CH493473A - Process for the production of malononitrile - Google Patents

Process for the production of malononitrile

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CH493473A
CH493473A CH696468A CH696468A CH493473A CH 493473 A CH493473 A CH 493473A CH 696468 A CH696468 A CH 696468A CH 696468 A CH696468 A CH 696468A CH 493473 A CH493473 A CH 493473A
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acetonitrile
malononitrile
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cyanogen chloride
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Urs Dr Arni
Adriano Dr Faucci
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Lonza Ag
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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C255/00Carboxylic acid nitriles

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  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

  

  
 



  Verfahren zur Herstellung von Malonsäuredinitril
Die   Herfindung    betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Malonsäuredinitril aus Acetonitril und Chlorcyan in der Gasphase.



   Aus der amerikanischen Patentschrift Nr. 2 553 406 ist es bekannt, Malonsäuredinitril durch Umsatz von Acetonitril und Chlorcyan bei einer Temperatur von   tiber      6000 C,    vorzugsweise bei einer Temperatur zwischen 650 und 7000C, bei einer Reaktionszeit von 5 bis 15 Sekunden, herzustellen. Die Ausbeuten betragen gemäss Beispiel weniger als 18%. In dieser Patentschrift wird weiter   ausgeführt,    dass bei Anwendung von Temperaturen   tiber    7000C sich die Ausbeuten noch verringern.



   In der USA-Patentschrift Nr. 2 606 917 wird weiterbin dargestellt, dass infolge der Anwendung   hdher    Temperaturen während der Reaktion Zersetzungen stattfinden und sich dabei Kohlenstoff und Polymerisate abscheiden.



  Diese Nachteile sollen   remiss    dieser USA-Patentschrift durch Anwendung von Inertgas vermieden werden. Die Ausbeute an   Malonsäuredinitril      eRährt    dadurch jedoch keinerlei Verbesserung. Gemäss Beispiel wird bei einer Reaktionstemperatur von 6500C eine Ausbeute von nur 16,8% erhalten.



   Eine Verbesserung der Ausbeuten wird gemäss japanischer   Patentveröffentlichung    16506 dadurch erzielt, dass zu den gasförmigen Reaktionskomponenten Aceto   mtril/Chlorcyan    als Katalysator eine kleine Menge Chlor eingeleitet wird. Dadurch wird die Ausbeute verbessert.



  Die Ausbeuten liegen etwa bei 70%. Durch die Anwendung von Chlor als Katalysator bilden sich jedoch als Nebenprodukte grosse Mengen Fumarsäuredinitril und Maleinsäuredinitril. Letzteres ist sehr schwer von Malon   säurenitril    abzutrennen. Weiterhin bedingt das Anwenden von Chlor einen grossen apparativen Aufwand.



   Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, die Nachteile der bekannten Verfahren auszuschalten.



     Erfindungsgemass    wird dies dadurch erreicht, dass man die Umsetzung von Acetonitril und Chlorcyan bei Temperaturen von 740 bis 7800C   durchfiihrt.   



   Im Gegensatz zu der Auffassung, dass höhere Temperaturen, also Temperaturen   tiber      7000 C,    eine Ausbeuteverringerung bringen, wurde gefunden, dass man, wenn man in einem engen Temperaturbereich, nämlich bei Temperaturen von 740 bis 7800C, vorzugsweise 750 bis 7600C, arbeitet, Ausbeuten an Malonsäuredinitril bis zu   65%    erhalten kann, wobei auf die Anwendung von Chlor verzichtet werden kann.



   Das Verfahren der Erfindung wird zweckmässig mit einem Molverhältnis Chlorcyan zu Acetonitril von 1:1 bis 1: 5, vorzugsweise von 1: 3 bis 1: 4,   durchgefflhrt.   



   Die Verweilzeit der   gasförmigen    Reaktanden im Reaktor liegt   zweckmässig    bei 1 bis 15 Sekunden, vorzugsweise bei 8 bis 11 Sekunden.



   Als Reaktor kommen   röhrenförmige      Gefässe,    wie Quarzrohre, Metallrohre usw., in Frage.



   Die nach der Reaktion anfallenden Reaktionsprodukte werden   zweckmässig    sofort auf Temperaturen von 20 bis 500C, vorzugsweise 25 bis 300C,   zweckmässig    durch Anwendung von   Kühlsole,      abgekühlt.    Aus dem Rohgemisch wird das   Malonsäuredinitril    isoliert.



