CH510092A - Verfahren zur Herstellung von Reaktivfarbstoffen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Reaktivfarbstoffen

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CH510092A
CH510092A CH228669A CH228669A CH510092A CH 510092 A CH510092 A CH 510092A CH 228669 A CH228669 A CH 228669A CH 228669 A CH228669 A CH 228669A CH 510092 A CH510092 A CH 510092A
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sep
amino
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acid
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CH228669A
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Hans-Samuel Dr Bien
Erich Dr Klauke
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Bayer Ag
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Description


  
 



  Verfahren zur Herstellung von   Reaktlvfarbstoffen   
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung wertvoller neuer Reaktivfarbstoffe der Formel
EMI1.1     
 in dieser Formel bedeuten D den Rest eines organischen Farbstoffes, R Wasserstoff oder eine niedere Alkylgruppe, m eine Zahl von 1 bis 8,   R1    Wasserstoff oder einen Substituenten,   R2    Wasserstoff oder gegebenenfalls substituierte Alkyl-, Alkenyl-, Aralkyl- oder Arylreste und F einen Fluorsubstituenten.



   In den Farbstoffen der Formel (I) ist die -N(R) Gruppe direkt mit einem Kohlenstoffatom des Pyrimidinringes in 4-Stellung verknüpft. Auf der anderen Seite ist die -N(R)-Gruppe entweder direkt oder über ein Brückenglied,   wie -SQ      oder -CO-,    wie im Falle von   Arnidgruppierungen,    oder über eine Alkylengruppe, eine   Alkylen-CO-,    eine Arylen-,   Arylen-SOr,    Arylen-CO-Gruppe oder einen Triazin- oder Diazinring oder eine Arylenamidosulfonylgruppe, an einen aromatischen Ring des Farbstoffs D gebunden.

  Enthalten solche Brückenglieder heterocyclische Ringsysteme wie im Falle von Triazinyl- oder   Pyrimidinylresten,    so können auch diese noch reaktionsfähige Atome oder Gruppierungen, wie Halogenatome oder andere in grosser Zahl bekannte Substituenten, aufweisen.



   Als Substituenten R1 in 5-Stellung des Pyrimidinringes sind beispielsweise zu nennen: Halogen, wie Cl, Br und F, Alkylreste, wie -CH3   undC2H5,    substituierte Alkylreste, wie Mono-, Di- oder Trichlor- oder Tribrommethyl-, Trifluormethyl-, Alkenyl-, wie Vinyl-, Halogenvinyl- und   Allylreste, -NOe, -CN,    Carbonsäure-, Carbonsäureester- und gegebenenfalls N-substituierte Carbonsäure- oder Sulfonsäureamidgruppen, Sulfonsäure- und Sulfonsäureestergruppen, Alkylsulfonyl-, Aralkylsulfonyl- oder Arylsulfonylgruppen.



   Als Substituenten   R2    in 2-Stellung des Pyrimidinringes kommen beispielsweise in Betracht: Alkyl-, wie Methyl- und Äthylreste, Alkenyl-, wie Vinyl-, Halogenvinyl- und Allylreste und substituierte Alkylreste, wie Mono-, Di- oder Trichlor- oder Tribrommethyl- oder Trifluormethylreste.



   Farbstoffe, in denen   R2    für Wasserstoff und   R1 für    Halogen oder -CF3 sowie m für die Zahl 1 stehen, zählen zu einer bevorzugten Gruppe der erfindungsgemäss herstellbaren Verbindungen der Formel I.



   Im Rahmen der neuen Farbstoffe (I) entspricht eine bevorzugte Gruppe von Produkten der Formel
EMI1.2     
 worin D' den Rest eines sulfonsäuregruppenhaltigen Azo-, Anthrachinon- oder Azaporphinfarbstoffs darstellt  und R1, R2 und F die bereits angegebene Bedeutung haben.



   Die neuen Farbstoffe können den Rest
EMI2.1     
 einmal oder mehrere Male im Molekül aufweisen.



  Farbstoffe mit 1 bis 2 solcher Reaktivreste sind aus ökonomischen Gründen bevorzugt.



   Geeignete Pyrimidinringe
EMI2.2     
 die in 6-Stellung einen abspaltbaren (reaktiven) Fluorsubstituenten aufweisen, sind beispielsweise: 6-Fluor-5-chlor-pyrimidinyl4, 6-Fluor-5trifluormethyl-pyrimidinyl-4, 6-Fluor-2-methylpyrimidinyl4, 6-Fluor-5-chlor-2-methyl-pyrimidinyl-4, 5,6-Difluor-pyrimidinyl-4, 6-Fluor-5chlor-2-trifluormethyl-pyrimidinyl-4, 6-Fluor-2phenyl-pyrimidinyl-4, 6-Fluor-5-cyan-pyrimidinyl-4, 6-Fluor-5-nitro-pyrimidinyl-4, 6-Fluor5-methylsulfonyl-pyrimidinyl-4, 6-Fluor-5-phe   nylsulfonyl-pyrimidmyl-4.   



   Unter der Vielzahl der Bindungsmöglichkeiten des Restes (III) an D ist die direkte Bindung der -N(R) Gruppen an ein Kohlenstoffatom eines carbocyclischen Ringes von D bevorzugt. Geeignete Brückenglieder solcher und anderer Art, unter Einschluss der -N(R) Gruppe, sind beispielsweise (A steht für den Rest der Formel III): -NH-A, -N(CH3)-A, -N(C2H5)-A, -N(C3H7)-A, -CONH-A, -SO2NH-A, -CON (CH3)-A, -SO2N(CH3)-A sowie die entsprechenden N-Äthyl- und N-Propylamide, -HN-CO-NH-A, -HN-CH2-CO-NH-A,-N(CH3)-CH2-CONH -A,-HN-CH2-CH2-NH-A,
EMI2.3     
 sowie die entsprechenden N-Alkyl(1-5 C)amide bzw. -amine  
EMI3.1     
 sowie die entsprechenden   N-Alkyl(1-3    C)amide bzw.



  -amine der genannten Verbindungen.



   Die neuen Farbstoffe können den verschiedensten Klassen angehören, z. B. der Reihe der metallfreien oder metallhaltigen Mono- oder Polyazofarbstoffe, metallfreien oder metallhaltigen Azaporphinfarbstoffe, wie Kupfer- oder Nickelphthalocyaninfarbstoffe, der Anthrachinon-, Oxazin-, Dioxazin-, Triphenylmethan-, Nitro-, Azomethin-, Benzanthron- und Dibenzanthronfarbstoffe sowie der polycyclischen Kondensationsverbindungen von Anthrachinon-, Benzanthron- und Dibenzanthronverbindungen. Im Rahmen dieser Farbstoffklasse sind unter anderem Farbstoffe der folgenden allgemeinen Zusammensetzungen besonders wertvoll
1. Azofarbstoffe
EMI3.2     
 worin B und E aromatische, carbocyclische oder heterocyclische Reste darstellen, insbesondere B den Rest einer carbocyclischen Diazokomponente der Benzoloder Naphthalinreihe, und E den Rest einer enolischen oder phenolischen Kupplungskomponente, z.

