CH495996A - Verfahren zur Herstellung von Nitroimidazolderivaten - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Nitroimidazolderivaten

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CH495996A
CH495996A CH1107067A CH1107067A CH495996A CH 495996 A CH495996 A CH 495996A CH 1107067 A CH1107067 A CH 1107067A CH 1107067 A CH1107067 A CH 1107067A CH 495996 A CH495996 A CH 495996A
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nitrophenyl
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methyl
nitroimidazole
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CH1107067A
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Rainer Dr Klink
Ludwig Dr Hepding
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Merck Ag E
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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D233/00Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, not condensed with other rings
    • C07D233/54Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, not condensed with other rings having two double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D233/66Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, not condensed with other rings having two double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D233/91Nitro radicals
    • C07D233/92Nitro radicals attached in position 4 or 5

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)
  • Pyridine Compounds (AREA)

Description


  
 



  Verfahren zur Herstellung von Nitroimidazolderivaten Es wurde gefunden, dass Nitroimidazole der Formel   I   
EMI1.1     
 worin R' H oder CH3,   R    einen durch 1 oder 2 Nitrogruppe und gegebenen falls zusätzlich durch 1 oder 2 niedere Alkylgruppen substituierten Phenyl- oder Pyridylrest bedeuten, in vitro und in vivo gegen krankheitserregende Trichomonaden, Amöben und - im Gegensatz zu dem ähnlich gebauten Handelsprodukt   1 -(2'-Hydroxyäthyl)-2-methyl-    -5-nitro-imidazol   (Clont)- auch    gegen Trypanosomen wirksam sind. Insbesondere erstreckt sich die Wirkung auf Trichomonas vaginalis, Trichomonas fetus, Entamoeba histolytica, Trypanosoma congolense, Trypanosoma equinum, Trypanosoma equiperdum und Trypanosoma evansi.



   Bei oraler Anwendung zeigten die Substanzen im Tierversuch bei Trichomonaden- und Amöbeninfektionen (durch Trichomonas fetus erzeugte Peritonitis, durch Trichomonas vaginalis erzeugter Abszess, Amöbenleberabszesse und Darmamöbiasis) eine gute Heilwirkung, Die Versuche erstreckten sich auf Mäuse, Ratten und Goldhamster.



   Insbesondere haben sich   l-(4-Nitrophenyl)-2-methyl      -4-nitroimidazol    sowie   l-(5.Nitro-2-pyridyl)-4-nitroimid-    azol als wirksam erwiesen.



   Die Verbindungen der Formel I können demzufolge als Pharmazeutika und auch als Zwischenprodukte zur Herstellung weiterer Pharmazeutika verwendet werden.



   Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung der neuen Verbindungen der Formel I, das dadurch gekennzeichnet ist, dass man ein Metallderivat, vorzugsweise ein Alkalimetallderivat, eines 4-Nitroimidazols der Formel II
EMI1.2     
 mit einem Halogenid der Formel R2X, worin X Halogen bedeutet, umsetzt.



   R2 bedeutet vorzugsweise in 2- oder 4Stellung durch mindestens eine Nitrogruppe substituiertes Phenyl oder in 3- und/oder 5-Stellung durch eine oder zwei Nitrogruppen substituiertes 2-Pyridyl, im einzelnen insbesondere   o-    oder p-Nitrophenyl, 2,4-Dinitrophenyl, 2-Methyl -4-nitrophenyl, 3-Methyl-4-nitrophenyl, 3-Nitro-2-pyridyl, 5-Nitro-2-pyridyl,   3,5-Dinitro-2-pyridyl.   



   Als Halogenide der Formel R2X werden vorzugsweise die Fluor- und Chlorverbindungen verwendet. Typische Halogenide R2X sind   o-,    m- und p-Nitrofluorbenzol,   o-,    m- und p-Nitrochlorbenzol,   o-    und p-Nitrobrombenzol,   o-    und   pNitrojodbenzol,    2,4-Dinitrofluor-, -chlor- und -brombenzol, 2-Fluor- und 2-Chlor-5-nitrotoluol, 2-Nitro-5-fluor- und -5-chlortoluol, 2-Fluor- und 2-Chlor-5-nitroäthylbenzol, 2-Nitro-5-fluor- und -5 -chloräthylbenzol,   2-Chlor-5-nitro- 1 ,4-xylol,    3-Chlor-6 -nitro-1,2-xylol, 2-Fluor-3-, -4-, -5- und   -6-nitropyridin,    2-Chlor-3-, -4-, -5- und -6-nitropyridin, 2-Fluor-3- und -4-methyl-5-nitropyridin, 2-Chlor-3- und -4-methyl-5-nitropyridin,

   2-Fluor- und   2-Chlor-3,5-dinitropyridin.     