   Beispiel
In einem auf 7600C beheizten Quarzrohr mit einer Lunge von 1,4 m und einem Innendurchmesser von   40mm    wurden Chlorcyan und Acetonitril im Molverhältnis von 1: 3,6 eingeleitet, wobei innerhalb von 3 Stunden 750 g Acetonitril und 312 g Chlorcyan umgesetzt wurden. Die   Venveilzeit    betrug 9,8 Sekunden. Die Reaktionsprodukte wurden sofort mit Sole   abgekühlt.    Das Reaktionsgemisch enthielt 230 g Malonsäuredinitril, was einer Ausbeute von 68,4% der Theorie entspricht.

 

   PATENTANSPRUCH



   Verfahren zur Herstellung von Malonsäuredinitril aus Acetonitril und Chlorcyan in der Gasphase, dadurch gekennzeichnet, dass die Umsetzung von Acetonitril und Chlorcyan bei Temperaturen von 740 bis 7800C durchgeführt wird.



   UNTERANSPRÜCHE
1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man die Umsetzung bei Temperaturen von 750 bis 7600C   durchführt.    

**WARNUNG** Ende DESC Feld konnte Anfang CLMS uberlappen**.



   



  
 



  Process for the production of malononitrile
The invention relates to a process for the preparation of malononitrile from acetonitrile and cyanogen chloride in the gas phase.



   From US Pat. No. 2,553,406 it is known to produce malononitrile by reacting acetonitrile and cyanogen chloride at a temperature of over 6000 ° C., preferably at a temperature between 650 and 7000 ° C., with a reaction time of 5 to 15 seconds. According to the example, the yields are less than 18%. In this patent it is further stated that when temperatures above 7000C are used, the yields are further reduced.



   In US Pat. No. 2,606,917 it is further shown that, as a result of the use of higher temperatures, decomposition takes place during the reaction and carbon and polymers are deposited in the process.



  These disadvantages are to be avoided according to this US patent specification by using inert gas. The yield of malononitrile is not improved in any way. According to the example, a yield of only 16.8% is obtained at a reaction temperature of 6500C.



   According to Japanese patent publication 16506, an improvement in the yields is achieved by introducing a small amount of chlorine as a catalyst into the gaseous reaction components aceto mtril / cyanogen chloride. This improves the yield.



  The yields are around 70%. However, when chlorine is used as a catalyst, large amounts of fumaric acid dinitrile and maleic acid dinitrile are formed as by-products. The latter is very difficult to separate from malonic acid nitrile. Furthermore, the use of chlorine requires a large amount of equipment.



   The invention is based on the object of eliminating the disadvantages of the known methods.



     According to the invention, this is achieved by carrying out the reaction of acetonitrile and cyanogen chloride at temperatures from 740 to 7800C.



   In contrast to the view that higher temperatures, i.e. temperatures above 7000 ° C., reduce the yield, it has been found that yields are achieved if one works in a narrow temperature range, namely at temperatures of 740 to 7800 ° C., preferably 750 to 7600 ° C. Malononitrile can be obtained up to 65%, the use of chlorine can be dispensed with.



   The process of the invention is expediently carried out with a molar ratio of cyanogen chloride to acetonitrile of 1: 1 to 1: 5, preferably 1: 3 to 1: 4.



   The residence time of the gaseous reactants in the reactor is expediently 1 to 15 seconds, preferably 8 to 11 seconds.



   Tubular vessels such as quartz tubes, metal tubes, etc. come into consideration as the reactor.



   The reaction products obtained after the reaction are expediently immediately cooled to temperatures of 20 ° to 50 ° C., preferably 25 ° to 30 ° C., expediently by using cooling brine. The malononitrile is isolated from the crude mixture.



   example
In a quartz tube heated to 7600C with a lungs of 1.4 m and an internal diameter of 40 mm, cyanogen chloride and acetonitrile were introduced in a molar ratio of 1: 3.6, 750 g of acetonitrile and 312 g of cyanogen chloride being reacted within 3 hours. The residence time was 9.8 seconds. The reaction products were immediately cooled with brine. The reaction mixture contained 230 g of malononitrile, which corresponds to a yield of 68.4% of theory.

 

   PATENT CLAIM



   Process for the preparation of malononitrile from acetonitrile and cyanogen chloride in the gas phase, characterized in that the reaction of acetonitrile and cyanogen chloride is carried out at temperatures of 740 to 7800C.



   SUBCLAIMS
1. The method according to claim, characterized in that the reaction is carried out at temperatures of 750 to 7600C.