  B. eines 5 Pyrazolons, eines Acetessigsäurearylamids, eines Oxynaphthalins oder eines Aminonaphthalins; B und E können im übrigen beliebige in Azofarbstoffen übliche Substituenten aufweisen, darunter auch weitere Azogruppen; R' steht für   eine -Clla-Gruppe    oder bevorzugt für ein Wasserstoffatom, R'1 steht für Halogen (F, Cl, Br)   oder -CF3    und   R'2    steht für Wasserstoff.



   Besonders wertvolle Farbstoffe dieser Reihe sind solche, die wasserlöslich sind, und insbesondere solche, die Sulfonsäure- und/oder Carbonsäuregruppen aufweisen. Die Azofarbstoffe können sowohl metallfrei als auch metallhaltig sein, wobei unter den Metallkomplexen die Kupfer-, Chrom- und Kobaltkomplexe bevorzugtes Interesse haben.



   Wichtige Azofarbstoffe sind beispielsweise solche der Benzol-azo-naphthalinreihe, der   Benzol-azo- 1 -phe-    nyl- 5-pyrazolonreihe, der Benzol-azo-aminonaphthalinreihe, der Naphthalin-azo-naphthalinreihe, der Naphthalin-azo-1-phenylpyrazolon-5-Reihe und der Stilbenazo-benzolreihe, wobei auch hier die sulfonsäuregruppenhaltigen Farbstoffe bevorzugt sind. Im Falle von Metallkomplexazofarbstoffen befinden sich die metallkomplexgebundenen Gruppen vorzugsweise in den o Stellungen zur Azogruppe, z. B. in Form von   o,o'-    Dihydroxy-, o-Hydroxy-o'-carboxy-, o-Carboxy-o'-amino- und o-Hydroxy- o'-amino-azogruppierungen.

  Besonders hervorragende Typen von Monoazofarbstoffen der erfindungsgemäss erhältlichen Art werden durch die folgenden Formeln veranschaulicht:
EMI3.3     
  
EMI4.1     


<tb>  <SEP> H; <SEP> OCH3 <SEP> ;NH-acyl
<tb> (HO,S <SEP> )o=jf3 <SEP> ;4- <SEP> OH
<tb> (HO3 <SEP> )0 <SEP> 3 <SEP> | <SEP> -- <SEP> N?-'" <SEP> 1-3 <SEP> (VI)
<tb> 
EMI4.2     

EMI4.3     


<tb>  < so3H) <SEP> 0-2
<tb>  <SEP> Ow <SEP> O
<tb>  <SEP> N-N <SEP> 2(oder <SEP> NH-acyl)
<tb>  <SEP> (v <SEP> (S03H) <SEP> 1-3 <SEP> (VIII)
<tb>  <SEP> Y
<tb>  <SEP> NH-A
<tb> 
EMI4.4     

EMI4.5     


<tb>  <SEP> NH2 <SEP> (oder <SEP> NH-alkyl <SEP> )
<tb>  <SEP> , 

   >  <SEP> NNX <SEP> (IXa)
<tb> A-NH <SEP> SOnH <SEP> HO <SEP> (iXa)
<tb>  <SEP> SO,H
<tb>  <SEP> XO <SEP> (NH-aCYl <SEP> ) <SEP> o <SEP> oder
<tb>  <SEP> (o) <SEP> ( <SEP> -acy1)0 <SEP> oder <SEP> 1
<tb>  <SEP> A-HN+ <SEP> N(S03H) <SEP> 1-3 <SEP> (x)
<tb>  <SEP> (so3n)01
<tb>     } (o) bedeutet o-ständige Stellung der jeweils angezeigten Reste im Arylkern, und A steht für den Rest der Formel
EMI5.1     
 2. Anthrachinonfarbstoffe worin R'1 und   R'2    die bereits angegebene Bedeutung haben; Acyl steht für einen Acylrest; die in gestrichelten Linien gezeichneten Kerne zeigen an, dass diese vorliegen oder abwesend sein können.
EMI5.2     




  hierin bedeuten L und L' Substituenten, unter diesen insbesondere Sulfonsäuregruppen, p eine ganze Zahl von 0 bis 2, R" eine Methyl- oder   Äthylgruppe    oder   Wasserstoff, R's    Wasserstoff und R'1 Halogen oder   CF3.   



   3. Phthalocyaninfarbstoffe
EMI5.3     
 in dieser Formel steht Pc für den Rest eines Nickel- oder Kupferphthalocyanins, L und L' für Substituenten, insbesondere Sulfonsäuregruppen, r für eine ganze Zahl von 0 bis 2, q für die Zahl 0 oder 1,   R' Hne    Methylgruppe oder bevorzugt Wasserstoff,   R'2    für Was   serstoff    und R'1 für Halogen   oder -CFa'.    Der Phthal   Öcyaninrest    Pc trägt bevorzugt als weitere Substituenten 1-2 Sulfonsäure- und/oder 1-2 Sulfonsäureamidgruppen, wie   -SONH2-,      -SO2NH-alkyl-,    -SO2N(alkyl)2- und -SO2NH(aryl)-Gruppen, wobei  alkyl  für Alkylreste mit 1-3 C-Atomen steht.



   Die vorangegangene Zusammenstellung einer Auswahl geeigneter Azo-, Anthrachinon- und Azaporphinfarbstoffe sowie fluorsubstituierter Pyrimidinringe stellt keine Beschränkung der allgemeinen Formeln dar; und zwar weder im Hinblick auf die präparativen Möglichkeiten zur Darstellung solcher Farbstoffe im Rahmen der allgemeinen Formel (I), noch hinsichtlich der wertvollen anwendungstechnischen Eigenschaften dieser Produkte.

  Die neuen Farbstoffe können im übrigen beliebige, in Farbstoffen übliche Substituenten aufweisen, wie Sulfonsäure-, Carbonsäure-, Sulfonamid- und Carbonamidgruppen, die am Amidstickstoffatom weiter substituiert sein können, Sulfonsäureester- und Carbonsäureestergruppen, Alkyl-, Aralkyl- und Arylreste, Alkylamino-,   Aralkylamino-,    Arylamino-, Acylamino-, Nitro-, Cyan-, Halogen-, wie Cl, Br und F, Hydroxy-, Alkoxy-, Thioäther-, Azogruppierungen und dergleichen.

  Die Farbstoffe können auch weitere fixierfähige Gruppierungen, wie Mono- oder Dihalogentriazinylamino-, Mono-, Di- oder Trihalogenpyrimidinylamino-, 2,3-Dihalogenchinoxalin-6-carbonyl- oder -6-sulfonylamino-, 1,4-Di   hçlogen-phthalazin-6-carbonyl-    oder -6-sulfonylamino-,   2-Halogen-    oder 2-Alkylsulfonyl- oder 2-Arylsulfonylbenzthiazol-5-carbonyl- oder -5-sulfonylamino-, Alkylsulfonylpyrimidinyl-, Arylsulfonylpyrimidinyl-, veresterte Sulfonsäureoxalkylamid- und Oxalkylsulfongruppen, Sulfofluorid-, Halogenalkylamino-, Acryloylamino-, Halogenacylaminogruppen oder weitere Reaktivgruppen aufweisen.



