CH457209A - Verfahren und Vorrichtung zur Wirbelbett-Beschichtung - Google Patents

Verfahren und Vorrichtung zur Wirbelbett-Beschichtung

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CH457209A
CH457209A CH491567A CH491567A CH457209A CH 457209 A CH457209 A CH 457209A CH 491567 A CH491567 A CH 491567A CH 491567 A CH491567 A CH 491567A CH 457209 A CH457209 A CH 457209A
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gas
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boiler
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Jakob Flamm Hermann
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Foerderung Forschung Gmbh
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Description


  
 



  Verfahren und Vorrichtung zur   Wirbelbett-Beschichtung   
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur   Wirbelbell-Beschichtung    von Festkörperteilchen, insbesondere nuklearen Brennstoffteilchen, und auf eine Vorrichtung zur Durchführung dieses Verfahrens.



   In den letzten Jahren ist ein starkes Interesse an der Verwendung von beschichteten Kernbrennstoffteilchen in Kernreaktoren entstanden. In erster Linie kommen für die Beschichtung Verfahren und Vorrichtungen zur pyrolytischen Ablagerung, z. B. von Kohlenstoff auf den Brennstoffteilchen, wie   Oxyd- und    Carbidbrennstoffteilchen, in Frage. Im allgemeinen werden zu diesem Zweck Wirbelbett-Einrichtungen als Mittel zum innigen Mischen der Brennstoffteilchen mit einem zersetzbaren kohlenstoffhaltigen Gas verwendet.



   Wenn auch schon einige Erfolge in der   routinemäsc    sigen Aufbringung vieler Typen von einschichtigen und mehrschichtigen   Überzügen    auf eine Anzahl verschiedener Arten von   Brennstoffteilchen    erzielt worden sind, so wurden diese doch nur in Vorrichtungen von   Modellgrösse    durchgeführt. In letzter Zeit ist nun ein lebhaftes Interesse für Wirbelbettbeschichter   aufgetre-    ten, mit denen routinemässig Brennstoffteilchen in einer Menge von ein oder mehreren Kilogramm   be    handelt werden können. Ferner besteht auch Interesse an beschichteten   Brennstoffteilchen    mit grösserem Durchmesser, wie z. B. Teilchen mit Durchmessern von 1000 Mikron, für die Verwendung in Reaktoren.



  Da die dafür erforderlichen Beschichter   Wirbelsäulen    mit grösserem Durchmesser und grössere Bettiefen haben müssen, ergeben sich gewisse Konstruktionsprobleme in der   Wirbelschicheechnik    für   Idie    praktisch in Betracht   kommenden Bettvolumen.   



   Der vorliegenden Erfindung lag die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur Wirbelbettbeschichtung zu finden und eine Vorrichtung zur Durchführung dieses Verfahrens zu schaffen, die möglichst unabhängig von Veränderungen der Betthöhe und des Bettvolumens während dem   Beschichten    sind,   insbesondere    für die Beschichtung von nuklearen   Brennstoffteilchen    mit undurchlässigen Schichtungen, wie z. B. pyrolytischem Kohlenstoff.



   Ferner sollte ein Wirbelbettbeschichter geschaffen werden, der grössere Beschickungen als die bisherigen Beschichter aufnehmen kann und höhere Mischungswirksamkeit aufweist und im wesentlichen keine   Beine    trächtigung der sphärischen Gestalt der Teilchen bewirkt, auch dann,   wenn    die Teilchen in ihren Grössen und/oder Dichte stark unterschiedlich sind.



     Erfindungsgemäss    wird das bei einem Verfahren zur Wirbelbettbeschichtung von Festkörperteilchen dadurch erreicht, dass eine axiale Beschichtungszone in einem Wirbelbett-Beschichter erzeugt wird und um diese Beschichtungszone eine mantelförmige Lagerungszone geschaffen wird, die am oberen und unteren Ende mit der Beschichtungszone gasdurchlässig verbunden ist, und dass die Festkörperteilchen in die Be  schlichtungszone    eingeführt werden   und    Strömungsbedingungen innerhalb des Wirbelbett-Beschichters geschaffen werden,

   um die Festkörperteilchen   zunächst    nach oben durch die axiale Beschichtungszone hindurch und am oberen Ende derselben   springbrunrren-    artig nach aussen in die mantelförmige   Lagerungszone    und dort abwärts und am unteren Ende derselben nach innen zurück in die axiale Beschichtungszone in Kreislauf zu setzen, und gleichzeitig aufwärts gerichtete Strömungen durch die mantelförmige Lagerungszone zu verhindern.



