    =   3    Stunden, Ausbeute : 1, 2 g amorphes Polymer (Fi =   40  /o).   



   Beispiel 9
Das Verfahren wird wie in Beispiel 1 beschrieben durchgeführt, jedoch werden 0, 9 g Methylsorbat (fi =   16"/e) und    3,8 g Methylmethacrylat verwendet.



  Temperatur = -40¯C, Dauer = 3 Stunden, Ausbeute : 2,,   1    g amorphes Polymer (F1 = 5%).



   Beispiel 10
Das Verfahren wird wie in Beispiel 1 beschrieben durchgeführt, jedoch werden 3,8, g Methylsorbat    (fi    =   75"/e) und    0,9 g   Methyifacrylat    verwendet.



     Temperatur =-40  C, Dauer    = 3 Stunden, Ausbeute : 1,4 g teilweise kristallines Polymer   (Fi    = 60   e/o).   



   Beispiel 11    Das Verfahren wird wie in ; Beispiel 1    beschrieben durchgeführt, jedoch werden 2,4 g Methylsorbat   (fi    = 41  /o) und 2,3 g Methylacrylat verwendet.



  Temperatur = -40¯C, Dauer = 3 Stunden, Ausbeute : 1,3 g amorphes Polymer (F1 =   20  /o).   



   Beispiel 12
Das   Verfahrenwird    wie in Beispiel 1 beschrie  ben durchgeführt,    jedoch wenden 0,9 g Methylsorbat (f1 = 14    /o)    und   3,    6 g Methylacrylat verwendet.



  Temperatur   =-40     C, Dauer = 3 Stunden, Ausbeute : 2,0 g amorphes Polymer (F1 =   5  /o).   



   Beispiel   13   
Das Verfahren wird wie in Beispiel 1 beschrieben durchgef hrt, jedoch, werden 2,4 g des Methylesters von 5-Methylsorbat   (ft    = 39%) und 2,3 g Methylacrylat verwendet in Anwesenheit von 6 Milli Molen   Phenylmajgnesiumbromid. Temperatur =      -40  C,    Dauer =12 Stunden, Ausbeute : 0,4 g amorphes Polymer.



   Beispiel   14   
Das Verfahren wird. wie in Beispiel 1 beschrieben durchgeführt, jedoch werden 1,9 g Methylsorbat   (fi    36%), 1, 9 g n-Butyl-¯-styrylacrylat (f2 = 19  /o) und 1, 9 g Methylmethacrylat in Anwesenheit von 4 Milli-Molen n-Butyllithium verwendet. Temperatur   =-40  C, D, auer    = 3 Stunden, Ausbeute : 1, 9 g Polymer.



   Beispiel 15
Das Verfahren wird wie in, Beispiel 1 beschrieben durchgef hrt, jedoch werden 3, 8 g Methylsorbat   (fi    =   67  /o)    und 0,8 g   Acrylnitrili verwendet. Tem-    peratur = -60¯C, Dauer = 40 Minuten, Ausbeute : 0,7 g amorphes Polymer.



   Beispiel 16
Das Verfahren wird wie in Beispiel 1 beschrieben durchgeffihrt, jedoch werden 1,9 g Methylsorbat (f1 = 58    /o)    und 1,9 g N-DiÏthylsorbylamid verwen  det.    Temperatur =-40  C, Dauer = 3 Stunden, Ausbeute : 1,7 g Polymer.



   Beispiel 17
Das Verfahren wird wie in Beispiel 1 beschrieben durchgef hrt, jedoch werden 1, 9 g Methylsorbat   (fi    =   43  /o)    und 1,9 g   Sorbonitril    verwendet. Temperatur = -40¯C, Dauer = 3 Stunden, Ausbeute : 0,4 g Polymer.



   Beispiel 18
Das Verfahren wird wie in Beispiel 1 beschrieben durchgef hrt, jedoch werden 1,9 g   N-Diäthyl-      sorbylamid      (fl    =   34     /o) und 1,8 g Methylacrylat verwendet. Temperatur   =-40  C, Dauer    = 3 Stunden, Ausbeute : 0,3 g Polymer.