   Die neuen Farbstoffe der Formel (I) werden dadurch erhalten, dass man die Farbstoffe mindestens einen den reaktiven Fluorsubstituenten in 6-Stellung enthaltenden   Pyrimidinring   
EMI5.4     
 einführt, der mit der Aminogruppe -N(R)- direkt verknüpft ist.



   Die Einführung des oder der Reste (III) über eine   AminogruppeN(RF    in Farbstoffe oder Farbstoffvorprodukte wird erfindungsgemäss vorgenommen, indem man amino- oder amidgruppenhaltige Farbstoffe  die ein reaktionsfähiges Wasserstoffatom am Aminbzw. Amidstickstoff aufweisen, mit Verbindungen der Formel
EMI6.1     
 worin X für einen anionisch abspaltbaren Rest steht, azinyliert. Unter den als anionische Reste abspaltbaren reaktionsfähigen Substituenten X hat der Fluorsubsti tuent bevorzugtes Interesse. Weitere von Fall zu Fall geeignete anionisch abspaltbare Reste sind beispielswei se quartäre Ammoniumgruppen, wie -N(CH3)3 und  -N(C2H5)3.



   Für die Umsetzung geeignete heterocyclische Pyri midinverbindungen der Formel (XIII) sind beispielswei se:
4,6-Difluor-5-chlor-pyrimidin, 4,6-Difluor-5 trifluormethyl-pyrimidin, 4,6-Difluor-2-methyl pyrimidin, 4,6-Difluor-5-chlor-2-methyl-pyrimi din,   4,5,6-Trilluor-pyrimidin,    4,6-Difluor-5 chlor-2-trifluormethyl-pyrimidin, 4,6-Difluor
2-phenyl-pyrimidin,   4,6-Difluor-5-cyan-pyrimidin,       4,6-Difluor-5-nitro-pyrimidin,    4,6-Difluor-5-me thylsulfonyl-pyrimidin, 4,6-Difluor-5-phenyl sulfonyl-pyrimidin.



     -Bti-cterlndensationsreaktion    mit den amino- bzw.



   amidgruppenhaltigen   Färbstffen    bzw. Farbstoffvorpro dukten reagieren diese   PyrirnidinQrivate unter    Abspal    teig des    Restes X jeweils   in 4-Stellung.   



   Die   gennnntenüiirWeere    - erfindungsgemäss ver wendbare Fluor-Pyrimidinverbindungen können im all gemeinen gut erhalten werden durch Umsetzen der entsprechenden Chlor- oder Bromverbindungen mit Al kalifluoriden, z. B. mit Kaliumfluorid, NaHF, KSO2F,
SOFT,   AgF2,    oder durch Umsetzen entsprechender OH
Verbindungen mit SF4, COF2, COClF oder Cyanur fluorid, oder durch Erhitzen entsprechender Diazonium tetrafluorborate.



   Für die erfindungsgemässe Umsetzung besonders bevorzugt sind solche Reaktivkomponenten, die der
Formel
EMI6.2     
 entsprechen, worin R'2 Wasserstoff und R'1 Halogen oder -CF3- Gruppen bedeuten und Y einen anionisch abspaltbaren Rest, insbesondere einen Fluorsubstituenten darstellt.



   Die Umsetzung der amino- bzw. amidgruppenhaltigen Farbstoffe oder Farbstoffvorprodukte mit heterocyclischen Verbindungen der Formel (XIII) oder (XIV) kann je nach Art der verwendeten Ausgangsverbindun- gen in organischem, organisch-wässrigem oder wässrigem Medium bei Temperaturen von   -10 0C    bis 100  C, vorzugsweise   bei 0    bis 50   OC,    in Gegenwart alkalischer Kondensationsmittel, wie wässrigen Alkalicarbonat- oder Alkalihydroxidlösungen, durchgeführt werden.



   Bei der Verwendung von Farbstoffzwischenprodukten können die erhaltenen Kondensationsprodukte in die gewünschten Endfarbstoffe umgewandelt werden. Dieses Verfahren hat bevorzugtes Interesse für die Herstellung beispielsweise von Farbstoffen der Phthalocyanin- und Anthrachinonreihe; dabei kann die Kondensation einer Reaktivkomponente (XIII) bzw. (XIV) zunächst mit einem Zwischenprodukt erfolgen, z. B. mit m-Phenylendiamin oder einer m-Phenylendiaminsulfonsäure, und das erhaltene Reaktionsprodukt kann anschliessend mit einem Anthrachinonsulfonsäurehalogenid oder mit einem Kupfer- oder   Nickelphthalocyaninsulfonsäure-    halogenid zu einem reaktiven Phthalocyaninfarbstoff weiterkondensiert werden.



   Die erfindungsgemäss erhältlichen Farbstoffe können, wie bereits für einige Fälle erwähnt, weiteren, für Farbstoffe üblichen Umsetzungen unterzogen werden, beispielsweise indem man metallisierbare Farbstoffe mit metallabgebenden Mitteln, hierbei insbesondere mit Chrom-, Kobalt-, Kupfer- oder Nickel-Salzen, behandelt, Farbstoffe, die reduzierbare Gruppen, insbesondere Nitrogruppen aufweisen, reduziert, Farbstoffe, die acylierbare Gruppen, insbesondere acylierbare Aminogruppen aufweisen, acyliert, und/oder indem man Farbstoffe nachträglich mit sulfonierenden Mitteln behandelt, wie mit Chlorsulfonsäure, Oleum oder SO3 in chlorierten Kohlenwasserstoffen, um (weitere) Sulfonsäuregruppen in die Produkte einzuführen. Das letzterwähnte Verfahren hat zuweilen besondere Bedeutung in der Reihe der Anthrachinon- und Phthalocyaninfarbstoffe.

  Sulfonsäure- und/oder carbonsäuregruppenhaltige Farbstoffe der Formel (I) sind im Rahmen dieser Erfindung bevorzugt.



   Je nach Anzahl der für die Umsetzungsreaktion in Betracht kommenden reaktionsfähigen -HNR-Gruppierungen im Farbstoffrest oder in den Farbstoffvorprodukten lassen sich eine oder mehrere Gruppierungen der Formel (III) in die Farbstoffe einbauen. In den überwiegenden Fällen wird die Zahl m = 4 nicht überschritten, jedoch sind auch Farbstoffe, insbesondere solche höhermolekularer Struktur, mit mehr als 4 und   mit    zu 8 Gruppierungen der Formel (III) zu synthetisierer..

 

   Enthalten die verfahrensgemäss dargestellten Farbstoffe metallkomplexbildende Gruppen, so können diese durch Einwirkung   metall abgebender    Mittel, z. B. von Kupfer-, Nickel-, Chrom- oder Kobaltsalzen in ihre Metallkomplexverbindungen übergeführt werden.   Des-    gleichen können sie anderen üblichen Umwandlungsreaktionen unterzogen werden, wie Diazotierungs-, Kupplungs-, Acylierungs- und Kondensationsreaktionen.



