CH470431A - Process for preparing new colored resins - Google Patents

Process for preparing new colored resins

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CH470431A
CH470431A CH1877168A CH1877168A CH470431A CH 470431 A CH470431 A CH 470431A CH 1877168 A CH1877168 A CH 1877168A CH 1877168 A CH1877168 A CH 1877168A CH 470431 A CH470431 A CH 470431A
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dye
polymer
maleic anhydride
copolymer
sub
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CH1877168A
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Kalopissis Gregoire
Viout Andre
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Oreal
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Description

  

  



  Procédé de préparation de nouvelles résines colorées
 On connaît l'utilisation dans les laques et les lotions de mise en plis pour cheveux, de résines naturelles ou synthétiques, mises en solution alcooliques ou hydroalcooliques. La plupart des laques ou lotions de mise en plis de ce type utilisées jusqu'à présent sont transparentes, leur rôle étant d'assurer la fixation du cheveu tout en lui conférant certaines qualités sans que   l'on    cherche toutefois à modifier la coloration ou même la nuance des cheveux.



   On a cependant déjà proposé d'utiliser des laques ou lotions de mise en plis pour modifier la couleur des cheveux.



   On a essayé tout d'abord d'introduire des colorants solubles dans les solutions de résines qui servent à la préparation de ces laques ou de ces lotions, mais les résultats n'ont pas été satisfaisants, car le colorant n'est pas retenu par la résine et les cheveux ainsi traités présentent l'inconvénient grave de tacher la peau, les mains des utilisateurs, le linge ou les vêtements entrant en contact avec eux.



   Pour pallier cet inconvénient, on a également proposé de réaliser des laques ou des lotions de mise en plis pour cheveux à l'aide de polymères colorés, obtenus soit par copolymérisation d'un monomère coloré et de monomères incolores, soit encore en fixant chimiquement sur une résine des colorants susceptibles de leur conférer une coloration durable.



   En particulier, la Société titulaire a déjà proposé de réaliser des polymères colorés comportant des fonctions amides dont la partie azotée est formée par des groupements de colorants constitués par des diamines aromatiques.



   Toutefois, de tels polymères colorés n'ont pas pu être couramment utilisés pour la réalisation de laques ou de lotions de mise en plis, car ils présentent des inconvénients.



   Tout d'abord, la fixation du colorant sur la résine ou sur le monomère qui sert à constituer la résine provoque un affaiblissement ou une modification indésirable de la nuance du colorant.



   Mais surtout, les diverses résines colorées proposées jusqu'à ce jour présentent des qualités cosmétiques qui ont été jugées insuffisantes, compte tenu des qualités particulièrement élevées des résines incolores actuellement connues.



   On sait en effet que les résines utilisées pour les laques ou les lotions de mise en plis pour cheveux doivent présenter des qualités contradictoires et a priori difficilement conciliables.



   Tout d'abord, les résines utilisées doivent être solubles en milieu alcoolique ou hydroalcoolique, de manière à pouvoir être appliquées et doivent être facilement éliminables à l'aide d'un shampooing. Par contre, elles doivent avoir une excellente résistance à l'humidité, de manière à ne pas conférer à la chevelure un aspect poisseux inesthétique.



   De plus, ces résines doivent présenter une bonne transparence et une dureté satisfaisante, de manière à donner du brillant à la chevelure. Elles doivent aussi pouvoir s'éliminer facilement par un simple brossage, sans toutefois qu'elles aient tendance à s'écailler ou à s'effriter sous l'action des déformations auxquelles une chevelure est normalement soumise.



   Par ailleurs, il est également connu de condenser des alcools sur des polymères obtenus par copolymérisation d'anhydride maléique et d'un monomère insaturé pour obtenir des laques pour cheveux incolores.



   De plus, il est également connu de condenser sur de tels polymères des colorants en vue d'obtenir des pigments colorés utilisables en particulier dans le domaine de la photographie en couleur. 



   Toutefois, il convient de remarquer qu'il n'est pas possible d'obtenir des polymères colorés utilisables en cosmétique en procédant à un mélange de ces résines incolores et des polymères colorés qui ont été imaginés pour être utilisés dans l'industrie photographique, car le mélange de ces deux polymères n'est pas soluble dans des solutions alcooliques ou hydroalcooliques utilisées en cosmétqiue, même pour une teneur relativement faible de polymères colorés.



