CH505081A - Verfahren zur Herstellung von 17a-Mono-kohlenwasserstoffcarbonsäureestern von 9a,11B-Dihalo-gen-16a-niedrig-alkyl-1,4-pregnadien-17a,21-diol-3,20-dionen und ihren 4-Pregnen-Analoga - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von 17a-Mono-kohlenwasserstoffcarbonsäureestern von 9a,11B-Dihalo-gen-16a-niedrig-alkyl-1,4-pregnadien-17a,21-diol-3,20-dionen und ihren 4-Pregnen-Analoga

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CH505081A
CH505081A CH1772969A CH1772969A CH505081A CH 505081 A CH505081 A CH 505081A CH 1772969 A CH1772969 A CH 1772969A CH 1772969 A CH1772969 A CH 1772969A CH 505081 A CH505081 A CH 505081A
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dione
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CH1772969A
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L Shapiro Elliot
J Collins Elliott
E Finckenor Lawrence
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Scherico Ltd
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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J5/00Normal steroids containing carbon, hydrogen, halogen or oxygen, substituted in position 17 beta by a chain of two carbon atoms, e.g. pregnane and substituted in position 21 by only one singly bound oxygen atom, i.e. only one oxygen bound to position 21 by a single bond
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
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Description


  
 



  Verfahren zur Herstellung von   17α-Mono-kohlenwasserstoffcarbonsäureestern    von   9α,11ss-Dihalo-       gen-16-niedrig-alkyl-1,4-pregnadien-17,21-diol-3,20-dionen    und ihren 4-Pregnen-Analoga
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von therapeutisch wirksamen Steroiden der Pregnanreihe, d.h. von   17α-Mono-kohlenwasserstoffcarbonsäureestern      von 9GC,11 - Dihalogen- 1 6a-niedrig-alkyl- 1 ,4-pregnadien-      -17α,21-diol-3,20-dionen    und ihren 4-Pregnen-Analoga.



   Entzündungshemmende Steroide der Pregnanreihe sind bekannt und werden in der Medizin bei der Behandlung von Entzündungen,   Rheumatismus    und anderen Krankheiten verwendet. Unter den ersten dieser Steroide, für die entzündungshemmende Wirksamkeit und Brauchbarkeit bei der Therapie besonders von Entzündungen gezeigt wurde, waren Verbindungen, die durch folgende Merkmale gekennzeichnet waren: eine 4ständige Doppelbindung oder Doppelbindungen in den Stellungen 1 und 4, 3- und 20ständige Ketonsauerstoffatome, eine   17x-Hy-    droxylgruppe, ein Ketonsauerstoffatom oder eine   -Hy-    droxylgruppe in Stellung 11 und eine freie oder veresterte Hydroxylgruppe in Stellung 21.

  In den letzten Jahren haben auch Verbindungen der Pregnanreihe mit   9z-    und
11ss-ständigem Halogen als entzündungshemmende Mittel an Interesse gewonnen.



   Es wurde nun gefunden, dass eine   17α-ständige    Car   bonsäureestergruppe    gewissen   9a, 11 -Dihalogen- 1      60:-nied-    rig-alkyl-steroiden der Pregnanreihe besonders vorteilhafte therapeutische Eigenschaften verleiht. Die bemerkenswerteste dieser Eigenschaften ist eine verstärkte entzündungshemmende Wirksamkeit, so dass die 17a-Carbonsäureesterderivate der   9, 11 p-Dihalogen- 1      6α-niedrig-    -alkylverbindungen als Klasse gegenüber den entsprechen- den freien   17: 'Hydroxyverbindungen    eine stärkere entzündungshemmende Wirksamkeit zeigen.



   Gegenstand der Erfindung ist demnach ein Verfahren zur Herstellung der neuen Verbindungsklasse der   9oc,11p-      -Dihalogen-16α-niedrig-alkyl-1,4-pregnadien-17α,21 - diol-    -3,20-dione und ihrer 4-Pregnen-Analoga mit einer   17α-    ständigen Carbonsäureestergruppe. Die Verbindungen können im Steroidkern noch in anderen Stellungen, insbesondere in   6α-Stellung,    Substituenten tragen.



