CH433300A - Verfahren zur Herstellung von neuen heterocyclischen Verbindungen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von neuen heterocyclischen Verbindungen

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CH433300A
CH433300A CH947763A CH947763A CH433300A CH 433300 A CH433300 A CH 433300A CH 947763 A CH947763 A CH 947763A CH 947763 A CH947763 A CH 947763A CH 433300 A CH433300 A CH 433300A
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CH
Switzerland
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acid
thiaxanthene
ccm
concentrated
formula
Prior art date
Application number
CH947763A
Other languages
English (en)
Inventor
Jany Dr Renz
Jean-Pierre Dr Bourquin
Conrad Dr Brueschweiler
Hans Dr Winkler
Schwarb Gustav
Original Assignee
Sandoz Ag
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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D409/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having sulfur atoms as the only ring hetero atoms
    • C07D409/02Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having sulfur atoms as the only ring hetero atoms containing two hetero rings
    • C07D409/04Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having sulfur atoms as the only ring hetero atoms containing two hetero rings directly linked by a ring-member-to-ring-member bond

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description


  
 



  Verfahren zur Herstellung von neuen heterocyclischen Verbindungen
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von neuen Thiaxanthen-Derivaten der Formel I, worin   Rt    eine Alkylgruppe mit 1-6 Kohlenstoffatomen, eine Aryl- oder Aralkylgruppe, und R2 eine gerade oder verzweigte Alkylgruppe mit   14    Kohlenstoffatomen bedeutet, und ihren Säureadditionssalzen.



   Erfindungsgemäss gelangt man zu den neuen Verbindungen der Formel I, indem man ein Thiaxanthen Derivat der Formel II oxydiert.



   Die so erhaltenen Verbindungen der Formel I können anschliessend durch Umsetzung mit geeigneten organischen oder anorganischen Säuren in ihre Säureadditionssalze übergeführt werden.



   Eine vorzugsweise   Ausführungsform    des erfindungsgemässen Verfahrens besteht darin, dass man ein Säureadditionssalz eines Thiaxanthen-Derivates der Formel II in einem niederen aliphatischen Alkohol, wie beispielsweise Methanol, Äthanol oder Isopropanol, löst und zu der Lösung bei   0-20"    eine wässrige Lösung eines Alkali  perjodats,    wie z. B. Natrium- oder Kaliumperjodat, zutropfen lässt. Nach mehrstündiger Reaktionszeit bei   0-20     wird das Lösungsmittel durch Eindampfen im Vakuum entfernt, der wässrige Rückstand mit konzentriertem Ammoniak bis zur alkalischen Reaktion versetzt und anschliessend mit einem, mit Wasser nicht mischbaren, Lösungsmittel, vorzugsweise mit Chloroform, extrahiert.

   Nach Entfernen des Lösungsmittels wird das Endprodukt nach bekannten Methoden isoliert, gereinigt und   gewünschtenfalls    in ein Säureadditionssalz übergeführt.



   Die erfindungsgemäss hergestellten neuen Thiaxanthen-Derivate besitzen mannigfaltige therapeutisch verwertbare pharmakodynamische Eigenschaften. So zeichnen sie sich durch ausgeprägte histaminhemmende und antiallergischeWirkung aus. Daneben sind auch narkosepotenzierende,   adrenolytische,    sedative, antipyretische, temperatursenkende und serotoninhemmende Effekte vorhanden. Die neuen Verbindungen sollen deshalb als Antihistaminika und Antiallergika, besonders bei Allergien, wie z. B. Rhinitis allergica, Asthma bronchiale oder Status asthmaticus, in der Therapie Verwendung finden.



  Die neuen Verbindungen können aber auch als Sedativa und Neuroleptika bei der Behandlung psychischer Erkrankungen eine Rolle spielen.



   Ausserdem können die nach dem vorliegenden Verfahren hergestellten neuen Verbindungen auch als Zwischenprodukte zur Herstellung von   Heilmitteln    verwendet werden.



   Die erfindungsgemäss hergestellten Verbindungen der Formel I sind bei Raumtemperatur kristalline oder amorphe Verbindungen, die durch Umsetzung mit geeigneten organischen oder anorganischen Säuren in ihre Säureadditionssalze   übergeführt    werden können. Zur Salzbildung können u. a. folgende Säuren verwendet werden: Salzsäure, Zitronensäure, Weinsäure, Bernsteinsäure,   Maleinsäure, Äpfelsäure,    Essigsäure, Benzoesäure, Fumarsäure, Gallussäure, Bromwasserstoffsäure usw.



   Die neuen Verbindungen können als Arzneimittel allein oder in entsprechenden Arzneiformen für enterale oder parenterale Verabreichung verwendet werden.



  Zwecks Herstellung geeigneter Arzneiformen werden diese mit anorganischen oder organischen,   pharmakolo-    gisch indifferenten Hilfsstoffen verarbeitet. Als Hilfsstoffe werden verwendet, z. B. für Tabletten und Dragees: Milchzucker, Stärke, Talk,
Stearinsäure   usw.;    für   Injektionspräparate    Wasser, Alkohole, Glycerin, pflanzliche Öle und dergleichen.



