CH479586A - Verfahren zur Herstellung von neuen Nicotinsäurederivaten und deren Salzen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von neuen Nicotinsäurederivaten und deren Salzen

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CH479586A
CH479586A CH1356068A CH1356068A CH479586A CH 479586 A CH479586 A CH 479586A CH 1356068 A CH1356068 A CH 1356068A CH 1356068 A CH1356068 A CH 1356068A CH 479586 A CH479586 A CH 479586A
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Miller Jr Smith James
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Description


  Verfahren zur Herstellung von neuen Nicotinsäurederivaten und deren Salzen    Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung  von neuen Nicotinsäurederivaten der Formel:  
EMI0001.0000     
    in der R CF,-Gruppen, Halogenatome oder niedere Al  kylreste, die untereinander gleich oder verschieden sein  können, R, eine Hydroxylgruppe und n eine ganze Zahl  von<B>1</B> bis<B>3</B> bedeuten, und von pharmazeutisch annehm  baren Salzen dieser Verbindungen. Die Verbindungen  der Formel I können durch Verestern bzw. Amidieren in  entsprechende Verbindungen     übergeführt    werden, in  welchen R, eine niedere Alkoxy-,     Diniederalkylamino-          alkoxy-,    Niederalkylamino- oder     Diniederalkylamino-          gruppe    bedeuten.

    



  Die oben definierten Verbindungen bilden wasser  lösliche Säureadditionssalze. Da diese Verbindungen  therapeutisch wertvoll sind, werden medizinisch annehm  bare Säureadditionssalze, die mit pharmazeutisch an  nehmbaren Säuren gebildet werden, bevorzugt. Diese  Additionssalze können sowohl mit organischen als auch  mit anorganischen Säuren gebildet werden, z.     B.    mit  Chlorwasserstoffsäure, Salpetersäure, Zitronensäure,  Maleinsäure, Fumarsäure, Bernsteinsäure, Schwefel  säure, Säuren des Phosphors -und Weinsäure.  



  Die oben definierten Nicotinsäurederivate bilden  ferner Salze mit Metallen, z. B. Alkalimetallen, wie  Natrium und Kalium, Erdalkalimetallen, wie Magnesium,  Barium und Calcium, oder mit Aluminium.  



  Die freien Basen der oben definierten Verbindungen  sind im allgemeinen kristalline Feststoffe und wenigstens    etwas in den üblichen organischen Lösungsmitteln und  in Wasser löslich.  



  Die oben definierten Verbindungen sind physiolo  gisch aktiv und daher für pharmazeutische Zwecke ge  eignet. Es hat sich gezeigt, dass sie besondere Vorteile  als Hypotonica oder entzündungshemmende Mittel, nicht  süchtig machende Analgetica und Diuretika bei Warm  blütern bieten.  



  Es wurde gefunden, dass die oben definierten Ver  bindungen aktive Analgetica, die als Antagonisten des  Phenyl-p-chinon-(PPQ)- Krampfsyndroms  wirken, dar  stellen. Die Verbindungen werden nach einer Abände  rung der von E. Siegmund et al., Proc. Soc. Exptl. Biol.  Med. 95, S. 729 (1957), beschriebenen Methode geprüft.  Die Prüfung wird im folgenden kurz beschrieben: 2  Mäusen wird die Prüfverbindung oral<B>30</B> Minuten vor  der intraperitonealen Injektion von 1 mg/kg     Phenyl-p-          chinon    verabreicht. 15 Minuten später werden die Mäuse  <B>3</B> Minuten lang beobachtet, und die Gesamtzahl an typi  schen Anfällen bei beiden Tieren wird gezählt und auf  gezeichnet.

