CH425227A - Härtbare Epoxyharzmischungen - Google Patents

Härtbare Epoxyharzmischungen

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CH425227A
CH425227A CH1142962A CH1142962A CH425227A CH 425227 A CH425227 A CH 425227A CH 1142962 A CH1142962 A CH 1142962A CH 1142962 A CH1142962 A CH 1142962A CH 425227 A CH425227 A CH 425227A
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Peter Stark Bernard
Benet Jones Michael Edward
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Ciba Geigy
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Description


  



  Härtbare   Epoxyharzmischungen   
Gegenstand der vorliegendem Erfindung sind härtbare Harzmischungen, welche dadurch gekennzeichnet, sind, dass sie (1) eine härtbare 1, 2-Epoxydverbin  dung,    vorzugsweise eine solche mit einer 1, 2-Epoxyd äquivalenz,   grösser    als 1, und ferner (2) als Härter eine Chelatverbindung enthalten, in welcher das Zentralatom durch eine oder mehrere seiner Valenzen an ein Fluor-, Chlor- oder Bromatom gebunden ist, und ausserdem durch eine oder mehrere siner Valenzen an ein Sauerstoff- oder Schwefelatom gebunden ist.



     Gemäss einer bevorzugten Ausfühirungsform    der Erfindung entsprechen die erfindungsgemäss verwendeten   Chelatverbinidungen der allgemeinen    Formel
EMI1.1     
   worin. A das Zentralatom bedeutet,   hab ein    Fluor-, Chlor- oder Bromatom bedeutet, X für ein Sauer   stoff-oder Schwefelatom steht, Y entweder =0, =S,      =N-Ri    oder
EMI1.2     
 bedeutet, wobei R1 und R2 je einwertige   Substituen-    ten, wie Wasserstoffatome, Kchlenwasserstoffreste oder Acylgruppen bedeuten, und wobei Rt und   R2    zusammen auch einen zweiwertigen Rest, wie einen   Alkylenrest,    bedeuten können,   Z    einen organischen Rest bedeutet,

   welcher die   Atome X und    Y   miteinan-    der verknüpft, wobei die Anzahl aufeinanderfolgender Atome in der X mit Y auf kürzestem Wege ver  kniipfenden Brücke mindestens    2 und höchstens 4   beträgt. Z'entweder für ein Wassenstoffatom    oder für einen gegebenenfalls ein oder mehrere Metallatome enthaltenden   organischen Rest mit m'freien    Valenzen. steht, m die Zahlen   1,    2 oder 3, n eine ganze Zahl im Wert von 1 bis   4    und m'die Zahlen
1 oder   2    bedeutet.



   Das Zentralatom A kann beispielsweise Bor sein, und in diesem Fall bedeutet     hals. vorzugsweise    Fluor ; A kann ferner   Aluminium, Zmk, Cadmium,    Eisen 111, Zinn IV, Zirkonium, Vanadium, Titan, Antimon, Gallium oder Indium bedeuten, und in diesem Falle   bedeutet   hal   vorzugsweise    Chlor. Vorzugsweise   bedeutet A entweder Bor oder Aluminium.   



   Man verwendet ferner vorzugsweise in den härtbaren Mischungen solche Chelatverbindungen, wel  che bei Raumtemperatur stabil sind, und    die sich beim Erhitzen auf 80  bis 200  C in Gegenwart einer härtbaren 1,   2-Epoxydverbindung mit mindestens    einer 1, 2-Epoxydgruppe zersetzen, und wobei eine Härtung der   1,    2-Epoxydverbindung erfolgt.



     Fine    besonders bevorzugte Klasse von Chelatverbidnungen für die Herstellung   dererfindungsgemässen    härtbaren Harzmischungen entspricht der allgemeinen Formel
EMI1.3     
 worin das Zentralatom A für Bor, Aluminium, Gallium, Indium, Zink, Titan, Zirkonium, Zinn IV, Eisen III,   Vanadium IV oder Antimon V, steht,   halp      ein Fluor-, Chlor oder Bromatom bedeutet,    P für einen Alkylrest mit   1    bis 6 Kohlenstoffatomen oder den Phenylrest steht, Q ein Wasserstoffatom, einen Alkylrest mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen, einen   Al-      ke.

   nylrest, den Benzylrest    oder einen   (2-Carbometh-      oxy)    alkylrest bedeutet, R fiir einen Alkylrest mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen,   den Phenylrest, den Acet-      oxyphenylrest, den    Rest der Formel
EMI2.1     
 oder einen Rest der Formel
EMI2.2     
 bedeutet, worin R' und R" für Wasserstoffatome oder Chloratome stehen, und wobei Q und R zusammen ferner don Trimethylen- oder Tetramethylenrest bilden können, m die Zahlen 1, 2   oder 3, und n eine    ganze Zahl im Wert von   1    bis 4 bedeuten, wobei die Summe (2m +   n) gleich der Koordinationszahl    des Atoms   A    ist.



   Bine weitere, besonders bevorzugte Klasse von Chelatverbindungen fiir die   Hierstellung    der erfindungsgemässen härtbaren Harzmisschungen entspricht der   allgemeinen Formet   
EMI2.3     
 worin das Zentralatom A fü Bor, Aluminium, Gallium,   Indium,Zink,Titan.,Zirkonium,    Zinn IV, Eisen III, Vanadium IV oder antimon V steht,  hal  ein Fluor-, Chlor- oder Bromatom bedeutet, X für ein Sauerstoff-oder   Schweifelatom steht,    K eine Nitrogruppe, eine Nitrosogruppe, eine Carboxylgruppe, die Gruppe eine Gruppe eine Gruppe
EMI2.4     
 eine Gruppe
EMI2.5     
 oder eine Gruppe
EMI2.6     
 bedeutet, wobei   Ra    für eine   Alkylçuppe    mit 1 o. der 2 Kohlenstoffatomen und Rb bzw.

     Rb'je für    ein   Was-    serstoffatom, ein Halogenatom oder eine Alkylgruppe stehen und   Ri,    R2, Rs und R4 für Wasserstoffatome,   Alkylres. te oder Nitrogruppen stehen,    wobei   R2    und   R,    zusammen auch den Rest der Formel
EMI2.7     
 bedeuten können, m die Zahlen   1,    2 oder 3 und n eine ganze Zahl im Wert von   1    bis 4 bedeuten, wo  bei. die Summe (2m +    n) gleich der Koordinationszahl des Atoms   A    ist.
EMI2.8     
 
EMI3.1     




   Als Beispiele von Verbindungen, welche zur Klasse der allgemeinen Formel (III) gehören, seien folgende formelmässig angeführt :    Man kann in den erfindungsgemässen härtbaren    Mischungen ferner, auch   Cbelate mit mehr.    als einem Zentralatom A verwenden, wie beispielsweise den durch Umsetzung von Nickel-dimethyglyoxim und Bortrifluorid gebildeten Komplex oder die Komplexe, welche erhalten wenden durch Umsetzung von 2 Mol eine. s Halogenids des das Zentralatom darstellenden Elementes der Formel
A (hal)n+m mit   1    Mol eines ortho,ortho'-disubstituierten Bis  (hydroxyphen, yl). alkans bzw.

   Bis (hydnoxyphenyl)-    methans, dessen beide in ortho- bzw. ortho'-Stellung zu den phenolischen Hydroxylgruppen befindlichen   SubstituentondiegleicheBedeutunghaben    wie das s Sym, bol K in der   Formel (III).   



   Die   erSndungsgemassverwendeten    Chelate der Formein I-III werden gebilet durch Umsetzung eines Halogenids des das Zentralatom darstellenden Elementes mit einer zur   Chelatbildung    befähigten Verbindung unter   Abspaltung von Haloge. nwasser-    s, toff.



      Als Beispiele von zur Chel, atbildung befähigten      Verbindungen seien in ortho-Stellung durch    eine Gruppe K (wobei K die gleiche   Badeutung    hat wie in Formel III)   substituierte Phenole genannt, femer    Diketone, wie insbesondere ss-Diketone. als geeignete   ortho-subsiituierte Phenole seien genannt    :   o-Hydroxyacotophenon,    o-Nitrophenol, 2, 4-Dinitrophenol, 1-Nitroso-2-naphthol, o-Nitrothiophenol, o-Hydroxyacetanilid, Salicylsäure,   Salicylaldehyd    und Methyl-salicylat.



  Geeignete ss-Diketone sind : Benzoylaceton p-Acetoxybenzoylaceton, Acetylaoeton,    Dibenzoylmethan, Hexan-2, 4-'digon,    Heptan-2, 4-dion, Dipropionylmethan, Dicaproylmethan, 2-Acetylcyclohexanon und   3-Alkyl-oder    3-Alkenyl-pentan-2,4-dione, wie 3-Allyl-pentan-2,3-dion.



   Die erfindungsgemässen Chelate können hergestellt   werdeti durch Umsetzung eines Halagenids des    das Zentralatiomj darstellenden Elementes der Formel A   (hal) entweder mit einer    zur Chelatbildung befähigten Verbindung oder mit zwei oder mehr von   deren Bildungskomponenten, welche in    situ die gewünschte chelaatbildende Verbindung liefern. Derart kann der Komplex der Formel (IV) :
EMI3.2     
 hergestellt werden durch Reaktion in einem inerten Lösungsmittel von Bortrifluorid entweder mit   Benzoylaceton oder    mit   einer Mischung von Aceto-    phenon und Essigsäureanhydrid.



   Die   erfindungsgemässen härtjbaren. Mischungen    können gewünschtenfalls einen zusätzlichen Härter für das   Epoxyharz, wie z.    B. ein n Dicarbonsäureanhydrid,   enthalten. Eine Anzahl von erfindungsge-    mässen härtbaren Mischungen besitzt den wichtigen Vorteil, dass sie   bei modrigem Temperaturen verhält-    nismässig stabil sind, dagegen durch kurzes Erhitzen, z. B. auf 100 C, sehr rasch gehärtet werden können.



  Diese vorteilhafte Eigenschaft ist mutmasslich darauf zurückzuführen, dass eine Anzahl der   erfindungs-    gemäss als Härter verwendeten Chelatverbindungen bei niedrigen und mässigen Temperaturen zwar sta  bil sind, dass sie    sich beim Erhitzen aber teilweise oder vollständig zersetzen unter Bildung von hochwirksamen Harem und Härtungsbeschleunigern für Epoxyharze. Bei niedrigen Temperaturen sind der artige, als latente Härter wirkende Chelatverbindungen fur die Härtung oder   HärtungsbascMounigung    von Epoxyharzen im wesentlichen inaktiv.

