CH496673A - Verfahren zur Herstellung von 3-Amino-2-cyanacrylamid - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von 3-Amino-2-cyanacrylamid

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CH496673A
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CH
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amino
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allopurinol
reaction
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CH13370A
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English (en)
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Morton Cresswell Ronald
Schnapper Melvin
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Wellcome Found
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D231/00Heterocyclic compounds containing 1,2-diazole or hydrogenated 1,2-diazole rings
    • C07D231/02Heterocyclic compounds containing 1,2-diazole or hydrogenated 1,2-diazole rings not condensed with other rings
    • C07D231/10Heterocyclic compounds containing 1,2-diazole or hydrogenated 1,2-diazole rings not condensed with other rings having two or three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D231/14Heterocyclic compounds containing 1,2-diazole or hydrogenated 1,2-diazole rings not condensed with other rings having two or three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D231/38Nitrogen atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C255/00Carboxylic acid nitriles

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Nitrogen Condensed Heterocyclic Rings (AREA)

Description


  
 



  Verfahren zur Herstellung von   3-Amino-2-cyanacrylamid   
Die Verbindung   SHydroxypyrazolo-[3,4-d]pyrimi-    din der Formel
EMI1.1     
 auch unter der Kurzbezeichnung Allopurinol bekannt, ist in der britischen Patentschrift Nr. 798 646 beschrieben, und ihre Wirksamkeit als Inhibitor der Oxydase von Xanthin in vivo, sowie ihr daraus folgender Wert für die Behandlung von Gicht und anderer Kankheiten, wo die Oxydation von Purinen zurückgedrängt werden soll, wurden aus der britischen Patentschrift Nummer 975 850 bekannt.



   Allopurinol wurde bisher mit Hilfe verschiedener Verfahren hergestellt, von denen die folgenden wichtig sind: a) Ein Dreistufenverfahren, bei welchem erst aus   Äthoxymethylenmalondinitril    und Hydrozin gemäss folgender Gleichung   3 -Amino-4-cyanpyrazol    gewonnen wird:
EMI1.2     

Die Verbindung der Formel IV wird zu 3-Amino4-carboxamido-pyrazol der Formel
EMI1.3     
 partiell hydrolysiert und durch die Umsetzung der Verbindung der Formel II mit Formamid wird das Allopurinol gewonnen; b) Ein Zweistufenverfahren, bei welchem man erst   Äthoxymethylencyanessigs äureäthyl-    ester mit Hydrazin zu 3-Amino-4-carbäthoxypyrazol gemäss der Gleichung
EMI1.4     
 umsetzt, worauf man durch die Umsetzung der Verbindung der Formel III mit Formamid das Allopurinol erhält.



   Die Verbindung der Formel II ist auch wertvoll als Ausgangsstoff für die Herstellung anderer Derivate von Pyrazolo-[3,4-d]pyrimidin. Man kann z. B. durch die Umsetzung von 3-Amino-4-carboxamido-pyrazol der Formel II mit Harnstoff   4,6-Dihydroxypyrazol > [3,4-d]-    pyrimidin der Formel
EMI1.5     
 herstellen. Diese Verbindung ist, in ähnlicher Weise wie das Allopurinol, ein Inhibitor der Oxydase von Xanthin in vivo, kann also zur Behandlung der Gicht verwendet werden.



   Man kann das 3-Amino-4-carboxamidopyrazol nach einem Verfahren herstellen, welches aus zwei Stufen besteht, indem man (A) Formamidin (V) mit Cyanacetamid (VI) gemäss folgender Gleichung  
EMI2.1     
 zu 3-Amino-3-cyanacrylamid (VII) umsetzt und (B) das 3-Amino-2-cyanacrylamid der Formel VII mit Hydrazin gemäss der Gleichung
EMI2.2     
 umsetzt.



   Es wurde aber gefunden, dass die Umsetzung (A) unerwarteterweise schon bei Zimmertemperatur oder gar bei noch tieferen Temperaturen sehr rasch vor sich geht. Dies war nicht zu erwarten, da bei den bekannten, formell analogen Verfahren die Umsetzung nur bei die Zimmertemperatur um etwa 1000 C übersteigenden Temperaturen schnell vor sich geht. Unter Zimmertemperaturen versteht man die zwischen 16 und 250 C liegende Temperatur.



   Bei der Durchführung der Umsetzung (A) verwendet man zweckmässig ein Lösungsmittel, vorzugsweise eine polare Flüssigkeit, wie Wasser oder einen niederen Alkohol, z. B. Athanol. Die Reaktion verläuft in Wasser etwas schneller, aber bei Verwendung von Äthanol gewinnt man ein reineres Produkt.



