CH426267A - Verfahren zur Polymerisation von Tetrafluoräthylen - Google Patents

Verfahren zur Polymerisation von Tetrafluoräthylen

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CH426267A
CH426267A CH349363A CH349363A CH426267A CH 426267 A CH426267 A CH 426267A CH 349363 A CH349363 A CH 349363A CH 349363 A CH349363 A CH 349363A CH 426267 A CH426267 A CH 426267A
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CH
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temperature
pressure
polymerization
tetrafluoroethylene
water
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CH349363A
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Ragazzini Mario
Carcano Donato
Garbuglio Carmine
Doria Andrea
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Edison Soc
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Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 Verfahren zur Polymerisation von Tetrafluoräthylen Die vorliegende    Erfindung   betrifft ein Verfahren zur Polymerisation von Tetrafluoräthylen (TFE) in einem wässrigen gepufferten Reaktionsmedium. 



  Es wurden bereits verschiedene Methoden zur Polymerisation von TFE beschrieben. 



  Die gegenwärtig verwendeten Katalysatorsysteme zur Polymerisation von TFE beruhen entweder auf Peroxyden oder Redoxsystemen, oder    Redoxsyste-      men   in Gegenwart eines Elektronenübertragungsmittels als Aktivator. Es können sowohl wasserlösliche als auch wasserunlösliche Peroxyde verwendet werden. 



  Bei Verwendung wasserlöslicher Peroxyde geht die Polymerisation mit einer ziemlich guten Ausbeute nur dann vor sich, wenn Temperaturen von mehr als 50  C angewendet werden, wobei man aber Polymere erhält, welche nicht besonders zufriedenstellende mechanische Eigenschaften besitzen, weil dann eine Kettenübertragungsreaktion stattfindet, die mit steigender Temperatur verstärkt wird, wie in der    Radi-      kalpolymerisation   allgemein bekannt ist. 



  Bei Verwendung wasserunlöslicher Peroxyde zeigt das entstandene Polymer ein niedriges    Moleku-      largewicht   bei geringen Ausbeuten, so dass sich dieses Verfahren als unrentabel erweist. 



  Bei den normalerweise verwendeten    Redoxsyste-      men   beschränkt sich der Temperaturbereich, in welchem die Polymerisation normalerweise durchgeführt werden kann, auf Zimmertemperatur. Bei dieser Verfahrensweise kann das gebildete Polymer gute Eigenschaften aufweisen, vorausgesetzt, dass der Dosierung und Beimischung des Katalysators besondere Sorgfalt gewidmet wird. Das Polymer wird jedoch im allgemeinen durch die Gegenwart von besonderen Reduktionsmitteln wie z. B. von Bisulfiten, Hydrosulfiten, Oxalaten, Citraten etc., verunreinigt, die normaler- weise in den    Redoxsystemen   verwendet werden. Dieses Verfahren wird noch    komplizierter,   wenn ein Elektronenübertragungsmittel als dritte Komponente dazukommt. 



  Das Ziel der Erfindung ist daher ein Verfahren zur Polymerisation von TFE, nach welchem ein breiter Temperaturbereich in Anwendung kommen kann und die Bildung eines hochmolekularen Polymers ermöglicht wird, welches besondere Reinheit und sehr gute mechanische Eigenschaften bei unerwartet hohen Ausbeuten aufweist. Das erfindungsgemässe Verfahren zur Polymerisation von Tetrafluoräthylen ist nun dadurch gekennzeichnet, dass man die    Poly-      merisationsreaktion   in einem wässrigen,    gepufferten   Reaktionsmedium in Gegenwart eines    Katalysatorsy-      stems   durchführt, welches aus einem anorganischen Peroxyd und einem wasserlöslichen Silbersalz besteht. 



  Insbesondere kann die    Polymerisation   in einem wässrigen Medium durchgeführt werden, welches ein gelöstes Puffermittel, wie z. B. Borax oder ein    Pyro-      phosphat,   in einer solchen Konzentration enthält, dass der    resultierende      pH-Wert   in den Bereich von 7 bis 11 fällt, wobei mit flüssigem oder    gasförmigem      Monomer   und im allgemeinen mit einem WasserMonomer-Gew.-Verhältnis zwischen 0,5:1 und 20:1 gearbeitet wird. Es können aber auch bei anderen    Wasser-Monomer-Verhältnissen   Polymere mit sehr guten Eigenschaften erhalten werden. 



