CH502350A - Verfahren zur Herstellung von Propylenharnstoffderivaten - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Propylenharnstoffderivaten

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CH502350A
CH502350A CH1092467A CH1092467A CH502350A CH 502350 A CH502350 A CH 502350A CH 1092467 A CH1092467 A CH 1092467A CH 1092467 A CH1092467 A CH 1092467A CH 502350 A CH502350 A CH 502350A
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urea
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ureas
carbon atoms
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CH1092467A
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Harro Dr Petersen
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Basf Ag
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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D239/00Heterocyclic compounds containing 1,3-diazine or hydrogenated 1,3-diazine rings
    • C07D239/02Heterocyclic compounds containing 1,3-diazine or hydrogenated 1,3-diazine rings not condensed with other rings
    • C07D239/06Heterocyclic compounds containing 1,3-diazine or hydrogenated 1,3-diazine rings not condensed with other rings having one double bond between ring members or between a ring member and a non-ring member
    • C07D239/08Heterocyclic compounds containing 1,3-diazine or hydrogenated 1,3-diazine rings not condensed with other rings having one double bond between ring members or between a ring member and a non-ring member with hetero atoms directly attached in position 2
    • C07D239/10Oxygen or sulfur atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C05FERTILISERS; MANUFACTURE THEREOF
    • C05CNITROGENOUS FERTILISERS
    • C05C9/00Fertilisers containing urea or urea compounds
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C05FERTILISERS; MANUFACTURE THEREOF
    • C05CNITROGENOUS FERTILISERS
    • C05C9/00Fertilisers containing urea or urea compounds
    • C05C9/02Fertilisers containing urea or urea compounds containing urea-formaldehyde condensates

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Electrolytic Production Of Non-Metals, Compounds, Apparatuses Therefor (AREA)

Description


  
 



  Verfahren zur Herstellung von Propylenharnstoffderivaten
Es wurde gefunden, dass man Propylenharnstoffderivaten der Formel I
EMI1.1     
 worin   Ri    und R2 Wasserstoff oder Alkylgruppen mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, R3 und R4 Alkylgruppen mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen und X Sauerstoff oder Schwefel bedeuten, erhält, wenn man einen Harnstoff der Formel II
EMI1.2     
 worin   R6    Wasserstoff oder eine Alkylgruppe mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen bedeutet, mit einem Harnstoff der Formel III
EMI1.3     
 in einem molaren Verhältnis von etwa 1:1 bei Temperaturen zwischen 30 und 1000 C in Gegenwart von Säuren und gegebenenfalls in Gegenwart von Lösungsund/oder Verdünnungsmitteln umsetzt.



   Ferner kann man einen Harnstoff der Formel II auch in Form des rohen Reaktionsgemisches, wie man es durch Umsetzung eines Harnstoffes der Formel
EMI1.4     
 mit Formaldehyd im Molverhältnis von etwa 1:2 erhält, für die Umsetzung mit einem Harnstoff der Formel III verwenden. Weiterhin kann man Harnstoffe der Formel III in Form des rohen Reaktionsgemisches, wie man es durch Umsetzung von Harnstoffen der Formel
EMI1.5     
 mit Aldehyden der Formel
EMI1.6     
  in einem Molverhältnis von etwa 1:2 erhält, als Ausgangsstoffe verwenden.



   Umsetzungsprodukte, die zwei Mol Formaldehyd pro Mol Harnstoff enthalten, können die Strukturen der Formeln VI, VII und VIII im Molekül enthalten.
EMI2.1     




   Umsetzungsprodukte, die pro Mol Harnstoff zwei Mol eines Aldehyds mit der Formel V enthalten, können die Strukturen der Formeln IX, X und XI im Molekül enthalten.
EMI2.2     

EMI2.3     




   x bedeutet in den Formeln VI, VII, IX und X eine ganze Zahl zwischen 2 und 5.



   Als Ausgangsstoffe entsprechend der Formel II las sen sich beispielsweise N,N'-Dimethylolharnstoff, N,N'   Dimethyl-N,N'-dimethylolharnstoff,    N,N'-Dimethoxy methylharnstoff sowie die entsprechenden   Thioharn-    stoffe verwenden. Ausgangsstoffe, die der Formel III entsprechen, sind z. B. N,N'-Di-a-isobutylolharnstoff,
N,N'-Di-a-hydroxy-2'-äthylhexylharnstoff, N,N'-Di methoxyisobutylharnstoff sowie die entsprechenden Thioharnstoffe. Verbindungen der Formel V sind z. B.



   Kondensationsprodukte von Harnstoff mit zwei Molen
Formaldehyd sowie das entsprechende Umsetzungspro dukt von Thioharnstoff mit zwei Molen Formaldehyd.