   La présente invention vise à fournir des résines colorées qui, grâce à leurs caractéristiques, peuvent   avan-    tageusement être utilisées pour réaliser des laques et des lotions de mise en plis pour cheveux qui présentent des qualités cosmétiques comparables à celles des meilleures laques incolores actuellement sur le marché et dont la fixation du colorant s'effectue sans altérer les qualités de la résine support.



   La présente invention a pour objet un procédé de préparation desdites nouvelles résines colorées. Ce procédé est caractérisé en ce que   l'on    condense au moins un alcool et au moins un colorant portant une fonction amine primaire ou secondaire sur un polymère obtenu par copolymérisation de quantités équimoléculaires d'anhydride maléique et d'un monomère insaturé.



   On peut éventuellement associer au colorant aminé au moins un colorant hydroxylé.



   On peut par exemple condenser l'alcool et le ou les colorants sur un copolymère ayant la formule suivante:
EMI2.1     
 dans laquelle:
 R', R", R"' et n ont la même signification que celle indiquée ci-dessus.



   R1 représente un alcoyle inférieur tel   que CHa      -CoHV, C4,   
 R représente le reste d'un colorant comportant une fonction hydroxyle,
   R5    représente le reste d'un colorant comportant une fonction aminée, primaire ou secondaire nucléaire ou extra nucléaire,
 p, q et r représentent des nombres entiers, q pouvant en outre être égal à 0.



   Parmi les colorants possédant une fonction hydroxyle ou une fonction amine primaire ou secondaire, on peut utiliser par exemple les colorants azoïques, anthraquinoniques, aziniques, amino-triphénylméthaniques, ainsi que les colorants qui dérivent des nitrophénylènediamines.
EMI2.2     
 dans laquelle :
 R' et R" représentent un atome d'hydrogène, un radical alcoyle inférieur, un radical phényle ou un radical alcoxy inférieur, R' et   R" pouvant    être identiques ou non,
 R"' représente soit un atome d'hydrogène, soit le   radical -OCOCH5,    soit le   radical      e-N,    soit encore le   radical -COOCH5,   
 n est un nombre entier.



   Parmi les copolymères répondant à la formule I cidessus, qui peuvent être utilisés, on peut citer les copolymères anhydride maléique/éthers vinylalcoyliques, anhydride maléique/éthylène, anhydride maléique/acétate de vinyle, anhydride maléique/acrylate ou méthacrylate d'alcoyles, anhydride maléique/acrylonitrile, sans que cette énumération soit limitative.



   Les polymères colorés obtenus par le procédé selon l'invention peuvent avantageusement correspondre à la formule générale suivante:
 On peut à l'aide de tels colorants obtenir des colorations appartenant à toute la gamme des couleurs, par exemple des colorations bleues, violettes, rouges, brunes ou jaunes.



   Pour obtenir une nuance désirée, on peut mélanger plusieurs polymères colorés qui possèdent des couleurs différentes.



   Toutefois, on peut également obtenir directement un polymère de la nuance désirée en procédant à la condensation sur le copolymère incolore d'un mélange convenable de divers colorants.



   Les propriétés des polymères colorés obtenus selon l'invention dépendent d'une part du choix de l'alcool que   l'on    condense sur le copolymère incolore et d'autre part des proportions respectives de colorants et d'alcool qui sont condensés sur ce copolymère.



   Les copolymères colorés obtenus selon l'invention contiennent généralement de 80 à 95   Sfc    d'alcool par rap port aux fonctions anhydrides du polymère de départ et de 20 à 5 % de colorants également par rapport aux fonctions anhydrides de départ.



   En neutralisant à l'aide de bases minérales ou organiques les semi-esters semi-amides mixtes que constituent les copolymères colorés qui viennent d'être décrits, on leur confère une bonne solubilité alcoolique ou hydroalcoolique qui leur est indispensable pour pouvoir être utilisés comme résines cosmétiques sous forme d'aérosols ou de solutions.



   La préparation des copolymères colorés peut s'effec tuer en condensant l'alcool et le ou les colorants sur I copolymère incolore à chaud et dans un solvant tel que du dioxane ou des cétones.



   L'ordre dans lequel on effectue la condensation des divers réactifs sur le copolymère est très variable.