   Die mittlere Zahl der Anfälle, die bei 21  Paaren von Kontrolltieren auftraten, denen oral 2%ige  Stärke verabreicht wurde, betrug<B>29.</B> Wenn bei dieser  Prüfung durch eine Verbindung das Auftreten von  Krämpfen auf<B>18</B> oder weniger vermindert wird, wird  die Verbindung in dem PPQ-Test als aktiv angesehen,  andernfalls wird sie ausgeschieden. Diese Verbindungen  besitzen entzündungshemmende Wirksamkeit, wie durch  einen Test nachgewiesen wurde, bei dem die Verminde  rung des Ödems, das durch Injektion einer 1%igen  Carageeninlösung in die Pfoten von Ratten erzeugt wird,  geprüft wird.  



  Ferner wurde gezeigt, dass diese Verbindungen bei  Ratten und Hunden     diuretische    Wirkung zeigen. Bei  spielsweise wurden die     diuretischen    Eigenschaften bei  ausgewachsenen Ratten nach folgender Methode be  stimmt: Auf 4 Käfige verteilten ausgewachsenen männ-      lichen Ratten mit einem Gewicht zwischen 180 und  <B>300 g</B> (2 Ratten pro<B>Käfig)</B> wurde vor der Untersuchung  eine normale Flüssigkeitsaufnahme gestattet. Eine Ein  zeldosis von 400 Mikrogramm der Prüfverbindung wurde  oral in 0,5 ml einer 2%igen wässrigen Stärkesuspension  verabreicht. Weitere Tiere in 4 Käfigen mit 2 Ratten  pro Käfig dienten als Kontrolle. Den     Kontrolltieren     wurde lediglich die Stärkesuspension gegeben.

   Nach der  Verabreichung wurden die Prüftiere in Stoffwechsel  käfige gebracht. Nach 5 Stunden wurde die ausgeschie  dene Urinmenge festgestellt. Die gemessenen Urinwerte  wurden dann zur Berücksichtigung der unterschiedlichen  Gewichte der einzelnen Tiere korrigiert. Die nach<B>5</B>  Stunden genommenen Urinproben der     Kontrolltiere    und  der behandelten Ratten wurden auf Natrium- und  Chloridgehalt untersucht.  



  Die Verbindungen der Formel<B>1</B> werden     erfindungs-          gemäss    hergestellt, indem man eine Verbindung der  Formel:  
EMI0002.0004     
    mit einer Verbindung der allgemeinen Formel-.  
EMI0002.0005     
    in der R und n wie oben definiert sind, zu einer Ver  bindung der Formel:  
EMI0002.0006     
    in der R und n wie oben definiert sind, umsetzt und  diese zu der Verbindung der Formel I oxydiert und  decarboxyliert.  



  Eine besondere Ausführungsform des Verfahrens     ge-          mäss    der Erfindung besteht darin, dass man durch Er  wärmen von 4-Chlorchinolin (11) mit     4-(&alpha;,&alpha;,&alpha;-Trifluor-          m-toluidin)    (IIIa) 4-(&alpha;,&alpha;,&alpha;-Trifluor-m-toluidino)-chinolin  (IVa) herstellt. Oxydation von (IVa) ergibt     4-(&alpha;,&alpha;,&alpha;-Tri-          fluor-m-toluidino)-chinolinsäure    (V), die zu     4-(&alpha;,&alpha;,&alpha;-Tri-          fluor-m-toluidino)-nicotinsäure    (VI) decarboxyliert wird.  
EMI0002.0015     
    Die oben beschriebenen 4-Arylnicotinsäuren können  in verwandte Derivate übergeführt werden.

   Beispiels  weise kann der Ester     Methyl-4-(&alpha;,&alpha;,&alpha;-trifluor-m-tolui-          dino)-nicotinat    (VII) durch Behandlung von     4-(&alpha;,&alpha;,&alpha;-          Trifluor-m-toluidino)-nicotinsäure    (VI) mit Methanol  und Schwefelsäure hergestellt werden. Die Behandlung  von (VII) mit Ammoniak liefert 4-(&alpha;,&alpha;,&alpha;-Trifluor-m-    toluidino)-nicotinamid (VIII). Die Behandlung von VII  mit Dimethylamin ergibt     N,N-Dhnethyl-4-(&alpha;,&alpha;,&alpha;-trifluor-          m-toluidino)-nicotinamid    (IX).