  Verbindungen der Formel VI sind beispielsweise die
Methylolverbindungen von Polymethylenharnstoff und
Polymethylenthioharnstoff sowie die Methoxymethyl verbindungen des Polymethylenharnstoffs bzw. -thioharnstoffs. Verbindungen der Formel VII sind z. B.



     N*N'-Dimethyl-uron,    N,N'-Dibutyl-uron. Verbindungen der Formel IX sind beispielsweise die Kondensations produkte von Harnstoff mit Isobutyraldehyd im Mol verhältnis 1:2 sowie die des Thioharnstoffs mit zwei
Molen Isobutyraldehyd, und Verbindungen der Formel
X sind beispielsweise die a-Isobutylolverbindungen von Poly-isobutylidenharnstoff und die a-Methoxyisobutylverbindungen des Poly-isobutylidenharnstoffs. Verbindungen der Formel XI sind beispielsweise N,N'-Dime   thyl-2,6-di-isopropyl-1,3,5-tetrahydrooxadiazn-4-on.   



   Als Säuren verwendet man starke, unter den Reaktionsbedingungen nicht oxydierende Säuren. So lassen sich z. B. trockener Chlorwasserstoff, konzentrierte Salzsäure, Schwefelsäure, Oxalsäure oder p-Toluolsulfonsäure verwenden. Man wendet die Säuren zweckmässig in Mengen von 1 bis 30   Gew.-O/o,    bezogen auf die angewandten Ausgangsstoffe, an.



   Es ist zweckmässig, das Verfahren in Gegenwart von Lösungs- oder Verdünnungsmitteln durchzuführen.



  Beispielsweise kann man Äther, wie Dioxan oder Tetrahydrofuran, oder Alkanole mit vorzugsweise 1 bis 4 Kohlenstoffatomen verwenden. Die Lösungsmittel können einzeln oder im Gemisch angewandt werden. Die Umsetzung der Ausgangs stoffe entsprechend den Formeln II, III, VI und X erfolgt zweckmässig im Molverhältnis 1:1, weil die Reaktionsteilnehmer in diesem Molverhältnis bei der Reaktion verbraucht werden. Geringe Abweichungen von diesem Molverhältnis, z. B.



  bis zu 10   Molen/0,    sind möglich.



   Zweckmässig führt man die Umsetzung zwischen 30 und 1000 C, vorzugsweise zwischen 50 und   80"    C, durch.  



   Bei dem erfindungsgemässen Verfahren handelt es sich um eine Kondensationsreaktion, die unter Disproportionierung der Ausgangsstoffe unter Kohlenstoff Kohlenstoff-Verknüpfung bei gleichzeitigem Ringschluss zu Verbindungen der Formel I führen.



   Die Cyclisierung kann durch höheren Säurezusatz, gegebenenfalls zusammen mit einer Erhöhung der Reaktionstemperatur, beschleunigt werden. Es gelingt jedoch in vielen Fällen, in Gegenwart von grossen Säuremengen die 4-Hydroxy- bzw. 4-Alkoxy-propylenharnstoffe zu erhalten. Andererseits ist es auch möglich, die Umsetzung bei höherer Temperatur in Gegenwart von weniger Säure durchzuführen. Die Wahl der Temperatur richtet sich nach den jeweiligen Reaktionspartnern und kann bei Erhöhung des Säurezusatzes erniedrigt werden und umgekehrt.



   Die nach diesem Verfahren herstellbaren neuen Verbindungen I sind wertvolle Zwischenprodukte für die Herstellung von Leder-, Lackhilfsmitteln und Schädlingsbekämpfungsmitteln. Sie sind ausserdem langsam wirkende Düngemittel. Gegenüber Witterungseinflüssen und Bakterien hält ihre Wirkung lange Zeit an. Sie werden z. B. in einer Menge von 10 bis 18 Kilogramm pro 100 Quadratmeter Anbaufläche im Falle von Gras (Rasen), Zuckerrüben oder roten Rüben verwendet.



   Beispiel 1
Die Mischung von 120 Teilen Dimethylolharnstoff, 204   Teilen Di-a-isobutylolharnstoff    und 700 Teilen Wasser wird mit 100 Teilen 500/oiger wässriger Schwefelsäure versetzt und in einem Rührkolben mit Rückflusskühler 5 Stunden auf 75 bis 800 C unter Rühren erwärmt. Der unmittelbar nach der Säurezugabe ausfallende Niederschlag löst sich nach 20 bis 30 Minuten.



  Nach Neutralisation mit ca. 200/oiger Natronlauge wird die Reaktionslösung unter vermindertem Druck auf 600 Teile eingedampft. Nach eintägigem Stehen wird das ausgefallene Reaktionsprodukt abfiltriert und getrocknet. Es werden 140 Teile 4-Hydroxy-5,5-dimethylpropylen-harnstoff erhalten. Das Produkt kann aus Wasser umkristallisiert werden.