   Die Erfindung betrifft ferner eine Vorrichtung zur Durchführung dieses Verfahrens, die gekennzeichnet ist durch einen zylindrischen, langgestreckten in Vertikallage aufgestellten, als Behälter für ein Festkörperbett dienenden Kessel mit einem mindestens auf seiner Innenseite verjüngten unteren Abschnitt, einem vertikal angeordneten Einsatz mit offenen Enden, der konzentrisch zu dem Kessel in dessen unterem Teil angebracht ist, und sich nach unten bis in die konische Region des verjüngten unteren Abschnittes erstreckt und unmittelbar über der Wand des verjüngten Abschnittes endet, so dass ein Ringspalt zwischen dieser   Wand einerseits und dem unteren Ende des Einsatzes andererseits offenbleibt,

   einen zentral angeordneten   Gaseiniass    am Boden   des    besagten unteren Abschnittes für den Durchfluss eines   kontinuierlichen    Gasstromes aufwärts in das Innere des besagten unteren Teiles und durch den konzentrisch angeordneten Einsatz hin durch, welcher Gasstrom   gleichzeitig    mit der Wirbel  betterzeugung    und dem Mitreissen von Teilchen aus dem Ringspalt eine Teilchenförderung in Form eines vertikalen Aufwärtsstromes durch den Einsatz sowie eines   Abwärtsrückstromes    entlang dem den Einsatz umgebenden und aussen von der Kesselinnenwand begrenzten Mantelraum verursacht, eine im oberen Teil des Kessels   angebrachte    Gasabzugsvorrichtung zur Entfernung von Abgasen,

   und eine aussen am Kessel aufgebrachte Heizvorrichtung zur Erhitzung des Kesselinnern auf eine Zersetzungstemperatur.



   Anhand der   nach, stehenden    Figuren   islt    die Erfindung im   folgenden    an einigen Ausführungsbeispielen näher erläutert. Es zeigen:
Fig. 1 eine mehrfach unterbrochene und teilweise im Schnitt gezeigte Ansicht einer Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach der Erfindung,
Fig. 2 bis 4 verschiedene andere Ausführungsformen des Einsatzes 3 in Fig. 1, sämtliche im Schnitt,
Fig. 5 einen Schnitt durch die Vorrichtung in Fig. 1 in der Schnittebene V-V.



   Fig. 6 ein Diagramm, das die   Kreislaufleistung    in kg/min über dem Gasstrom in 1 pro Minute in einem transparenten Modell mit 12,5 cm innerem Durchmesser unter Verwendung von Eisenschrot als Festkörperteilchen und Luft als Strömungsmedium bei Zimmertemperatur zeigt,
Fig. 7 ein Diagramm, das die Abhängigkeit der Förderleistung in kg/min. über dem Gasstrom in 1 pro Minute bei verschiedenen Höhen zwischen dem Boden des Einsatzes 3 und der Gasdüse 6 zeigt, unter Verwendung von Eisenschrot als Festkörperteilchen und Luft als Strömungsmedium bei Zimmertemperatur,
Fig. 8 eine andere Ausbildungsform des unteren konischen Abschnittes der in Fig. 1 gezeigten Vorrichtung.



   Es hat sich ergeben, dass mit dem Verfahren und der Vorrichtung nach der Erfindung durchgeführte Beschichtung im wesentlichen von   Wider    Betthöhe rund dem Bettvolumen der   Teilchenbeschickung    unabhängig sind. Der vorliegende   Wirbelbettbeschichter    ist   besonF    ders nützlich zur Beschichtung von bewegten Teilchen eines nuklearen Brennstofes von einem   durchschnitt-    lichen Durchmesser von 200-1000 Mikron mit pyrolytischem Kohlenstoff durch die Zersetzung von Kohlenwasserstoffgasen, wie z. B. Methan bei Temperaturen   über 1200  C.

   Durch die Anwendung g des Einsatzes 3    bzw. eines entsprechenden zentralen Leitungsrohres, das eine Mitreisszone schafft, ist es möglich,   mit    Wirbelbettbeschichtern der vorliegenden Art grössere Bettvolumen zu behandeln als es bei dem bisherigen Wirbelbettbeschichter möglich war, und zwar Volumina, die für eine   routinemässige    Beschichtung von Kilogrammquantitäten benötigt würden. Zusätzlich ist die Beschichtungszone begrenzter und die beförderten   Mengen werden bei der Anwendung g des Einsatzes 3    bzw. des zentralen Leitungsrohres erhöht. Sodann ergibt sich auf Grund des durch den Einsatz 3   verursach-    ten Kreislaufes eine   erzwungene    Beförderung auch dann, wenn sich die Teilchen in bezug auf Grösse und Dichte stark unterscheiden.