   Als Metallderivate der Verbindungen der Formel II sind in erster Linie die Alkalimetallderivate zu nennen, insbesondere die Natrium-, Kalium- und Lithiumderivate. Ferner sind die Grignard-Derivate (Formel II,   MgC1,    MgBr oder MgJ statt H) gut geeignet.



   Die verfahrensgemässe Umsetzung wird in der Regel vorgenommen, indem man zunächst aus dem 4-Nitroimidazol das entsprechende Metallderivat herstellt. Das kann beispielsweise erfolgen durch Lösen von II in alkoholischen Alkoholatlösungen (z.B. Natrium- oder Kaliummethylat in Methanol, Natrium- oder Kaliumäthylat in Äthanol) oder durch Versetzen des Nitroimidazols mit wässeriger Alkalilauge und Isolierung des festen Salzes.



   Die Umsetzung des Metallderivats mit dem Halogenid der Formel   R2X    erfolgt zweckmässig in einem Lösungsmittel oder Lösungsmittelgemisch, in dem beide Reaktionspartner löslich sind, z.B. Methanol, Äthanol, Aceton, Dimethylformamid, Tetrahydrothiophendioxid, bei Raumtemperatur oder unter Erwärmen. Die Reaktionsbedingungen richten sich im wesentlichen nach der Reaktivität des Halogenatoms X. Ist dieses Halogenatom sehr reaktiv (z.B. in 2,4-Dinitrochlorbenzol oder 2-Chlor-5-nitropyridin), so genügt ein kurzes Erwärmen der Reaktionslösung, um die Umsetzung zu erzwingen.



  Bei weniger reaktiven Halogenverbindungen (z.B. Nitrochlorbenzol) ist ein längeres Erhitzen auf höhere Temperaturen, gewünschtenfalls auch die Anwendung von Druck, zweckmässig. Im allgemeinen kommen Reaktionstemperaturen zwischen Raumtemperatur und 2000 und Reaktionszeiten zwischen einigen Minuten und 24 Stunden für die Durchführung der Umsetzung in Betracht.



  Die Aufarbeitung bietet in der Regel keine Schwierigkeiten. Man erhält die gewünschten Produkte durch Eingiessen des Reaktionsgemisches in Wasser und Filtration und reinigt sie durch Umkristallisieren, gegebenenfalls unter Zusatz von Aktivkohle.



   II und   R2X    sind entweder bekannt oder sie können leicht analog zu bekannten Verbindungen hergestellt werden.



   Bevorzugt werden nach der Erfindung Verbindungen folgender allgemeiner Formeln III bis VI erhalten:
EMI2.1     
 worin R3 H, CH3 oder NO2, R4 H oder CH3, R5   HoderNO1und    Z CHoderN bedeuten, mindestens aber einer der Reste R3 und R5   NO    sein muss;
EMI2.2     

Die neuen Verbindungen können im Gemisch mit üblichen   Arzneimittelträgem    in der Human- oder Veterinärmedizin eigesetzt werden. Als Trägersubstanzen kommen solche organischen oder anorganischen Stoffe in Frage, die für die parenterale, enterale oder topikale Applikation geeignet sind und die mit den neuen Verbindungen nicht in Reaktion treten, wie beispielsweise Wasser, pflanzliche Öle, Polyäthylenglykole, Gelatine, Milchzukker, Stärke, Magnesiumstearat, Talk, Vaseline, Cholesterin usw.



   Zur parenteralen Applikation dienen insbesondere Lösungen, vorzugsweise ölige oder wässrige Lösungen, sowie Suspensionen oder Emulsionen. Für die enterale Applikation eignen sich ferner Tabletten oder Dragees, für die topikale Anwendung Salben oder Cremes, die gegebenenfalls sterilisiert oder mit Hilfsstoffen, wie Konservierungs-, Stabilisierungs- oder Netzmitteln oder Salzen zur Beeinflussung des osmotischen Druckes oder mit Puffersubstanzen versetzt sind.



   Die neuen Verbindungen werden vorzugsweise in Dosierungen zwischen 1 und 500 mg verabfolgt.



   Beispiel I
Man löst 2,3 g Natrium in 100 ml Äthanol, gibt 11,3 g 4(5)-Nitroimidazol und 7 g 2-Chlor-5-nitro-pyridin hinzu und kocht 15 Minuten am Rückfluss. Anschliessend giesst man in Wasser, filtriert die ausgefallenen Kristalle ab,  löst sie in Aceton, filtriert über Kohle und versetzt das Filtrat mit Petroläther bis zur Trübung. Man erhält 19 g 1-(5-Nitro-2-pyridyl)-4-nitro-imidazol vom F.   196-1980.   