   Bei der Umsetzung aminogruppenhaltiger Farbstoffe mit Reaktivkomponenten der Formel (XIII) oder (XIV) erhält man Gruppen besonders bevorzugter Farbstoffe, wenn man die den Farbstoffen der Formeln (IV) bis (XII) zugrundeliegenden aminogruppenhaltigen Ausgangsfarbstoffe einsetzt, die also anstelle der  
EMI7.1     
 bzw. der -N(R')-A-Gruppe die Gruppierung   -N(R'HH      oder -N(R")-H    aufweisen.



   Bei der Darstellung von Phthalocyaninfarbstoffen lässt sich zunächst eine mit der Reaktivkomponente (XIII) oder (XIV) monokondensierte Diaminoarylverbindung herstellen und diese anschliessend mit vorzugsweise Kupfer- oder Nickelphthalocyanin-sulfonsäurehalogeniden kondensieren, wobei gleichzeitig oder nachfolgend andere Aminoverbindungen, wie Ammoniak, aliphatische Aminoverbindungen und/oder aromatische Aminoverbindungen mitverwendet werden können. Man erhält auf diesem Wege Phthalocyanin-, bevorzugt Kupfer- oder Nickelphthalocyaninsulfonamidfarbstoffe, die einen gewissen Anteil an Sulfonarylamidgruppen, welche die Reaktivgruppe tragen, enthalten und daneben einen gewissen Anteil nichtreaktiver Sulfonamidgruppen und/oder freier Sulfonsäuregruppen.

  Ebenso kann man Kupfer- oder Nickelphthalocyanin-sulfonsäure-(aminoaryl)-amide, die noch zusätzlich gegebenenfalls Nsubstituierte Sulfonamidgruppen anderer Art und freie Sulfonsäuregruppen aufweisen können, an der Aminogruppe des Aminoarylrestes mit Reaktivkomponenten (XIII) oder (XIV) zu den neuen Farbstoffen (I) kondensieren.



   Die neuen Farbstoffe sind äusserst wertvolle Produkte, die sich für verschiedenste Anwendungszwecke eignen. Als wasserlösliche Verbindungen finden sie bevorzugtes Interesse für das Färben hydroxylgruppenhaltiger und stickstoffhaltiger Textilmaterialien, insbe   andere    von Textilmaterialien aus nativer und regenerierter Cellulose, ferner aus Wolle, Seide, synthetischen Polyamid- und Polyurethanfasern. Dank des oder der reaktiven Fluorsubstituenten im Pyrimidinring eignen sich die Produkte besonders gut als Reaktivfarbstoffe zum Färben von Cellulosematerialien nach den hierfür in neuerer Zeit bekanntgewordenen Techniken. Die erhaltenen Echtheiten, insbesondere Nassechtheiten, sind ausgezeichnet.



   Zum Färben von Cellulose werden die Farbstoffe vorzugsweise in einer wässrigen Lösung eingesetzt, die mit alkalisch reagierenden Stoffen, wie Alkalihydroxyd oder Alkalicarbonat, oder mit in alkalisch reagierende Stoffe übergehenden Verbindungen, wie Alkalibicarbonat,   Cl3C-COONa,    versetzt werden kann. Der Lösung können weitere Hilfsmittel zugesetzt werden, die jedoch mit den Farbstoffen nicht in unerwünschter Weise reagieren sollen. Solche Zusätze sind beispielsweise oberflächenaktive Substanzen, wie Alkylsulfate, oder die Wanderung des Farbstoffes verhindernde Stoffe oder Färbereihilfsprodukte, wie Harnstoff, oder indifferente Verdickungsmittel, wie Öl-Wasser-Emulsionen, Traganth, Stärke, Alginat oder Methylcellulose.



   Amidgruppen enthaltende Textilmaterialien, wie Wolle, Seide, synthetische Polyamid- und Polyurethanfasern, werden im allgemeinen nach den hierfür üblichen Färbemethoden in saurem bis neutralem Bereich gefärbt, wobei zuweilen eine abschliessende Erhöhung des pH-Wertes des Färbebades, z. B. auf pH 8 bis pH 9 von Vorteil ist.



   Die mit den neuen Farbstoffen erhältlichen Färbungen zeichnen sich im allgemeinen durch gute bis sehr gute Echtheitseigenschaften, insbesondere durch vorzügliche Nassechtheiten aus.



   In den folgenden Beispielen stehen Teile, soweit nichts anderes aufgeführt ist, für Gewichtsteile. Volumteile stehen zu Gewichtsteilen im Verhältnis von Liter zu kg.



   Beispiel 1
Zur Lösung von 34,7 Teilen 2-aminonaphthalin-4, 8-disulfonsaurem Natrium und 7 Teilen Natriumnitrit in 300 Teilen Wasser gibt man unter Eiskühlung 28 Volumteile konzentrierte Salzsäure und rührt die Mischung eine halbe Stunde bei   0-10 0C.    Nachdem überschüssige salpetrige Säure entfernt worden ist, gibt man 10,7 Teile 3-Aminotoluol, gelöst in 10 Volumteilen konzentrierter Salzsäure und 150 Teilen Wasser, hinzu und führt die Kupplung durch Abstumpfen des Gemisches auf pH 3 bis 5 zu Ende. Der entstandene Aminoazofarbstoff wird ausgesalzen, abgesaugt, gewaschen und dann wieder in 1400 Teilen Wasser und 200 Teilen Aceton unter Zusatz von Natronlauge bei pH 7 gelöst.

  Zu dieser Lösung tropft man bei 30 bis 40   "C    18 Teile 4,6-Difluor-5-chlorpyrimidin, gelöst in 10 Teilen Aceton, und hält mit 2n Natronlauge einen pH von   6 bis    7 ein. Nach beendeter Reaktion wird der entstandene Farbstoff der wahrscheinlichen Formel
EMI7.2     
 mit 210 Teilen gesättigter Kochsalzlösung ausgesalzen und das so erhaltene Produkt abgesaugt und mit 2   0/obiger    NaCl-Lösung gewaschen und im Vakuum bei 50   OC    getrocknet.  



  Druckvorschrift
Wenn man Zelllulosegewebe mit einer Druckpaste bedruckt, die im Kilogramm 15 Gramm des Farbstoffs, 100 g Harnstoff, 300 ml Wasser, 500 g Alginatverdickung (60 g Natriumalginat pro kg Verdickung) und 20 g Soda enthält und die mit Wasser auf 1 Kilogramm aufgefüllt wurde, trocknet, 8 Minuten bei   100 0C    dämpft, mit heissem Wasser spült und kochend seift, so erhält man einen kräftigen rotstichig gelben Druck von guter Wasch- und Lichtechtheit.



   Beispiel 2
0,1 Mol der Kupferkomplexverbindung der Formel
EMI8.1     
 (hergestellt nach den Angaben der deutschen Patentschrift   1 117 235    durch Kuppeln von diazotierter 1 Amino-8-   (benzol-sulfonyloxy)-naphthalin-disulfon    re-(3,6) in sodaalkalischem Medium mit der äquivalenten Menge der 2-Acetylamino-5-hydroxynaphthalin-disulfonsäure-(4,8), Umwandlung der Monoazoverbindung in den Kupferkomplex durch oxydative Kupferung und Hydrolyse der Acetyl- und der Benzolsulfonylgrup pe) wird in 2500 Volumteilen Wasser von 60 bis 65   "C    bei pH 6 bis 6,5 gelöst und bei 40 bis 50   "C    mit 1,4 Mol 4,6-Difluor-5-chlorpyrimidin, gelöst in 150 Teilen Aceton, versetzt. Während der Kondensation wird durch Zugabe von Natriumcarbonatlösung ein pH von 6 bis 7 eingehalten.