   Die Epoxydharzmischungen, welche soche latente Härter    enthalten, können verhältmsmässig lange Zeiträume    nach ihrer Herstellung gelagert werden, oibne dass eine Vernetzung in   mertlichem    Grad auftritt, dagegen härten sie beim Erhitzen auf die geeignete Temperatur sehr rasch zu Harzen mit wertvollen   techni-      schen    Eigenschaften aus.

   Chelate, welche dieses oben geschilderte Verhalten als latente Härter aufweisen, sind beispielsweise. die Chelate der obigen Formeln   (niB),    (III C), (III F) und (III H), und ferner die  jenigen    der Formeln
EMI4.1     

EMI4.2     
 
EMI5.1     

Wiederum andere der   erfindungs ! gemäss. verwen-    deten Chelate besitzen die wertvolle Eigenschaft, dass s sie Epoxyharze ohne äussere Anwendung von Wärme aushärten. Je nach der chemischen Konstitution des verwendeten Chelates kann diese Kalthärtun innert , sehr kurzer Zeit, oder während einer längeren Zeitperiode, wie z. B.   20 Minuten Ms 12 Stunden,    erfolgen.

   Chelate dieser Art   haben ; gegenüber den als Här-    ter fur Epoxyharze   bekannten Lawis-Säuren    im all   gemeinen den Vorteil, dass sie leichter gehandhabt werden können. Insbesondene sind sie weniger was- serempfindiich und rauchen weniger, wenn sie einer    feuchten Atmosphäre ausgesetzt sind.

   Als Chelate, welche   sich derart als Kalthärter eignen, seien die      Verbindung der obigen Formel (III    A) und ferner diejenigen, der   folgenden Formeiln genannt    :
EMI5.2     

EMI5.3     

Die Chelate können   injdenerfindüngsgemässen    härtbaren Mischungen in einer Menge von 0, 01 bis . 20 Gewichtsprozenten, berechnet auf die Menge der härtbaren 1,   2-EpoxydverbindungVorhandensein.    Bei der Herstellung der Mischungen kann man die Chelate in der   Epoxydverbindung auflösen    ;

   wenn ein zu  sätzlicher    Härter für das Epoxyharz verwendet wird, kann   mandasChelatauchindiesemHärterauflösen,    oder man kann das Chelat der vorher bereiteten Mischung   aus der Epoxydverbindung. und dem anderen    Härter zusetzen. Man kann aber auch das Chelat in einem Lösungsmittel, wie z. B.   Butyrol'aktton    oder einem   Tnalkylphosphat auflösen, bevor man es    der   Epoxydverbindung    oder der Mischung aus Epoxyd  verbindungundeinemanderenHärter    zusetzt.



   Als härtbare 1, 2-Epoxydverbindungen, die sich für die   Herstellung der erfindungagomässen härtbaren      Mischungeneignen,    seien beispielsweise genannt : Mono-oder   Polyglycidyläther    von ein-oder mehrwertigen Alkoholen, wie Butylalkohol,
Butan-1,4-diol oder Glycerin, oder von   ein-odermehrwertigenPhenolen,    wie Resorcin,
Brenzcatechin,
Hydrochinon,    1, 4-DihydroxynaphthaIin,       1,    5-Dihydroxynaphthalin,    mehrwertigew, Alkoholen,
Bis- [4-hydroxyphenyl]-methylphenylmethan,
Bis-[4-hydroxyphenyl]-tolylmethan,   
4,   4'-Dihydroxydiphenyl,   
Bis- [4-hydroxyphenyl]-sulfon und
2,   2-bus      Bis-.[4-hydroxyphenyl]-propan,

        oder Kondensatio'nsprodukto von Aldehyden mit Phenolen (Novolake), Polyglycidylester von P'oly-      carbonsäuren,wie    z. B. Phthalsäure, Aminopoly  époxyde    wie sie durch   Dehydrohalogenierung    der Re  aktionsprodukte. aus Epibalogonhydrin und primären    oder sekundären Aminen, wie   z.    B. n-Butylamin, Anilin oder 4,   4'-Di-(monomethylamino)-diphenyl-    methan, erhalten werden ; fermer die durch vollständige oder teilweise Epoxydation von äthylenisch un   gesättigtencyclischenoder.acycüschenOleSnenoder PolyoleBnen. erhaltenen Produkte.

   Im. aUgemeinen    ist es vorteilhaft, wenn in den erfindungsgemässen    härtbarenMischungenmindestens,einDi-oderPoly-    epoxyd vorhanden ist.



   Als übliche   Härtungsmittel,welchegewunschten-    falls zusätzlich in, den   erssndungsgemässen härtbaren       Mischungenenthaltenseinkönnen,seien,genannt:    Amine und Amide, wie z. B. aliphatische und aro  matischeprimäre,sekundäreundtertiäreAminc,    z. B.

   Mono-, Di- und Tributylamin, p-Phenylendi  amin,Bis-(p-aminaphenyl)-.methan,ÄthylendianNn,    Diäthylentriamin, Tetra-(hydroxyäthyl)-dikthylentriamin,   Triäthylentetramin,Tetraäthylenpenftamin,Tri-    methylamin, Diäthylamin,   Tnäthanolamin, Mannich-    Basen, Piperidin,   Guamdin    und   Guanidinderivate,    wie   P'henylguanidinundDi,phenylguamdin,      Dicyan-       diamid, Anilin-FormaIdehydharze, HarnsitoN-'Fo. rm-      aldehydharze,    Melamin-Formaldehyharze, Polymere   vonAminostyrolen,Polyamide,    z.

   B. solche aus ali   phatischen Polyaminenunddi-oder.trimerisierten    ungesättigten Fettsäuren ;   Isocyanate,Isotbiocyanate,      mehcwertige Phenole, wie z.    B.   Res. orcin,    Hydro . chinon, Bis-(4-hydroxyphenyl)-dimthylmethan ;p Benzochinon ; Phenolaldehydharze und ölmodifizierte   Phenol-Aldshydbarze    ;   Reaktionsprodükto von    Alu  miniumalkoxyden.oder-phenolaton    mit   tautomer      retagierenden Verbindungen vom Acetassigestertyp    ;   Phosphorsäure.

   Bevorzugt verwendet man als zusätz-    liche   Härter mebrbasiscba Cacbonsäuren und insbe-      sonderederenAnhydride,wie    z.   B.    Phthalsäureanhydrid, Methyl-endomethylen-tetrahydrophthal  säureanhydrid,Dodecylbemsteinsäureanhydrid, Hexahydrophtha'Lsäureanhydrid,Hexachlorendome- thylentetrahydrophtnalsäureanhydrid,Endomethylen- tetrahydrophthalsäureanhydrid, Malein-oder Bern-    steinsäureanhydrid oder deren Gemische.



   Die härtbaren Massen können auch noch Füllstoffe,   WeichmacheroderfaubgebendeStoffeenthal-    ten, z. B. Asphalt, Bitume, Glasfasern,   Gommer,       Quarzpulver, Cellulose, Kao ! lin, Kieselgur, feinvei- teilteKicsekäura( < !AEROSIL)OiderMetallpulver.   



   Die   vorstehendgenanntenMassenkönneninge-      fülltem oder ungefülltem Zustand,    z. B. in Form von Lösungen oder Emulsionen, als Textilhilfsmittel,   Laminierharze, Firnisse, Lacke. Tauchharze,    Giessharze und Ummantelungs-, Überzugs, Füll-und Dichtungsmaterialien   oderKlebstoNeso.wio    zur Herstellung socher Produkte verwendet werden.



   In den beispielen wurden folgende Chelatverbindungen (Komplexe I bis III) und Epoxydverbindunge.   (EpoxydoAb4s    X) verwendet.



      Komplex I, welcher die obige Strukturformel (VI)    besitzt, wurde wie folgt   herge, stellt    :
Eine Mischung von p-Acetoxyacetophenon   (23, 4 g)    und Essigsäureanhydrid (27, 2 g) wurde mit Bortrifluorid bei Zimmertemperatur gesättigt. Die Mischung wurde während   l Stunde gerührt    und dann in Wasser (300 ml)   gegossem. Nach weiteren 30 Mi-    nuten wurde die   Mischungfiltriertund.dersoerhal-      teneFestkörpermit'Methanol(5i0ml)gewaschen    ; nach dem Umkristallisieren ans Benzol erhielt man Komplex 1 mit dem   Schmelzpunkt 144-145  C    in   einer Ausbeute von 18, 1    g.



      Komplex II, welcher die obige Stnukturformel (V)    besitzt, wurde wie folgt hergestellt :
Bortrifluorid-diäthylätherat (142 g) wurde in   trockenem Toluol (3300 ml) gelöst und    die Mischung wurde unter Rühren erwärmt, bis eine langsame De  stillationeinsetzte.TrockenesAcetylaceton    (100 g)    wurdetropfenweisewährend30Minutenzugesetzt    un, die   DestillationwurdefortgesetztbiskeinFluor-      wassersto. ffgas mehr. entwickelt wurde.    Die Lösung wurde   sodann2malmitWassergewaschenunddann    getrocknet. Zuletzt wurde das Lösungsmittel durch   massives    Erhitzen   imVakuum entfernt    und der Rück  stand.destilliert.   



   Der Komplex II   (138    g) wurde, erhalten als Fraktion vom Siedepunk 138-142  C bei 0, 5 mm Hg Druck.



   Komplex III, welcher die obige Strukturformel   (I : V) besitzt wurde hergestellt durch Umsetzen von      Bortrifluoriddiäthylätherat(7!lg)    mit   Benzoyiaceton      (81 l g) in Gegenwart von    Toluol, analog wie für Komplex II beschrieben. Der erhaltene Komplex war ein   blassgelberFestkörper(Ausbeute94,6g)    mit dem Schmelzpunkt 156-158  C.



   Komplex IV, mit der Strukturformel
EMI6.1     
 wurde   hergestellt durch Unisetzen    von   Dibenzoyl-    methan (17,92 g) mit Bortrifluorid-diäthylätherat   (M,36g)mGegenwartvonToluol,.analogwiefür      Komplex    II   beschrieben.. Der Komplex IV wurde    in einer Ausbeute von 16, 5   g. als gelber Festkörper vom      Schmelzpunkt188-189 Cerhalten.