  Die bevorzugten Peroxyde zur Durchführung des erfindungsgemässen Verfahrens sind: Ammoniumpersulfat und    Persulfate   von    Alkalimetallen;   sie werden vorzugsweise in Mengen zwischen 0,5 und 0,01 g/1 Wasser    verwendet.   



  Wasserlösliche Silbersalze, welche bei der Durchführung dieses Verfahrens als    Aktivator   verwendet 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 werden können, sind solche, die auf Grund ihrer Wasserlöslichkeit Ag+Ionen abgeben; vorzugsweise verwendet man Silbernitrat. Es wird im allgemeinen in einer Konzentration von 0,05 bis 0,002 g/1 Wasser    verwendet,      vorzugsweise   in einer    Konzentration   von 0,01 g/1 Wasser. 



  Die Komponenten des genannten Katalysatorsystems werden vorzugsweise in einem Molverhältnis von Peroxyd/wasserlösliches Silbersalz im Bereich zwischen 50 und 1, vorzugsweise 10 bis 4 verwendet. 



  Die Temperatur- und Druckverhältnisse, unter denen die Polymerisation durchgeführt wird, hängen von den gewünschten Qualitäten des Polymers ab. Die Temperatur    kann   höher oder niedriger als die kritische Temperatur des TFE (33,3  C) sein und liegt vorzugsweise im Bereich von 0 bis 100  C; der Katalysator ist aber auch bei höherer Temperatur aktiv. 



  Wenn die Polymerisation bei Temperaturen unterhalb der kritischen Temperatur des TFE durchgeführt wird und gleichzeitig bei einem solchen Druck, dass das TFE im flüssigen Zustand ist, dann erhält man ein hochmolekulares Polymer mit hochstehenden mechanischen Eigenschaften. 



  Die Polymerisation des TFE in flüssigem Zustand kann in einem Druckbereich von etwa 18 bis 300 Atü, unter autogenem Druck oder unter dem Druck eines inerten Gases durchgeführt werden. 



  Die Polymerisation wird jedoch vorzugsweise bei solchen Temperatur- und Druckbedingungen durchgeführt, bei welchen sich das Monomer im Gaszustand befindet; auf diese Weise ist es möglich, bei erheblich niedrigen Drucken zu arbeiten und demzufolge die Reaktion bedeutend leichter zu steuern, was auch bewirkt, dass eine einfachere Apparatur mit grosser Betriebssicherheit und sicherer Temperatur- überwachung möglich ist, weil man dabei mit einem grossen Wasserüberschuss arbeiten, welcher als thermischer Stabilisator wirkt, und auch die    Monomer-      Zuführung   mit der gewünschten Präzision vornehmen kann.

   Auf diese Weise kann ein Polymer mit hochstehenden physikalischen,    physikalisch-chemi-      schen   und mechanischen    Eigenschaften   und in fein    disperser   Form    mit   grosser Regelmässigkeit der Teilchengrösse, bzw. frei von Agglomerationen, erhalten werden. 



  Die genannten Bedingungen können dadurch erreicht werden, dass man entweder bei einer Temperatur oberhalb der kritischen Temperatur des TFE arbeitet oder bei einer Temperatur, welche niedriger als diese kritische Temperatur isst, dabei aber unter einem niedrigeren Druck arbeitet, der dem Dampfdruck des flüssigen TFE's bei dieser Temperatur entspricht. 



  Der bevorzugte Temperaturbereich liegt zwischen Zimmertemperatur und 50  C, während der bevorzugte Druck streng temperaturabhängig ist. Für Temperaturen oberhalb der    kritischen   Temperatur des TFE (33,3  C) kann selbstverständlich jeder zweckdienliche Druck verwendet werden, es wird aber be- vorzugt, im Druckbereich zwischen 4 und 40 Atü zu arbeiten. 



  Für Temperaturen unterhalb der kritischen Temperatur des TFE kann jeder Druck unterhalb des Dampfdruckes des flüssigen TFE verwendet werden; bevorzugt wird der Druckbereich von 4 bis 20 Atü. Zur Reduktion der Induktionszeit und zwecks Erreichung einer raschen Aktivierung des Katalysators, wird die Polymerisation zweckmässig unter einem etwas höheren Druck begonnen als demjenigen der für die    gewählte   Temperatur vorgeschrieben wird. 