  Nach beendeter Reaktion wird der Farbstoff ausgesalzen und isoliert. Der Farbstoff stellt getrocknet ein dunkles Pulver dar, das sich in Wasser mit blauer Farbe löst.



  Färbevorschrift
100 Gewichtsteile eines Baumwollgewebes werden bei Raumtemperatur mit einer wässrigen Lösung, die   2 0/o    des Farbstoffs, 15 g/l Natriumhydrogencarbonat und   150g/l    Harnstoff enthält, foulardiert, zwischengetrocknet, 5 Minuten auf 140   OC    erhitzt, danach gespült und kochend geseift. Das Gewebe wird in sehr klaren blauen Tönen nassecht gefärbt.



   Beispiel 3
46 Teile des analog den Angaben in Beispiel 1 durch Kuppeln von diazotierter 2-Aminonaphthalin-4, 8-disulfonsäure auf 3-Methylaminotoluol erhaltenen Monoazofarbstoffs werden in 400 Teilen Wasser, 100 Teilen Aceton bei 20 bis 30   "C    gelöst, 18 Teile 4,6-Difluor-5chlorpyrimidin, gelöst in 10 Teilen Aceton, zugegeben und dabei ein pH von 6 bis 7 mittels 2n Sodalösung eingehalten; die Kondensation wird fortgesetzt bis eine Probe beim Ansäuern keinen Farbtonumschlag mehr zeigt. Der entstandene Farbstoff hat die wahrscheinliche Formel
EMI8.2     
 und wird ausgesalzen, abgesaugt, gewaschen und bei 30   OC    im Vakuum getrocknet.



  Färbe vorschrift
Man imprägniert Baumwollgewebe mit einer Lösung von 20 bis 25   OC,    die pro Liter Flotte 20 g des obigen Farbstoffs und 0,5 g eines nichtionogenen Netzmittels (z. B. eines polyoxäthylierten Oleylalkohols) sowie 150 g Harnstoff und 15 g Natriumbicarbonat enthält. Anschliessend wird das Gewebe zwischen zwei Gummiwalzen auf einen Feuchtigkeitsgehalt von ca.   100ovo    abgequetscht. Nach dem Zwischentrocknen bei 50 bis 60   "C    wird 5 Minuten bei 140   OC    erhitzt und die so erhaltene Färbung gründlich mit heissem Wasser gespült und 20 Minuten kochend mit einer Lösung behandelt, die pro Liter 5 G Marseiller Seife und 2 g Soda enthält Nach dem Spülen und Trocknen erhält man eine kräftige rotstichige Gelbfärbung von guter Nass-, Reib- und Lichtechtheit.

 

   In der nachfolgenden Tabelle sind die Diazokomponenten, Kupplungskomponenten und die mit der Aminogruppe verknüpfbaren Reaktivkomponenten angeführt, aus denen analog den Angaben in den Beispielen 1 und 2 Farbstoffe aufgebaut werden können, deren Farbtöne erhalten nach einer der beschriebenen Applikationsmethoden - ebenfalls in der Tabelle verzeichnet sind.  



   Abkürzungen   tUr    die A = 4,6-Difluor-5-chlorpyrimidin
Reaktivkomponenten:
B = 4,6-Difluor-5-chlor-2-methyl pyrimidin Diazokomponente Kupplungskomponente Reaktiv- Farbton komponente
EMI9.1     


<tb> 2-Aminonaphthalin- <SEP> 1-Amino-2-methoxy- <SEP> A <SEP> Gelb
<tb> 4,8-disulfonsäure <SEP> 5-methylbenzol
<tb>  <SEP> " <SEP> " <SEP> B
<tb> 1 <SEP> -Aminonaphthalin- <SEP> 1-Amino-3-methyl- <SEP> A <SEP> II
<tb> 3,6-disulfonsäure <SEP> benzol
<tb>  <SEP> " <SEP> B <SEP> "
<tb> 2-Aminonaphthalin- <SEP> n <SEP> A <SEP> 1
<tb> 5,7-disulfonsäure
<tb>  <SEP> " <SEP> " <SEP> B <SEP> "
<tb> 2-Aminonaphthalin- <SEP> n <SEP> A <SEP> I1
<tb> 6,

   <SEP> 8-disulfonsäure
<tb>  <SEP> n <SEP> " <SEP> B <SEP>     <SEP> 1    <SEP> 
<tb> 4-Aminoazobenzol- <SEP> " <SEP> A <SEP> Braungelb
<tb> 3,4' <SEP> -disulfonsäure
<tb> 1-Aminobenzol-4- <SEP> n <SEP> B <SEP> n
<tb> sulfonsäure <SEP>    #   
<tb> 1-Aminonaphthalin
<tb> 6-sulfonsäure
<tb> 2-(3'-Sulfo-4'- <SEP> " <SEP> A <SEP> Gelb
<tb> aminophenyl)-6
<tb> methyl-benzthiazol
<tb> 7-sulfonsäure
<tb> 2-Aminonaphthalin- <SEP>    1-Methylamino-3-    <SEP> B <SEP> " <SEP> 
<tb> 4,8-disulfonsäure <SEP> methoxybenzol
<tb>  <SEP> " <SEP> 1-Amino-3-acetyl- <SEP> A <SEP> "
<tb>  <SEP> aminobenzol
<tb>  <SEP>    II    <SEP> Anilin <SEP> A <SEP> n
<tb>   
Beispiel 4
51,6 Teile des durch Diazotieren von 1-Hydroxy-2aminobenzol- 4-sulfonsäure und Kuppeln auf 2-Amino5-hydroxynaphthalin-7-sulfonsäure in Wasser/Pyridin in- 

   Gegenwart von Soda und nachfolgende Behandlung mit einem kupferabgebenden Mittel erhaltenen Farb stoffs der Formel
EMI10.1     
 werden in 1500 Teilen Wasser bei pH 7 gelöst. Unter gutem Rühren gibt man bei 30 bis 40   OC    20 Teile 4,6 Difluor-5-chlorpyrimidin ein und stumpft die frei werdende Flusssäure mit Sodalösung laufend auf einen pH von 6 bis 7 ab. Wenn keine freie Aminogruppe mehr nachweisbar ist, wird der gebildete Reaktivfarbstoff der Formel
EMI10.2     
 ausgesalzen, abgepresst, gewaschen und im Vakuum bei 30 bis 40   OC    getrocknet. Gewebe aus Cellulosematerialien können mit diesem Farbstoff nach einem der oben genannten Verfahren in nass-, reib- und lichtechten Rubintönen gefärbt oder bedruckt werden.



   In der folgenden Tabelle sind die Schwermetallkomplexe weiterer Aminoazofarbstoffe und die mit der Aminogruppe verknüpften Reaktivkomponenten sowie die Farbtöne dieser Farbstoffe auf Cellulosematerialien angeführt. Die Herstellung der Aminoazofarbstoffe, ihrer Metallkomplexe und deren Umsatz mit den Reaktivkomponenten kann analog den Angaben in Beispiel 4 erfolgen.