   Die Bezeichnung  mitgerissenes Wirbelbett , so wie sie hier in der Folge angewandt wird, umschreibt einen   Zweiregioneniifteschich-    ter, in dem das Mitreissen und das Beschichten innerhalb der zentralen Region stattfindet und bei dem eine Zwischenspeicherung vor der   Rückführung    im Kreislauf in diese zentrale Region in einer ringförmig um die zentrale Region   herumliegenden    Region erfolgt.



   In Fig. 1 ist ein Ausführungsbeispiel eines Wirbelbettbeschichters nach der Erfindung gezeigt, der aus einem zylindrischen Graphitkessel 1 mit einem sich nach innen verjüngenden unteren Abschnitt 2 besteht.



  Der Kessel kann in einer Art hohlzylindrischer Säule eine bestimmte Menge von Festkörperteilchen aufnehmen. Ein sich vertikal erstreckender Einsatz 3 mit offenen Enden ist innerhalb des besagten Kessels konzentrisch angebracht und an demselben durch einen Ringträger 4 befestigt, der drei Fachwerkstrukturen 5,   5' und    5"besitzt (wie in Fig. 5   gezeigt).    Der Einsatz 3 samt dem Ringträger 4 können auf irgendeine technisch übliche Art im Kessel angebracht sein; so können z. B.   Ringfräger    und Wände des Kessels 1 ein Stück sein oder der Ringträger kann mittels einer   Reibungsbefesügung    an den Wänden des Kessels 1 festgemacht sein. Auch kann der Einsatz zusätzlich so ausgebildet sein, dass er in bezug auf den Ringträger auf und ab bewegt werden kann, z.

   B. mit Hilfe eines Gewindes an seiner äusseren Wand (nicht gezeigt) und einer   Stell schraubenmutter    (nicht gezeigt) für dieses.



  Die Anordnung, bei welcher der Ring fest am Kessel 1 angebracht (d. h. bei der Ring und Kesselwände aus einem Stück bestehen) und mit einem losen Einsatz versehen ist, hat gewisse Vorteile, weil in diesem Falle der Einsatz nach der Beendigung der Beschichtungsphase zum Zweck einer eventuell notwendigen Wartung aus dem Beschichter herausgenommen werden kann.



   Der Einsatz 3 unterteilt den Beschichter in eine zentrale Region 6 und eine diese zentrale Region umschliessende, zum Teil von dem verjüngten Abschnitt 2 und zum Teil von einem ringförmigen Abschnitt 7 gebildete Region. An seinem oberen Ende ist der Kessel 1 auf eine übliche Art abgeschlossen, und mit einer Gasableitung 8 für den Abzug von Prozessabgasen versehen. Die Prozessabgase bestehen zur Hauptsache aus Wasserstoff und Trägergas. Eine Gaseinlassleitung 9, mit einer Gasdüse 10 ist am Bodenteil des verjüngten Abschnittes 2 für die Erzeugung von Wirbeln sowie der Mitreisswirkung angebracht.   



   Der : Einsatz 3 besteht t vorzugsweise aus einem    zylindrischen Graphitrohr, das an seinem unteren Ende eine   Messerkante    aufweist und im Rohrinnern vom Bodenende nach oben zu aufgeweitet ist. Die innere   Rohrwand kann n z. B. kegelmantelförmig sein, wobei    der Kegel einen Spitzenwinkel von etwa   4"    haben kann. Andere mögliche Ausführungsformen des Einsatzes sind in den Figuren 2 bis 4 gezeigt. In Fig. 2 ist ein Einsatz aus einem zylindrischen, geradewandigen Rohr 11 und in Fig. 3 ein Einsatz aus einem aussen zylindrischen und innen in einem unteren Abschnitt 13 konischien und einem oberen Abschnitt 14 zylindrischen Rohr 12 gezeigt. Der Einsatz in Fig. 3 ist in der Folge als einfach verjüngter Einsatz bezeichnet.

   In Fig. 4 ist ein Rohr 15 mit zylindrischer Aussenwand gezeigt, dessen Innenwand sich von unten nach oben zunächst in einem unteren Abschnitt 16 konisch verjüngt und  sich anschliessend in einem oberen Abschnitt 17 konisch erweitert. Der Einsatz in Fig. 4 ist in der Folge als doppelt verjüngter Einsatz   bezeichnet.   