   KomplexV,welcherdie'obigeStrukturformel      (VII)    besitzt, wurde hergestellt durch Umsetzen von 3-Allylpentan-2,4-dion (40 g) mit Bortrifluorid-di  äthylätherat(40,    6 g) in Toluol, analog wie für Kom  plex II beschrieben,.    Der Komplex wurde als dunkle Flüssigkeit(29 g) erhalten, welche einen Siedepunkt von 120-130 /1-1, 5 mm   h. atte.   



   Komplex VI wurde hergestellt durch Umsetzen von   3-Methylpentan-2,      4-dion(10g)    mit   Bortri-    fluorid-diäthylätherat (12, 5   Ig)    in Toluol, analog wie für Komplex II beschrieben. Der Komplex   VI    wurde als weisser Festkörper vom Schmelzpunkt ca. 80 C erhalten.



   Komplex VII   wurdeerhaltendurch    Umsetzen von 2-Acetylcyclohexanon (25, 9 g) mit   Bortrifluorid-      diäthylätherat (26 g) in Toluol, analog    wie für K, omplex   IIbeschrieben.    Der Komplex VII wurde als hellbrauner Festkörper vom Schmelzpunkt 65 C in einer Ausbeute von 22,   6    g erhalten.   



   KomplexVIIIwurdehergestelltdurchBehandeln    von   AcetoacetaniM(10g)mitBortdfluorid-diäthyl-      ätherat (40 ml), wie in    J.   Amer.      Chem.    Soc., 1948, 70, 1971, beschrieben. Der Komplex wurde als   weis-    ser Festkörper vom Schmelzpunkt 152-154 C erhalten.



   Komplex IX wurde erhalten   a!sgrauesPulver    vom Schmelzpunkt 64-65 C durch Reaktion von   Bortlifluorid-diäthylätherat.mit(u-Propionylaceto-    phenon, analog wie   beschriebenfürKomplex    II.



   Komplex X wurde erhalten als   weisser      kri. stalliner      Festkörper vom. Schmelzpunkt 107  C durch    Reaktion von   3-Benzylpentan-2,4-'dion    mit   Bortrifluorid-      diäthylätherat,    analog wie für Komplex II   beschrie-    ben.



   Komplex XI wurde   erbaltenalsbewegliche    braune   Flüssigkeit durch Reaktion von 2-Methyl-    nonan-4,6-dion mit Bortrifluorid-diäthyläthera, analog wie für Komplex II beschrieben.



   Komplex XII wurde hergestellt durch Umsetzen von 3-(2-Carbomethoxyäthyl)-pentan-2,4-dion mit   Bortnfluorid-diäthylätherat,.analogwiefür    Komplex II beschrieben.



   Komplex XIII, welcher   dieobigeStrukturformel    (VIII) besitzt, wurde hergestellt durch Einwirkung von   BortriSuoddaufeineMischung    von Cyclo  pentanon    und Essigsäureanhydrid, analog wie für Komplex I beschrieben. Er ist ein Festkörper vom Schmelzpunkt   63  C.   



   Komplex XIV, welcher die obige Strukturformel   (IX) besitzt    wurde hergestellt durch Umsetzung von 2-Propionyl-cyclohexanon mit   Bortrifluoridzdiäthyl-    ätherat, analog wie für Komplex   II    beschrieben. Er ist eine   Flüssigkeit vom Schmelzpunkt 146  C/    0, 2 mm.



   Komplex XV, welcher r die obige Strukturformel (X)   besitzt,wurdehergestelltdurchZusetzen    von Bortr9ifluorid-diäthylätherat (40 ml) zu o-Chloracetoacetanilid (20 g). Die Mischung wurde zuerst klar, dann trennte sich ein fester Niederschlag. ab ; die Mischung wurde während 2 Stunden geschüttelt und dann in 5 /oige   wässerigeNatrmmcarbonatlösungge-      gossen. Der ausgefällte weisse Festkörper    wurde abfiltriert, mit Wasser gewaschen und aus Chloroform umkristallisiert.

   Das Produkt (10,   3g)wareinweis-    . ser Festkörper vom Schmelzpunkt   176,      5     C und ergab folgende Elementaranalyse :   berechnetfürCnHCtOaNBF   
C 46, 28% H 3, 50% gefunden C 46,57% H 3,   77 O/o   
Kom, plex XVI wurde   hergestelltdurchZusetzen    von Bortrifluorid-diäthylätherat (40 ml) zu einer Suspension von 2,   5-Dichloracetoacetanilid      (20      g)    in Ather   (10g).Die    Mischung wurde analog wie für   KomplexXVbeischriebenaufgearbeitet    ;

   nach dem   UmkristallisierendesfestenProduktes,.auseiner    Mi  schung    von, Chloroform und   Leichtpetrol (Siedepunkt      60X80  C)    wurde Komplex XVI als   weisser      Festkör-    per   (13,    3 g) erhalten, der folgende Elementaranalyse ergab : berechnet für C10H8Cl2O2NBF2    C 40, 86 o/e H2, 74"/o    gefunden C 40, 86% H 2,79%
Komplex XVII wurde   alsweisserFestkörper    vom   Schmelzpunkt 64¯65  C erhalten, durch Reaktion    von   BortrifluoridmitM-Butyrylacetopbenon    in Toluol ; er ergibt folgende Elementaranalyse :

   berechnet für C12H13O2BF2
C 60,5% H 5,   5 ouzo    gefunden C 60,   l')/o    H 5,   6 ouzo       Komplex XVIII wurde wie folgt bergestellt :    Eine Mischung von propionsäureanhydrid (156 g) und Cyclohexanon (55   g)    wurde   tropfenweise bei 5  C    während 5   Minuten zum festen PMpionsäure-BFg-      Kom, plex gegeben,    welcher aus 216 g der Säure hergestellt war. Die Mischung wurde während !einer halben   Stundebei5 C,dannwährend20Stundenbei       Zimmertemperaturgerührt;dannwurdesiewährend    einer halben Stunde mit einer wässerigen Lösung von 320 g Natriumacetat verrührt.

   Die Mischung wurde dann mit Leichtpetrol extrahiert, die organische Lösung   mit wässeriger Natriumbiearbonatlös. ung und    dann mit Wasser gewaschen und zuletzt über was  serfreiem Natriumsulfat getrocknet. Die    getrocknete Lösung wurde filtriert, das Lösungsmittel im Filtrat   abgedampftundderRückstandimVakuumfraktio- niert destilliert. Die Fraktion mit dem : Siedepunkt    110-115  C/0, 7 mm   (44      g)    kristallisierte und wurde aus Methanol umkristallisiert.

   Es wurde ein Festkörper vom   Schmelzpunkt 58  C    und   folgender Elemen-      taranalyse erhalten    : berechnet für C12H18O3
C   68,63"/o    H 8,.   54"/o    gefunden C 69,   27  /o    H 8, 90%    Bortrifluoridgas wurde    in   10      g, des oben erhalte-      nen    Produktes eingeleitet, bis nichts mehr absorbiert wurde.

   Die   Reaktionsmisohungwurdedann    in Ather aufgenommen, die   ätherischeLösung    wurde mit Was   sergewaschenunddanngetrocknet.NachAbdamp-      fendesLösungsmittelserhielt    man 11, 8 g der   flüssi-    gen   Chelatverbindung.   



   Komplex XIX, welcher die obige Strukturformel (XXV) besitzt wurde   bergestellt    wie beschrieben in  J. Org. Chem., 1962,   27,    1253, durch Reaktion von Bortrifluorid mit, einer Mischung von Benzolsulfonyl  acotom,EssigsäureundEssigsäureanhydrid; & rwar    ein Festkörper vom   Schmelzpunkt133-135 C,    der   folgendeElementarianalyseergab    :

   berechnet für C11H11SO4BF2
C 45,60% H3, 87   Olo,    S 11,21% gefunden C   45,    47   zozo    H 3, 89% S 11,45%
Komplex XX, welcher, die obige Strukturformel (III   A)besitzt,wurdebengestelltdiurchReaktionvon      Bortrifluoriddiäthyläthenat      (50      g)    mit   o-Hydroxy-    actophenon (49 g) in Gegenwart von Toluol (125 ml) analog wie   fürKomplexIIbeschrieben.   



  Nach   demEinengenderMischungfieldiegelbefeste      ChelatverbindungbeimAbkühlenaus;dieAusbeute    betrug 56 g.



   Komplex XXI wurde hergestellt durch   Umset-      zung    von o-Hydroxypropionphenon (50 g) mit Bor  tlifluodd-diäthyläther.a.t(47,3'g)in    Toluol, analog wie für Komplex XX   beschrieben.DasProdukt    wurde als gelber Festkörper vom Schmelzpunkt 107 C erhalten.



   Komplex XXII (2,   4-PentandionoalumiQiumdi-    chlorid) wurde hergestellt wie   beschriebenin    J. Amer.



     Chem.    Soc. 1959, 81,   42, 13.   



   Komplex XXIII wurde hergestellt durch Kochen am Rückfluss einer Mischung von   3-Benzyl-pentan-    2, 4-dion (1 Mol) mit Aluminiumchlorid (1 Mol) in Benzol bis   zum:Aufhören'derCMoBwassenstofEent-    wicklung. Nach dem Entfernen des Lösungsmittels durch Destillation erhielt man die   Cbelatverbindung    als festen Rückstand.



   Komplex XXIV wurde hergestellt durch Reaktion von   (u-PropionylacetophenomimitAluminium-    chlorid,. analog wie   beschriebenfürKomplexXXIII.   



   Komplex XXV wurde hergestellt durch Reaktion von   äquimolekularenMengenwasserfreiem    Alu  miniumtdchloddund2-Acetylcyclopentanoo)unter    analogen Bedingungen wie fr Komplex XXIII be  schrieben.   



   Komplex XXVI wurde hergestellt durch Reak  tion von #-Butyrylacetophenon (1 Mol) mit   Aluminiumtrichlorid (1 Mol), analog wie für Komplex XXIII beschrieben.



   Komplex XXVII wurde hergestellt durch Rück  fhisskochenieinerMischungvomwasserfreiem    Aluminiumchlorid (13,3 g) mit   3-    (2-Carbomethoxy  äthyl)pentan2,4-dion(13,    3   g)    in Benzol (100   ml)    bis kein Chlorwasserstoffgas mehr entwickelt wurde und dann Eindampfen der Mischung zur Trockne.