   On peut par exemple condenser d'abord le colorant puis l'alcool, mais   l'on    peut aussi condenser d'abord une partie de l'alcool, puis le colorant, pour terminer par la partie restante de l'alcool. On peut également condenser simultanément sur le copolymère incolore le colorant et l'alcool. Le copolymère coloré est ensuite isolé par précipitation puis caractérisé par dosage de ses fonctions amide-ester ou amide.



   On a remarqué que la condensation du colorant sur le copolymère conformément à l'invention n'entraîne aucune modification des propriétés cosmétiques des copolymères incolores obtenus par la condensation sur le même copolymère de départ du même alcool, en l'absence de tout colorant.



   Un tel résultat est a priori surprenant du fait que les copolymères colorés obtenus par la seule condensation d'un colorant du même type, conduit à des résines colorées insolubles qui, même introduites en faible quantité en mélange avec les résines incolores obtenues par condensation de l'alcool seul, rendent ces dernières impropres à tout usage cosmétique.



   Exemple I
 Préparation d'un copolymère coloré semi-ester semi  amide    mixte par condensation sur un copolymère éther   méthylvinylique/anhydride    maléique, de l'alcool n-bu  tylique    et du colorant de formule
EMI3.1     

 Dans un ballon muni d'un agitateur, d'un thermomètre et d'un réfrigérant à reflux, on place   150ml    de méthyl-isobutylcétone, 13,3 grammes (0,18 mol-g) de nbutanol et 30 grammes (0,2 mol-g) de copolymère éther méthylvinylique/anhydride maléique.



   On porte à reflux pendant 12 heures. On ajoute ensuite 6 grammes   (0,02mol-g)    du colorant ci-dessus et   l'on    maintient à reflux pendant 8 heures. On complète l'estérification par addition de 15 grammes   (0,2 mol-g)    de n-butanoi et   l'on    chauffe de nouveau pendant 8 heures à   reflux.   



   La réaction terminée, on précipite le copolymère coloré par de l'éther et   l'on    extrait le colorant n'ayant pas réagi.



   Après séchage on obtient, avec un rendement pon  déral    de   91 %,    une poudre colorée en bleu qui, après neutralisation, est soluble dans l'alcool et dans un mélange hydroalcoolique.



   Il résulte des analyses que le colorant s'est fixé à 23   Crc    de la théorie.



   Exemple 2
 Préparation   d'un    copolymère coloré   senti-ester    semiamide mixte par condensation sur un copolymère éther méthyl vinylique/anhydride maléique, de l'alcool n  butyliqlle    et du colorant de formule
EMI3.2     

 On introduit dans un ballon muni d'un agitateur, d'un thermomètre et d'un réfrigérant, 150   ml    de méthylisobutylcétone, 13,3 grammes (0,18 mol-g) de n-butanol,   4,5 g      (0,02ml-g)    du colorant ci-dessus et 30 grammes   (0,2 mol-g)    de copolymère éther méthyl vinylique/anhydride maléfique.



   On porte à reflux pendant 16 heures. On complète l'estérification par addition de 15 grammes   (0,2mol-g)    de n-butanol et par chauffage pendant 8 heures à reflux.



   Après réaction, on précipite le copolymère coloré par de l'éther et on extrait le colorant n'ayant pas réagi.



   Après séchage on obtient, avec un rendement pondéral de 85   tc    une poudre colorée en violet qui après neutralisation est soluble dans l'alcool et dans un mélange hydroalcoolique.



   Il résulte des analyses effectuées que le colorant s'est fixé à 40 % de la théorie.



   Exemple 3
 Préparation d'un copolymère coloré semi-ester semiamide mixte par condensation sur un copolymère éther méthyl   vinyliquelanhydride    maléique, de l'alcool n  butylique    et du colorant de   formule :   
EMI3.3     

 On place dans un ballon muni d'un agitateur, d'un thermomètre et d'un réfrigérant,   150ml    de méthylisobutylcétone, 13,3 grammes   (0,18 ml-g)    de n-butanol, 4 grammes   (0,02 mol-g)    du colorant ci-dessus et 30 grammes   (0,2 mol-g)    du copolymère éther méthylvinylique/anhydride maléfique. 