   In Fig. 8 ist eine Modifikation des unteren verjüngten Teiles der Fig. 1 gezeigt. Wie ersichtlich besteht der untere Teil aus einem ersten konischen Teil 18 und einem zweiten gekrümmten Teil 19, welcher an der   Gaszufuhrdüse endet. Diese Anordnung g bietet im Ver-    gleich zu der vollständig konischen   Ausbildung    des unteren verjüngten Teils in Fig. 1 bestimmte Vorteile, weil dadurch für einen gegebenen inneren Durchmesser des Einsatzes ein breiterer Spalt zwischen dem Einsatz und der Gasdüse und gleichzeitig auch eine grössere Teilchenzufuhrmenge ermöglicht wird und zudem verhindert wird, dass sich Kohlenwasserstoffgas an den Wänden des Beschichters ansammelt.



   In der Region 6 werden die Teilchen im einströmen  den    Gas mitgerissen und dort ist auch die primäre Beschichtungsregion. In   dér    mantelförmigen Region 7 sammeln sich die Teilchen an und werden infolge des Bettgewichtes im konischen Abschnitt des Kessels 1 unten am Boden des Einsatzes 3 wieder dem Gasstrom zugeführt. Die Teilchen werden also mit dem Gas, das durch den Einsatz aufwärts strömt, mitgerissen, dann am oberen Ende des Einsatzes in die Region 7 überführt und auf der Oberfläche des gepackten Teilchenbettes in der Region 7 abgelagert, um anschliessend wieder in den Kreislauf durch die Primäre Beschichtungsregion gebracht zu werden.

   Bei einer solchen Teilchenförderung   können - da    die Beschichtungsparameter, wie die minimale Gasgeschwindigkeit zum Mitreissen und/oder zur Wirbelerzeugung, die Teilchen, grösse und die Dichte auf einen relativ begrenzten Raum bezogen sind - grössere Bettiefen und Teilchenvolumina beim praktischen   Wirbelbetrieb    angewendet werden, als dies mit den herkömmlichen Wirbelbettbeschichtern möglich war.



   Wenn auch   genaue    Dimensionen für den vorliegenden Wirbelbett-Beschichter nicht kritisch sind, so werden für   dessen    Aufbau doch eine Anzahl von Faktoren zu berücksichtigen sein, wie z. B.   Teilchengrösse    und Dichte und minimale Gasgeschwindigkeit des Beschichtungsgases. Einige Dimensionen einer bevorzugten Ausführungsform können für die praktische Anwendung der Erfindung von Nutzen sein. In einer Versuchsausführung hat das Mitreisswirbelbett eine Gesamthöhe von 37,5 cm mit einem unteren verjüngten Abschnitt von 14 cm Länge.

   Der konische Abschnitt hat einen   Kegelspitzwinkel    von 450 oder in der modifizierten Form in Fig. 8 einen Kegelspitzenwinkel von 350 und einen gekrümmten Teil der im Abstand von etwa 3,8 cm von der Gaseinlassöffnung anfängt und an der   Gaseinlassöffnung      endet.    Der innere Durchmesser der   Säule    beträgt 12,5 cm, der äussere Durchmesser des Einsatzes 3,8 cm und der innere Durchmesser   2, 81    cm desselben am unteren Ende und 3,44 cm am oberen Ende entsprechend einer vom Boden bis zum Kopf des Einsatzes reichenden Verjüngung   Ider    Innenwand von 20 gegen die   Aussenwand    des Einsatzes.

   Ein bevorzugter Düsendurchmesser ist etwa   2,25 mm.    Der Abstand zwischen dem unteren Ende des Einsatzes und der Gasdüse beträgt etwa 5 cm.



   Zur Durchführung des   erfindungsgemässen      Verfah    rens werden   Festsubstanzteilchen    wie von Sol zu Gel umgewandelte Teilchen von ThO2 oder UO2 in den mantelförmigen Raum 7 gefüllt, bis im wesentlichen dessen unterer verjüngter Teil sowie dessen   zylindri-    scher Teil ein Stück weit aufgefüllt ist. Dann wird das Teilchenbett auf   B eschichtungstemperatur    gebracht, die von dem angewandten Beschichtungsgas und der speziell gewünschten Beschichtung abhängig ist und über einen weiten Temperaturbereich schwanken kann.



     Während d dieser Aufheizzeit wird das Teilchenbett vor-    zugsweise mit einem inerten Gas, wie Helium, in Bewegung gehalten, wobei geeignete Bedingungen für das Mitreissen der Teilchen geschaffen werden. Nachdem das Teilchenbett die Beschichtungstemperatur erreicht hat, die notwendigerweise höher liegt als die Zersetzungstemperatur des zu verwendenden Kohlenwasserstoffgases, wird dem Beschichter ein kontinuierlicher Strom des zu verwendenden   Kohienwasserstoffgases,    zum Beispiel mit einem geeigneten Trägergas   verdünF    tes Methan, durch die   Gaseinlassdüse    und von dort aufwärts in das Innere des   Beschichters    zugeführt und dadurch die Beschichtung ausgelöst.