   Beispiel 19
Das Verfahren wird wie in Beispiel 1 beschrieben durchgeführt, jedoch werden 1,9 g Sorbonitril   (fi    = 49 %) und 1, 8 g Methylacrylat verwendet.



  Temperatur = -40¯C, Dauer = 3 Stunden, Ausbeute : 0,3 g Polymer.



   Beispiel 20
Das Verfahren wird wie in Beispiel   1    beschrieben durchgeführt, jedoch werden 1,9 g   n-Butylsorbat    (f1 = 58%) und 1,9 g n-Butyl-¯-styrylacrylat verwendet in Anwesenheit von 4 Millimolen Butyllithium in 20ml wasserfreiem Diäthyläther. Temperatur =   -40  C,    Dauer = 4 Stunden, Ausbeute : 4,1 g Polymer.



   Beispiel 21
Das Verfahren wird wie in Beispiel 1 beschrieben durchgeführt, jedoch werden 1,9 g Methylsorbat (f1 =   44  /o)    und 1,9 g Methylacrylat in 20 ml   wasserfreiem n-Heptan verwendet. Temperatur    = -40  C, Dauer = 3 Stunden, Ausbeute : 0,3 g Polymer.



   Beispiel 22
Das Verfahren wird wie in Beispiel   1    beschrieben durchgeführt, jedoch werden   1,      9    g Methylsorbat und 1,9 g Methylmethacrylat in 25 ml Toluol verwendet in Anwesenheit von 6 Millimolen Mg [N   (C2H5)      2]    Br. Temperatur   =-40  C,      =    12 Stunden, Ausbeute : 0,65 g amorphes Polymer.



   Beispiel 23
Das Verfahren wird wie in Beispiel 1 beschrieben durchgeführt, jedoch werden 2,4 g Methylsorbat und 2,3 g Methylacrylat in 30 ml Toluol polymerisiert in Anwesenheit von 6   MiMimolen CHgMgBr.   



     Temperatur =-30  C, Dauer =    12 Stunden, Ausbeute : 0,4   g    amorphes Polymer.



   Beispiel   24   
1,5 g des nach Beispiel 5 erhaltenen   Butylsorbat-    butyl-¯-styrylacrylat-copolymers werden 2 Stunden lang beim Siedepunkt mib einer   10  /oigen Lösung    von   Kaliumhydroxydmethanol    in Äthanol verseift.



  Nach Waschen mit Methanol wird ein wasserlösliches weisses Pulver erhalten, das aus dem Kaliumsalz des SorbinsÏure-¯-styrylacrylsÏure-copolymers besteht.



  Aus der wässrigen Lösung wird durch Ansäuern mit Salzsäure des SorbinsÏure-¯-styryl-acrylsÏurecopolymer als   weisses    Pulver, das in Methanol l¯slich ist, gefällt.



   Beispiel 25
Das Verfahren wird wie in Beispiel 24 beschrieben durchgeführt, jedoch werden 0,5 g des   gemässBei-    spiel 9 erhaltenen   MethylsorbatKmethylmethacrylat-    copolymers verwendet. Das   Kaliumaalz    des Copolymers ist in Wasser löslich, während die freie Säure in warmem Methanol und in Wasser unlöslich ist.



   Beispiel 26
1,9 g   n-Butylsorbat (Butylester    von   Trans-trans-    sorbinsäure) und 1, 9 g n-Butyl-¯-styrylacrylat, gel¯st in   20      moi    wasserfreiem Toluol, werden unter Stickstoff in Anwesenheit von 3 Millimolen Isomyllithium (erhalten aus   (S)    (+)-2-Methyl-1-chlorbutan,   [α]D20 =    + 1,65, und metallischem Lithium in   Petroläther)    bei einer Temperatur von -40¯C 3 Stunden lang copo  lymerisiert.   