   On chauffe pendant 16 heures à reflux. On complète l'estérification par addition de 15 grammes   (0,2 mol-g)    de n-butanol et   l'on    chauffe de nouveau pendant 8 heures à reflux.



   A la fin de la réaction, on précipite le copolymère coloré par de l'éther et   l'on    extrait le colorant n'ayant pas réagi.



   Après séchage, on obtient avec un rendement pon  déral    de 89 % une poudre colorée en jaune orangé qui après neutralisation est soluble dans l'alcool et dans un mélange hydroalcoolique.



   Il résulte des analyses effectuées que le colorant s'est fixé à 86 % de la théorie.



   Exemple 4
 Préparation d'un copolymère coloré semi-ester semiamide mixte par condensation sur un copolymère éther méthyl   vin yli que/anhydride    maléique, de l'alcool n  bzttyllque    et du colorant de   formule:   
EMI4.1     

 Dans un ballon muni d'un agitateur, d'un   thermo-    mètre et d'un réfrigérant à reflux, on introduit 150   ml    de méthylisobutylcétone,   13,3    grammes   (0,18 ml-g)    de nbutanol, 4,25 grammes   (0,02 ml-g)    du colorant ci-dessus et 30 grammes   (0,2 mol-g)    du copolymère éther méthylvinylique/anhydride maléique.



   On porte à reflux pendant 16 heures. On complète l'estérification en ajoutant 15 grammes (0,2 mol-g) de n-butanol et en chauffant ensuite pendant 8 heures.



  Quand la réaction est termniée on précipite le copolymère coloré et   l'on    extrait le colorant n'ayant pas réagi.



   Après séchage, on obtient avec un rendement pon  déral    de 88 % une poudre colorée en jaune orangé qui après neutralisation est soluble dans l'alcool et dans un mélange hydroalcoolique.



   Il résulte des analyses effectuées que le colorant s'est fixé à   82 %    de la théorie.



   Exemple 5
 Préparation d'un copolymère coloré semi-ester semiamide mixte par condensation sur un copolymère éther   méthylvinyliqu elanhydride    maléique, de l'alcool   n-bcr-      typique    et du colorant de formule :
EMI4.2     

 Dans un ballon muni d'un agitateur, d'un thermomètre et d'un réfrigérant à reflux, on place   100ml    de méthylisobutylcétone,   6,65    grammes (0,09 mol-g) de nbutanol, 3 grammes   (0, 01 mol-g)    du colorant ci-dessus et 15 grammes (0,1 mol-g) du copolymère éther méthylvinyliquelanhydride maléique.



   On porte à reflux pendant 20 heures. On complète l'estérification en ajoutant   7,5 grammes      (0,1 mol-g)    de n-butanol et en chauffant encore pendant 8 heures.



   La réaction terminée, on précipite le copolymère coloré par de l'éther et   l'on    extrait le colorant n'ayant pas réagi.



   Après séchage, on obtient avec un rendement pon  déral    de 87 % une poudre colorée en brun qui après neutralisation est soluble dans l'alcool et dans un mélange hydroalcoolique.



   Il résulte des analyses effectuées que le colorant s'est fixé à 77 % de la théorie.




  



  Process for preparing new colored resins
 The use, in hairsprays and hair styling lotions, of natural or synthetic resins, put in alcoholic or hydroalcoholic solutions, is known. Most hairspray or styling lotions of this type used up to now are transparent, their role being to ensure the fixation of the hair while giving it certain qualities without seeking, however, to modify the coloring or even the shade of the hair.



   However, it has already been proposed to use hairspray or styling lotions to modify the color of the hair.



   First of all, attempts were made to introduce soluble dyes into the resin solutions used in the preparation of these lakes or lotions, but the results were not satisfactory, because the dye is not retained by the resin and the hair thus treated have the serious drawback of staining the skin, the hands of the users, the linen or the clothes coming into contact with them.



   To alleviate this drawback, it has also been proposed to produce hairspray or hair styling lotions using colored polymers, obtained either by copolymerization of a colored monomer and colorless monomers, or even by fixing chemically on a dyestuff resin capable of giving them a lasting coloration.



   In particular, the incumbent company has already proposed producing colored polymers comprising amide functions, the nitrogenous part of which is formed by groups of dyes formed by aromatic diamines.