   Durch Behandlung von  Natrium-4-(&alpha;,&alpha;,&alpha;-trifluor-m-toluidino)-nicotinat (X) mit  f-Dimethylaminoäthylchlorid erhält man     Dimethyl-          aminoäthyl-4-(&alpha;,&alpha;,&alpha;-trifluor-m-toluidino)-nicotinat    (XI).    
EMI0003.0000     
    Die oben definierten Verbindungen können als wirk  same Bestandteile von Präparaten zur Verabreichung in  Form von Dosierungseinheiten, wie z. B. Tabletten, Pil  len, Kapseln, Pulvern, Granulaten, sterilen parenteralen  Lösungen oder Suspensionen, Lösungen oder Suspen  sionen zur oralen Anwendung und dergleichen, verab  reicht werden. Die wirksame Dosierung kann<B>je</B> nach  den Warmblütern von 100 mg bis 200 mg/kg schwan  ken.  



  Die folgenden Beispiele erläutern die Erfindung,  ohne sie zu beschränken.  



  <I>Beispiel<B>1</B></I>  a) Eine Mischung aus 2,0 g 4-Chlor-3-picolin und  8 ml &alpha;,&alpha;,&alpha;-Trifluor-m-toluidin wird 1 Stunde auf 150 'C  erwärmt. Nach Abkühlen der Mischung verdünnt man  mit Äther, wäscht die Ätherschicht mit 3n-Salzsäure und  dampft ein, wodurch man     4-(&alpha;,&alpha;,&alpha;-Trifluor-m-toluidino)-          3-picolin    erhält. Dieses Produkt wird in 15 ml Schwefel  säure gelöst und tropfenweise mit einer Lösung von<B>5 g</B>  Natriumbichromat in 15 ml Schwefelsäure mit solcher  Geschwindigkeit versetzt, dass die Temperatur bei 45  bis<B>50</B>     'C    gehalten wird. Nach beendeter Zugabe giesst  man den grünen Sirup auf gestossenes Eis und lässt über  Nacht stehen.

   Die abfiltrierte rohe     4-(&alpha;,&alpha;,&alpha;-Trifluor-m-          toluidino)-nicotinsäure    wird durch Umkristallisieren aus  Methanol gereinigt und ergibt ein Produkt vom<B>R= 268</B>  bis<B>271</B>     IC.     



  b) Eine Mischung aus 2,0 g 4-Chlorchinolin und  8 ml &alpha;,&alpha;,&alpha;-Trffiuor-m-toluidin wird 1 Stunde auf 150  C  erwärmt. Nach Abkühlen verdünnt man die Mischung  mit Chloroform, wäscht mit 3n-Salzsäure und dampft  ein. Das erhaltene 4-(&alpha;,&alpha;,&alpha;-Trifluor-m-toluidino)-chinolin  wird in 20 ml Schwefelsäure bei<B>170</B>     'C    suspendiert und  mit 6 g Mangandioxyd behandelt. Nach Abkühlen gibt  man Wasser zu und filtriert     4-(&alpha;,&alpha;,&alpha;-Trifluor-m-tolui-          dino)-chinolinsäure    ab.    Dieses Produkt wird in Cyclohexanol suspendiert  und<B>6</B> Stunden unter Rückfluss erwärmt.

   Nach Abdamp  fen des Lösungsmittels wird die gebildete rohe     4-(&alpha;,&alpha;,&alpha;-          Trifluor-m-toluidino)-nicotinsäure    durch Umkristallisie  ren aus Methanol zu einem farblosen Feststoff vom  F.<B>= 268</B> bis<B>270</B>     'C    gereinigt.  