  Wenn man bei einer Temperatur von 20  C und einem TFE-Druck von 10 Atü und mit einem    Gew.-      Verhältnis   Wasser /TFE = 5 arbeitet, erhält man Polymerpartikel, welche praktisch quantitativ durch ein Sieb mit 1 mm Maschenweite hindurchgehen. 



  Die Anwesenheit eines Puffers im wässrigen Medium, welcher den pH-Wert im Bereich von 7 bis 11 hält, gestattet die Verwendung von Standard Autoklaven (aus rostfreiem Stahl, emailliert, glasiert etc.), weil die allenfalls während der Polymerisation von TFE gebildeten Säuren neutralisiert werden, d. h. der Puffer verhindert, dass das entstehende Polymer zu stark sauer wird oder durch Metallsalze von der Korrosion des    Autoklaven      verunreinigt   werden, was    aufwandreiche   Reinigungsoperationen bedingen würde. 



     Ausserdem   werden    kollaterale      Kettenübertra-      gungsreaktionen,   die durch saure    Substanzen   (HF) oder organische    Fluorsäuren   bedingt sind, vermieden und man kann die    Polymerisationsgeschwindigkeit   besser steuern und überwachen, wenn keine    pH-Wert-Schwankungen      vorkommen.   



  Als Puffersubstanzen werden im    erfindungsge-      mässen   Verfahren vorzugsweise    Alkalisalz   von schwachen anorganischen Säuren, besonders Tetraborate oder    Pyrophosphate,      verwendet,   die eine bessere Reaktionssteuerung gestatten. Man    erhält      dann   besonders reine Polymere mit hohem Weissgrad, die von einem Aschengehalt praktisch frei sind. 



  Das    erfindungsgemässe      Polymerisationsverfahren   kann    chargenweise   oder    kontinuierlich   durchgeführt werden. 



  Der Katalysator kann ebenfalls kontinuierlich oder    chargenweise   in das Reaktionsgemisch    einge-      führt   werden, so dass die    Polymerisationstemperatur   teilweise durch die    Monomerumsetzung   geregelt werden kann. Die    Katalysatorkomponenten   werden im allgemeinen mittels 2 Messpumpen in den    Autoklo-      ven   eingeführt, eine für das Peroxyd, die andere für das Silbersalz, und    bilden   dann dort das Katalysatorsystem in Gegenwart der    Monomere.   



  Dieses    Katalysatorsystem   erweist sich als ausserordentlich    wirkungsvoll.   Man kann aber auch vorgemischte    Katalysatorkomponenten   oder zuerst die eine und dann die andere    Katalysatorkomponente   in den    Autoklaven      einführen,   was sowohl die Ausbeute als auch    die      Polymereigenschaften   nicht herabsetzt. Die    Monomerumwandlung   kann vollständig oder unvollständig verlaufen, je nach der    Art   des    Autoklaven,   

 <Desc/Clms Page number 3> 

 des Rührsystems und der Grösse-Abmessungen der ausgeschiedenen Polymerteilchen. 



  Auch die Zuführung des Monomers kann entweder im ganzen Umfang, zu Beginn oder sukzessive während der Reaktion erfolgen. Selbstverständlich muss auch im letzteren Falle die Art des    Autoklaven   und des Rührsystems der Monomerzuführungsweise angepasst sein. 



  Die zugesetzte    Katalysatormenge   ist prozentual ausserordentlich niedrig. Die Ausbeute an Polymer kann z. B. 10 kg oder das Mehrfache davon pro g Katalysator betragen, was einem    vernachlässigbaren   Aschengehalt des Polymers entspricht. 



  Das    Silbersalz   wird im allgemeinen in einer so niedrigen    Konzentration      zugesetzt   (2 bis 50 mg pro Liter wässriges Reaktionsmedium), dass es sehr schwierig ist nachzuweisen, ob das Silber in zweiwertiger Form an der Reaktion und somit an einem    Redoxsystem   teilnimmt oder ob die Silberverbindung lediglich eine Aktivatorwirkung bei der Radikalbildung des Peroxyds ausübt. 



  Die Polymerisation kann in einer gepufferten Suspension oder Emulsion unter Zusatz eines Dispergiermittels oder    Emulgators   erfolgen. Die genannten Zusätze werden im allgemeinen ebenfalls in sehr geringen Mengen eingesetzt und man kann so Polymere mit einem sehr hohen Schüttgewicht erhalten, auch wenn bei niedrigem Druck gearbeitet wird. 