   Das Druckgefälle zwischen dem oberen und dem unteren (dem unteren Ende des Einsatzes gegenüberliegenden) Ende des Teilchenbettes ist entscheidend für die erfolgreiche   Durchführung    des Verfahrens nach der Erfindung. Für den richtig eingestellten Betrieb muss der Druckabfall   (Ap)    über den Bereich vom Kopf zum Fuss des   Teilchenbettes    gleich Null oder negativ sein.



  Nur wenn diese Bedingung erfüllt ist, wird im wesentlichen das gesamte   Beschiclitungsgas    zur Wirbelbildung und Beschichtung aufwärts durch den Einsatz strömen.



  Wenn der Druckabfall nicht Null oder negativ ist, umfliesst ein Teil des Beschichtungsgases den Einsatzkanal und diffundiert aufwärts durch den mit Teilchen angefüllten Bereich der den Einsatz   mantelförmig    umgibt. Wenn dies geschieht, kann ein Beschichten dieser Teilchen   stattfinden,    was ein Zusammenkleben oder auch ein ungleichmässiges Beschichten derselben zur Folge hat.

   Daraus ist ersichtlich, dass die Beschichtung nur dann erfolgreich verläuft, wenn wenigens annähernd das gesamte Beschichtungsgas aufwärts durch den Einsatz fliesst und die Beschichtung hauptsächlich innerhalb des Einsatzes   stattfindet.    Die bei einem Durchgang durch den Einsatz beschichteten   Teilchen    werden über das obere Ende des Einsatzes nach aussen geleitet und in der mantelförmigen Region 7 auf der Oberfläche des gepackten Teilchenbettes abgelagert.



  Mit dem sich senkenden Teilchenbett wandern sie nach unten und werden dann von unten wieder in den   Eii >     satz eingeführt und in einem nächsten Durchgang wieder durch die Beschichtungszone geleitet, und das Ganze wiederholt sich im Kreislauf mehrmals.



   Es ist verständlich, dass das Verhältnis zwischen dem Druckabfall und den übrigen Prozessvariablen je nach dem Fassungsvermögen und Typus des Beschichters schwanken wird. So ist zum Beispiel die Höhe   zwschen    dem unteren Ende des Einsatzes und der Gasdüse im allgemeinen direkt proportional zu Parametern, wie der Masse, der Gasflussmenge, der Düsen  ausflussgeschwindigkeit    des Gases, dem inneren   Durch    messer des Einsatzes, der Viskosität und Dichte des Gases und der   Gastemperatur,    und umgekehrt proportional der Dichte und dem Durchmesser der Teilchen.



     Wenn zum Beispiel der vorstehend d als vorteilhafte    Ausführungsform beschriebene Beschichter von 12,5 cm innerem Durchmesser mit einer Ladung von 3000 g Sol-Gel ThO2 Teilchen von einem Teilchendurchmesser von 250 bis 300 Mikron betrieben wird, lässt sich eine erfolgreiche Behandlung mit einer Bett  wand-Temperatur von 17500 C, einem Methandurchfluss von 40 Liter pro Minute, einem Düsendurchmesser von 2,5 mm und einer Höhe zwischen dem unteren Ende des Einsatzes und der Gasdüse von etwa 5 cm erzielen.

   Bei einer solchen Behandlung hatte die Beschichtungphase eine Dauer von ungefähr einer Stunde und es ergab sich eine auf den Teilchen niedergeschlagene Beschichtung von 40 Mikron   Schichtdicke.    Nach der Beendigung der Beschichtungsphase wurde der Einsatz entfernt, und eine visuelle Untersuchung desselben ergab, dass seine Aussenseite im wesentlichen frei von jeglichem pyrolytischen Kohlenstoffniederschlag war. Wäre ein solcher Niederschlag vorhanden gewesen, dann hätte ein   Umfliessen    des Beschichtungsgases stattgefunden. Da das nicht der Fall war, wurde also mit den genannten Beschichtungsparametern der oben erwähnte kritische Druckabfall zur erfolgreichen Herstellung von pyrolytisch kohlenstoffbeschichteten aus Sol-Gel Umwandlung abstammenden Thoriumdioxydteilchen erhalten.