   Zudem können die Zubereitungen geeignete Konservierungs-, Stabilisierungs-, Netzmittel, Lösungsvermittler, Süss- und Farbstoffe, Aromantien usw. enthalten.



   Im nachfolgenden Beispiel, das die Ausführung des Verfahrens erläutert, die Erfindung aber in keiner Weise einschränken soll, erfolgen alle Temperaturangaben in Celsiusgraden und sind korrigiert.  
EMI2.1     




      Beispiels
3-Methylsuifinyt-9-(N-methyl-piperidyliden-4')- thiaxanthen-1 0-oxyd   
Zu einer Lösung von 20,0 g 3-Methylmercapto-9  (N-methyl-piperidyliden-4')-thiaxanthen    (Smp. 140 bis 1420; Hydrochlorid Smp.   176-178")    in 5,32 ccm konz.



  Salzsäure und 1000 ccm Methanol lässt man unter Rühren bei   +5     innerhalb von 45 Minuten eine Lösung von 26,5 g Natriumperjodat in 200 ccm Wasser zutropfen. Zur Vervollständigung der Reaktion rührt man das Gemisch 2 Stunden bei   +5     und anschliessend 15 Stunden bei Raumtemperatur. Dann wird das Reaktionsgemisch so lange im Teilvakuum eingeengt, bis kein Methanol mehr abdestilliert. Die eingedampfte Lösung wird mit ca. 35 ccm konz. Ammoniak bis zur phenolphthalein-alkalischen Reaktion versetzt und die ausgefallene Base mit 200 ccm Chloroform extrahiert. Nach dem Auswaschen der Chloroformschicht mit 100 ccm Wasser und nach Trocknen über Kaliumcarbonat engt man die Lösung ein.

   Durch zweimaliges Kristallisieren des Eindampfrückstandes aus je 180 ccm Essigsäure äthylester erhält man das reine 3-Methylsulfinyl-9-(Nmethyl-piperidyliden-4')-thiaxanthen- 10-oxyd vom Smp.



     168-1700.   



   Beispiel 2    3- thylsulfinyl-9-(N-methyl-piperidyliden-4)- thiaxanthen-10-oxid    a)   m-Athylmercapto-brombenzol    m-Äthylmercapto-anilin wird diazotiert, in das Diazoniumsalz übergeführt und dieses nach Sandmeyer in bromwasserstoffsaurer Lösung mit Kupfer   (I)    bromid umgesetzt. Das erhaltene   m-lithylmercapto-brombenzol    hat einen Siedepunkt von   122"-1230/11    mm. b)   S-(3 -ITthylmercapto-phenyl)-thiosalicylsäure   
200   g Thiosalicylsäure,    12,5 g Kupferbronze, 21,5 g Kaliumjodid und 900 ccm Diäthylenglykol-monomethyl äther werden bei 1000 unter Rühren in Portionen mit total 270 g Kaliumcarbonat versetzt und mit absteigendem Kühler auf   200     Badtemperatur erhitzt.

   Anschliessend werden während 1 Stunde 310 g   m-Äthylmercapto-    brombenzol gelöst in 300 ccm Diäthylenglykol-monomethyläther hinzugetropft und 15 Stunden bei   200     Badtemperatur   gerührt.-Dann    wird bei 1500 Badtemperatur der Diäthylenglykol-monomethyläther im Vakuum abdestilliert, der   Rückstand    in 2,0 Liter Wasser heiss gelöst, filtriert und mit ca. 500 ccm 180/oiger Salzsäure kongosauer gestellt. Die ausgeschiedene Carbonsäure wird abgenutscht und aus 1,5 Liter   Athanol    umkristallisiert.

   Die reine   S-(3 -Äthylmercapto-phenyl)-thlosalicyl-    säure hat den Smp.   1420l440.    c)   3Athylmercaptomthiaxanthon   
100 g   S-(3 -Äthylmercapto-phenyl)-thlosalicylsäure    werden bei Raumtemperatur unter Rühren in 200 ccm (368 g) konz. Schwefelsäure eingetragen, während 2 Stunden auf 1150 Badtemperatur erhitzt, anschliessend abgekühlt und in 2,0 Liter Eiswasser eingerührt. Es wird abgenutscht, ausgewaschen und getrocknet.

   Die Rohsubstanz wird aus 800 ccm Xylol   umiristallisiert.    Das reine   3-Athylmercapto-thiaxanthon    zeigt den Smp. 1380 bis   140".    d)   3 -Äthylmercapto-9 - (N -methyl-piperidyl-4) -    thioxanthenol-(9)
In einer gut getrockneten Apparatur werden 4,68 g Magnesiumspäne mit Tetrahydrofuran überschichtet und mit einem   Jodkristall    und einigen Tropfen   Äthylen-    bromid angeätzt. Alsdann lässt man 25,8 g N-Methyl-4chlorpiperidin so zutropfen, dass die Reaktion stets in Gang bleibt. Gleichzeitig wird noch die Differenz der vorgelegten Menge Tetrahydrofuran zu 100 ccm zugetropft.