   Innerhalb dieser Klasse von   17α-Carbonsäureestern    sind Verbindungen der folgenden allgemeinen Formel I von besonderer Wichtigkeit:
EMI1.1     

Darin bedeuten X und Y gleiche oder verschiedene Halogenatome, R eine Niedrig-Alkylgruppe, R' ein Acylradikal und W Wasserstoff, Halogen oder eine Niedrig Alkylgruppe.



   Der in der Beschreibung und in den Ansprüchen benutzte Ausdruck    Niedrig-Alkyl     bedeutet durchwegs eine Alkylgruppe mit nicht mehr als 6 Kohlenstoffatomen. Die bevorzugte Niedrig-Alkylgruppe in der   16a-    Stellung und, wenn W Niedrig-Alkyl ist, in der   6z-Stel-    lung ist Methyl.



   Bevorzugt unter den Verbindungen der Formel I sind die   17α-Carbonsäureester    von   6α-W'-9α,11ss-Dihalogen-,    insbesondere in   -9α,11ss-Dichlor-,      -16α-methyl-1,4-pregna-      dien-17a,21 -diol-3,20-dionverbindungen ,    in denen W' Wasserstoff, Fluor, Chlor oder Methyl bedeutet. Die Bedeutung dieser besonders bevorzugten Verbindungen rührt von ihrer durch pharmakologische und andere Tests gezeigten ungewöhnlichen entzündungshemmenden Wirksamkeit her, worin sie den entsprechenden   9α,11ss-Diha-    logenverbindungen mit einer freien   17α-Hydroxygruppe    überlegen sind.

  Ferner ist die entzündungshemmende Wirksamkeit dieser Verbindungen der von entsprechenden 16-Desmethyl-Analoga überlegen und länger andauernd.  



   Das   17α-ständige      Acylradikal    enthält in den Verbindungen der Formel I vorzugsweise 1 bis 5 Kohlenstoffatome. Dieses Acylradikal kann zum Beispiel ein gesättigtes oder ungesättigtes, gerad- oder verzweigtkettiges aliphatisches oder ein gesättigtes oder ungesättigtes cycloaliphatisches Radikal sein. Geeignete Acylradikale leiten sich zum Beispiel von Essigsäure, Propionsäure, Buttersäure, Isobuttersäure. Valeriansäure, Isovaleriansäure, 2   Methylbuttersäure    und Cyclopropylcarbonsäure ab.



   Die folgenden Verbindungen sind Beispiele bevorzug   ter    erfindungsgemäss hergestellter   17-Ester:       9, 11 3-Dichlor- 160c-methyl- 1,4-pregnadien- 17a"21 -diol-    -3,20-dion- 17-acetat;   9α,11ss-Dichlor-16α-methyl-1,4-pregnadien-17α,21-diol-    -3,20-dion-17-propionat;   9α,11ss-Dichlor-16α-methyl-1,4-pregnadien-17α,21-diol-    -3,20-dion-17-butyrat:   9α,11ss-Dichlor-16α-methyl-1,4-pregnadien-17α,21-diol-    -3,20-dion-17-isobutyrat;   9α,11ss-Dichlor-16α-methyl-1,4-pregnadien-17α,21-diol-    -3,20-dion-17-valerat;   9α,11ss-Dichlor-16α-methyl-1,4-pregnadien-17α,21-diol-    -3,20-dion-17-isovalerat:

  :   9α,11ss-Dichlor-16α-methyl-1,4-pregnadien-17α,21-diol-    -3,20-dion-17-(2-methylbutyrat);   9α,11ss-Dichlor-16α-methyl-1,4-pregnadien-17α,21-diol-    -3,20-dion-17-cyclopropyl-carboxylat;   9α,11ss-Difluor-Analoga    der voranstehenden Verbindungen:   9α-Fluor-11ss-chlor-Analoga    der vorstehenden Verbindungen;   9α-Brom-11ss-fluor-Analoga   der voranstehenden Verbindungen:   9α-Brom-11ss-fluor-Analoga    der voran stehenden Verbindungen;   6α-Fluor-9α,11ss-dichlor-16α-methyl-1,4-pregnadien -17α,21-diol-3,20-dion-17-acetat; 6α-Fluor-9α,11ss-dichlor-16α-methyl-1,4-pregnadien -17α,21-diol-3,2-dion-17-propionat;