   Die Temperaturen, bei denen die Beschichtung durch Ablagerung von pyrolytischem Kohlenstoff auf Teilchen durchgeführt werden können, sind dem Fachs mann bekannt und schwanken über einen weiten Bereich, je nach dem angewandten   Kohlenwasserstoffgas    und der erwünschten Beschichtungsdicke.   Beispiel    weise für Methan als Beschichtungsgas   haben    sich Bettwandtemperaturen von mehr als 14000 C als zweckmässig erwiesen. Im allgemeinen ist bekannt,   dass    sich für ein gegebenes Kohlenwasserstoffgas in einem gegebenen Beschichter die resultierende die Dichte der Beschichtungen mit der Erhöhung der Zersetzungstemperatur erhöht.

   Beispielsweise wurden in einer Vorrichtung nach der Erfindung   beschichtete    Teilchen mit einer Beschichtungsdichte von 1.88   g/ccm    bei Verwendung von Methan als Beschichtungsgas und einer Bettwandtemperatur von 21000 C sowie einem Gasstrom aus 15 Liter Methan pro Minute und 30 Liter Argon pro Minute erhalten.



   Da bei der Vorrichtung zur Durchführung des vorliegenden Verfahrens ein Einsatz verwendet wird, ist jedoch die tatsächliche   Zersetzungstemperatur    innerhalb des Einsatzes tiefer als die während der   Beschich    tung gemessene Wandtemperatur, und ist ferner auch von der Gaszusammensetzung und dem   Gasdurchfluss    abhängig.



   Im folgenden sind einige quantitative Beispiele für das Verfahren nach der vorliegenden Erfindung aufgeführt.



   Beispiel 1 beschreibt das Beschichten von Sol-Gel Thoriumdioxydteilchen mit pyrolytischem Kohlenstoff unter Verwendung von Methan als Beschichtungsgas, und im
Beispiel 2 sind Angaben über die Strömungsverteilung im Modell unter Verwendung von Eisenschrott für verschiedene strukturelle Modifikationen des Apparates gemacht.



   Beispiel 1
Es wurde ein Wirbelbett-Beschichter wie in Fig. 1 gezeigt konstruiert und geprüft. Die äussere Säule wurde aus einem   37,5 cm    langen Graphitrohr mit 12,5 cm innerem Durchmesser hergestallt, an welchem ein unterer 13,8 cm hoher, im wesentlichen konischer Teil mit einem Kegelspitzenwinkel von   35     wie in Fig. 8 gezeigt angebracht wurde. Am Scheitelpunkt des konischen Teiles wurde eine abnehmbare Gaseinlassdüse angebracht. Der Einsatz wurde aus einem   18,2 cm    langen Graphitrohr mit   3,8 cm    äusserem Durchmesser hergestellt und mit einer sich nach oben erweiternden Öffnung mit einem Innendurchmesser von 2,82 cm am Boden und von 3,44 cm am oberen Ende versehen (innere Verjüngung 20).

   Das untere Ende des Einsatzes wurde zur Schaffung einer scharfen Kante auf einen Winkel von 300 abgeschrägt. Dieser Einsatz wurde konzentrisch innerhalb der äusseren Säule in einem dreiarmigen Halter (Fig. 5) derart eingesetzt, dass das untere Ende des Einsatzes etwa 5 cm oberhalb der   Gaszuflussdüse    zu liegen kam. Die Vor  richtung    wurde in einen elektrisch beheizten Ofen   ge-    stellt und es wurden Leitungen zur Zufuhr von inertem und   Beschichtungsgas    zur Düse und ein Abzug aus dem Oberteil der äusseren Säule vorgesehen.



   Mit dieser Vorrichtung wurden eine Reihe von Teilchenbeschichtungsversuchen gemcht zur Unitersuchung der Einflüsse des Gewichtes der Anfangsladung, des Gasflusses, der Temperatur und der Grösse der Gaszufuhrdüse auf die pyrolytische Kohlenstoffbeschichtungsqualität, wobei jeweils Dicke und Dichte der   Beschichtung    gemessen wurden. Die gemessene und angegebene Temperatur ist diejenige der Wand der äusseren Säule. Sie wurde mit einem optischen Pyrometer gemessen. Die behandelten Teilchen waren über Sol-Gel-Bildung erhaltene   ThO2-Teilchen,    die in einigen Fällen, wie weiter unten vermerkt, mit einer An   fangs-Kohlenstoffbeschichtung    versehen waren. Als Beschichtungsgas wurde Methan und als inertes Trägergas bei den meisten Versuchen Argon verwendet.



  Die   Teilchen    hatten zu Anfang eine Grösse von 250 bis 300 Mikron, mit Ausnahme der bereits mit einer   Anfangs-Kohienstoffbeschichtung    versehenen Teilchen.