   Es werden   1,      4      g    eines amorphe Copolymers,   [α]D20 =    + 0, 60, erhalten.



   Beispiel 27
Das Verfahren ist das gleiche wie Beispiel 26, jedoch werden 1,9 g n-Butylsorbat und 1,9 g Methyl  meth, acrylat    in Anwesenheit von 2 Millimolen Isoamyllithium verwendet Die Polymerisation wird 3   Stunden lanjg bei-40  C durchgeführt.    Es werden so 0,94 g eines amorphen Copolymers,   lard20    + 0,25, erhalten.



   Beispiel 28
1,5 g Methylsorbat und 1,5 g Methylester der   ss-Vinylacrylsäure, gelöst    in 10 cm3 wasserfreiem Toluol, werden unter Stickstoff in Anwesenheit von 3   Millimolen n-Butyllithium    bei einer Temperatur   von-50  C,    eine Stunde   langcopolymerisiert.   



   Beispiel 29
Das Verfahren ist das gleiche wie in Beispiel 28, jedoch werden 1,5 g Methylmethacrylat und 1,5 g Methylester der ¯-VinylacrylsÏure bei einer Temperatur von-50  C während einer Stunde lang copo  lymerisiert.    Man erhält auf diese Weise 1,3 g Copo  lymer.   