   Nach beendigter Zugabe wird noch 1 Stunde bei   80"    Badtemperatur rühren gelassen, dann auf   45"    Badtemperatur eingestellt. Während einer Stunde werden in Portionen total 35,0 g   3-Äthylrnercapto-thiaxanton    eingetragen, wobei die Innentemperatur auf   50     ansteigt.



  Zum Schluss wird noch eine Stunde auf   65"    Badtemperatur geheizt. Das abgekühlte Reaktionsgemisch wird in ein Gemisch von 25 g Ammoniumchlorid, 100 g Eis und 100 ccm Wasser eingetragen und die ausgeschiedene Base mit total 250 ccm Chloroform extrahiert. Nach dem Auswaschen der Chloroformlösung mit 100 ccm Wasser wird über Kaliumcarbonat getrocknet, filtriert und im Teilvakuum eingeengt. Der Eindampfrückstand wird aus 120 ccm Essigester kristallisiert.

   Das reine   3-Äthylmercapto- 9 - (N-methyl-piperidyl - 4) - thiaxan-    thenol-(9) hat den Smp.   131 01 330    und kristallisiert mit einem Viertelmol Kristallwasser. e)   3 -Äthylmercapto -9 - (N-methyl-piperidyliden-4) -    thioxanthen
19,0 g 3   3-Äthylmercapto-9-(N-methyl-piperidyl-4)-    thiaxanthenol-(9) werden mit 21,5 ccm Acetanhydrid und 2 g wasserfreiem Natriumacetat während 5 Stunden bei   1700    Badtemperatur am Rückfluss gekocht. Der grösste Teil des Acetanhydrides wird anschliessend im Teilvakuum wegdestilliert, der Eindampfrückstand in 150 ccm Chloroform gelöst und in ein Gemisch von 35 ccm konz. Natronlauge und 125 ccm Eiswasser eingerührt.

   Nach dem Abtrennen der Chloroformschicht wird noch mit 50 ccm Chloroform extrahiert, mit 50 ccm Wasser ausgewaschen, getrocknet und eingeengt. Der Eindampfrückstand wird aus 90 ccm abs.   Äthanol    kristallisiert. Das reine   3 -Äthylmercapto-9-(N-methyl    piperidyliden-4)-thiaxanthen hat den Smp.   1380-140".    f)   3 -Äthylsulfinyl-9 - (N-methyl-piperidyllden-4) -       thiaxanthen-10-oxid   
Zu einer Lösung von 10,0 g 3-Äthylmercapto-9-(Nmethyl-piperidyliden-4)-thiaxanthen (Smp.   1380-140")    in 2,55 ccm konz. Salzsäure und 500 ccm Methanol lässt man unter   Riihren    bei +50 innerhalb von 45 Minuten eine Lösung von 12,7 g Natriumperjodat in 100 ccm Wasser zutropfen.

   Zur Vervollständigung der Reaktion rührt man das Gemisch 2 Stunden bei   +5     und an      schliessend    15 Stunden bei Raumtemperatur. Dann wird das Reaktionsgemisch so lange   im Teilvakuum    eingeengt, bis kein Methanol mehr abdestilliert. Die eingedampfte
Lösung wird mit ca. 20 ccm konz. Ammoniak bis zur phenolphthaleinalkalischen Reaktion versetzt und die ausgefallene Base mit 125 ccm Chloroform extrahiert.



  Nach dem Auswaschen der Chloroformschicht mit
50 ccm Wasser und nach Trocknen über Kaliumcarbonat engt man die Lösung ein. Der Eindampfrückstand wird zur weiteren Reinigung in 85 ccm Benzol-Chloroform
1:1 gelöst und an einer Säule mit 360 g Aluminiumoxid absorbiert. Die ersten 2200 ccm Benzol-Choloroform    1:1 -Eluat    werden verworfen und die darauffolgenden 750 ccm für sich eingeengt. 4,08 g des   Eindampfrück-    standes und   1, 29 g    Fumarsäure werden kochend in 100 ccm abs. Äthanol gelöst und anschliessend gekühlt.



  Nach dem Abfiltrieren des   auskristallisierten    Salzes wird dieses aus 35 ccm abs. Äthanol umkristallisiert. Das erhaltende,   reine 3 -Äthylsulfinyl- 9- (N-methyl-piperidyliden-       4)-thiaxanthen- 1 0-oxid-fumarat    hat den Zp.   18501870    nach Sint. ab   100 .      

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von neuen Thiaxanthen Derivaten, der Formel I, worin Ra eine Alkylgruppe mit 1-6 Kohlenstoffatomen, eine Aryl- oder Aralkylgruppe, und R2 eine gerade oder verzweigte Alkylgruppe mit 14 Kohlenstoffatomen bedeutet, dadurch gekennzeich net, dass man Thiaxanthen-Derivate der Formel II oxydiert.
    UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man zur Oxydation die Verbindungen der Formel II in Form ihrer Salze verwendet.
    2. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man Verbindungen der Formel I in ihre Salze überführt.
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