   6α-Fluor-9α,11ss-dichlor-16α-methyl-1,4-pregnadien -17α,21-diol-3,20-dion-17-butyrat; 6α-Fluor-9α,11ss-dichlor-16α-methyl-1,4-pregnadien -17α,21-diol-3,20-dion-17-isobutyrat; 6α-Fluor-9α,11ss-dichlor-16α-methyl-1,4-pregnadien -17α,21-diol-3,20-dion-17-valerat; 6α-Fluor-9α,11ss-dichlor-16α-methyl-1,4-pregnadien -17α,21-diol-3,20-dion-17-isovalerat; 6α-Fluor-9α,11ss-dichlor-16α-methyl-1,4-pregnadien -17α,21-diol-3,20-dion-17-(2-methylbutyrat);

   6α-Fluor-9α,11ss-dichlor-16α-methyl-1,4-pregnadien -17α,21-diol-3,20-dion-17-cyclopropylcarboxylat;      9α,11ss-Difluor-Analoga    der voranstehenden   6α-Fluorver-    bindungen:   9rc-Fluor-l 19-chlor-Analoga    der voranstehenden   6a-    -Fluorverbindungen;   9α-Chlor-11ss-brom-Analoga    der voranstehenden   6x-    -Fluorverbindungen,   9α-Brom-11ss-fluor-Analoga   der voran stehenden   6a-      -Fluorverbindungen:

   6α,9α,11ss-Trichlor-16α-methyl-1,4-pregnadien-17α,21-    -diol-3,20-dion-17-acetat;   6α,9α,11ss-Trichlor-16α-methyl-1,4-pregnadien-17α,21-    -diol-3,20-dion-17-propionat;   6α,9α,11ss-Trichlor-16α-methyl-1,4-pregnadien-17α,21 -diol-3,20-dion-1 7-butyrat;      6α,9α,11ss-Trichlor-16α-methyl-1,4-pregnadien-17α,21 -diol-3,20-dion- 1 7-isobutyrat; 6α,9α,11ss-Trichlor-16α-methyl-1,4-pregnadien-17α,21-    -diol-3,20-dion-17-valerat;   6α,9α,11ss-Trichlor-16α-methyl-1,4-pregnadien-17α,21 -diol-3,20-dion- 17-isovalerat;

   6α,9α,11ss-Trichlor-16α-methyl-1,4-pregnadien-17α,21-    -diol-3,20-dion-17-(2-methylbutyrat);    6α,9α,11ss-Trichlor-16α-methyl-1,4-pregnadien-17α,21-    -diol-3,20-dion-17-cyclopropylcarboxylat;   9α,11ss-Difluor-Analoga   der voranstehenden   6x-Chlor-    -verbindungen;   9α-Fluor-11ss-chlor-Analoga    der voranstehenden   6α-    -Chlor-verbindungen;   9α-Chlor-11ss-brom-Analoga    der voranstehenden   6α-    -Chlor-verbindungen;   9α-Brom-11ss-fluor-Analoga   der voranstehenden   6x-    -Chlor-verbindungen;   9α,11ss-Dichlor-6α,16α-dimethyl-1,4-pregnadien-17α

  ;,21-    -diol-3,20-dion-17-acetat;   9α,11ss-Dichlor-6α,16α-dimethyl-1,4-pregnadien-17α,21-    -diol-3,20-dion-17-propionat;   9α,11ss-Dichlor-6α,16α-dimethyl-1,4-pregnadien-17α,21 -diol-3,20-dion- 1 7-butyrat; 9α,11ss-Dichlor-6α,16α-dimethyl-1,4-pregnadien-17α,21-    -diol-3,20-dion-17-isobutyrat;   9α,11ss-Dichlor-6α,16α-dimethyl-1,4-pregnadien-17α,21 -diol-3,20-dion- 1 7-valerat;

   9α,11ss-Dichlor-6α,16α-dimethyl-1,4-pregnadien-17α,21-    -diol-3,20-dion-17-isovalerat;   9x, l lA-Dichlor-6sc.16x-dimethyl- 1,4-pregnadien- 17x,21-    -diol-3,20-dion-17-(2-methylbutyrat)   9α,11ss-Dichlor-6α,16α-dimethyl-1,4-pregnadien-17α,21 -diol-3,20-dion- 1 7-cyclopropyl-carboxylat;      9α,11ss-Difluor-Analoga    der voranstehenden   6α-Methyl-    -verbindungen;   9α-Fluor-11ss-chlor-Analoga   der voranstehenden   6α-Me-    thyl-verbindungen;   9α-Chlor-11ss-brom-Analoga    der voranstehenden   6α-Me-    thyl-verbindungen;

   und   9α-Brom-11ss-fluor-Analoga    der voranstehenden   6x-Me-    thyl-verbindungen.