   Wenn neben den   erfindungsgemäss    erhaltenen Copolymeren auch ein Homopolymer vorhanden ist, kann dies durch bekannte Verfahren, z. B. durch Extraktion mit Lösungsmitteln bei deren   Siedepunk-    ten abgetrennt werden.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zum Copolymerisieren von einer oder mehreren Verbindungen der Formel R1R2C=CR3-CR4=CR5R6 worin Ri, R2, R3, R4 und Ró gleich oder verschieden sind und jeweils ein WasserstoSatom oder eine Alkyls, Aryl-oder Cycloalkylgruppe mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen bedeuten und R6 eine gogebenenfalls als s Salz vorliegende oder mit einem gesättigten Alkohol veresterte Carboxylgruppe oder eine gege- benenfalls substituierte Carbonamidgruppe oder eine Cyangruppe bedeutet, untereinander oder mit einer oder mehreren Verbindungen der Formel R'R"C=CR?RIV worin R',
    R"und R"'gleich oder verschieden sind und jeweils ein Wasserstoffatom oder eine Alkyl-, Cycloalkyl-oder Arylgruppe mit 1 bis 8 Kohlenstoff- atomen und RIV eine geigebenenfalls als Salz vorliegende oder mit einem gesättigten Alkohol veresterte Carboxylgruppe oder eine gegebenenifalls substituierte Carbonamidgruppe oder eine Cyangruppe bedeuten, dadurch gekennzeichnet, dass die Polymerisation in Anwesenheit einer Alcyl-oder Arylverbindung von Metallen der I. Gruppe des Periodischen Systems als amonischer Katalysator durchgeführt wird.
    UNTERANSPRUCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass es in Anwesenheit von Alkyllithium als Katalysator durchgef hrt wird.
    2. Verfahren nach Unteranspruch, dadurch ge kennzeichnet,dass.als Alkyllithium n-Butyllithium oder optisch aktives Isoamyllithium verwendet wird.
    3. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass es bei einer Temperatur zwischen -120 und + 180 C, vorzugsweise zwischlen-80 und +20 C durchgeführt wird.
    4. Verfahren nach Unteranspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass es in Anwesenheit eines Lösungsmittels oder einer Lösungsmittelmischung, die den Katalysator nicht zerstören, durchgef hrt wird.
    5. Verfahren nach Unteranspruch 4, dadurch ge kennzeichnet, dass ein aliphatisches oder aromatisches Lösungsmittelverwendet wird.
    6. Verfahren nach Unteranspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass als L¯sungsmittel Heptan oder Toluol verwendet wird.
    7. Verfahren nach Unteranspruch 5, dadurch ge kennzeichnet, dass als Lösungsmittel ein Ather, vor zugsweise Diäthyläther, verwendet wird.
    8. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge- kennzeichnet, dass als Einsatzkomponente eine Verbindung verwendet wird, worin R, eine Methyl-oder Phenylgruppe bedeutet.
    9. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass als Einsatzkoraponente eine Verbindung verwendet wird, worin R2, R3, R4 und R5 Wasserstoffatome bedeuten.
    , 10. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge- kennzeichnet, dass als Einsatzkomponente eine Verbindung verwendet wird, worin R'und R"Wasser stoffatome bedeuten.
    11. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass als Einsatzkomponente eine Verbindung verwendet wird, worin R? ein Wasserstoff atom oder eine Methylgruppe bedeutet.
    12. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass als Einsatzkomponente eine Verbindung verwendet wird, worin R6 und RIV gleich oder verschieden sind und jeweils eine Cyangruppe oder eine Carboxytgruppe, die mit einem gesättigten Alkohol mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen verestert oder mit einer gegebenenfalls an einem Alkylrest ge bundenen Aminogruppe -NHR, worin R ein Alkylrest bedeutet, substituiert ist.
    13. Verfahren nach Unteranspruch 12, dadurch gekennzeichnet, dass als Einsatzkomponenten Methylsorbat und Butylsorbat verwendet werden.
    14. Verfahren nach Unteranspruch 12, dadurch gekennzeichnet, dass als Einsatzkomponenten Butyl fi-styr. yliacrylat und Butylsorbat verwendet werden.
    15. Verfahren nach Unteranspruch 12, dadurch gekennzeichnet, dass als Einsatzkomponenten Methylsorbat und Methylacrylat verwendet werden.
    16. Verfahren nach Unteranspruch 12, dadurch gekennzeichnet, dass als Einsatzikomponenten Methylsorbat und Methylmethacrylat verwendet werden.
    17. Verfahren nach Unteranspruch 12, dadurch gekennzeichnet, dass als Einsatzikomponenten Methylsorbat und Acrylnitril verwendet werden.
    18. Verfahren nach Unteranspruch 12, dadurch gekennzeichnet, dass als Einsatzkomponenten der Methylester von 5-MethylsorbinsÏure und Methyl methXacrylat verwendet werden 19. Verfahren nach Unteranspruch 12, dadurch gekennzeichnet, dass als Einsatzkomponenten Methylsorbat und Sorbonitril verwendet werden.
    20. Verfahren nach Unteranspruch 12, dadurch gekennzeichnet, dass als Einsatzikomponenten Methyl sobat und N-Diäthylsorbylamid verwendet werden.
    21. Verfahren nach Unteranspruch 12, dadurch gekennzeichnet, dass als Einsatzkomponenten N-Di äbhylsorbylamid und Methylacrylat venwendet werden.
    22. Verfahren nach Unteranspruch 12, dadurch gekennzeichnet, dass als Einsatzkomponenten Sor bonitril und Methylacrylat verwendet werden.
    23. Verfahren nach Unteranspruch 12, dadurch geikennzeichnet, dass als Einsatzikomponenten des Methylester der 3-Vinylacrylsäure und Methylsorbat verwendet werden.
    24. Verfahren nach Unteranspruch 12, dadurch gekennzeichnet, dass als Einsatzkomponenten der Methylester der 3-Vinylacrylsäure und Methylacrylat verwendet werden.
    25. Verfahren nach Unteranspruch 12, dadurch gekennzeichnet, dass als Einsatzkomponenten Methyl sonbat, Butyl-ss-styryl-acrylat und Methylmetihacrylat verwendet werden.
    26. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dasls die veresterten Carboxylgruppen der Copolymere verseift werden.
    27. Verfahren nach Unteranspruch 26, dadurch gekennzeichnet, dass die freien Carboxylgruppen der Copolymere in ein Salz bergef hrt werden.
CH1485361A 1960-12-23 1961-12-22 Verfahren zum Copolymerisieren von ungesättigten Verbindungen CH419615A (de)

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