  <I>Beispiel 2</I>  Natrium-4-(&alpha;,&alpha;,&alpha;-trifluor-m-toluldino)-nicotinat  Eine Lösung von 1,41 g     4-(&alpha;,&alpha;,&alpha;-Trifluor-m-tolui-          dino)-nicotinsäure    in 50 ml 0,10 n-Natriumhydroxyd  wird zu einer cremigen weissen Paste eingedampft. Diese.  löst man in Äthanol, filtriert und engt so weit ein, bis  Kristallisation eintritt. Nach Filtrieren werden 400 mg  Natrium-4-(&alpha;,&alpha;,&alpha;-trifluor-m-toluidino)-nicotinat als     weis-          ses    wasserlösliches Pulver vom F. über 400     'C    erhalten.

    <I>Beispiel<B>3</B></I>       N-(2-Dimethylaminoäthyl)-4-(&alpha;,&alpha;,&alpha;-trifluor-m-          toluldino)-nicotinat     Eine Mischung aus 2,74 g     Natrium-4-(&alpha;,&alpha;,&alpha;-trifluor-          m-toluidino)-nicotinat    und 1,05 g     2-Chlor-N,N-dimethyl-          äthylamin    in 30 ml Äthanol wird 24 Stunden bei Zim  mertemperatur gerührt. Man filtriert die Mischung und  engt das Filtrat unter vermindertem Druck ein. Das ge  bildete     N-(2-Dimethylaminoäthyl)-4-(&alpha;,&alpha;,&alpha;-trifluor-m-          toluidino)-nicotinat    wird aus Methanol/Petroläther um  kristallisiert.  



  <I>Beispiel 4</I>  Methyl-4-(&alpha;,&alpha;,&alpha;-trifluor-m-toluidino)-nicotinat  Eine Lösung aus 5,1 g     4-(&alpha;,&alpha;,&alpha;-Trifluor-m-toluidino)-          nicotinsäure    in 40 ml Methanol und<B>7</B> ml Schwefelsäure  wird über Nacht unter Rückfluss erwärmt. Nach<B>Ab-</B>  kühlen und Verdünnen mit Wasser wird die Lösung mit       Ammoniumhydroxyd    neutralisiert und mit Chloroform  extrahiert. Den Extrakt Wäscht man mit Wasser, trock-      net, engt ein und führt durch Zugabe von n-Hexan die       Kristallisation    gelber Nadeln vom F.<B>118</B> bis 120' her  bei. Durch Sublimation erhält man eine Analysenprobe  in Form farbloser Nadeln vom F. 121 bis<B>123</B> \C.  



  <I>Beispiel<B>5</B></I>  4-(&alpha;,&alpha;,&alpha;-Trifluor-m-toluidino)-nicotinamid  Eine Lösunog aus 1,47     Methyl-4-(&alpha;,&alpha;,&alpha;-trifluor-m-          toluidino)-nicotinat    und 20 ml Ammoniak in 80 ml  Äthanol wird in einem Stahlautoklaven 80 Stunden auf  <B><I>50</I></B>     'C    erwärmt. Der Rückstand, der beim Eindampfen  der Mischung zur Trockne unter vermindertem Druck  erhalten wird, liefert beim Kristallisieren aus Äthanol  und Wasser 4-(&alpha;,&alpha;,&alpha;-Trifluor-m-toluidino)-nicotinamid  vom F.<B>237</B> bis<B>239</B>     'C.     



  <I>Beispiel<B>6</B></I>  N,N-Dimethyl-4-(&alpha;,&alpha;,&alpha;-trifluor-m-toluidino)-nicotinamid  Eine Lösung aus 1,33     Methyl-4-(&alpha;,&alpha;,&alpha;,-trifluor-m-          toluidino)-nicotinat    und 14 ml Dimethylamin in 80 ml  Äthanol wird 8 Stunden in einem Stahlautoklaven auf  <B>50 'C</B> erwärmt. Der beim Einengen der Mischung zur  Trockne erhaltene Rückstand wird aus Äther umkristal  lisiert und liefert     N,N-Dimethyl-4-(&alpha;,&alpha;,&alpha;-trifluor-m-tolui-          dino)-nicotinamid    vom F. 125 bis 127 'C.  