   However, such colored polymers have not been able to be commonly used for producing hairsprays or styling lotions, because they have drawbacks.



   First, the attachment of the dye to the resin or to the monomer which serves to constitute the resin causes a weakening or an undesirable change in the shade of the dye.



   Above all, however, the various colored resins proposed to date have cosmetic qualities which have been deemed insufficient, given the particularly high qualities of the colorless resins currently known.



   It is in fact known that the resins used for lacquers or hair styling lotions must have contradictory qualities and a priori difficult to reconcile.



   First of all, the resins used must be soluble in an alcoholic or aqueous-alcoholic medium, so that they can be applied and must be easily removable using a shampoo. On the other hand, they must have excellent resistance to humidity, so as not to give the hair an unsightly sticky appearance.



   In addition, these resins must have good transparency and satisfactory hardness, so as to give shine to the hair. They must also be able to be easily removed by a simple brushing, without, however, having a tendency to flake or crumble under the action of the deformations to which hair is normally subjected.



   Moreover, it is also known practice to condense alcohols on polymers obtained by copolymerization of maleic anhydride and of an unsaturated monomer in order to obtain colorless hairsprays.



   In addition, it is also known practice to condense dyes on such polymers with a view to obtaining colored pigments which can be used in particular in the field of color photography.



   However, it should be noted that it is not possible to obtain colored polymers which can be used in cosmetics by mixing these colorless resins and colored polymers which have been devised to be used in the photographic industry, because the mixture of these two polymers is not soluble in alcoholic or hydroalcoholic solutions used in cosmetics, even for a relatively low content of colored polymers.



   The present invention aims to provide colored resins which, thanks to their characteristics, can advantageously be used to produce hairsprays and hair styling lotions which have cosmetic qualities comparable to those of the best colorless hairsprays currently on the market. market and in which the dye is fixed without altering the qualities of the support resin.



   The present invention relates to a process for the preparation of said novel colored resins. This process is characterized in that at least one alcohol and at least one dye bearing a primary or secondary amine function is condensed on a polymer obtained by copolymerization of equimolecular amounts of maleic anhydride and of an unsaturated monomer.



   At least one hydroxylated dye can optionally be combined with the amine dye.



   It is for example possible to condense the alcohol and the dye (s) on a copolymer having the following formula:
EMI2.1
 in which:
 R ', R ", R"' and n have the same meaning as indicated above.



   R1 represents a lower alkyl such as CHa -CoHV, C4,
 R represents the residue of a dye comprising a hydroxyl function,
   R5 represents the remainder of a dye comprising an amino, primary or secondary nuclear or extra nuclear function,
 p, q and r represent integers, where q can also be equal to 0.



   Among the dyes having a hydroxyl function or a primary or secondary amine function, use may be made, for example, of azo, anthraquinone, azine, amino-triphenylmethane dyes, as well as dyes which are derived from nitrophenylenediamines.
EMI2.2
 in which :
 R 'and R "represent a hydrogen atom, a lower alkyl radical, a phenyl radical or a lower alkoxy radical, R' and R" may or may not be identical,
 R "'represents either a hydrogen atom, or the -OCOCH5 radical, or the e-N radical, or also the -COOCH5 radical,
 n is an integer.



   Among the copolymers corresponding to formula I above, which can be used, there may be mentioned the copolymers of maleic anhydride / vinyl alkyl ethers, maleic anhydride / ethylene, maleic anhydride / vinyl acetate, maleic anhydride / alkyl acrylate or methacrylate, maleic anhydride / acrylonitrile, without this enumeration being exhaustive.



   The colored polymers obtained by the process according to the invention can advantageously correspond to the following general formula:
 It is possible, using such dyes, to obtain colorations belonging to the whole range of colors, for example blue, violet, red, brown or yellow colorations.



   To obtain a desired shade, one can mix several colored polymers which have different colors.



   However, a polymer of the desired shade can also be obtained directly by condensing on the colorless copolymer a suitable mixture of various dyes.



   The properties of the colored polymers obtained according to the invention depend on the one hand on the choice of the alcohol which is condensed on the colorless copolymer and on the other hand on the respective proportions of dyes and alcohol which are condensed on this copolymer. .



   The colored copolymers obtained according to the invention generally contain from 80 to 95 Sfc of alcohol relative to the anhydride functions of the starting polymer and from 20 to 5% of dyes also relative to the starting anhydride functions.