   Die Umsetzung (B) kann man mit dem isolierten Zwischenprodukt der Formel VII durchführen oder man kann die beiden Verfahrensschritte (A) und (B) zusammenfassen, ohne das Zwischenprodukt der Formel VII zu isolieren, und diese zweite Variante ist empfehlenswert. Man erhält bei dieser das 3-Amino-4 carboxamidopyrazol der Formel II in sehr reiner Form mit einer Ausbeute von etwa   80 %    der Theorie. Der Umstand, dass man das Zwischenprodukt nicht zu isolieren braucht, verleiht den Verfahren A) und B) eine Überlegenheit über die eingangs erwähnten bekannten Herstellungsverfahren a) und b). Beim bekannten Verfahren a) erhält man ohne Isolierung der Zwischenprodukte ein sehr unreines 3-Amino-4-carboxamidopyrazol. Beim Verfahren b) ist die Ausbeute an 3-Amino   Scarbäthoxypyrazol    sehr schlecht, wenn man das Zwischenprodukt nicht isoliert.



   Die vorliegende Erfindung schafft ein Verfahren, das im Vergleich zu den bekannten Verfahren wirtschaftlicher ist und ein reineres Produkt liefert. Die Verbindung der Formel I muss in sehr reiner Form gewonnen werden, da sie an Kranke verabfolgt wird, die chronische Leiden haben. Die Herstellungskosten und die Ausbeute an den Zwischenprodukten sind von geringerer Bedeutung als die Anwesenheit von Verunreinigungen, die man aus dem Endprodukt sehr schwer entfernen kann.



   Bekannte Verfahren zur Herstellung von 3-Amino   Scarboxamidopyrazol    der Formel II liefern gute Ausbeuten, aber das Produkt ist mit Spuren von Fremdstoffen verunreinigt. Diese verbleiben nach der   Über-    führung des 3-Amino-4-carboxamidopyrazols in das Allopurinol (I), das von diesen nur sehr schwer befreit werden kann. Demgegenüber liefert das erfindungsgemässe Verfahren zur Herstellung von 3-Amino-2-cyanacrylamid, welches oben als Verfahren (A) bezeichnet ist, ein Produkt in sehr grosser Reinheit, das auch ohne isoliert zu werden, zur Herstellung der Formel II verwendet werden kann.

 

   Beispiel    3 -Amino-2-cyanacrylamid   
Zu einer Lösung von 5,94 g Natriummethoxyd in 50 ml Äthanol gibt man 10,0 g Formamidinhydrochlorid und rührt das Gemisch 15 Minuten bei Zimmertemperatur. Es wird dann filtriert, bis es salzfrei ist.



   Zu dem Filtrat werden 8,4 g Cyanoacetamid zugesetzt und das Reaktionsgemisch 1 Stunde bei Zimmertemperatur gerührt. Das 3-Amino-2-cyanacrylamid, welches sich absetzt, wird gesammelt und mit 25 ml   Äthanol    gewaschen. Gewicht 7,6 g. Das Filtrat liefert nach Kühlen auf 50 C 1 weiteres Gramm des Produkts.



  Gesamtgewicht 8,6 g   (77,5 %ige    Ausbeute), Schmelzpunkt   185-1860C.    

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH
    Verfahren zur Herstellung von 3-Amino-2-cyanacrylamid der Formel EMI2.3 gekennzeichnet durch die Umsetzung von Formamidin der Formel NH=CH=NH (V) mit Cyanacetamid der Formel CH-CH=C6NH2 (VI) UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass die Umsetzung in Gegenwart eines Lösungsmittels durchgeführt wird.
    2. Verfahren nach Unteranspruch 1, gekennzeichnet durch die Verwendung eines niederen Alkohols als Lösungsmittel.
    3. Verfahren nach Unteranspruch 2, gekennzeichnet durch die Verwendung von Äthanol.
    4. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man die Umsetzung bei oder unterhalb 250 C durchführt.
CH13370A 1966-07-14 1967-07-10 Verfahren zur Herstellung von 3-Amino-2-cyanacrylamid CH496673A (de)

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GB31690/66A GB1200444A (en) 1966-07-14 1966-07-14 The preparation of pyrazoles and pyrazolopyrimidines
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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO1985000598A1 (en) * 1983-07-29 1985-02-14 Commonwealth Scientific And Industrial Research Or Herbicidal crotonic acid derivatives, their preparation and compositions containing them

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WO1985000598A1 (en) * 1983-07-29 1985-02-14 Commonwealth Scientific And Industrial Research Or Herbicidal crotonic acid derivatives, their preparation and compositions containing them
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