   Wie zuvor erwähnt, zeigen die   17α-Carbonsäureester    der   9α,11ss-Dihalogensteroide,    insbesondere die   17x-Ester    der   6α-W'-9α,11ss-Dihalogen-,    zum Beispiel   -9α,11ss-Di-    chlor-,   - t 6x-methyl- 1,4-pregnadien - 17x,21 -diol-3,20-dion-    -verbindungen (mit W' = Wasserstoff,   Chlor,    Fluor oder Methyl) eine starke entzündungshemmende Wirkung, die im allgemeinen um ein Vielfaches grösser als die der entsprechenden freien   17α-Hydroxyverbindungen    ist.

 

   Die entzündungshemmende Wirksamkeit der neuen Monoesterverbindungen wurde in vivo an Hunden bestätigt, wobei man pharmakologische Standardtests durchführte, zum Beispiel den Intrakutanversuch und klinisch bei lokaler Anwendung den McKenzie-Test (siehe McKenzie und Atkinson, Topical Activities of Betamethasone Esters in Man. Arch. Derm. 1964, Vol. 89, 741746).



   Bei dieser Untersuchung der therapeutischen Wirksamkeit der neuen   17x-Monoesterverbindungen    fiel die ungewöhnliche Eigenschaft auf, dass sie bei oraler Verabreichung an Hunden eine verstärkte Wirkung zeigen. Ferner hält die entzündungshemmende Wirksamkeit der Verbindungen nach einer einzigen oralen therapeutischen Dosis 24 Stunden lang an. Bezeichnenderweise zeigen die   17x-Ester    diese andauernde Wirksamkeit ohne Aus  bleiben einer raschen Wirkung. Ergebnisse von Parallelversuchen, bei denen die Stammalkohole und die entsprechenden 17a-Esterverbindungen benutzt wurden, zeigen keine Zeitunterschiede beim Beginn von Eosinopenie.



  Die   17,x-Esterverbindungen    zeigen jedoch eine Eosinopeniewirkung noch lange nach dem Aufhören der Wirkung der freien   17α-Hydroxy-Analoga.    Eosinopenie wird allgemein als Anzeichen wirksamer Corticoid-Entzündungshemmungstherapie anerkannt und wird oft als empirisches Mass für Entzündungshemmungswirksamkeit verwendet.



   Die 17a-Ester sind nicht nur im Vergleich zu ihren   17a,21-Diol-Analoga    als entzündungshemmende Mittel überlegen; sie sind, wie Tests zeigen, dabei auch wirksamer als eine 21-Monoester-verbindung, wie Prednisolon-21-acetat. Gibt man etwa Hunden eine einzige orale therapeutische Dosis von   9α,11ss-Dichlor-16α-methyl-1,4-      -pregnadien-17α,21-diol-3,20-dion-17-butyrat,    so kann man eine länger andauernde entzündungshemmende Wirkung beobachten als jene bei zehnmaliger Gabe von therapeutischen Dosen von Prednisolonacetat. Diese 17a -Esterverbindungen zeigen auch eine stärkere und länger andauernde orale Wirksamkeit als ihre 1 6-Desmethyl -Analoga.



   Die sowohl hohe als auch lang andauernde Wirksamkeit dieser 17a-Ester ermöglicht das Erreichen und Aufrechterhalten einer angemessenen entzündungshemmenden Wirkung bei einer Minimaldosis-Therapie, wobei einerseits die bewirkte Linderung verstärkt und andererseits die Wahrscheinlichkeit des Auftretens unerwünschter Nebenwirkungen vermindert wird.