   By neutralizing with the aid of mineral or organic bases the mixed semi-esters semi-amides that constitute the colored copolymers which have just been described, they are given a good alcoholic or hydroalcoholic solubility which is essential for them to be able to be used as resins. cosmetics in the form of aerosols or solutions.



   The preparation of the colored copolymers can be carried out by condensing the alcohol and the dye (s) on the colorless copolymer under heat and in a solvent such as dioxane or ketones.



   The order in which the condensation of the various reactants on the copolymer is carried out is very variable.



   For example, it is possible to condense first the dye and then the alcohol, but it is also possible to condense first a part of the alcohol, then the dye, to finish with the remaining part of the alcohol. The dye and the alcohol can also be condensed simultaneously on the colorless copolymer. The colored copolymer is then isolated by precipitation and then characterized by assaying its amide-ester or amide functions.



   It has been observed that the condensation of the dye on the copolymer in accordance with the invention does not lead to any modification of the cosmetic properties of the colorless copolymers obtained by condensation on the same starting copolymer of the same alcohol, in the absence of any dye.



   Such a result is a priori surprising due to the fact that the colored copolymers obtained by the sole condensation of a dye of the same type, leads to insoluble colored resins which, even introduced in a small quantity as a mixture with the colorless resins obtained by condensation of alcohol alone, make the latter unsuitable for any cosmetic use.



   Example I
 Preparation of a mixed colored semi-ester semi-amide copolymer by condensation with a methyl vinyl ether / maleic anhydride copolymer, n-bu tyl alcohol and the dye of formula
EMI3.1

 In a flask fitted with a stirrer, a thermometer and a reflux condenser, are placed 150 ml of methyl-isobutyl ketone, 13.3 grams (0.18 mol-g) of nbutanol and 30 grams (0.2 mol-g) of methyl vinyl ether / maleic anhydride copolymer.



   The mixture is refluxed for 12 hours. Then 6 grams (0.02mol-g) of the above dye are added and the mixture is kept at reflux for 8 hours. The esterification is completed by adding 15 grams (0.2 mol-g) of n-butanol and the mixture is again heated for 8 hours at reflux.



   When the reaction is complete, the colored copolymer is precipitated with ether and the unreacted dye is extracted.



   After drying, a pon deral yield of 91% is obtained, a blue-colored powder which, after neutralization, is soluble in alcohol and in a hydroalcoholic mixture.



   The analyzes showed that the dye fixed at 23 Crc of theory.



   Example 2
 Preparation of a mixed semiamide semi-ester colored copolymer by condensation with a methyl vinyl ether / maleic anhydride copolymer, of n butyl alcohol and of the dye of formula
EMI3.2

 Are introduced into a flask fitted with a stirrer, a thermometer and a condenser, 150 ml of methyl isobutyl ketone, 13.3 grams (0.18 mol-g) of n-butanol, 4.5 g (0, 02ml-g) of the above colorant and 30 grams (0.2 mol-g) of methyl vinyl ether / maleic anhydride copolymer.



   The mixture is refluxed for 16 hours. The esterification is completed by adding 15 grams (0.2 mol-g) of n-butanol and by heating for 8 hours at reflux.



   After reaction, the colored copolymer is precipitated with ether and the unreacted dye is extracted.



   After drying, a purple-colored powder is obtained with a weight yield of 85 tc, which after neutralization is soluble in alcohol and in a hydroalcoholic mixture.



   It results from the analyzes carried out that the dye is fixed at 40% of theory.



   Example 3
 Preparation of a mixed semi-ester semiamide colored copolymer by condensation on a copolymer of methyl vinyl ether maleic anhydride, of n butyl alcohol and of the dye of formula:
EMI3.3

 Is placed in a flask fitted with a stirrer, a thermometer and a condenser, 150 ml of methyl isobutyl ketone, 13.3 grams (0.18 ml-g) of n-butanol, 4 grams (0.02 mol- g) of the above colorant and 30 grams (0.2 mol-g) of the methyl vinyl ether / maleic anhydride copolymer.



   Heated for 16 hours at reflux. The esterification is completed by the addition of 15 grams (0.2 mol-g) of n-butanol and the mixture is again heated for 8 hours at reflux.