   Komplex XXVIII wurde wie folt hergestellt :   wasserfrei. es Alumimumtrichlorid (200 g) wurde    in Benzol   (1500      ml)    suspendiert und   mit o-Hydroxy-       acotophenon      (204    g) behandelt ; die Mischung wurde am Rückfluss gekocht bis kein Chlorwasserstoff mehr entwickelt wurde. Das Lösungsmittel wurde durch Destillation entfernt und man erhielt, die Chelatver  bindung(340g)als.geilbonFestkörper    vom   Schmelz-      punkt 350  C.   



     Komplex XXIX wurde erhalten    durch Reaktion   vox    Methylsalicylat mit   Aluminiumchlorid,analog    wie für Komplex XXIII beschrieben.



   Komplex XXX wurde   erhalten'durch RückQuss-      kochen einer Mischung vom wasserfreiem Alu-    miniumtribromid (26,6 g), Methylsalicylat (15, 2 g)   undBenzol(l(K)    ml), bis die Entwicklung von Bromwasserstoff aufhörte. Die Mischung wurde filtriert   , und idas festo Proidukt (24,    9 g) getrocknet.



   Komplex XXXI, welcher die obige Stukturformel   (XI)    besitzt, wurde wie folgt hergestellt : Di äthylenglykoldisalicylat (0, 135 Mol) wurde mit Alu  miniumchlorid    (0, 2   Mol)undBenzol(300ml)ver-    mischt. Die Mischung wurde am   Rückfluss    gekocht, bis die.   Chlorwasserstoffentwioklung aufhörte    und dann zur Trockne eingedampft.



   Komplex XXXII, welcher, die obige Strukturformol (XII) besitzt, wurde erhalten durch Umsetzen von   Salicylaldehyd    (12, 2   g)    mit Aluminiumchlorid (13,   3      g)      inBenzol,analogwiefür    Komplex XXIII beschrieben. Das   Produktwareinegelbbraune    Paste.



      Komplex XXXIII, welcher die obige Strukturfor-    mel (III H) besitzt, wurde wie folgt hergestellt: Anilin   (1    Mol) wurde mit   Salicylaldohyd    (1 Mol) zu Anil umgesetzt. Dieses Anil (9, 35   g)    wurde mit Bortri  Huorid-diätbylätherat (20    ml) in Gegenwart von Ather (200   ml)    behandelt. Der   rosagefärbto Nieder-    schlag wurde abgetrennt und aus Methyl-isobutyl  ketom umknstallisiert.

   Die Chelatverbindung    wurde als orange Kristalle vom Schmelzpunkt 255-257 C   erhalten,'diefolgendeElomentaranalyseergaben    : berechnt für C13H10NOBF2
C 63, 71% H 4,11 % gefunden C 63, 78    /o    H 4,   06"/o   
Komplex XXXIV, welcher die obige   Strukturfor-    mol   (IIIE)besitzt,wurdeerhaltendurch    Erhitzen   von OHNitrophenol    (69, 4   g)    mit wasserfreiem Alu  miniumtfrichlodd(66,    6 g) in Gegenwart von Nitro  benzol(323ml)bei100 C,    bis die   Chlorwasser-    ,   stoffentwicklung aufhörte.

   Nach dem Entfernen    des Lösungsmittels, durch Erwärmen bei 0, 25 mm Hg Druck   verbleibt. die Chelatverbindung als spröder      braunroterFestkörper(122g)    vom Schmelzpunkt   93-97     C.



   Komplex XXXV, welcher die obige Strukturformel (XIII) besitzt, wurde erhalten durch Umsetzen von   o-Hydroxyacetanilid (17, 2 g) mit Aluminiumtri-      chlorid (1, 5,    2   g)    in Gegenwart   vonNitrobenzol    (250 ml) bei   100 C.Nachdem.dieCMorwasserstoff-       cntwicklung aufgehört hatte, wurde das. Lösungsmit-    tel   abdeatilliert.DieChelatverbindungverblieb.    als grau-brauner estkörper (33 g) vom Schmelzpunkt  >  250 C.



      KomplexXXXVI,welcherdieobigeStrukturfor-    mol (XIV) besitzt, wurde wie folgt hergestellt : eine   Lösfungvonl-'NitroiSo2inaphthol    (17, 3   g)    in Nitro  benziol(70ml)wurdezu.einergerührten    Lösung von Aluminiumtrichlorid (13, 3 g) in   Nitrobonzol      (45    ml) bei 35 C gegeben. Nachdem die Chlorwasserstoffentwicklung nachgelassen hatte, wurde dio Mischung auf   100  C    erhitzt, bis kein  Chlorwasserstoff mehr entwickelt wurde. Nach dem   Entfemem    des   Lösungsmittels verblieb    die Chelatverbindung als schwarzer Festkörper (30 g) vom Schmelzpunkt  >    300  C.   



   Komplex XXXVII wurde hergestellt durch Umsetzung von 2, 4-Dinitrothiophenol (7 g) mit Aluminiumtrichlorid (4, 65 g) in Nitrobenzol bei   100  C.   



  Nachdem die Entwicklung von Chlorwasserstoff aufgehört hatte, wurde das Lhsungsmittel durch   Valu-      umdestillation    entfernt ; das erhaltene Produkt w. ar ein klebriger   schwarzbrauner    Rückstand.



   Komplex XXXVIII wurde erhalten als orangen Festkörper durch Reaktion von 2,   4-Dinitrophenol    (36,   8      g)    mit Aluminiumtrichlorid (26, 6 g) in   Nitro-    benzol (270   ml)    bei 100 C und anschliessendes Ent  ferez    des Lösungsmittels.



   Komplex XXXIX wurde erhalten durch   Umset-    zen von Bis-dimethylglyoximnickel mit   Bortrifluorid-      diäthylätherat,wiebeschrieben    in   Chem.    Ber. 1962, 95, 1438.



   Komplex XL, welcher die obige Strukturformel (XV)   besitzt,wurdehergestelltdurchErhitzen    einer Mischung von Acetophenon   (60    g), Zinkchlorid (68   g)undEssigsäureanhydrid(204    g) bei   100  C,    bis die Gasentwicklung aufhörte. Die Mischung wurde   dann. abgekühlt und filtriert und das Lösungs-    mittel abgedampft. Das Produkt war ein, schwarzer   FestkörpervomSchmelzpunkt6)1 C.   



     Kom, plex XLI    wurde erhalten durch Rückflusskochen einer Mischung von   Indiumtrichlorid    (0, 1 Mol) und Acetylaceton (0,1 Mol) in   Benzol (l 10    ml) bis. die Entwicklung von Chlorwasserstoff aufhörte.



  Das Produkt wurde in Form rosaroter Kristalle vom Schmelzpunkt 98-108 C erhalten.



      KomplexXLIIwurdeerhaltendurchRüokfluss-    kochen einer   Mischung von Zinntetrachlorid    (26 g) und   o-iHydroxyacetophenon    (13,   6      g)    in Benzol   (100    ml) bis kein Chlorwasserstoff mehr entwickelt wurde. Das Produkt fiel   beimAbkühlendar    Reak  tionsmischung    als Festkörper aus.



   Komplex XLIII   wurdeerhalten    durch Reaktion von zinntetrachlorid mit Methylsalicylat, wie beschrieben in Annalen, 1913, 398, 137. Er wurde als   weisser    Festkörper vom Schmelzpunkt   228  C    erhalten.



   Komplex XLIV wurde erhalten durch Umsetzen von   AntimonpemtachlofidmitAoetylaceton,    wie beschrieben in Ber. 1903, 36,   1833.   



   Komplex XLV   (Tris, (pean-2, 4¯diono)      zirko-      niumchlorid)    wurde hergestellt wie beschrieben in J. Chem. Soc. (1924), 125,   1258.   



   Komplex XLVI (Bis [pentan-2,4-diono]zirko  mumdichlorid)wurdehergestelltwiebeschrieben    in   J.      Prakt.      Chou.    (1927), 115, 7.



   Komplex XLVII (Bis[pentan-2,4-diono]titandichlorid) wurde hergestellt wie beschrieben in J. Less Common Metals, (1961), 3,   247.   



     KomplexXLVIII(Bia[pentan-2,4-diono']    Zinn  IV-dibromid)wurdeerhaltendurch    Reaktion von Zinntetrbromid mit Kupfer-bis(acetylacetonat) wie beschrieben in J.   Chem.    Soc.   (1924),    125, 382 ; er ist ein   weisser      Festkörper vom Schmelzpunkt 182-    186 C.



   Komplex XLIX (Bis [pentan-2,4-diono]-eisen IIIchlorid) wurde erhalten durch Reaktion von Ferrichlorid mit Eisen III-tris(acetylactonat), wie be  schrieben    in   Nesmeyanov,    A. N.   Izbrannye      Trudy,    1959, 2, 683. Er wurde als rotbraunes Pulver vom Schmelzpunkt   190 Cerhalten.   



   Komplex L wurde hergestellt durch Reaktion von Titantetrachlorid mit Methylsalicylat, wie   beschrie-    ben in J.   LessCommonMetals(1961),    3, 247.



   Komplex LI wurde   hergestelllt    durch Umsetzen   vonp-Phenylenbisacetoacetamid(27,6g)    mit   Bortri-      fluoridwdiäthylätherat    (56, 8   g)    in n Gegenwart von Ather   (200    ml) und Eindampfen der Mischung.



      Komplex LII wurde erhalten durch Erhitzen von      äquimolekularen Mengen von Galliumtrichlorid    und   AcetylacetoninBenzolbisdieEntwicklung    von   Chlorwasserstoff aufhörte. Nach    dem Abdampfen des   Lösungsmittels wurde ein rosaroter Festkörper vom Schmelzpunkt90-92 Cerhalten.   



   Komplex LIII wurde hergestellt durch Umsetzen von   Vanadiumtetra.chlondmitAcetylaceton,wiebe-      schriebeninZ.Anopg.Chem.(1959),302,    199.



   Epoxyd A wurde in bekannter Weise hergestellt durch Umsetzen von (4,   4'-dihydroxyphenyl)dimethyl-    methan mit Epichlorhydrin unter alkalischen Bedin  gungen.EsbesitzteinenEpoxydgehalt    von 5, 2 g   Epoxydäquivalenten/kg.   