   Abkürzungen für die Reaktivkomponenten wie in Tabelle zu Beispiel 3 Aminoazofarbstoff komplexgebundenes Reaktiv- Farbton
Schwermetall komponente
EMI10.3     


<tb>   1-Hydroxy-2-aminobenzol-    <SEP> Cu <SEP> A <SEP> Rubin
<tb> 4,6-disulfonsäure <SEP>    A    <SEP> 
<tb> 2-Amlno-5-hydroxy
<tb> naphthalin-7 <SEP> -sulfonsäure
<tb>   1-Hydroxy-2-amlnobenzol-    <SEP> Cu <SEP> A <SEP> Rubin
<tb>   4-sulronsäure <SEP>  >     <SEP> 
<tb>   2-Xthylamino-5-hydroxy-    <SEP> 
<tb>  <SEP> naphtahlin-7-sulfonsäure
<tb>  <SEP> 1-Amino-2-hydroxy-6- <SEP> Cu <SEP> A <SEP> "
<tb> nitronaphthalin-4
<tb>   sulfonskure <SEP>  >     <SEP> 
<tb>  <SEP> 2-Amino-5-hydroxy
<tb>  <SEP> naphthalin-7-sulfonsäure
<tb>  <SEP>    Cr    <SEP> Cr <SEP> A <SEP>   <RTI  

    ID=10.10> grtlnst.    <SEP> 
<tb>



   <SEP> Grau
<tb>   1-Amlno-2-hydroxy-6-    <SEP> Co <SEP> B <SEP> rotst.
<tb> nitronaphthalin-4- <SEP> Schwarz
<tb>   sulronsäure <SEP> -----)    <SEP> 
<tb>   1-Amino-8-hydroxy-    <SEP> 
<tb> naphthalin-4-sulfonsäure
<tb>    Aminoazofarbstoff komplexgebundenes Reaktiv- Farbton
Schwermetall komponente
EMI11.1     


<tb> (l-Amino-2-chlorbenzol- <SEP> Co <SEP> A <SEP> Grau
<tb> 4-sulfonsäure
<tb>   1-Hydroxy-2-acetylamlno-    <SEP> 
<tb> benzol),

   <SEP>    verseift,#   
<tb> 1-Amino-8-hydroxy
<tb> naphthalin-3,6-di
<tb> sulfonsäure
<tb> 1-Amino-8-hydroxy- <SEP> Co <SEP> A <SEP> Schwarz
<tb> naphthalin- <SEP> -sulfon
<tb> säure <SEP>  < 
<tb> 1-Hydroxy-2,6-diamino
<tb> benzol-4-sulfonsäure <SEP>    #   
<tb> 1,3-Dihydroxybenzol
<tb> 1-Amino-8-hydroxy- <SEP> Co <SEP> A
<tb> naphthalin-3,6-di
<tb> sulfonsäure <SEP>  < 
<tb>   1 <SEP> -Hydroxy-2,6-diamino-    <SEP> 
<tb>   benzol-4-sulfonsäure <SEP> #   
<tb> 2-Hydroxynaphthalin
<tb>   1-Amlno-2-hydroxy-5-    <SEP> Cu <SEP> A <SEP> Violett
<tb>   methylsulfonyl-benzol <SEP> #   
<tb>   1 <SEP> -Amino-8-hydroxy-    <SEP> 
<tb> naphthalin-3,6-di
<tb> sulfonsäure
<tb> 1-Amino-8-hydroxy- <SEP> Co <SEP> A <SEP> n
<tb> naphthalin-4-sulfon
<tb> 

   säure
<tb> 1-Hydroxy-2,6-diamino
<tb>   benzol-4-sulfonsäure <SEP> #   
<tb> 3-Methyl-pyrazolon-(5)
<tb>  <SEP> Co <SEP> A <SEP> Grau
<tb>  <SEP> Cr <SEP> A <SEP>    grUnst.    <SEP> 
<tb>



   <SEP> Schwarz
<tb>  <SEP> 1-Amino-2-methylbenzol- <SEP> Cu <SEP> B <SEP> Blau
<tb>  <SEP> 4-sulfonsäure
<tb>  <SEP>    1-Amino-2-hydroxy-5-    <SEP> 
<tb>  <SEP> methylbenzol
<tb>  <SEP>    1 <SEP> -Amino-8-hydroxy-    <SEP> 
<tb>  <SEP> naphthalin-4,6-di
<tb>  <SEP> sulfonsäure
<tb>  <SEP> " <SEP> Co <SEP> B <SEP> Grau
<tb>  <SEP> Cr <SEP> A <SEP>    grUnst.    <SEP> 
<tb>



   <SEP> Schwarz
<tb>  <SEP> (1-Amino-2-chlorbenzol- <SEP> Cu <SEP> A <SEP> Marineblau
<tb>  <SEP>    4-sulfonsäure <SEP> #   
<tb>  <SEP>    1-Hydroxy-2-acetylamlno-    <SEP> 
<tb>  <SEP> benzol), <SEP>    verseift,    <SEP> 
<tb>  <SEP>    1-Amino-8-hydroxy-    <SEP> 
<tb>  <SEP> naphthalin-3,6-di
<tb>  <SEP> sulfonsäure
<tb>   
Beispiel 5
96 Teile (bezogen auf   100 0/oige    Ware) des in üblicher Weise durch Einwirkung von Chlorsulfonsäure und Thionylchlorid auf Kupferphthalocyanin frisch hergestellten Kupferphthalocyanin-tetrasulfochlorids oder des isomeren, aus 1-Sulfobenzol-3,4-dicarbonsäure über die entsprechende Kupferphthalocyanin-tetrasulfonsäure aufgebauten Kupferphthalocyanin-tetrasulfochlorids werden in Form des feuchten,

   gut gewaschenen Saugkuchens in 500 Teilen Wasser und 500 Teilen Eis suspendiert, die Lösung von 50 Teilen   1 3-Diaminobenzol    in 500 Teilen Wasser hinzugegeben und der pH mit Soda auf 8,5 eingestellt. Man rührt die Suspension 24 Stunden bei Raumtemperatur und hält dabei durch laufende Sodazugabe den pH stets auf 8,5. Das entstandene Kondensationsprodukt wird bei pH 1 bis 2 durch Zugabe von Kochsalz ausgefällt, abgesaugt, gewaschen und dann wieder in 1000 Teilen Wasser neutral gelöst.



  In die blaue Lösung werden unter intensivem Rühren 60 Teile 4,6-Difluor-5-chlorpyrimidin eingetragen und unter ständigem Abstumpfen mit Sodalösung auf pH 7 so lange bei 20 bis   30 0C    gerührt, bis keine freien Aminogruppen mehr nachweisbar sind. Der so erhaltene Reaktivfarbstoff der Formel
EMI12.1     
 wird ausgesalzen, gewaschen und bei 30 bis 40   "C    im Vakuum getrocknet. Er stellt ein dunkelblaues in Wasser mit blauer Farbe lösliches Pulver dar und färbt Baumwolle und Regeneratcellulose nach einem der oben angeführten Färbe- oder Druckverfahren in klaren Blautönen von guter Nass-, Reib- und Lichtechtheit.