   Analyse:   C6Ht202N2    (144)
Berechnet:   C 50,0 0/0      H8,340/o    N 19,45   O/o   
Gefunden: C 49,6   O/o    H 8,4   O/o    N 19,2   o/o.   



   Beispiel 2
60 Teile Harnstoff werden in 200 Teilen einer   300/o    igen wässrigen Formaldehydlösung gelöst und mit 5 Teilen konzentrierter Salzsäure unter Rühren versetzt.



  Nach kurzer Zeit entsteht ein Niederschlag von Polymethylenharnstoff, der pro Mol Harnstoff zwei Mol Formaldehyd gebunden enthält. In einer weiteren Rührapparatur wird eine Lösung von 60 Teilen Harnstoff in 300 Teilen Wasser mit 144 Teilen Isobutyraldehyd versetzt und mit 5 Teilen konzentrierter Salzsäure angesäuert. Unter Rühren bildet sich ein Polykondensat, das pro Mol Harnstoff etwa 2 Mol Isobutyraldehyd gebunden enthält.

 

   Beide Reaktionsmischungen werden in einer Rührapparatur mit Rückflusskühlung zusammengegeben, mit 50 Teilen konzentrierter Salzsäure versetzt und 5 Stunden auf   800 C    erhitzt. Anschliessend wird auf Raumtemperatur abgekühlt, mit Natronlauge neutralisiert und filtriert. Das Filtrat wird unter vermindertem Druck auf ca. 550 Teile eingedampft. Nach ein- bis zweitägigem Stehen wird das Reaktionsprodukt abfiltriert und getrocknet. Es werden 108 Teile 4-Hydroxy-5,5dimethyl-propylenharnstoff erhalten. Das Produkt kann aus Wasser umkristallisiert werden. Die elementaranalytischen und IR-spektroskopischen Daten stimmen mit den Daten eines auf anderem Wege hergestellten Vergleichsproduktes überein. 

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH
    Verfahren zur Herstellung von Propylenharnstoffderivaten der Formel I EMI3.1 worin Ri und R2 Wasserstoff oder Alkylgruppen mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, R3 und R4 Alkylgruppen mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen und X Sauerstoff oder Schwefel bedeuten, dadurch gekennzeichnet, dass man einen Harnstoff der Formel II EMI3.2 worin Ro Wasserstoff oder eine Alkylgruppe mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen bedeutet, mit einem Harnstoff der Formel III EMI3.3 in einem molaren Verhältnis von etwa 1:1 bei Temperaturen zwischen 30 und 1000 C in Gegenwart von Säuren umsetzt.
    UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man einen Harnstoff der Formel II in Form des rohen Reaktionsgemisches verwendet, wie man es durch Umsetzung eines Harnstoffes der For melIV EMI3.4 worin Ri und R2 Wasserstoff oder Alkylgruppen mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen und X ein Sauerstoff- oder Schwefelatom bedeuten, mit Formaldehyd im Molverhältnis von etwa 1:2 erhält.
    2. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man Harnstoffe der Formel III in Form des rohen Reaktionsgemisches verwendet, wie man es durch Umsetzung von Harnstoffen der Formel IV EMI4.1 mit einem Aldehyd der Formel V EMI4.2 in einem Molverhältnis von etwa 1:2 erhält.
    3. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man Harnstoffe der Formel II in Form des rohen Reaktionsgemisches verwendet, wie man es durch Umsetzung eines Harnstoffes der Formel IV EMI4.3 mit Formaldehyd im Molverhältnis von etwa 1:2 erhält und dass man Harnstoffe der Formel III in Form des rohen Reaktionsgemisches verwendet, wie man es durch Umsetzung von Harnstoffen der Formel IV EMI4.4 mit einem Aldehyd der Formel V EMI4.5 in einem Molverhältnis von etwa 1:2 erhält.
    4. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass die Reaktion bei einer Temperatur zwischen 50 und 800 C durchgeführt wird.
    5. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass die Reaktion in Gegenwart eines Lösungsoder Verdünnungsmittels durchgeführt wird.
CH1092467A 1966-08-17 1967-08-03 Verfahren zur Herstellung von Propylenharnstoffderivaten CH502350A (de)

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GB1188553A (en) 1970-04-22
AT276421B (de) 1969-11-25
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DE1670129A1 (de) 1970-10-29
DE1670130B2 (de) 1975-05-15
DE1670129B2 (de) 1975-05-07
BE702751A (de) 1968-02-19
DE1670130A1 (de) 1970-10-29
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