     Epoxyd B besteht    im wesentlichen aus der Verbindung der Formel
EMI9.1     
   (sieheBeispiell    der französischen Patentschrift   1 270 902.)   
Epoxyd C ist   Epichlodiydrin.   



   Epoxyd D ist der Diglycidylesber einer   dimerisier-    ten Fettsäure vom   Molekularge. wicht    ca. 570, und hat einen Epoxydgehalt von 1, 77   Epoxydäquivalen-      ben/kg    und einen   Chlonhydringruppengehalt    von 0, 91 Äquivalenten/kg.



     Epoixyd    E wurde hergestellt durch Behandeln von n Bis s(dihydr   drodicyclopentadienyl) formal mit Peressig-    säure.



   Epoxyd F wurde   hergestelltdurch    Behandeln von Dihydrodicyclopentadienylglycidyläther mit Peressigsäure, wie   beschrieben:inderfranzösischenPatent-    schrift   1      216    102.



   Epoxyd G ist der   Diglycidyläther eiaes Poly-      propylenglykols    vom durchschnittlichen   Molekular-    gewicht   425.   



   Epoxyd H ist   (6-Methyl-3, 4-epoxytetrahydro-    benzyl)-6-methyl-3,4-epoxytetrahydrobenzoat. 



   Epoxyd I wurde hergestellt durch Behandeln von    DehydEonorbomyltetrahydrobenzoatmitP'eressig-    säure, wie beschrieben   in. der belgischen Patent-    schrift 597   224.   



     Epoxyd 1 wurde hergestellt-durch Behandeln    von Bis   (dehydro ! norbo. myl) succinat mit Peressigsäure,    wie   beschriebenin    der   belgischenPatentschrift    597   224.   



     EpoxydKwurdehergestelltdurchBehandeln    von   Dihydrodicyclopentadienylolnat    mit Peressigsäure,   wie beschrieben in Ider fr, anzosischen Pabentschrift      1      235    576.



   Epoxyd L ist   4-Vinyle    2-epoxycyclohexan.



   Epoxyd M wurde   erhaltendurchBehandelnvon       Cbinit mitEpichlorhydirininGegenwarteinerLewis- Säure.undanschliessendealkalischeDehydrochlorie-    rung des als   Zwischenpirodukt erhaltenen    Chlor  hyddns.   



   Epoxyd N   kurde    erhalten durch Behandeln von 4, 4'-Dihydroxydihenylsulfon mit Epichlorhydrin   unteralkalischenBedingungen.   



     Epoxyd0istderDiglycLdyläthervom    Bis (4, 4'  dihydnoxydicyclohexyl) dimetihylmet) han.   



   Epoxyd   PistN,N-DiglycidylaniIin.   



      EpoxydQwurdeerhaltendurchBehandelnvon    Bis, (dihydrodicyclopentadienyl)äther mit Peressigsäure.



   Epoxyd R wurde erhalten durch Anlagern von HOC   !)an.denBis(dihydrodicyclopentiadienyl)äther    von Dipropylenglykol und   anschliessende Dehydro-       chloriemng des als, Zwischenproldukt erhaltenen Bis- chlorhydrins,.   



   Epoxyd T besteht aus einem epoxydierten Poly  buta, dien,    das unter der   geschütztan Markenibezeich-    nung  Oxiron 2001  im Handel erhällich ist.



   Epoxyd U wurde erhalten durch Behandeln einer Verbindung der Formel
EMI10.1     
 mit   Etpichlorhydriaunter.alkalischenBsdintgungen.   



      PolyepoxydVwurdehergestelltdurchBehandeln    der Verbindung der Formel
EMI10.2     
   mit. Paressigsäure (siehe    Beispiel 1 der französischen Patentschrift 1 233 231).   



   Epoxyd W wurde erhalten, durch Umesterung von    Diäthylsuccinat mit dem   Epoxyalkohol,    der erhalten wird durch   Anlagern,vonHOC!anDihydrodicyclo-      pentadienol-8undD & hydrocblorierungdes.    als Zwi  schenprodukt erhaltenen Cblorhydnns.   



   Epoxyd X wurde erhalten durch Behandeln eines   Phenol-Novolaks mit Epiohlorhydrin unter    alkalischen Bedingungen. Es ist eine viskose Flüssigkeit mit einem m Epoxydgehalt von 5, 82 Epoxydäquivalenten/kg und einem Chlorhydringruppengehalt von 0, 06   Aquivalenten/kg.   



   In den Beispielen bedeuten Teile Gewichtsteile.



  Die   Gelierzeiten,wurdenmiteinemSpezialgerät    bestimmt, das unter der Markenbezeichnung  Techne Gelation Timer  im Handel erhältlich ist. Die Mar  tenspunkte    der   gehärteten, Proben wurden gemäas. den    DIN-Normen bestimmt. Die Biegefestigkeiten und   Schlagbiegeifestigkeiten wurden, sofern    nicht anderes   angegeben)ist,gemässdenentsprechenden,    VSM Normen bestimmt.



     Tabelle1zeigtdieGolierzeit    einer Anzahl von er  findugsgemässen härtbaren Mischungen    und Tabelle II zeigt die physikalischen   Eigenschaftenemer    Anzahl von gehärteten   Epoxyharzmischungengemäss    der Erfindung.



   Die Kompositionen wurden hergestellt durch Ver  mischenderangeführten:Komponentenbei    Raum  temperatur (ausser wo anders. angegeben).    In einigen Fällen wurde der Komplex in einem Lösungsmittel  (Butyrolakton) gelhst bevor er mit dem Epoxyd ver    mischtwurde.Das.GewichtderProben,.anband    von welchen die physikalischen Eigenschaften bestimmt wurden, lässt sich ableiten, indem man für die nachstehend   angeführten Gewichtsteile Gramme einsetzt.   



  Tabelle I
EMI10.3     

  <SEP> Gelienzait <SEP> in <SEP> Miauten) <SEP> bei <SEP> :
<tb>  <SEP> 0
<tb>  <SEP> a <SEP> o <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0
<tb>  <SEP> Komplex <SEP> o <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0
<tb> W'T- <SEP> W <SEP> Ei <SEP> Tei. <SEP> le <SEP> f-0, <SEP> N <SEP> c . <SEP> w  <SEP> c c <SEP>   <SEP>  , <SEP> -,-r, <SEP> c a
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   <SEP> (2 >  <SEP> ¯ <SEP> ¯ <SEP> ¯ <SEP> ¯ <SEP> ¯
<tb>  <SEP> 31) <SEP> 10 <SEP> 1 <SEP> 0, <SEP> 5 <SEP>  > 5 <SEP> Tage--3072)
<tb>  <SEP> 2101 <SEP> 0, <SEP> 1-----567)
<tb>  <SEP> 3101 <SEP> 0, <SEP> 5- <SEP>  > 5Tage---307s)
<tb>  <SEP> 41) <SEP> 10 <SEP>  > 2800 <SEP>  > 2800 <SEP>  > , <SEP> 1000---  <SEP> 5D10n <SEP> 0, <SEP> 5----478 <SEP> 42 <SEP> 15
<tb>  <SEP> 61 <SEP> 10 <SEP> II <SEP> 0, <SEP> 5- > 2 <SEP> Tage--79 <SEP> 8 <SEP> 7 <SEP> ¯
<tb>  <SEP> 7100in <SEP> 0, <SEP> 75------5962
<tb>  <SEP> 8100III <SEP> 1, <SEP> 0-----541 <SEP> 189--.-   Tabelle I (FOrtsetzung)
EMI11.1     


<tb>  <SEP> Gelierzeit <SEP> in <SEP> Minuten <SEP> hei <SEP> :

  
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   <SEP> cc., <SEP> o
<tb>  <SEP> 9 <SEP> 100 <SEP> 1II <SEP> 2, <SEP> 0-¯--620 <SEP> 160 <SEP> 26-¯ <SEP> 
<tb> 9100III <SEP> 2, <SEP> 0----620 <SEP> IM <SEP> 26
<tb>  <SEP> 10100in <SEP> 5, <SEP> 0----70 <SEP> 9
<tb> 113) <SEP> 100l <SEP> 2, <SEP> 0----821 <SEP> 261 <SEP> 66
<tb> 12S) <SEP> 100IH <SEP> 5, <SEP> 0----310 <SEP> 90 <SEP> 18
<tb> 13 <SEP> 100 <SEP> IV <SEP> 2, <SEP> 0-----689 <SEP> 207 <SEP> 37 <SEP> 12
<tb> 143) <SEP> 1001 <SEP> IV <SEP> 2, <SEP> 0-¯ <SEP> ¯ <SEP> ¯-1013 <SEP> 155 <SEP> 1, <SEP> 37 <SEP> 57
<tb> 153) <SEP> 100 <SEP> IV <SEP> 5, <SEP> 0-----474 <SEP> 22. <SEP> 2 <SEP> 20--
<tb> 16 <SEP> 100 <SEP> V
<tb> 17100V <SEP> 5, <SEP> 0--..

   <SEP> 1867731
<tb> 183) <SEP> IMV2, <SEP> 0--120463446858
<tb> 19100V <SEP> 5, <SEP> 0--2420774342
<tb> 20 <SEP> 40 <SEP> VI <SEP> 0, <SEP> 8-- > 4000-1417 <SEP> 255 <SEP> 28---
<tb> 2140VII <SEP> 0, <SEP> 8-- > 2500 <SEP> 141. <SEP> 1 <SEP> 237-20
<tb> 2240VIII <SEP> 0, <SEP> 80, <SEP> 8---620 <SEP> 18 <SEP> 6
<tb> 23 <SEP> 40 <SEP> IX <SEP> 0, <SEP> 8--1279 <SEP> 272 <SEP> 37 <SEP> 11
<tb> 2440X <SEP> 0, <SEP> 8----1163 <SEP> 257 <SEP> 29
<tb> 25 <SEP> 40 <SEP> XI <SEP> 0, <SEP> 80, <SEP> 2---- <SEP> 314 <SEP> 37 <SEP> 20
<tb> 26 <SEP> 40 <SEP> XII <SEP> 0, <SEP> 8-----126 <SEP> 29 <SEP> 14
<tb> 27 <SEP> 40 <SEP> XIII <SEP> 0, <SEP> 4 <SEP> 0, <SEP> 4 <SEP> 246 <SEP> 76 <SEP> 11-
<tb> 28 <SEP> 40 <SEP> XIV <SEP> 0, <SEP> 8----975 <SEP> 309 <SEP> 3, <SEP> 3---
<tb> 29 <SEP> 40 <SEP> XV <SEP> 0, <SEP> 8 <SEP> 0, <SEP> 8 <SEP> Ca <SEP> 73204)-6.