   Die Teilchen wurden in den Wirbelbett-Beschichter eingebracht und erhitzt und dabei durch das inerte Gas umgewälzt, indem sie im Einsatz   hochgewirbeit    und dadurch in Kreislauf gesetzt wurden. Nachdem die gewünschte Temperatur erreicht war, wurde das Beschichtungsgas durch die Zuführdüse eingelassen. Die Resultate sind in der folgenden Tabelle 1 aufgeführt.



   Tabelle 1 Gasflussmenge l/min. Beschichtung Düsengrösse Ladegewicht Temperatur He Ar CH4 Dicke   Dichte g/cm3 Wirkungsgrad in g  C % 0.100 2500   1800 - 30    10 69 1.83 0.100 2500   1800 - 30    15 129 1.51 65 0.100 2500   1800 - 25    25 60 1.46 59 0.100 1905   1800 - 20    35 89   1. 51    56  
Tabelle 1 (Fortsetzung)
Gasflussmenge Amin.

   Beschichtung Düsengrösse Ladegewicht Temperatur He Ar CH4 Dicke   Dichte g/cm3 Wirkungsgrad in g  C %   0. 100    1000   2100 - 30    15 75a 1.88 73 0.100 1000 2100 - 25 25 62% 1.87 74 0.100 1000   2130 - 20    35 89a 1.50 73 0.080 3000 1745   -    8.4/3b 40 40 1.60 60 0.080 1650   2250 - 10/3b    25 84a 1.62 72   0.080    1650 2240 20   0/3b    25 83a 1.55 73.5   0.089    200 2200 1.5b 10 25 64 1.74 75   a Dicke    der Überbeschichtung auf vorher beschichteten Teilchen b Fluss durch die ringförmige Umgebung der zentralen Zuflussdüse
Die so erhaltenen Teilchen waren im allgemeinen gleichmässig beschichtet, was auf eine geeignete Bewegung der Teilchen durch den Beschichter schliessen lässt.

   Ferner waren   Kolilenstoffablagerungen    in dem Beschichter auf die   Düsenregion    und das Innere des Einsatzes beschränkt. Daraus ergibt sich, dass kein Kohlenwasserstoffgas durch die Region 7 zwischen dem Einsatz und der äusseren Säule und damit an dem Einsatz vorbeigeflossen ist.



   Beispiel 2
Ein Wirbelbett-Beschichter-Modell wurde aus durchsichtigem Material konstruiert, zum Studium der Strömungsverteilung von darin befindlichen Teilchen durch Feststellung der   Teilchenverteilung    als Funktion von Zeit und   Gasfluss.    Die äussere Säule hatte einen inneren Durchmesser von 12,5 cm und der Bodenkonus leinen Kegelspitzenwinkel von   450.    Es wurden verschiedene Düsengrössen, Einsatzgestaltungen, Einsatzabstände und Gas ströme untersucht, wobei Bleischrott, Eisenschrott und Glasperlen zur Nachbildung der zu beschichtenden Teilchen verwendet wurden. Während der ganzen Versuchsdauer wurde der Druck über dem Teilchenbett in der den Einsatz mantelförmig umgebenden Region 7 so geregelt, dass derselbe der Bedingung Ap = 0 entsprach.

   Diese Bedingung bot Gewähr dafür, dass kein Gas um den Einsatz herumfloss.



   Typische von diesen Versuchen waren diejenigen, bei denen ein einfach verjüngter Einsatz (mit Durch messer am Einlass von 4,25 cm, der sich nach oben konisch bis auf   1,88    cm verringert und anschliessend konstant bleibt) mit einem doppelt verjüngten Einsatz (mit in gleicher Weise sich verringerndem Durchmesser im   Einlassbereich    einer   auschliessenden    Durchmesservergrösserung bis auf 2,75 cm) verglichen wurde. Der Abstand vom Einsatz zum Gaseinlass betrug 5 cm und der Durchmesser der Gasdüse war 0,47 cm. Als Wirbelgas wurde Luft verwendet und der Vergleich der Einsätze wurde mit   Eisenschrot    von drei verschiedenen Teilchengrössen 417-500 , 595-707  und 8331000  durchgeführt. 