** WARNING ** End of DESC field could overlap beginning of CLMS **.



   

 

Claims (1)

**WARNUNG** Anfang CLMS Feld konnte Ende DESC uberlappen **. ** WARNING ** Beginning of CLMS field could overlap end of DESC **. Verfahren zur Herstellung von Malonsäuredinitril Die Herfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Malonsäuredinitril aus Acetonitril und Chlorcyan in der Gasphase. Process for the production of malononitrile The invention relates to a process for the preparation of malononitrile from acetonitrile and cyanogen chloride in the gas phase. Aus der amerikanischen Patentschrift Nr. 2 553 406 ist es bekannt, Malonsäuredinitril durch Umsatz von Acetonitril und Chlorcyan bei einer Temperatur von tiber 6000 C, vorzugsweise bei einer Temperatur zwischen 650 und 7000C, bei einer Reaktionszeit von 5 bis 15 Sekunden, herzustellen. Die Ausbeuten betragen gemäss Beispiel weniger als 18%. In dieser Patentschrift wird weiter ausgeführt, dass bei Anwendung von Temperaturen tiber 7000C sich die Ausbeuten noch verringern. From US Pat. No. 2,553,406 it is known to produce malononitrile by reacting acetonitrile and cyanogen chloride at a temperature of over 6000 ° C., preferably at a temperature between 650 and 7000 ° C., with a reaction time of 5 to 15 seconds. According to the example, the yields are less than 18%. In this patent it is further stated that when temperatures above 7000C are used, the yields are further reduced. In der USA-Patentschrift Nr. 2 606 917 wird weiterbin dargestellt, dass infolge der Anwendung hdher Temperaturen während der Reaktion Zersetzungen stattfinden und sich dabei Kohlenstoff und Polymerisate abscheiden. In US Pat. No. 2,606,917 it is further shown that, as a result of the use of higher temperatures, decomposition takes place during the reaction and carbon and polymers are deposited in the process. Diese Nachteile sollen remiss dieser USA-Patentschrift durch Anwendung von Inertgas vermieden werden. Die Ausbeute an Malonsäuredinitril eRährt dadurch jedoch keinerlei Verbesserung. Gemäss Beispiel wird bei einer Reaktionstemperatur von 6500C eine Ausbeute von nur 16,8% erhalten. These disadvantages are to be avoided according to this US patent specification by using inert gas. The yield of malononitrile is not improved in any way. According to the example, a yield of only 16.8% is obtained at a reaction temperature of 6500C. Eine Verbesserung der Ausbeuten wird gemäss japanischer Patentveröffentlichung 16506 dadurch erzielt, dass zu den gasförmigen Reaktionskomponenten Aceto mtril/Chlorcyan als Katalysator eine kleine Menge Chlor eingeleitet wird. Dadurch wird die Ausbeute verbessert. According to Japanese patent publication 16506, an improvement in the yields is achieved by introducing a small amount of chlorine as a catalyst into the gaseous reaction components aceto mtril / cyanogen chloride. This improves the yield. Die Ausbeuten liegen etwa bei 70%. Durch die Anwendung von Chlor als Katalysator bilden sich jedoch als Nebenprodukte grosse Mengen Fumarsäuredinitril und Maleinsäuredinitril. Letzteres ist sehr schwer von Malon säurenitril abzutrennen. Weiterhin bedingt das Anwenden von Chlor einen grossen apparativen Aufwand. The yields are around 70%. However, when chlorine is used as a catalyst, large amounts of fumaric acid dinitrile and maleic acid dinitrile are formed as by-products. The latter is very difficult to separate from malonic acid nitrile. Furthermore, the use of chlorine requires a large amount of equipment. Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, die Nachteile der bekannten Verfahren auszuschalten. The invention is based on the object of eliminating the disadvantages of the known methods. Erfindungsgemass wird dies dadurch erreicht, dass man die Umsetzung von Acetonitril und Chlorcyan bei Temperaturen von 740 bis 7800C durchfiihrt. According to the invention, this is achieved by carrying out the reaction of acetonitrile and cyanogen chloride at temperatures from 740 to 7800C. Im Gegensatz zu der Auffassung, dass höhere Temperaturen, also Temperaturen tiber 7000 C, eine Ausbeuteverringerung bringen, wurde gefunden, dass man, wenn man in einem engen Temperaturbereich, nämlich bei Temperaturen von 740 bis 7800C, vorzugsweise 750 bis 7600C, arbeitet, Ausbeuten an Malonsäuredinitril bis zu 65% erhalten kann, wobei auf die Anwendung von