  Beispiel 1 In einem 5-Liter-Autoklaven aus V4 A-Stahl, mit einem Propellerrührwerk und einem    Kühlmantel   werden nach Absaugen der Luft und Spülen mit Stickstoff 1500 g destilliertes, entlüftetes Wasser, welches 2 g Borax enthält, und 1500 g Tetrafluor- äthylen nacheinander eingeführt. 



  Die Temperatur wird bei etwa 5  C gehalten und dann mittels 2 Messpumpen je 250 ml wässriger Lösung, welche 0,45 g    (NH#)2S208   enthält und 250 ml wässriger Lösung, welche 0,027 g Silbernitrat enthält, gleichzeitig durch 2 verschiedene Ventile dem    Autoklaven      zugeführt.   



  Die zugeführten    Stoffe   liegen dann in folgenden Verhältnissen vor: 
 EMI3.14 
 Auf diese Weise wird der Katalysator in Gegenwart des Monomers gebildet. Das Rührwerk im Autoklaven wird in Bewegung gesetzt, die Temperatur wird auf 5  C gehalten, indem man in den Kühlmantel kaltes Wasser einfliessen lässt. Nach 6 Std. werden 1400 g weisses Polymer entnommen, welches nach Waschen und Trocknen eine scheinbare Dichte von 0,3 g/ml hat. Arbeitet man bei der gleichen Temperatur, aber führt das Tetrafluoräthylen allmählich über eine längere Zeitdauer ein, so dass ein Druck von etwa 6 Atü entsteht, bei welchem das    Monomer   gasförmig bleibt, dann ist die Polymerisation leichter zu streuen und das Polymerisat genügend feinteilig, leicht entleer- und waschbar.

   Die scheinbare Dichte des so hergestellten    Polymerisates   beträgt ca. 0,40 g/ml. Darüber hinaus ist dieses Polymer    fliessfä-      hig   und im Gegensatz zu dem mit flüssigem Monomer erhaltenen ohne Tendenz zusammenzupappen. 



  Nach Verarbeitung zu Formstücken zeigen die Polymere eine Reissfestigkeit von 200 kg/cmê und eine Bruchdehnung von 400 %. Diese Bestimmungen wurden nach ASTM-Normen bestimmt. Beispiel 2 In einem Autoklaven gemäss Beispiel 1 wird bei der Durchführung eines ähnlichen Versuches die gleiche Menge Wasser, Monomer, Katalysator und Puffersubstanz eingeführt, so dass die angegebenen Verhältnisse unverändert bleiben. 



  Die Polymerisationstemperatur wird aber zwischen 20 und 30  C gehalten und nach zwei Stunden eine etwa gleich grosse    Polymermenge   erhalten. 



  Der Zusatz von    TFE      erfolgte   jedoch    allmählich,   innerhalb einer solchen Zeitspanne, dass ein konstanter Arbeitsdruck von etwa 10 Atü aufrecht erhalten wurde. Man erhielt so granuliertes Polymer, welches eine Schüttdichte von 0,45 g/1 aufwies und fliessfähig und leicht waschbar war. 



  Formstück aus diesem Polymer zeigten gute mechanische Eigenschaften, welche aber jene der Polymere gemäss Beispiel 1 unterlegen sind, nämlich eine Reissfestigkeit von 180    kg/cm2   und eine Bruchdehnung von 350 %. 



  Beispiel 3 In den    Autoklaven   nach Beispiel 1 füllt man nacheinander 2400 g destilliertes, entlüftetes Wasser, enthaltend 3 g gelöstes    Natriumpyrophosphat   und 1000 g    Tetrafluoräthylen   ein. 



  Die Temperatur wird auf 5  C gehalten und wie in Beispiel 1 werden mit 2 Messpumpen in den Autoklaven 300 ml wässriger Lösung von 0,30 g    (NH4)2S208   und 300 ml wässriger Lösung von 0,018 g Silbernitrat eingefüllt. 



  Es ergeben sich folgende Stoff-Verhältnisse: 
 EMI3.28 
 Die    Polymerisation   wird bei 5  C durchgeführt. Nach einer Reaktionszeit von etwa 6 Std. werden 

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 950 g weisses Polymer entleert, welches eine    Schütt-      dichte   von 0,3 g pro ml hat. 