   <SEP> 52 <SEP> 191 <SEP> 21
<tb> 3, <SEP> 0- <SEP> 40 <SEP> XVI
<tb> 31 <SEP> 40 <SEP> XVII <SEP> 0, <SEP> 8--1045 <SEP> 152 <SEP> 26
<tb> 32 <SEP> 40 <SEP> XVIII <SEP> 0, <SEP> 8---59001635 <SEP> 231 <SEP> 42
<tb> 336) <SEP> 40 <SEP> XIX <SEP> 0, <SEP> 8 <SEP> 1, <SEP> 2--
<tb> 346) <SEP> 40 <SEP> XX <SEP> 2, <SEP> 0 <SEP> 3, <SEP> 0
<tb> 357) <SEP> 10 <SEP> XXI <SEP> 0, <SEP> 2 <SEP> 0, <SEP> 2--
<tb> 36 <SEP> 3 <SEP> :

   <SEP> 0 <SEP> XXII <SEP> 1, <SEP> 0 <SEP> 2, <SEP> 0 <SEP> 2348 <SEP> 1655 <SEP> 2018 <SEP> 215-
<tb> 378) <SEP> 30 <SEP> XXII <SEP> 1, <SEP> 0 <SEP> 2, <SEP> 0-----132 <SEP> 48 <SEP> 23
<tb> 38 <SEP> 40 <SEP> XXIII <SEP> 2, <SEP> 02, <SEP> 0------597 <SEP> 116 <SEP> 48
<tb> 39 <SEP> 40 <SEP> XXIV <SEP> 2, <SEP> 0 <SEP> 2, <SEP> 0-1, <SEP> 112 <SEP> 119 <SEP> 64 <SEP> 18
<tb> 40 <SEP> 40 <SEP> XXV <SEP> 2, <SEP> 02, <SEP> 0------521, <SEP> 151 <SEP> M
<tb> 41 <SEP> 40 <SEP> XXVI <SEP> 2, <SEP> 0 <SEP> 2, <SEP> 0------1877 <SEP> 248 <SEP> 67
<tb> 42 <SEP> 40 <SEP> XXVII <SEP> 2, <SEP> 03, <SEP> 0----- > 1200 <SEP> 408 <SEP> 57
<tb> 4340XXVIII <SEP> 0, <SEP> 961, <SEP> 44-----5079 <SEP> 520 <SEP> 131 <SEP> 46
<tb> 44 <SEP> 40 <SEP> XXIX <SEP> 0, <SEP> 81, <SEP> 2------ > 1000 <SEP> 247 <SEP> 77 <SEP> 59
<tb> 45 <SEP> 401 <SEP> XXX <SEP> 0, <SEP> 849) <SEP> 3,

   <SEP> 76-------3873-300
<tb> 46 <SEP> 40 <SEP> XXXI <SEP> 2, <SEP> 0- > 1 <SEP> Tag4)----¯ <SEP> ¯ <SEP> 225 <SEP> 24
<tb> 47 <SEP> 40 <SEP> XXXII <SEP> 2, <SEP> 0 <SEP> 2, <SEP> 0 <SEP>  > 2 <SEP> Tage,-----608-11
<tb> 48 <SEP> 4 <SEP> {) <SEP> XXXIII <SEP> 0, <SEP> 8 <SEP> 0, <SEP> 8--162 <SEP> 17-- < 2--
<tb> 49 <SEP> 40 <SEP> XXXIV <SEP> 2, <SEP> 0 <SEP> 1, <SEP> 2---3159 <SEP> 1034 <SEP> 236 <SEP> 37--
<tb> 50 <SEP> 40 <SEP> XXXV <SEP> 2, <SEP> 0 <SEP> 1, <SEP> 2--950 <SEP> 279 <SEP> 69 <SEP> 30
<tb> 5140XXXVI <SEP> 2, <SEP> 01, <SEP> 2----- > 2500, <SEP> 1471 <SEP> 540 <SEP> 119 <SEP> 39
<tb> 52 <SEP> 40 <SEP> XXXVII <SEP> 2, <SEP> 0 <SEP> 1, <SEP> 2---- > 3680-631 <SEP> 1, <SEP> 15-
<tb> 53 <SEP> 40 <SEP> XXXVIII <SEP> 2, <SEP> 0 <SEP> 1, <SEP> 2-44-16 <SEP> 15-
<tb> M40XXXIX <SEP> 0, <SEP> 82, <SEP> 0-- > 753
<tb> 55 <SEP> 40 <SEP> XL <SEP> 0, <SEP> 6 <SEP> 2,

   <SEP> 2-----2391 <SEP> 352 <SEP> 154 <SEP> 39
<tb> 56 <SEP> 40 <SEP> XLI <SEP> 0, <SEP> 8 <SEP> 3, <SEP> 0--------84
<tb> 5710) <SEP> 40 <SEP> XLII <SEP> 1, <SEP> 0 <SEP> 2, <SEP> 5----
<tb> 5811) <SEP> 20 <SEP> XLIII <SEP> 0, <SEP> 4 <SEP> 2, <SEP> 0----
<tb> 59 <SEP> 40 <SEP> XLIV <SEP> 2, <SEP> 0 <SEP> 1, <SEP> 5----4, <SEP> 14 <SEP> 210 <SEP> 138 <SEP> 88-
<tb> 60 <SEP> 40 <SEP> XLV <SEP> 2, <SEP> 0 <SEP> 2, <SEP> 0----- > 1200--114 <SEP> 38
<tb> 61 <SEP> 40 <SEP> XLVI <SEP> 2, <SEP> 02, <SEP> 0----- > l200--104 <SEP> 47
<tb>   Tabelle I (Fortsetzung)
EMI12.1     

  <SEP> Gelierzed <SEP> in. <SEP> Minuten. <SEP> bej <SEP> :

  
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<tb> 63 <SEP> 40 <SEP> XLVIII <SEP> 2, <SEP> 0 <SEP> 3, <SEP> 0 <SEP>  > 1 <SEP> Tag-----62
<tb> 6440XLIX <SEP> 2, <SEP> 03, <SEP> 0------245. <SEP> 129
<tb> 65 <SEP> 40 <SEP> L <SEP> 2, <SEP> 0-------1494 <SEP> 4-3, <SEP> 39
<tb> 6640U <SEP> 0, <SEP> 8----- <  <SEP> !
<tb> 67 <SEP> 10 <SEP> LII <SEP> 0, <SEP> 5 <SEP> 1, <SEP> 0------30--
<tb> 6840LIII <SEP> 2, <SEP> 0 <SEP> 4, <SEP> 0,-----992-36     Die      Die Komposition enthält    8 Teile   Met.hyl-endomethylen-tetrahydrophthalsäureanhydrid.   



      2) bei g5O C.   



   3) Die Komposition enthält 80 Teile Methyl-endomethylen-tetrahydrophthalsäureanhydrid.



   4) bei 25 C.



     5)    Beim Mischen bei   25     C gelierte die Komposition innert 26   Minuten,wobei    die maximale   Reaktions-    temperatur ca. 53 C betrug.



   6) Beim Mischen bei   25 CgeMerto'dieKomposition    in weniger als 5 Minuten.



   7) Die   Kompositiongelierteinweniger.alslMinute.   



      11) DieKompositionfenthält24-TeileMethyl-endomethylen-tetrahydrophthalsäureanhyddd.   



     9)    Lösungsmittel war Äthylenglykol.



   10) Die   MischunggelierteraschohneaiussarosErwärmen.   



     D      DieMischunggelierteinca.    2 Minuten ohne äusseres Erwärmen.



   Tabelle II Beisp. Epoxyd Komplex Härtungsbedingungen Martenswert Aussehen des Giesslings Nr. Teile Teile  C
69 A   100      1I    2, 0   100 Cwäh!iend4St!d.,111     (DIN)   braunerGiessIing    dann   1.20     C während   20    Std.



   70 A 100 II 2, 0 120 C während 1   Std.,    148 2)  dann 160  C während 16 Std.



   71 A 100 III 2, 0   120     C während 24 Std., 83    (DIN)-)   
72 A 100   V    2, 0   80 Cwährend24Std.,125 (DIN)heUgelb-bcauner    dann 120  C während 24 Std. Giessling')
73 A 100 VII 2, 0   120  C während    24   Std.,      59       (DIN)      hellgelb-brauner   
Giessling5)
74 A 100 XI 2,0 120 C während 24 Std., 51  (DIN) -6)
75 A 100 XII 2, 0 120 C während 24 Std., 53  (DIN) -7)
768) A   100    XXII 4, 0   120 CwährendlStd.--")    dann 160  C während 17 Std.



   77 A   100    XXVIII 4, 75   16t}   C während    17 Std.,--")    78      A      100    XL   2)140' Cwahr.ond24S.td.,53 (DIN)schwarzerGiessling'    dann 180  C während 24 Std.



   79 A 10 II 0,2 120 C während 21 Std. 157  gelb-brauner Giessling
80 A 8 II 0,2 120 C während 21 Std. 176  gelb-brauner Giessling    B    2
81 A 6 II 0,2 120 C während 21 Std. - schwarzer Giessling
B 4
82 A 4 II 0,2 120 C während 21 Std. - brauner flexibler Giessling
B 6
83 A 2 II 0,2 120 C während 21 Std. - hllbrauner spröder
B 8 Giessling
84 A 10 II 0,2 100 C während 21 Std. - harter hellbrauner
Giessling 
Tabelle   11 (Fortsetzung)    Beisp. Epoxyd Komplex Härtungsbedingungen Martenswert Aussehen des Giesslings Nr.