   Analog sind erhältlich: mit 2-Chlor-3-nitro-pyridin: das l-(3-Nitro-2-pyridyl)-4-nitro-imidazol vom F. 144 bis 1460; mit 2-Chlor-3,5-dinitro-pyridin: das   1 -(3,5-Dinitro-2-py-    ridyl)-4-nitro-imidazol vom F. 146 bis 1490.



   Beispiel 2
15 g festes Natriumsalz des 2-Methyl-4(5)-nitroimidazols werden in 100 ml Propanol gelöst. Man gibt 15,7 g p-Nitro-chlorbenzol hinzu und erwärmt das Gemisch 30 Minuten lang im Bombenrohr auf 1500. Nach dem Erkalten trägt man in Wasser ein, trennt die ausgefallenen Kristalle ab und erhält nach dem Umkristallisieren aus Aceton 18,5 g   1-(4-Nitrophenyl)-2-methyl-4-nitro-imid-    azol.



   Beispiel 3
Eine Lösung von 15 g Natriumsalz des 2-Methyl-4(5) -nitroimidazols und 14,1 g p-Nitrofluorbenzol in 100 ml Dimethylformamid wird 15 Minuten gekocht. Man entfernt anschliessend den grössten Teil des Lösungsmittels unter vermindertem Druck, fügt Wasser zu, filtriert und kristallisiert den Niederschlag aus Aceton um. Man erhält 15 g   1-(4-Nitrophenyl)-2-methyl-4-nitro-imidazol    vom F. 185 bis 1870.



   Analog werden erhalten: mit dem Natriumsalz des 4 -Nitro-imidazols: das   1-(4-Nitrophenyl)-4-nitro-imidazol    vom F. 188 bis   1900;    mit o-Nitrofluorbenzol: das   1-(2-Nitrophenyl)-4-nitro-    -imidazol (F. 123 bis 1250) und das 1-(2-Nitrophenyl)-2 -methyl-4-nitro-imidazol vom F. 177 bis 1790; mit 2,4-Dinitrochlorbenzol: das   1 -(2,4-Dinitrophenyl)-4-    -nitro-imidazol (F. 154 bis 1560) und das   1 -(2,4-Dini-      trophenyl)-2-methyl-4-nitro-imidazol    vom F. 194 bis 1960; mit 2-Fluor-5-nitrotoluol: das   1 -(2-Methyl-4-nitrophe-    nyl)-4-nitro-imidazol (F. 185 bis 1870) und das 1-(2-Me   thyl-4-nitrophenyl)-2-methyl-4-nitro-imidazol    vom F. 196 bis 1970; mit 2-Nitro-5-fluortoluol: 

   das   1 -(3 Methyl-4-nitrophenyl)-    -2-methyl-4-nitro-imidazol vom F. 176 bis 1780; mit 2-Chlor-5-nitro-pyridin: das   1 -(5-Nitro-2-pyridyl)-    -2-methyl-4-nitro-imidazol vom F. 175 bis 1780; mit 2-Chlor-3-nitro-pyridin: das   1 -(3-Nitro-2-pyridyl)-2-    -methyl-4-nitro-imidazol vom F. 179 bis 1820; mit   2-Chlor-3,5-dinitro-pyridin:    das   1-(3 ,5-Dinitro-2-py-    ridyl)-2-methyl-4-nitro-imidazol vom F. 150 bis 1520. 

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH
    Verfahren zur Herstellung von Nitroimidazolderivaten der Formel I EMI3.1 worin R1 H oder CH3, R2 einen durch 1 oder 2 Nitrogruppen und gegebenen falls zusätzlich durch 1 oder 2 niedere Alkylgruppen substituierten Phenyl- oder Pyridylrest bedeuten, dadurch gekennzeichnet, dass man ein Metallderivat eines 4-Nitroimidazol der Formel II EMI3.2 mit einem Halogenid der Formel R2X, worin X Halogen bedeutet, umsetzt.
    UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man ein Alkalimetallderivat eines 4-Nitroimidazols der Formel II mit einem Halogenid der Formel R2X umsetzt.
    2. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man ein Natriumderivat eines 4-Nitroimidazols der Formel II mit einem Halogenid der Formel R2Y, worin Y Cl oder F bedeutet, umsetzt.
CH1107067A 1966-10-15 1967-08-04 Verfahren zur Herstellung von Nitroimidazolderivaten CH495996A (de)

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