  Durch sukzessive Einführung des TFE, so dass der Druck dauernd auf etwa 6 Atü gehalten wird, erfolgt die Polymerisation mit gasförmigem Monomer und man erhält granuliertes Polymer, welches noch fliessfähig ist und eine Schüttdichte von 0,5 g/1 aufweist. 



  Diese Polymerisation ist leichter steuerbar als diejenige nach den Verfahren gemäss Beispiel 1 und 2 mit gasförmigen Monomeren, weil hier eine grössere Wassermenge vorhanden ist, die sich als thermischer Stabilisator auswirkt. 



  Das in Formstück verarbeitete Polymer hat eine Reissfestigkeit von 230 kg/cmê und eine Bruchdehnung von 450 %. 



  Beispiel 4 In einem Zwei-Liter-Autoklaven gibt man nacheinander 900 g destilliertes, entlüftetes Wasser, welches 1,2 g Borax gelöst enthält, und 300 g Tetrafluor- äthylen. 



  Der Autoklav wird auf 10  C gekühlt und der Druck auf 150 Atü mittels reinem Stickstoff eingestellt. 



  Während man die Temperatur weiter auf etwa 10  C hält, fügt man mittels zwei Messpumpen 150 ml wässriger Lösung, enthaltend 0,1 g    (Na#)1S208   und 150 ml wässriger Lösung, enthaltend 0,006 g Silbernitrat zu. 



  Man beginnt zu rühren und hält die Temperatur zwischen 10 und 15  C. Nach 4 Stunden entleert man 280 g weisses Polymer, welches nach Filtration und Trocknung eine scheinbare Dichte von 0,5-0,6 g/ml aufweist. 



  Das Polymer zeigt eine Reissfestigkeit von 250 kg/cmê und eine Bruchdehnung von 450 %. Beispiel 5 In einem 2 Liter fassenden analogen Autoklaven gibt man 900 g destilliertes, entlüftetes Wasser, das 1 g Borax gelöst enthält, und sovielTetrafluoräthylen, dass sich ein Druck von 6 Atü ergibt. 



  Die Temperatur wird auf etwa 20  C gehalten, und man setzt mittels Messpumpen 50 cm  einer Lösung enthaltend 0,0173 g Natriumperoxyd und 50 cm  einer Lösung enthaltend 0,00625 g Silbernitrat zu. Man beginnt zu rühren und entnimmt nach einer Reaktionszeit von 4 Std., während welcher der Druck auf etwa 6 Atü gehalten wird, 250 g weisses Polymergranulat, dessen scheinbare Dichte etwa 0,5 g/cm  beträgt und welches nach Verformung eine Reissfestigkeit von 200 kg/cmê und eine    Reissdeh-      nung   von 400 % aufweist. 



  Beispiel 6 Nach dem Vorgehen des Beispiels 5 gibt man in den Autoklaven nach Beispiel 1 nacheinander: 2400 g destilliertes und entlüftetes Wasser, welches 3 g Borax gelöst enthält, und 300 g TFE. Die Temperatur wird auf 10  C gehalten und mittels Messpumpen 300 ml wässriger Lösung, enthaltend 0,1g    (NH4)#S2O8   und 300 ml wässriger Lösung, enthaltend 0,006 g Silbernitrat, zugesetzt. 



  Es ergeben sich folgende Stoff-Verhältnisse: 
 EMI4.7 
 Die Reaktionstemperatur wird bei 10  C und der Druck bei 8 Atü gehalten. Nach 4 Stunden sehr leicht überwachbarer Polymerisation entnahm man 280 g weisses Polymergranulat mit einer scheinbaren Dichte von etwa 0,5 g/ml. (Reissfestigkeit des    Poly-      mers:   250 kg/cmê, Bruchdehnung: 450-500 %). 



  Beim Arbeiten unter den gleichen Bedingungen, aber ohne Puffersubstanz, wird eine sehr    saure   Reaktionsmasse erhalten, worauf durch Waschung und Trocknung 200 g dunkelgraues Polymerisat erhalten werden, das sehr sauer und schwierig zu waschen ist. Beispiel 7 In einem 2 Liter fassenden Autoklaven gemäss Beispiel 1 gibt man nacheinander: 900 g destilliertes,    -entlüftetes   Wasser, das 1,2g Borax gelöst enthält, und 500 g    TFE.   