   Erfindungsgemäss können die   17α-Monokohlenwas-    serstoffcarbonsäureester von   9α,11ss-Dihalogen-16α-nied-      rig-alkyl-1,4-pregnadien-17α,21-diol-3,20-dionen    u. deren 4-Pregnen-Analoga hergestellt werden, indem ein entsprebenen, die generell die Reaktion der Pregnatrienverbindung mit einem Halogenierungsmittel, vorzugsweise in einem inerten Lösungsmittel, und die anschliessende Isolierung der   9%, 1      -Dihalogenverbindung    zum Inhalt haben.

  Die in den voranstehenden Verfahren gebrauchten Halogenierungsmittel sind (a) molekulare gleichatomige Halogene, wie Chlor oder Brom, (b) molekulare Halogendonoren, wie die Additionsverbindungen Pyridiniumbromidperbromid, Jodbenzoldichlorid und p-Jodtoluoldichlorid, (c) Interhalogenverbindungen, wie Jodmonochlorid, (d) Mischungen von Reagenzien, die einen positiven Halogendonor, wie ein molekulares Halogen oder eine Verbindung wie N-Chlorsuccinimid und N-Bromacetamid, zusammen mit einem Halogenidion enthalten, das eine gleiche oder grössere Elektronegativität als die des positiven Halogendonors hat, und (e) Fluoriermittel, wie   Schwermetallpolyfluonde,    zum Beispiel Bleitetrafluorid oder Mischungen von Schwermetalloxiden mit Fluorwasserstoff.

  Zum Beispiel kann die Einführung von Chloratomen in die Stellungen   9a    und   1 1f3    durch Chlorierung nach diesem Verfahren erfolgen, indem man die Pregnatrienverbindung mit einem Chlorierungsmittel reagieren lässt, beispielsweise mit Chlor oder mit N-Chlorsuccinimid/Chlorwasserstoff, vorzugsweise in einem inerten Lösungsmittel, zum Beispiel in Eisessig oder in einem chlorierten Kohlenwasserstoff, wie Methylenchlorid, Chloroform oder Tetrachlorkohlenstoff, unter Zusatz einer tertiären organischen Base, wie Pyridin. Man führt das 9,11 -Dihalogenierungsverfahren zweckmässig bei einer Temperatur im Bereich von ungefähr 5 bis 500C und einer Reaktionsdauer im Bereich von 30 Minuten bis 24 Stunden aus, je nach der Reaktivität der Reagenzien.



   Dieses Verfahren ist für die Herstellung von Verbindungen der Formel I am Beispiel der   9%,1 1p-Dichlor-17    -ester-verbindungen der Formel   1'    im folgenden Reaktionsschema zusammengefasst:
EMI3.1     


<tb>  <SEP> CH2OH <SEP> OH2 <SEP> OH
<tb>  <SEP> 0=0 <SEP> 0=0
<tb>  <SEP> -- <SEP> OR't <SEP> OR'
<tb> ܸÜ??'R
<tb>  <SEP> VII <SEP>  <  <SEP> I'
<tb>  <SEP> XY <SEP> W
<tb>    chender 16a - Niedrig-alkyl- 1,4,9(1 1)-pregnatrien- 17a,21-      -diol-3,20-dion-17&alpha;-monoester    oder dessen 4,9(11)-Pregnadien-Analogen in den Stellungen   9&alpha;   und 11ss dihalogeniert wird.



   Ein Beispiel für die Ausgangsverbindung sind   60c-W-      -16&alpha;-Niedrig-alkyl-1,4,9(11)-pregnatrien-17&alpha;,21-diol-3,20-      -dion-17&alpha;-carbonsäureesterverbindungen.    Dabei besteht das Verfahren in der Halogenierung nach bekannten Verfahren, wobei Halogen in die Stellung   9&alpha;   und 11ss eingeführt wird.



   Geeignete Halogenierungsverfahren sind unter anderen die in der deutschen Patentschrift 1 175 668 beschrie
In den Formeln VII und I' haben W, R und R' dieselbe Bedeutung wie in Formel I.