   At the end of the reaction, the colored copolymer is precipitated with ether and the unreacted dye is extracted.



   After drying, a powder colored in orange yellow is obtained with a pon deral yield of 89% which, after neutralization, is soluble in alcohol and in a hydroalcoholic mixture.



   It results from the analyzes carried out that the dye is fixed at 86% of theory.



   Example 4
 Preparation of a mixed semi-ester semiamide colored copolymer by condensation on a copolymer of methyl vinyl ether / maleic anhydride, of non-ethyl alcohol and of the dye of formula:
EMI4.1

 Into a flask fitted with a stirrer, a thermometer and a reflux condenser are introduced 150 ml of methyl isobutyl ketone, 13.3 grams (0.18 ml-g) of nbutanol, 4.25 grams ( 0.02 ml-g) of the above colorant and 30 grams (0.2 mol-g) of the methyl vinyl ether / maleic anhydride copolymer.



   The mixture is refluxed for 16 hours. The esterification is completed by adding 15 grams (0.2 mol-g) of n-butanol and then heating for 8 hours.



  When the reaction is complete, the colored copolymer is precipitated and the unreacted dye is extracted.



   After drying, a pon deral yield of 88% is obtained with an orange-yellow colored powder which, after neutralization, is soluble in alcohol and in a hydroalcoholic mixture.



   It results from the analyzes carried out that the dye is fixed at 82% of theory.



   Example 5
 Preparation of a mixed semi-ester semi-ester colored copolymer by condensation with a copolymer of methyl vinyl ether and maleic anhydride, of typical n-bcr- alcohol and of the dye of formula:
EMI4.2

 In a flask fitted with a stirrer, a thermometer and a reflux condenser, are placed 100 ml of methyl isobutyl ketone, 6.65 grams (0.09 mol-g) of nbutanol, 3 grams (0.01 mol- g) of the above colorant and 15 grams (0.1 mol-g) of the methyl vinyl ether copolymer of maleic anhydride.



   The mixture is refluxed for 20 hours. The esterification is completed by adding 7.5 grams (0.1 mol-g) of n-butanol and heating for a further 8 hours.



   When the reaction is complete, the colored copolymer is precipitated with ether and the unreacted dye is extracted.



   After drying, a brown-colored powder is obtained with a pon deral yield of 87% which, after neutralization, is soluble in alcohol and in a hydroalcoholic mixture.



   It results from the analyzes carried out that the dye is fixed at 77% of theory.


 

Claims (1)