     DerAutoklav   wird    allmählich   auf 50 C gebracht, während der Innendruck etwa 60 Atü erreicht; dann werden 150 ml wässrige Lösung, enthaltend 0,1 g    (NH4)2S20$   und 150    ml   wässrige Lösung, enthaltend 0,006 g    Silbernitrat,   zugeführt. 



  Es ergaben sich die folgenden    Stoff-Verhältnisse:   
 EMI4.19 
 Man begann zu rühren, während die Temperatur auf etwa 50  C gehalten wurde, und entnahm nach etwa 3 Stunden 450 g weisses    Polymergranulat   mit einer scheinbaren Dichte von 0,5    g/ml.   



  Die Reissfestigkeit des    Polymers   betrug 160 kg/cm' und die Bruchdehnung 300 0/0. Beispiel 8    Es   wird ein    2-Liter-Autoklav   mit einer    Rührge-      schwindigkeit   von 300-1000 U/min verwendet, welcher ein automatisches    Entleerungsventil   an seinem Boden hat und sich sowohl für kontinuierliche als 

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 auch für diskontinuierliche Polymerisation eignet. Unter einem Stickstoffstrom werden 20 1 destilliertes Wasser, welches 10g Natriumpyrophosphat gelöst enthält, in den    Autoklaven      eingeführt   und dieser dann evakuiert. 



  Hierauf wird TFE eingeführt, bis der Druck 9 Atü erreicht. Mittels 2 Messpumpen führt man dann 100 ml 1,6prozentige wässrige Ammoniumpersulfatlösung und 100 ml 0,2prozentige wässrige Silbernitratlösung gleichzeitig, jedoch getrennt, in den Autoklaven ein. 



  Man beginnt zu rühren und der Reaktionsverlauf wird mittels eines Druckregistriergerätes verfolgt. Man lässt den    Druck   bis auf 8 Atü sinken und erhöht ihn dann wieder auf 9 Atü, und verfährt so weiter, bis 4,5 kg TFE in den Autoklaven eingeführt wurden. 



  Am Schluss der Reaktion ist der Druck im Autoklaven auf den der Reaktionsmischung bei 30  C entsprechenden Dampfdruck gefallen. 



  Die tatsächliche Polymerisationsdauer beträgt etwa 90 Min. Der Autoklav wird unter einen sehr schwachen Stickstoff-Überdruck gebracht und das Reaktionswasser unter ständigem Stickstoffstrom abgezogen, wozu man ein mit einem Netzfilter    verse-      henes   Tauchrohr verwendet. 



  Das Polymer wird in Abwesenheit von Luft direkt im Autoklaven gewaschen um die letzten Spuren Silbernitrat zu entfernen, die den Weissegrad des Polymergranulates vermindern würden. 



  Dazu führt man allmählich 20 l destilliertes Wasser unter Stickstoff ein, rührt eine Zeitlang und entleert es wieder. 



  Unter Rühren und Zusatz von Wasser wird nun das Polymer durch das Ablassventil in ein Gefäss entleert, dessen Boden mit einem Sieb von 0,15 mm Maschenweite aus rostfreiem    Stahl   versehen ist. 



  Das so erhaltene Polymer kann getrocknet und weiter behandelt werden. Es werden 4,3 kg weisses Polymergranulat erhalten. Die Reissfestigkeit des Polymers beträgt 200 kg/cm2 und die Bruchdehnung 350%. Wenn der Versuch bei den gleichen Bedingungen wiederholt wird, jedoch unter Verwendung von 10 g Natrium-tartrat als Puffersubstanz, wird ein Polymerisat erhalten, das einen Aschengehalt von 0,03  /o und eine braune Färbung aufweist, die bei Sinterungsoperationen zunimmt. Beispiel 9 Unter Verwendung der gleichen Einrichtung wie im vorangehenden Beispiel werden unter Stickstoff 20 l Destwasser, die 10g Borax gelöst enthalten, in den Autoklaven gefüllt und dieser hierauf evakuiert. 



  Es wird dann TFE eingeführt, bis der Druck 5 Atü beträgt, sowie getrennt aber gleichzeitig 500 cm3 1,6 %ige wässrige Ammoniumpersulfatlösung und 500 cm3 0,2 %ige Silbernitratlösung. 