   Beispiel   
9&alpha;,11ss-Dichlor-16&alpha;-methyl-1,4-pregnadien-17&alpha;,21  -diol-3,20-dion-17&alpha;-propionat   
Man kühlt eine Lösung von 4,13 g (0,01 Mol)   16&alpha;-      -Methyl-1,4,9(11)-pregnatrien-17&alpha;,21-diol-3,20-dion-17&alpha;-    -propionat in 413 ml (100 ml/g) Methylenchlorid und 41 ml (10 ml/g) Pyridin auf -450C. Man fügt rasch 730 mg (0,0103 Mol) Chlor aus einer Vorratslösung, die  85 mg Chlor pro ml enthält, zu. Man rührt die Mischung bei   45 C    und zieht in Intervallen von 15 Min. eine Probe für eine dünnschichtchromatographische Probe (Lösungsmittelsystem: Chloroform zu Äthylacetat =   3:    1   vol/vol)    und für eine Stärke-Kaliumjodid-Papierprobe.



  Sobald die Reaktion beendet ist (negativer Stärke-Kaliumjodid-Test), fügt man einen Liter Methylenchlorid zu, wäscht die Lösung mit verdünnter Salzsäure und dann mit Wasser bis zur Neutralität. Man trocknet die   Me-      thylenchloridlösung    über Magnesiumsulfat und dampft sie in Vakuum zur Trockene ein. Man kristallisiert den Rückstand um und erhält eine Ausbeute von 2,5 g   (50%    der Theorie) der gewünschten Verbindung. Schmelzpunkt 214-217 C.   [&alpha;]D25    =   +83     (C =   1%    Dioxan).



   Das Verfahren des voranstehenden Beispiels ist allgemein anwendbar, und man kann damit mit   geeigne-    ten Reagenzien erfindungsgemäss jede   17a-Esterverbin-      dun    herstellen, wie zum Beispiel:    9&alpha;,11ss-Dichlor-16&alpha;-methyl-1,4-pregnadien-17&alpha;,21-diol-    -3,20-dion-17-butyrat:   9&alpha;,11ss-Dichlor-16&alpha;-methyl-1,4-pregnadien-17&alpha;,21-diol-    -3,20-dion-17-isobutyrat;   9&alpha;,11ss-Dichlor-16&alpha;-methyl-1,4-pregnadien-17&alpha;,21-diol-    -3,20-dion-17-valerat;    9&alpha;,11ss-Dichlor-16&alpha;-methyl-1,4-pregnadien-17&alpha;,21-diol-    -3,20-dion-17-isovalerat;    9&alpha;,11ss-Dichlor-16&alpha;-methyl-1,4-pregnadien-17&alpha;,21-diol-    -3,20-dion-17-(2-methylbutyrat):

  :   9&alpha;,11ss-Dichlor-6&alpha;,16&alpha;-dimethyl-1,4-pregnadien-17&alpha;,21-    -diol-3,20-dion-17-propionat;   9&alpha;,11ss-Dichlor-6&alpha;,16&alpha;-dimethyl-1,4-pregnadien-17&alpha;,21-    -diol-3,20-dion-17-valerat;    9&alpha;,11ss-Dichlor-6&alpha;,16&alpha;-dimethyl-1,4-pregnadien-17&alpha;,21-    -diol-3,20-dion-17-isobutyrat;   9&alpha;,11ss-Dichlor-6&alpha;-dimethyl-1,4-pregnadien-17&alpha;,21-diol-    -3,20-dion-17-isovalerat;    9&alpha;,11ss-Dichlor-6&alpha;,16&alpha;-dimethyl-1,4-pregnadien-17&alpha;,21-    -diol-3,20-dion-17-(2-methylbutyrat);   6&alpha;,9&alpha;,11ss-Trichlor-16&alpha;-methyl-1,4-pregnadien-17&alpha;,21-    -diol-3,20-dion-17-acetat;    6&alpha;,9&alpha;,11ss-Trichlor-16&alpha;-methyl-1,4-pregnadien-17&alpha;

  ;,21-    -diol-3,20-dion-17-butyrat;   6&alpha;,9&alpha;,11ss-Trichlor-16&alpha;-methyl-1,4-pregnadien-17&alpha;,21-    -diol-3,20-dion-17-isobutyrat;   6&alpha;,9&alpha;,11ss-Trichlor-16&alpha;-methyl-1,4-pregnadien-17&alpha;,21-    -diol-3,20-dion-valerat;   6&alpha;,9&alpha;,11ss-Trichlor-16&alpha;-methyl-1,4-pregnadien-17&alpha;,21-    -diol-3,20-dion-17-isovalerat;   6&alpha;,9&alpha;,11ss-Trichlor-16&alpha;-methyl-1,4-pregnadien-17&alpha;,21-    -diol-3,20-dion-17-(2-methylbutyrat);   6&alpha;-Fluor-9&alpha;,11ss-dichlor-16&alpha;-methyl-1,4-pregnadien -17&alpha;,21-diol-3,20-dion-17-propionat; 6&alpha;-Fluor-9&alpha;,11ss-dichlor-16&alpha;-methyl-1,4-pregnadien -17&alpha;,21-diol-3,20-dion-17-butyrat;