  <I>Beispiel<B>7</B></I>  N-Butyl-4-(&alpha;,&alpha;,&alpha;-trifluor-m-toluidino)-nicotinat  Eine Lösung von 3,0 g     4-(&alpha;,&alpha;,&alpha;-Trifluor-m-toluidino)-          nicotinsäure,    in 20 ml n-Butylalkohol und 4 ml Schwefel  säure wird<B>16</B> Stunden unter Rückfluss erwärmt, abge  kühlt und mit Ammoniumhydroxyd neutralisiert. Man  extrahiert das Produkt mit Chloroform und wäscht den  Extrakt mit 10%iger Natriumhydroxydlösung und mit  Wasser. Nach Eindampfen wird das erhaltene<B>öl</B> an  150 a Kieselsäuregel chromatographiert. Das mit einer  Mischung von Äther und Dichlormethan (3:7) erhaltene  Eluat liefert beim Eindampfen 1,5 - farbloser Kristalle  von F. 48 bis 52 'C.

   Durch Umkristallisieren des Esters  aus einer auf -60' gekühlten Äther-n-Hexanmischung  erhält man eine analysenreine Probe vom F. 44 bis 46'.  <I>Beispiel<B>8</B></I>  4-(&alpha;,&alpha;,&alpha;-Trifluor-m-toluidino)-nicotinsäurehydrochlorid  In eine Suspension aus 6 -     4-(&alpha;,&alpha;,&alpha;-Trifluor-m-tolui-          dino)-nicotinsäure    in 500 ml Methanol leitet man einen  Strom von Chlorwasserstoffgas ein, bis Lösung erfolgt.  Durch Eindampfen des Lösungsmittels erhält man das       Hydrochlorid    vom F.<B>278</B> bis<B>286';</B> ionisches Chlor: be  rechnet 11,1 %, gefunden 11,2 %.

Claims (1)

  1. <B>PATENTANSPRUCH</B> Verfahren zur Herstellung von neuen Nicotinsäure derivaten der Formel: EMI0004.0014 in der die Substituenten R, die untereinander gleich oder verschieden sein können, CF3-Gruppen, Halogenatome oder niedere Alkylreste, n eine ganze Zahl von 1 bis 3 und R, eine Hydroxylgruppe bedeuten, und deren phar mazeutisch annehmbaren Salzen, dadurch gekennzeich net, dass man eine Verbindung der Formel: EMI0004.0015 mit einer Verbindung der Formel: EMI0004.0016 in der R und n wie oben definiert sind, zu einer Ver bindung der Formel: EMI0004.0017 in der R und n wie oben definiert sind, umsetzt und diese zu der Verbindung der Formel 1 oxydiert und decarboxyliert.
    UNTERANSPRÜCHE <B>1.</B> Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekenn zeichnet, dass man erhaltene Verbindungen durch Ver- estern in entsprechende Verbindungen überführt, in wel chen R, eine niedere Alkoxy- oder Diniederalkylamino- alkoxygruppe bedeutet. 2. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekenn zeichnet, dass man erhaltene Verbindungen durch Ami dieren in entsprechende Verbindungen überführt, in wel chen R, eine Amino-, Niederalkylamino- oder Dinieder- alkylaminogruppe bedeutet.
    Atimerkwig <I>des</I> Eidg. <I>Amtes für geistiges Eigentum:</I> Sollten Teile der Beschreibung mit der im Patentan spruch gegebenen Definition der Erfindung nicht in Ein klang stehen, so sei daran erinnert, dass gemäss Art.<B>51</B> des Patentgesetzes der Patentanspruch für den sach lichen Geltungsbereich des Patentes massgebend ist.
CH1356068A 1965-05-28 1966-03-30 Verfahren zur Herstellung von neuen Nicotinsäurederivaten und deren Salzen CH479586A (de)

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