   Anstelle der 96 Teile Kupferphthalocyanin-tetrasulfochlorid können - bei sonst gleicher Arbeitsweise wie in Beispiel   5 - auch    87 Teile (bezogen auf 100    /0iger    Ware) des durch Einwirkung von Chlorsulfonsäure auf Kupfer- oder Nickelphthalocyanin erhältlichen Kupferoder   Nickelphthalocyanin-trisulfochlorids    in Form des feuchten, gut mit Eiswasser gewaschenen Saugkuchens eingesetzt werden; man erhält dann ebenfalls klar blau färbende Reaktivfarbstoffe.



   Wenn man wie in Beispiel 5 angegeben arbeitet, jedoch von 87 Teilen Kupferphthalocyanin-trisulfochlorid ausgeht und anstelle der 50 Teile des Natriumsalzes des 1,3-Diaminobenzols 90 Teile des Natriumsalzes der 4,4'-Diaminodiphenyl-2,2'-disulfonsäure oder 90 Teile des Natriumsalzes der 4,4'-Diaminostilben 2,2'-disulfonsäure einsetzt, erhält man Reaktivfarbstoffe, welche Cellulosematerialien nach einem der oben genannten Verfahren in nass-, reib- und lichtechten klaren blauen Tönen färben.



   Geht man vom 4', 4", 4"', 4""-Tetraphenyl-Cuphthalocyanin aus, so erhält man nach Sulfochlorierung und Umsatz mit 1,3-Phenylendiamin und Acylierung mit 5-Trifluormethyl-4,6-difluorpyrimidin einen Reaktivfarbstoff, der Cellulosematerialien in Gegenwart säurebindender Mittel in klaren nass- und lichtechten Grüntönen färbt.

 

   Beispiel 6
63 Teile   1-Amino-4-(4'-aminophenyl)-amino-anth      rachinon-2,5,8-trisulfonsäure    werden in 630 Teile Wasser glöst, mit Natronlauge auf pH 6 gestellt; dann tropft man bei 20 bis   30 0C    16 Teile 4,6-Difluor-2methylpyrimidin zu und hält mit Sodalösung einen pH von 6 bis 7 ein. Nach beendeter Reaktion wird mit 50 Teilen Kaliumchlorid ausgesalzen, abgesaugt und mit 10   O/oiger    Kaliumchloridlösung gewaschen. Der in blaugrünen   Nädelchen    anfallende Farbstoff wird in Vakuum bei 30 bis   40 0C    getrocknet. Er besitzt vermutlich folgende Formel
EMI12.2     
 und färbt Baumwolle in grünstichig blauen Tönen.  



   Beispiel 7
Verfährt man wie in Beispiel 4 angegeben, geht aber statt von dem dort verwendeten kupferhaltigen Aminomonoazofarbstoff von der äquivalenten Menge des Chromkomplexes des durch Kuppeln von diazotierter 1 Amino-2-hydroxy-3-chlorbenzol-5-sulfonsäure mit 1   [3'-(3 "-Aminophenyl)] -sulfonylimido-sulfonyl-    phenyl3-methyl-pyrazolon-(5) erhaltenen Aminoazofarbstoffs aus, so erhält man einen Reaktivfarbstoff, welcher Cellulosematerialien nach einem der oben angegebenen Verfahren in gut nass-, reib- und lichtechten gelbbraunen Tönen färbt.



   Beispiel 8
0,1 Mol der Kupferkomplexverbindung der Formel
EMI13.1     
 wird in 3000 Volumteilen Wasser bei pH 6 gelöst und unter Rühren bei einer Temperatur von 30 bis 40   OC    mit 20 Teilen   4,6-Difluor-5-chlor-pyrimidin    vereinigt und mit 2n Kaliumcarbonatlösung ein pH von 7 eingehalten. Das Gemisch wird gerührt, bis die Kondensation beendet ist, der Farbstoff durch Zugabe von wenig Natriumchlorid abgeschieden und isoliert. Der Rückstand wird mit Aceton gewaschen und bei Raumtemperatur unter vermindertem Druck getrocknet. Man erhält ein dunkles Pulver, das sich in Wasser mit grüner Farbe löst und Baumwolle nach den in den Beispielen 1 bis 3 angegebenen Verfahrensweisen in grünen Tönen färbt.



  Färbevorschrift
Man imprägniert Baumwollgewebe mit einer Lösung von 20 bis 25   OC,    die pro Liter Flotte 25 g des obigen Farbstoffs und 0,5 g eines nichtionogenen Netzmittels (z. B. eines polyoxäthylierten Oleylalkohols), 150 g Harnstoff und 20 g Natriumcarbonat enthält. Anschliessend wird das Gewebe zwischen zwei Gummiwalzen auf einen Feuchtigkeitsgehalt von ca.   1000/o    abgequetscht.



  Nach dem Zwischentrocknen bei 50 bis 60   OC    wird 5 Minuten auf   140 0C    erhitzt und die so erhaltene Färbung gründlich mit heissem Wasser gespült und 20 Minuten kochend mit einer Lösung behandelt, die pro Liter 5 g Marseiller Seife und 2 g Soda enthält.



  Nach dem Spülen und Trocknen erhält man eine grüne Färbung von guter Nass-, Reib- und Lichtechtheit.



   Auch nach einem der anderen, in den Beispielen 1 bis 3 beschriebenen Färbe- oder Druckverfahren erhält man auf Materialien aus Cellulose klare Grüntöne von guten Echtheiten.



   Beispiel 9
0,1 Mol der Paste der Aminoazoverbindung der Formel
EMI13.2     
 die durch Kupplung der Diazoniumverbindung aus 6 Acetamino-2-aminonaphthalin-4,8-disulfonsäure mit   2-Oxynaphthalin-3,6-disulfonsäure    und Verseifung und Umwandlung der Monoazoverbindung in den Kupferkomplex erhalten wird, wird in 2000 Volumteilen Wasser bei pH 6,5 gelöst und mit 20 Teilen 4,6-Difluor5-chlorpyrimidin vereinigt. Das Reaktionsgemisch wird bei 30 bis 40   "C    gerührt, bis die Kondensation beendet ist, wobei der pH der Reaktionslösung durch Zugabe von Sodalösung bei 6 bis 7 gehalten wird. Nach beendeter Reaktion wird der Farbstoff ausgesalzen, isoliert und im Vakuum getrocknet.



   Der getrocknete Farbstoff stellt ein dunkles Pulver dar, das sich in Wasser mit violetter Farbe löst und Baumwolle in Gegenwart von Alkali in blaustichig Tönen färbt.



   Beispiel 10
Die wässrige Lösung von 0,1 Mol des Kupferkomplexes der Formel
EMI13.3     
  hergestellt nach den Angaben der Deutschen Patentschrift 1061460 bzw.   1 085 988,    wird in üblicher Weise mit 20 Teilen   4,6-Difluor-5-chlor-pyrimidin    zur Reaktion gebracht. Man hält durch Zugabe von Soda den pH auf 6 bis 7 und isoliert den Farbstoff nach beendeter Reaktion durch Aussalzen. Er stellt in getrocknetem Zustand ein dunkles Pulver dar, das sich in Wasser mit violetter Farbe löst. Baumwollgewebe wird in licht- und nassechten violetten Tönen gefärbt.