REVENDICATION Procédé de préparation de nouvelles résines colorées, caractérisé en ce que l'on condense au moins un alcool et au moins un colorant portant une fonction amine primaire ou secondaire sur un polymère obtenu par copolymérisation de quantités équimoléculaires d'anhydride maléique et d'un monomère insaturé. CLAIM Process for preparing new colored resins, characterized in that at least one alcohol and at least one dye bearing a primary or secondary amine function is condensed on a polymer obtained by copolymerization of equimolecular amounts of maleic anhydride and of a monomer unsaturated. SOUS-REVENDICATIONS 1. Procédé selon la revendication, caractérisé par le fait que l'on condense 80 à 95 % d'alcool, et 20 à 5 % de colorant, ces pourcentages étant calculés par rapport aux fonctions anhydrides du polymère de départ. SUB-CLAIMS 1. Method according to claim, characterized in that 80 to 95% alcohol and 20 to 5% dye are condensed, these percentages being calculated relative to the anhydride functions of the starting polymer. 2. Procédé selon la revendication, caractérisé par le fait que le polymère obtenu par copolymérisation de quantités équimoléculaires d'anhydride maléique et d'un monomère insaturé a la formule suivante: EMI4.3 dans laquelle R' et R" représentent deux substituants, identiques ou non, pris dans le groupe que constituent un atome d'hydrogène, un radical alcoyle inférieur, un radical phényle et un radical alcoxy inférieur, R"' représente un substituant pris dans le groupe que constituent l'atome d'hydrogène, le radical -OCOCH5, le radical -C- N, et le radical -COOCH, et n est un nombre entier. 2. Method according to claim, characterized in that the polymer obtained by copolymerization of equimolecular amounts of maleic anhydride and of an unsaturated monomer has the following formula: EMI4.3 in which R 'and R "represent two substituents, identical or not, taken from the group consisting of a hydrogen atom, a lower alkyl radical, a phenyl radical and a lower alkoxy radical, R"' represents a substituent taken from the group consisting of the hydrogen atom, the -OCOCH5 radical, the -C- N radical, and the -COOCH radical, and n is an integer. 3. Procédé selon la sous-revendication 2, caractérisé par le fait que le polymère est un copolymère anhydride maléique/éthers vinylalcoyliques. 3. Method according to sub-claim 2, characterized in that the polymer is a maleic anhydride / vinylalkyl ethers copolymer. 4. Procédé selon la sous-revendication 2, caractérisé par le fait que le polymère est un copolymère anhydride maléique/éthylène. 4. Method according to sub-claim 2, characterized in that the polymer is a maleic anhydride / ethylene copolymer. 5. Procédé selon la sous-revendication 2, caractérisé par le fait que le polymère est un copolymère anhydride maléique/acétate de vinyle. 5. Method according to sub-claim 2, characterized in that the polymer is a maleic anhydride / vinyl acetate copolymer. 6. Procédé selon la sous-revendication 2, caractérisé par le fait que le polymère est un copolymère anhydride maléique/acrylate d'alcoyle. 6. Method according to sub-claim 2, characterized in that the polymer is a maleic anhydride / alkyl acrylate copolymer. 7. Procédé selon la sous-revendication 2, caractérisé par le fait que le polymère est un copolymère anhydride maléiqueXméthacrylate d'alcoyle. 7. Method according to sub-claim 2, characterized in that the polymer is a maleic anhydride x alkyl methacrylate copolymer. 8. Procédé selon la sous-revendication 2, caractérisé 9. Procédé selon la sous-revendication 2, caractérisé par le fait que le polymère est un copolymère anhydride par le fait que le polymère coloré obtenu a la formule maléique/acrylonitrile. suivante: EMI5.1 dans laquelle R', R" et R///, et n ont les mêmse significations que celles indiquées dans la sous-revendication 2, RJ représente un alcoyle inférieur pris dans le groupe que constituent -CH5, -QH5 ou-CH9, R2 représente le reste d'un colorant comportant une fonction amine primaire ou secondaire nucléaire ou extranucléaire, p et q représentent des nombres entiers. 8. Method according to sub-claim 2, characterized 9. Method according to sub-claim 2, characterized in that the polymer is an anhydride copolymer in that the colored polymer obtained has the maleic / acrylonitrile formula. next: EMI5.1 in which R ', R "and R ///, and n have the same meanings as those indicated in subclaim 2, RJ represents a lower alkyl taken from the group consisting of -CH5, -QH5 or -CH9, R2 represents the remainder of a dye comprising a nuclear or extranuclear primary or secondary amine function, p and q represent integers. 10. Procédé selon la revendication, caractérisé par le fait que l'on utilise un colorant azoique. 10. Method according to claim, characterized in that an azo dye is used. 11. Procédé selon la revendication, caractérisé par le fait que l'on utilise un colorant anthraquinonique. 11. Method according to claim, characterized in that an anthraquinone dye is used. 12. Procédé selon la revendication, caractérisé par le fait que l'on utilise un colorant azinique. 12. Method according to claim, characterized in that an azine dye is used. 13. Procédé selon la revendication, caractérisé par le fait que l'on utilise un colorant amino-triphénylméthanique. 13. Method according to claim, characterized in that an amino-triphenylmethane dye is used. 14. Procédé selon la revendication, caractérisé par le fait que l'on utilise un colorant qui dérive d'une nitrophénylènediamine. 14. Method according to claim, characterized in that one uses a dye which is derived from a nitrophenylenediamine. 15. Procédé selon la revendication, caractérisé par le fait que l'on neutralise le polymère coloré avec une base minérale ou organique. 15. Method according to claim, characterized in that the colored polymer is neutralized with an inorganic or organic base. 16. Procédé selon la revendication, caractérisé par le fait que l'on procède à la condensation à chaud en présence d'un solvant tel que du dioxane ou une cétone. 16. The method of claim, characterized in that the hot condensation is carried out in the presence of a solvent such as dioxane or a ketone.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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EP0135983A3 (en) * 1983-08-22 1986-08-06 Gaf Corporation Low molucular weight hair spray resin

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