   6a-Fluor-9 x,1113-dichlor- 16a-methyl- 1,4-pregnadien- - 17x,21 -diol-3,20-dion-17-isobutyrat; 6&alpha;-Fluor-9&alpha;,11ss-dichlor-16&alpha;-methyl-1,4-pregnadien-      -17&alpha;,21-diol-3,20-dion-17-isovalerat;    und    6x-Fluor-9x,11 l3-dichlor- 16x-methyl- 1,4-pregnadien- - 17x.21 -diol-3,20-dion-17-(2-methylbutyrat).   



   Die erfindungsgemässen   17x-Ester    können als Arzneimittel   zweckmässig    in der Form von therapeutischen Zubereitungen verwendet werden, die den Ester als aktives Ingredienz in Mischung oder in Verbindung mit einem Träger enthalten. Solche Zubereitungen sind ebenfalls Gegenstand der Erfindung.



   Für die lokale Anwendung, zum Beispiel für die Linderung von Entzündungen, sind die therapeutischen Zubereitungen meist in der Form von hydrophilen oder hydrophoben Salben, in der Form von Lotionen, die wässrig, nicht wässrig oder emulsionsartig sein können, in der Form von Cremes oder in der Form von Aerosolen.



  Geeignete Träger sind feste oder flüssige, organische oder anorganische Substanzen, die die 17-Ester nicht angreifen, zum Beispiel eine oder eine Mischung der folgenden Substanzen: Wasser,   öle    Fette Polyester,   Fett-    säuren, Polyalkylenglycole, Wachse und Gele. Im   allge-    meinen beanspruchen die erfindungsgemässen   17x-Ester    den kleineren Anteil und der Träger den grösseren Anteil einer solchen therapeutischen Zubereitung.   Insheson-    dere enthalten für lokale Anwendung   geeignete    Zuberei   tungen      ungefähr    0,01 bis 0,25 Gewichtsprozent Diester.

 

  Andere Substanzen, wie bakteriostatische Mittel, Pigmente,   Parfums    und   Anästhetika,    die mit den   17x-Estern    verträglich sind,   können    auch, falls erwünscht, in den Zubereitungen enthalten sein. 

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH
    Verfahren zur Herstellung von 17x-Mono-kohlenwas- serstoffcarbonsäureestern von 9&alpha;,11ss-Dihalogen-16&alpha;-nied- rig-alky-1,4-pregnadien-17&alpha;,21-diol-3,20-dionen und deren 4-Pregnen-Analoga, dadurch gekennzeichnet, dass ein entsprechender 16&alpha; - Niedrig-alkyl-1,4,9(11)-pregnatrien- 17&alpha;,21-diol-3,20-dion-17&alpha;-monoester oder dessen 4,9 (1 I)-Pregnadien-Analogen einer Halogenierung unterworfen wird, wodurch je ein Halogenatom in 9&alpha;- und in 11ss- Stellung eingeführt wird.
    UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man den Ausgangsstoff einer Chlorierung unterwirft, wodurch je ein Chloratom in 9&alpha;- und in 11,3- Stellung eingeführt wird.
    2. Verfahren nach Patentanspruch oder Unteranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man als Ausgangsstoff einen 17&alpha;-Monoester von 16&alpha;-Methyl-1,4,9- (] 1)-pregnatrien-17&alpha;,21-diol-3,20-dion oder dessen 4,9 (11)-Pregnadien-Analogen verwendet.
CH1772969A 1967-08-07 1967-08-07 Verfahren zur Herstellung von 17a-Mono-kohlenwasserstoffcarbonsäureestern von 9a,11B-Dihalo-gen-16a-niedrig-alkyl-1,4-pregnadien-17a,21-diol-3,20-dionen und ihren 4-Pregnen-Analoga CH505081A (de)

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