   Teile Teile  C
85 A 8 II 0, 2   100' Cwährend    24 Std. - harter   hellbrauner   
C 2 Giessling
86 A   6      II    0, 2 100 C während 24 Std. - harter hellbrauner    C 4 Giessling   
87 A 4   Il      0,    2 100 C während 24 Std. - hellbrauner hartgummi
C 6 artiger Giessling
88 A   2    II 0, 2   100  C während    24   Std.-hellbrauner gumzniartiger   
C   8    Giessling
89 D   10    II   0,    2 120 C während 21¸ Std.13) - gummiartiger Giessling
90 E 10 II 0, 5   120  während    24 Std.14), 86  gelbbrauner Giessling dann bei 180  C während 176  weiteren 4 Std.



   91 F 10   II    0, 5 120  C während 22   Std.')176 scboMadcbr.Giessling   
92 G 3 XI 0, 2   120 Cwährend24Std.,62 belilgeiiberGiessling    dann bei 180  C während 81  weiteren 4 Std.



   93 A 9 XI 0, 2 120 C während 24 Std. - hellgelber flexibler
G 6   Giesslinsg   
94 H 10 II 0, 5 120  C während 24   Std. t5) 212  hellbrauner Giessling   
95 1 20   V    1, 0 120 C während 24 Std.16), 115  hellbrauner Giessling    dann bei 180  C während 138     weiteren 4 Std.



   96 J 10   V      120  C während    24 Std.   17)    brauner Giessling
97 K 15 V 0, 75 -16) - sehr flexibles gummi  ,   artiges Material, erhalten    durch Gelieren bei   120     C
98 A 7, 5 II 0, 3   120       C    während 2¸ Std.17) - hellgelber flexiber
L 7, 5 Giessing
99   M    15 XI 0, 3   120  C    bis zum Gel;

  ierpunkt - brauner Giessling 100 N 20 XI 0, 4 180 C bis zum Gelierpunkt - harter grauer   Gicssling     ( < 5 Minuten))
101   0      15    II 0, 3 120 C bis zum Gelirpunkt - hellbrauner flexibler  (ca. 15 Minuten) 17) Giessling 102 P 15 XI 0, 3 120 C bis zum Gelierpunkt17) - flexibler Giessling
103 Q 15 II 0, 75   1.20 Cwährend24Std.-spröderhellgelber   
Giessling   104    R 10 II 0, 3   100 Cwährend2V2Std."),158     dann   160  C während    2   Std.,      182     dann bei.   160  C während 182     weiteren 2 Std. oder 120  C während   45    Minuten20), dann 160  C während 2 Std.



   105 S 15 II   0,    3   120 Cwährend24Std.)-harterbraunerGiessling    106 T 15 XI 0, 3 120  C während 24   Std.-hellgelb : er flexibler       Gieasling       107    U 15 II 0, 3   120 Cwährend    24 Std.20) - hellbrauner Giessling
108   V    10 II 0, 5   120 Cwährend    24 Std.13) - harter hellgelber
Giessling 109 W 20 II 0, 6 120  C während 24   Std. 144  gelb-oranger Giessling   
1,   10 X 20 XI    0, 4 120 C während 24 Std.

   63  hellgelber Giessling
1) Der   GiessunghatteeineBiegefestigkeit    von 7, 7   kg/mm    und eine   Schlagbiegefestigkolt von       5,    7 cmkg/cm2.



   2)   Kompositionen,welchegleicheMengendesEpoxydsunddesKomplexesund'zusätzlich    die unten an gegebenen Mengen   Methyl-endomethylentetrahydrophthaijsäureanhydndenthalten,hatten    bei gleicher
Härtung die   folgendon Martons-Werte    :

      Teille hydrid Martems-lWert  C   
2, 0   145    
4, 0   136    
6, 0   125    
8,   0    122 
10,   0' 117    
13, 7   1.    14     22,    9   102        36,    7 86 
55, 0   69        68,    7   56    
77, 9   53    
87,,   1    44   
3) Der   Giessling hatte eine Biegefestigkeit    von 8, 5 kg/mm und eine   Schlagbiagefestigkeit    von
4, 2 cmkg/cm2.



   4) Der Giessling hatte eine Biegefestigkeit von 7, 2   kg/mm2    und eine Schlagbiegefestigkeit von
3, 5 cmkg/cm2.



     S)    Der   Giessling hatte eine Biegefestigkeit von    13, 9 kg/mm2 und eine   Schlagbiegefostigkeit    von
6, 6 cmkg/cm2.



   6) Der Giessling hatte eine Biegefestigkeit von 13,.   1    kg/mm2 und eine chlagbiegefestigkeit von    4,.    6 cmkg/cm2.



     7}    Der   GiesslinghatteeineBiegefestigkeit    von 13, 5 kg/mm2 und eine   Schlagbiegefeatigkeit    von
5, 7 cmkg/cm2.



     8)    Die   Kompositionenthieltfemer73,3TeileMethyendomethylentetrahydrophthalsäureanhydnd.   



   9) Der Giessling hatte eine mechanische Wärmebeständigkeit (gemäss A.   S.    T.   M.-Norm    Nr. 648-56) von 143 C.   tO}    Der Giessling hatte eine mechanische Wärmebeständigkeit (gemäss A.S. T.   M.-NonnNr.648-56)von       94 C,ememitieroBiegefestigkeit(gemässA.    S.   T.    M.-Norm Nr.   79059T)von950kg/cm?undeinen       Biogungs-Modul von    3, 65 X 104 kg/cm2.



     11) in5gButyrolacton.   



  12)   DerGiesslinghatteeineBiegefestigkeitvon    13, 2   kg/mm?undeineScblagbiegefestigkeitvon       7,.    6 cmkg/cm2.



  13) Die Komposition gelierte innert 5 Minuten.



  14) Die Komposition   gelierta    in weniger als 20 Minuten.   t5)    Die   Kompositi, on    blieb bei   Zimmertemperaturmehralsl    Tag   fliissig,      gelierba aber in weniger als     , 15   Minutenbei120' C.      t6)    Die   Kompositionblieb    bei Zimmertemperatur mehr als 1 Tag   flüssig, gelierte aber in weniger    als
30 Minuten bei 120  C.



  17) Die   KompositionbliebbeiZimmertemperaturmehralslTagflüssig.   



  18) Die Bestandteile der Komposition werden in geschmolzenem   Zustandbei180 Cvermischt.   



  19) Die Komposition gelierte in ca. 45 Minuten bei 100 C.



     20)    Die Komposition gelierte innert 20 Minuten bei 120  C.



  21) Die   Komposition gelierte in weniger als l Stunde.   



      Beispiel 111   
157 Teile   Polyglycidyläther eines Phenol-Novo-    laks, welcher einen Epoxydgehalt von 5, 21   Epoxyd-    äquivalenten/kg, ein Phenol-Formaldehyd-Verhält  nis ven 1    : 0, 85   undeinenErweichungspunktvon    68  C besitzt, wurden in 52 Teilen Äthylenchlorid gelöst. Eine   Losung von    8,   25    Teilen     Komplex Bb      in der Meinsten erforderlichan Menga Aceton wurde    zugesetzt   und'dieerhaltenehomogeneLösungwurde    mit   10    Teilen Glycerylmonostereat, 175 Teilen Kaolin und 150 Teilen Glasfasern (6   mm)ineinemMi-    scher mit Z-förmiger Klinge   durchgeknetet.

   Das Ma-    terial wurde sodann, im   Vakuumtrockenschrank    bei 60 C bis zur Gewichtskonstanz erwärmt ; aus dieser Masse wurde ein kleiner   Becher von 35    g Gewicht hergestellt durch Verpressen bei 165 C während 30   Seikunden. Er war hellgrau, hatte hervorragenden    Glanz und gute   Steifigkeit bei Presstemperatur.    Der Pressing   besass foi. genjde elektrische Eigenschaften    : Spez. Widerstand 2, 9 X   10t6      #    cm Spez.

   Widerstand nach 24 Std. in   Wasserbei20' C    3, 8 X   1015      2    cm   Obei'SächetQiwMet'.stand(Stufe)11    Oberflächenwiderstand nach 24 Std. in Wasser bei 20 C 11   Knecbstromfestigkeit(Stufe)T3   
Beispiel 112
157 Teile   Polyglycidyläther    eines Phenol-Novolaks, welcher bei Zimmertemperatur weich ist, einen  Epoxydgehalt von 5, 5   Epoxydäquivalenten/kg    und ein   Phenol-Formaldehyd-Verhäljtnisvonl    : 0, 66 besitzt, wurden in 52 Teilen   Äthylenchlodd gelost.

   Eine    Lösung von 8, 25 Teilen  Komplex IX  in der klein  sten    erforderlichen Menge Aceton wurde zugesetzt   unddieerhaltenehomogeneLasung    wurde mit 2, 5 Teilen Zinkstearat, 175 Teilen Kaolin und 150 Teilen Glasfasern! durchgeknetet. Das wurde im Vakuumtrockenschrank bei 60  C bis zur   Gewichts-    konstanz getrocknet.



   Ein kleiner Becher von   35    g Gewicht wurde hergestellt durch Verpressen der Masse während 1, 5 Minuten bei 165 C. Dieser war von hellbrauner Farbe, hatte   schönen      GLanz und gute Steif2gkeit bei    der   Presstemperatur.    Der Pressing hatte folgende elektrische Eigenschaften : Spez. Widerstand 2, 3 X   10l5      ss    cm Spez.

   Widerstand nach 24 Std. in Wasser bei 20 C 2, 1 X 1015 cm   Oberflächenwiiderstand (Stufe)    12   Oberfläcbenwidemstand nach    24 Std. in Wasser bei   20  10      Kriechstromfestigkait (Stufe) T 2   
Beispiele   113-117       Es wurde das gleiche Epoxyharz und    die gleiche Methode für die Herstellung einer Pressasse verwendet wie im Beispiel   112,      jedochwurde Kom-      plex    VIII  anstelle   von   Komplex IX   verwendet,    und die   MengenverhältnisseEpoxyharz    : Komplex   wurdenvariiert.Esergabsichfol'gend & r      Einfluss    auf die Härtungsbedingungen :

   Beispiel Nr. 113 114 115 116 117   Phenol-Nofvolakpolyglycidyl-157    157 157 157 157 äther Komplex VIII 1, 56 3, 12 4, 68 6, 24   8,    25   Härtungscyclusbei165     C nicht nicht teilweise gehärtet gehärtet gehärtet gehärtet gehärtet nach 2 Min. nach   30'Sek.    nach 5 Min. nach 5 Min. nach 4 Min. 