  Man beginnt zu rühren und beobachtet den Verlauf der Polymerisation mittels Registriermanometer. Man lässt den Druck auf 3,5 Atü fallen und    hält   ihn so bis alles Monomer (4 kg TFE) verbraucht ist. 



  Am Ende der Reaktion ist der Druck im Autoklaven dem Dampfdruck des Reaktionsgemisches bei dieser Temperatur gleich. Die Reaktionstemperatur wird durch Steuerung mittels Kühlwassers im Kühlwassermantel auf 22  C   3  gehalten. 



  Die Polymerisationsdauer beträgt effektiv 2 Std. Es wird nun wie im Beispiel 8    angegeben   weitergefahren und man erhält 3,8 kg weisses Polymergranulat. 



  Arbeitet man wie oben beschrieben, aber ohne Silbernitrat, dann erhält man nur Spuren von Polymer. Der Druck bleibt praktisch konstant, was zeigt, dass keine Polymerisation stattfindet. 



  Arbeitet man wie oben beschrieben, aber mit Silbernitrat allein, dann wird auch fast kein Polymer gebildet, was die Wirksamkeit des Ammoniumpersulfat/ Silbernitrat-Katalysatorsystems bestätigt. 



  Arbeitet man mit Silbernitrat und Persulfat, aber ohne Puffer, so kann die Polymerisation nicht    gleich-      mässig      durchgeführt   werden, und zwar weil der    pH-Wert   der    wässrigen   Reaktionsmischung im Verlauf der Reaktion bis auf 3 absinkt. Das entleerte Polymer ist dann stark sauer und dessen Reinigung schwierig und das Produkt    zeigt   eine    geringere   thermische Stabilität.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Polymerisation von Tetrafluor- äthylen, dadurch gekennzeichnet, dass die Polymerisa- tionsreaktion in einem wässrigen, gepufferten Reaktionsmedium in Gegenwart eines Katalysatorsystems durchgeführt wird, welches aus einem anorganischen Peroxyd und einem wasserlöslichen Silbersalz besteht. UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren gemäss Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass das Katalysatorsystem aus Ammonium- oder Alkalimetallpersulfat und Silbernitrat besteht. 2.
    Verfahren gemäss Patentanspruch und Unteranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das molare Verhältnis zwischen anorganischem Peroxyd und wasserlöslichem Silbersalz im Bereich zwischen 50 und 1, vorzugsweise zwischen 10 .und 4, liegt. 3. Verfahren gemäss Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass das Verhältnis zwischen den Gewichtsmengen von Wasser und Tetrafluoräthylen- monomer im Bereich von 0,5-20 liegt. 4. Verfahren gemäss Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass das Silbersalz in einer Menge zwischen 0,05 und 0,002 Gramm pro Liter Wasser verwendet wird. 5.
    Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass das wässrige Reaktionsmedium einen Puffer, vorzugsweise Borax oder Pyrophos- phat in solcher Konzentration enthält, dass das resultierende pH 7-11 beträgt. 6. Verfahren gemäss Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass die Reaktion bei einer Tempe- <Desc/Clms Page number 6> ratur im Bereich von 0-100 C und bei einem Druck von 4 bis 300 Atmosphären unter dem eigenen oder dem Druck eines inerten Gases durchgeführt wird. 7. Verfahren gemäss Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass das Verfahren unter solchem Druck und bei solcher Temperatur durchgeführt wird, dass das Tetrafluoräthylen-Monomer gasförmig ist. B.
    Verfahren gemäss Patentanspruch und Unteranspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass die Polymerisation bei einer Temperatur oberhalb der kritischen Temperatur des Tetrafluoräthylens (33,3 C), vorzugsweise zwischen 33,3 und 50 C, bei einem Druck im Bereich von 4-60 Atmosphären durchgeführt wird. 9. Verfahren gemäss Patentanspruch und Unteranspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass die Polymerisation bei einer Temperatur unterhalb der kritischen Temperatur des Tetrafluoräthylens, vorzugsweise zwischen Zimmertemperatur und der kritischen Temperatur, bei einem Druck unterhalb des Dampfdruckes des flüssigen Tetrafluoräthylens, vorzugsweise im Bereich von 4-20 Atmosphären, durchgeführt wird.
CH349363A 1962-03-20 1963-03-19 Verfahren zur Polymerisation von Tetrafluoräthylen CH426267A (de)

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