   In allen Fällen ergab sich bei dem der doppelt verjüngten Einsatz   #P    = 0 bei einer wesentlich geringeren Gasströmung; auch wurde mit der doppelten Verjüngung eine etwas höhere Kreislaufleistung erzielt. Diese Resultate sind in der Fig. 6 graphisch dargestellt. Typisch ist, dass mit den kleinsten der oben angegebenen Teilchengrössen   AP    =0 mit dem doppelt verjüngten Einsatz bei einer Gasströmung von ungefähr 230 Liter/Minute erreicht wurde, während mit dem einfach verjüngten Einsatz eine   Gasströmung    von ungefähr 430 Liter/Minute erforderlich war. Beide   Einsatztypen    ergeben für grössere Teilchen höhere Kreislaufleistungen  

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH I Verfahren zur Wirbelbett-Beschichtung von Festkörperteilchen, insbesondere nuklearen Brennstoffteil- chen, dadurch gekennzeichnet, dass eine axiale Be schichtungszone in einem Wirbelbett-Beschichter erzeugt wird und um diese Beschichtungszone eine mantelförmige Lagerungszone geschaffen wird, die am oberen und unteren Ende mit der Beschichtungszone gasdurchlässig verbunden ist, und dass die Festkörperteilchen in die Beschichtungszone eingeführt werden und Strömungsbedingungen innerhalb des Wirbelbett Beschichters geschaffen werden,
    um die Festkörperteil- chen zunächst nach oben durch die axiale Beschichtungszone hindurch und am oberen Ende derselben springbrunnenartig nach aussen in die mantelförmige Lagerungszone und dort abwärts und am unteren Ende derselben nach innen zurück in die axiale Beschichtungszone in Kreislauf zu setzen, und gleichzeitig aufwärts gerichtete Strömungen durch die mantelförmige Lagerungszone zu verhindern.
    PATENTANSPRUCH II Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Patentanspruch I, gekennzeichnet durch einen zylindrischen, langgestreckten, in Vertikallage aufgestellten, als Behälter für ein Festkörperbett dienenden Kessel mit einem mindestens auf seiner Innenseite verjüngten unteren Abschnitt, einen vertikal angeordneten Einsatz mit offenen Enden, der konzentrisch zu dem Kessel in dessen unterem Teil angebracht ist, und sich nach unten bis in die konische Region des verjüngten unteren Abschnittes erstreckt und unmittelbar über der Wand des verjüngten Abschnittes endet, so dass ein Ringspalt zwischen dieser Wand einerseits und dem unteren Ende des Einsatzes andererseits offenbleibt,
    einen zentral angeordneten Gaseinlass am Boden des besagten unteren Abschnittes für den Durchfluss eines kontinuierlichen Gasstromes aufwärts inl das Innere des besagten unteren Teiles und durch den konzentrisch angeordneten Einsatz hindurch, welcher Gasstrom gleichzeitig mit der Wirbelbetterzeugung und dem Mitreissen von Teilchen aus dem Ringspalt eine Teilchenförderung in Form eines vertikalen Aufwärts stromes durch den Einsatz sowie eines Abwärtsrückstromes entlang dem den Einsatz umgebenden und aussen von der Kesselinnenwand d begrenzten Mantelraum verur- sacht, eine im oberen Teil des Kessels angebrachte Gasabzugsvorrichtung zur Entfernung von Abgasen,
    und eine aussen am Kessel angebrachte Heizvorrichtung zur Erhitzung des Kesselinnern auf eine Zersetzungstemperatur.
    UNTERANSPROCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch I, dadurch gekennzeichnet, dass Strömungsbedingungen innerhalb des Wirbelbett-Beschichters geschaffen werden, durch die ein Druckgefälle über der ringförmigen Lagerungszone aufrechterhaken wird, das gleich Null ist oder negativ in bezug auf das Druckgefälle in der axialen Beschichtungszone.
    2. Verfahren nach Patentanspruch I, dadurch ge kennzeichnet, dass das Beschichten von Thoriumdi- oxydteiichen mit einem Methan und Argon enthaltenen Trägergas bei einer Flussmenge von 45 Liter/Minute und bei einer Temperatur von 21000 C durchgeführt wird.
    3. Vorrichtung nach Patentanspruch II, dadurch gekennzeichnet, dass der besagte Einsatz aus einem zylindrischen Rohr besteht, das am unteren Ende eine nach aussen verjüngte innere Wand besitzt.
    4. Vorrichtung nach Patentanspruch II, dadurch gekennzeichnet, dass die konische Region einen Kegel öffnungswinkel von 35 hat und der Abstand zwischen dem unteren Ende des Einsatzes und dem oberen Ende des Gaseinlasses 5 cm beträgt.
    5. Vorrichtung nach Patentanspruch II, dadurch gekennzeichnet, dass der Gaseinlass aus einer Gasdüse mit einem Durchmesser von 2,25 mm besteht.
CH491567A 1966-04-05 1967-04-05 Verfahren und Vorrichtung zur Wirbelbett-Beschichtung CH457209A (de)

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