Chlor verzichtet werden kann. In contrast to the view that higher temperatures, i.e. temperatures above 7000 ° C., reduce the yield, it has been found that yields are achieved if one works in a narrow temperature range, namely at temperatures of 740 to 7800 ° C., preferably 750 to 7600 ° C. Malononitrile can be obtained up to 65%, the use of chlorine can be dispensed with. Das Verfahren der Erfindung wird zweckmässig mit einem Molverhältnis Chlorcyan zu Acetonitril von 1:1 bis 1: 5, vorzugsweise von 1: 3 bis 1: 4, durchgefflhrt. The process of the invention is expediently carried out with a molar ratio of cyanogen chloride to acetonitrile of 1: 1 to 1: 5, preferably 1: 3 to 1: 4. Die Verweilzeit der gasförmigen Reaktanden im Reaktor liegt zweckmässig bei 1 bis 15 Sekunden, vorzugsweise bei 8 bis 11 Sekunden. The residence time of the gaseous reactants in the reactor is expediently 1 to 15 seconds, preferably 8 to 11 seconds. Als Reaktor kommen röhrenförmige Gefässe, wie Quarzrohre, Metallrohre usw., in Frage. Tubular vessels such as quartz tubes, metal tubes, etc. come into consideration as the reactor. Die nach der Reaktion anfallenden Reaktionsprodukte werden zweckmässig sofort auf Temperaturen von 20 bis 500C, vorzugsweise 25 bis 300C, zweckmässig durch Anwendung von Kühlsole, abgekühlt. Aus dem Rohgemisch wird das Malonsäuredinitril isoliert. The reaction products obtained after the reaction are expediently immediately cooled to temperatures of 20 ° to 50 ° C., preferably 25 ° to 30 ° C., expediently by using cooling brine. The malononitrile is isolated from the crude mixture. Beispiel In einem auf 7600C beheizten Quarzrohr mit einer Lunge von 1,4 m und einem Innendurchmesser von 40mm wurden Chlorcyan und Acetonitril im Molverhältnis von 1: 3,6 eingeleitet, wobei innerhalb von 3 Stunden 750 g Acetonitril und 312 g Chlorcyan umgesetzt wurden. Die Venveilzeit betrug 9,8 Sekunden. Die Reaktionsprodukte wurden sofort mit Sole abgekühlt. Das Reaktionsgemisch enthielt 230 g Malonsäuredinitril, was einer Ausbeute von 68,4% der Theorie entspricht. example In a quartz tube heated to 7600C with a lungs of 1.4 m and an internal diameter of 40 mm, cyanogen chloride and acetonitrile were introduced in a molar ratio of 1: 3.6, 750 g of acetonitrile and 312 g of cyanogen chloride being reacted within 3 hours. The residence time was 9.8 seconds. The reaction products were immediately cooled with brine. The reaction mixture contained 230 g of malononitrile, which corresponds to a yield of 68.4% of theory. PATENTANSPRUCH PATENT CLAIM Verfahren zur Herstellung von Malonsäuredinitril aus Acetonitril und Chlorcyan in der Gasphase, dadurch gekennzeichnet, dass die Umsetzung von Acetonitril und Chlorcyan bei Temperaturen von 740 bis 7800C durchgeführt wird. Process for the preparation of malononitrile from acetonitrile and cyanogen chloride in the gas phase, characterized in that the reaction of acetonitrile and cyanogen chloride is carried out at temperatures of 740 to 7800C. UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man die Umsetzung bei Temperaturen von 750 bis 7600C durchführt. SUBCLAIMS 1. The method according to claim, characterized in that the reaction is carried out at temperatures of 750 to 7600C. 2. Verfahren nach Patentanspruch und Unteranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man ein Molver hältnis Chlorcyan zu Acetonitril von 1:1 bis 1: 5 anwendet. 2. The method according to claim and dependent claim 1, characterized in that a molar ratio of cyanogen chloride to acetonitrile of 1: 1 to 1: 5 is used. 3. Verfahren nach Patentanspruch und den Unteran sprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass man die Umsetzung mit einer Verweilzeit der Reaktanden von I bis 15 Sekunden durchführt. 3. The method according to claim and the sub-claims 1 and 2, characterized in that the reaction is carried out with a residence time of the reactants of 1 to 15 seconds. 4. Verfahren nach Patentanspruch und den Unteran spruchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass man das anfallende Reaktionsprodukt sofort auf Temperaturen von 20 bis 500C abkiihlt. 4. The method according to claim and the subordinate claims 1 to 3, characterized in that the resulting reaction product is immediately cooled to temperatures of 20 to 500C.
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