     Beispiele 118-132 die Venwendung von Aminen in Kombination auf diversen Chelat-Komplexen für die Härtung von sonet analog wie im Beispiel 111 zusammengesetzten Pressmassen engab folgende Resultate: Beispiel Nr. 118 119 120 121 122 123 124 125 126 127 128 129 130 131 132 Teile Polyglycidyläther von 157 157 157 157 157 157 157 157 157 157 157 157 157 157 157 Phenol-Novolak Teile Komplex VIII 8,25 8,25 8,25 8,25 8,25 8,25 8,25 8,25 8,25 8,25 8,25 8,25 8,25 -  Teile Komplex II - - - - - - - - - - - - - 8,25  Teile Komplex III - - - - - - - - - - - - - - 8,25 Teile Diäthylamin - 0,27 0,41 0,54 0,68 1,35 2,0 2,7 - - - - - 1,02 0,72 Teile N-benzyl-dimethylamin - - - - - - - - 2,5 - - - - -  Teile Triäthylamin - - - - - - - - - 1,84 - - - -  Teile Pyridin - - - - - - - - - 1,44 - - -  Teile Anilin - - - - - - - - - - 0,34 3,4 -  Härtungscyclus für becher 30 Sek.

   45 Sek. 45 Sek. 2 Min. teilw. teilw. teilw. nicht 3 Min. teilw. 30 Sek. 30 Sek. 45 Sek. 2 Min. von 35 g bei 165 C gehär- gehär- gehär- gehär- gehärtet tet tet tet tet nach nach nach nach nach 5 Min. 5 Min. 5 Min. 8 Min. 4 Min.



  VErpressbarkeit nach 24 Std. schlecht schlecht gut gut gut teilw. teilw. teilw. - gut - schlecht schlecht schlecht gut bei 60 C gehär- gehär- gehärtet tet tet nach nach nach 5 Min. 5 Min. 5 Min.    



   Die   folgendss < nelektrischemEigenschaftenwurden    bei   27  C gemessen :    Bespiel Nr. 118 120 122 127 Spez. Widerstand (G cm) 2, 6 X 1015 1, 8 X 1015 1, 3 X 1015 1,1 X 1015 Spez. Widerstand nach 24 Std. in   Wasser bei 20 C (# cm) 2,2   X 1015 1,6 X 1015 1,2 X 1015 8,2 X 1014 Obrflächenwiderstand (Stufe) 12 11 11 11   OberS.äcbenfwideiistandnach    24 Std. in Wasser bei   20  C 11    12   12    12   Kriechstromfestigkeit (Stufe) T3 T3 T3    T 3
Beispiele 133-139
Die Verwendung dieser Chelat-Komplexe für die Härtung von Pressmassen, welche den im Beispiel 111 verwendeten Phenol-Novolak-Polyglycidyläther und als weiteren Härter 4:4'-Diaminodiphenylsulfon ent halten, ergab folgende Resultate:

   Beispiel Nr. 133 134 135 136 137 138 139 Teile Polyglycidyläther von 143, 6   143,    6 143, 6 143, 6 143, 6   143,    6   143,    6    Phenol-Novolak    Teile   Diaminadiphemyitsulfon46,    4 46, 4 46, 4 46, 4 46, 4 46, 4 46, 4 Teile Komplex VIII 7, 2 5, 8 4, 35 2,   9---    Teile Komplex II - - - - - 1,9   Teilo    Komplex   III------2,

      9 Teile   Glyccrylmonostearat 10 10 10    10 10 10 10 Teile Kaolin 150 150   150    150   150      150    150 Teile Glasfasern 150   150      150      1.50150150150      HärtungscyclusfürBecher30    Sek. 30 Sek. 30 Sek. 1 Min. 10 Min. 11/4 Min. 1 Min. von 35 g bei 165 C Verpressbarkeitnach24 Std. schlecht   befne.-massig    gut langsame gut  bei 60  C digend Härtung    Die folgenden elektrischem Eigenschaften wurden gemessen : Beispiel 138 139 Spez. Widerstand 1, 3 X   laps,    1, 4 X 1015   (sscm)    Spez.

   Widerstand   ll,      2      X    1015 1, 3 X   lOtS    nach 24 Std. in Wasser bei   20  C      (Q cm)    Oberflächen- 10 10 widerstand (Stufe)   Oberflächen-12    12 widerstand nach   24    Std. in Wasser bei 20  C (Stufe)   Kriechstrom-T 2    T   2    festigkeit (Stufe)
Bei Verwendung des Verhältnisses Epoxyharz : Diaminodiphenylsulfon :

   Komplex VIII wie im Beispiel 136   mit, a) 300 Teilen Glasfasern    (6 mm) allein und   b)      300    Teilen Kaolin n allein als Füllmittel, wurden folgende Eigenschaften der Presslinge bestimmt : a b   TotalerSchwund    0, 32% 0,94% Biegefestigkeit 780   kg/cm2      684 kg/cm2    (DIN 53, 452) Schlagbige- 11,8 cmkg/cm2 4,3cmkg/cm2 festigkeit   (D, IN 53, 453)    Kerbschlag-   12,    7 cmkg/cm2   1,    5 cmkg/cm2 zähigkeit (DIN 53, 453) Martenswert 141  C 102  C   (MN 53, 4, 58)      Gewichtszu-17,    7 mg 14, 7 mg nahme in Wasser (DIN 53, 472)   Glühverlust    4 4 (VDE 0302/ III/43) Verltstfaktor 2, 46 4,

   06   tg # X 102    bei 50 Hz dielektrizitäs- 5, 8 6, 2 konstante (27  C) Spez. Widerstand 1,5 X 1015 6,5 X 1014 (27  C)   #cm    a b Spez. Widerstand   7, 7    X   1014    6, 9 X   1014    nach 24 Std. in Wasser (27  C)   ss cm    Oberflächen-13 13 widerstand   (27 C)    Stufe   Oberflächen-12    12 widerstand nach   24    Std. in Wasser (27  C) Stufe   Durchschlagsr,    177   KV/cm      192    KV/cm Spannung (Momentan Belastung) durchschlags- 170 KV/cm 171 KV/cm spannung   (1    Min.

Claims (1)

  1. Belastung) Lichtbogen-Ll Ll festigkeit (Stufe) Kriechstrom-T 2 T 2 festigkeit (Stufe) PATENTANSPRUCH Härtbare harzmischungen, dadurch gekennzeichnet, dass sie (1) eine härtbare 1, 2gpoxydverbindung und ferner (2) als Härter eine Ghelatverbindung ent- halten,inwelcherdasZantralato'mdurcheineoder mehrere seiner Valenzen an ein Fluor-, Chlor-oder Bromatom gebunden ist, und. ausserdem durch eine oder mehrere seiner Valenzen an ein Sauerstoff-oder Schwefelatom gebunden ist.
    UNTERANSPRÜCHE 1. Harzmischungeini nach Patentanspruch, da durch) gekennzeichnet, dass sio eine 1, 2 E, poxydver- bindung mit einer 1,2-Epoxydäquivatenzgrösserals 1 enthalten.
    2. Harzmischunlgen nach Patentanspruch, da durcibgekennzeichnet,dasssiealsChelatverbindung (2) eine e solche der Formel EMI18.1 enthalten, worin das Zentralatom A fü Bor, Aluminium, Gallium, Indium, Zink, Titan, Zirkonium, Zinn IV, Eisen III, Vanadium IV oder Antimon V steht, haleinFluor-Clior-ad & rBroma.to'mbedeu- tet, P für einen alkylrest mit 1 bis 6 KoMenstoNa.to- men oder den.
    Phenylrest steht, Q ein Wasserstodf- aitom, emen Ailkylnest mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen, einen alkenylrest, den Benzylrest oder einen (2 CaBbomethoxy)alkylrestibedeutet, R für einen Alkyl- rest mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen, den Phenylnest, den Acetophenylrest, den Rest der Formel EMI18.2 oder einen Rest der Formel EMI18.3 bedeutet, wenn R'und R"für Wasserstoffratome oder Chloratomestehen, und wobei Q und R zusammen fernerdenTrimethylen-oderTettramethyleores.tbil- den können, m die Zahlen 1, 2 oder 3, und n eine ganze Zahl im Wert von.
    1 bis 4 bedeuten, wobei die Summe (2m + n) gleich der Koordinationszahl des Atoms A ist.
    3. Haiznischungen nach Patentans, pruch und Unteranspruch 2, dadurch gekenmzeichnet, dass sie ein Chelat der Formel EMI18.4 enthalten.
    4. Harzmischungen nach Patentanspruch und Unteranspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass sie ein C : helat der Formel EMI18.5 enthalten.
    5. Harzmischungen nach Patentanspruch und Unteranspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass sie ein Chelat der Formel EMI18.6 enthalten.
    6. Harzmischungem nach Patentansjpruch, dadurch gekennzeichnet, dass sie als Chelatverbindung (2) eine soiche der Formel EMI19.1 enthalten, worin das. Zentralatom A für Bor, Aluminium, Gallium,Indium,Zinik,Titan,Zirkonium, Zinn IV, Eisen III, Vanadium IV oder Antimon V steht, hal ein Fluor-, Chlor- oder Bromatom bedeutet, X für ein Sauerstoff-oder Schwefelatom steht, K eine Nitrogruppe, eine Nitrosogruppe, eine Carboxylgruppe, die Gruppe eine Gruppe eine Gruppe EMI19.2 eine Gruppe EMI19.3 oder eine Gruppe EMI19.4 bedeutet, wobei Ra für eine Alkylgruppe mit l oder 2 Kohlenstoffatomen und Rb bzw.
    Rb, je für ein Was serstoNatom, ein Halogemtom oder eine Alkylgruplpe stehen, Ri, R2, Rs und R4 für Wass, erstoffatome, ALkylreste oder Nitrogruppen!'stehan,wobeiRgund R3 zusammen auch den Rest der Formel EMI19.5 bedeutenkönnen,m die Zahlen 1, 2 oder 3, und n eine ganze Zahl im Wert von 1 bis 4 bedeuten, wobei die Summe (2m + n) gleich der Koordinations Zahl des Atoms A ist.
    7. Harzmischungen nach Patentanspruch, da durchgekennzeichnet,dass.sieeinesolcheChela.t- verbindung enthalten, welche bei Raumtemperatur stabil ist, und die sich beim Erhitzen auf 80 bis 200 C in Gegenwart der 1,2-Epoxydverbindung zersetzen.
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