   Beispiel 11
56, 8 Teile des durch Kupplung von diazotierter 1 Amino-3-acetyl-aminobenzol-6-sulfonsäure auf 2-Ami   nonaphthalin-5,7-disulfonsäure -    im essigsäuren Medium und anschliessende alkalische oder saure Hydrolyse der Acetylaminogruppe erhaltenen Diaminoazofarbstoffs werden bei pH 7 in 450 Teilen Wasser gelöst.



  Nach Zugabe von 20 Teilen 4,6-Difluor-5-chlor-pyrimidin wird unter ständigem Abstumpfen der frei werdenden Fluorwasserstoffsäure mit Sodalösung auf pH 6 bis 7 ca. eine Stunde bei   300C    gerührt. Nach beendeter Acylierung wird der gebildete Reaktivfarbstoff vermutlich der Formel
EMI14.1     
 ausgesalzen, abfiltriert, nochmals in Wasser gelöst, filtriert und aus dem Filtrat durch Zugabe von Kochsalz in völlig reiner Form abgeschieden. Der Farbstoff wird wie üblich bei 35   OC    im Vakuum getrocknet. Er färbt Cellulosematerialien nach einem der oben genannten Verfahren in echten gelbstichigen Orangetönen.



   Beispiel 12
Zur neutralen Lösung von 60 Teilen des Trinatriumsalzes des durch Kupplung von diazotierter 2-Aminonaphthalin-3,6,8-trisulfonsäure mit 3-Acetylaminoanilin in essigsaurem Milieu erhaltenen Aminoazofarbstoffs in 500 Teilen Wasser gibt man 20 Teile 4,6-Difluor-5chlor-pyrimidin und rührt eine Stunde bei 40   OC,    wobei durch ständige Zugabe von Natronlauge ein pH-Wert von 7 aufrechterhalten wird. Das teilweise ausgefallene Acylierungsprodukt wird bei pH 7 durch Zugabe von 100 Teilen Kochsalz völlig abgeschieden und abfiltriert.



  Zur Reinigung kann der so erhaltene Reaktivfarbstoff nochmals in 2500 Teilen Wasser von   30 0C    gelöst, geklärt und durch Aussalzen des Filtrats mit 350 Teilen Kochsalz wieder abgeschieden werden. Der Farbstoff hat die Formel
EMI14.2     
 und stellt nach dem Abfiltrieren, Trocknen bei 35   "C    und Mahlen ein gelbes Pulver dar, das sich in Wasser leicht mit gelber Farbe löst und Cellulosefasern nach einem der oben genannten Färbeverfahren in Gegenwart säurebindender Mittel in sehr echten rotstichig gelben Tönen färbt. Auch auf Wolle und Polyamidfasern werden echte gelbe Färbungen erhalten.

 

   Zu ähnlichen Farbstoffen gelangt man, wenn man wie oben verfährt, jedoch anstelle der 60 Teile 4'-amino   2'-acetylaminophenyl-(l')-azonaphthalin-(2)-3,    6, 8-trisulfonsaurem Natrium entsprechende Mengen der aus den in Spalte 1 angegebenen Aminoverbindungen und den in Spalte 2 angegebenen Kupplungskomponenten in üblicher Weise durch Diazotieren und Kuppeln in essigsaurem Medium erhaltenen Aminoazofarbstoffe einsetzt und mit 5-Trifluormethyl-4,6-difluorpyrimidin azinyliert.  



  Diazokomponente Kupplungskomponente Farbton auf
Baumwolle 2-Aminonaphthalin- l-Amino-3-methyl- stark rotst.



     1,5-disulronsäure    6-methoxybenzol Gelb    1? 1 -Amino-3-methylbenzol    Gelb  " 1-Aminonaphthalin- rotst.



   6-sulfonsäure Gelb    n 1-Amino-3-acetyl- 1I    aminobenzol 2-Aminonaphthalin- 3-Aminophenylharnstoff rotst.



  1,5-disulfonsäure Gelb  " 1-Amino-3-hydroxy- " acetylaminobenzol 2-Aminonaphthalin- 1-Amino-3-methyl- stark rotst.



  5,7-disulfonsäure 6-methoxybenzol Gelb n -Aminonaphthalin- rotst.



   7-sulfonsäure Gelb
1-Amino-3-acetyl aminobenzol  " 3-Aminophenylharnstoff "    1-Amino-3-hydroxy-    acetylaminobenzol
1-Aminonaphthalin-   1-Amlno-3-methyl-    stark rotst.



  3,7-disulfonsäure 6-methoxybenzol Gelb    n 1-Amlno-3-methylbenzol    rotst.



   Gelb  " 1-Aminonaphthalin- "    6- sul fonsäure    2-Aminonaphthalin-   1-Amino-3-methylbenzol    n 3, 6-disulfonsäure
1-Amino-3-methyl- stark rotst.



   6-methoxybenzol Gelb    1 -Amlno-3-acetylamino-    rotst.



   benzol Gelb    ft 3-Aminophenylharnstoff     " 1-Amino-3-hydroxy- " acetylaminobenzol      Diazokomponente Kupplungskomponente Farbton auf
Baumwolle       1    -Aminonaphthalin
6-sulfonsäure 2-Aminonaphthalin-   1-Amino-3-acetylamino-    rotst.



  6,8-disulfonsäure benzol Gelb
1-Amino-2-methoxynaphthalin- stark rotst.



   6-sulfonsäure Gelb n 1-Aminonaphthalin- rotst.



   6-sulfonsäure Gelb   2-Aminonaphthalin- ?1 Gelb    4,8-disulfonsäure n -Aminonaphthalin- n    7 - sul fonsäure   
1-Amino-2-methoxynaphthalin- stark rotst.



   6- sulfonsäure Gelb n Anilin Gelb  " 1-Äthylamino
3-methylbenzol  " N-Methylanilin "    lt N-thylanilln   
N-(ss-Hydroxyäthyl)-anilin "
N-Butylanilin " 2-Aminonaphthalin- Anilin rotst.



  3,6,8-trisulfonsäure Gelb  " 1-Amino-3-methylbenzol "  " 3-Aminophenylharnstoff "  " 1-Amino-3-hydroxy- " acetylaminobenzol n   1 -Amino-3-acetylamino-    gelbst.



   6-methoxybenzol Orange  " 1-Amino-3-acetylamino- rotst.



   6-methylbenzol Gelb   Diazokomponente Kupplungskomponente Farbton auf   
Baumwolle
1 -Amino-3-methan- sulfonylaminobenzol     " 2,5-Dimethoxyanilin gelbst.



   Orange 2-Aminonaphthalin- 3-Methyl-6-methoxyanilin gelbst.



  3,6, 8-trisulfonsäure Orange  " N-Methylanilin rotst
Gelb  " N-Äthylanilin "  " N-Butylanilin "  " N-(ss-Hydroxyäthyl)-anilin "  " 3-(N-Äthylamino)-toluol "  " 2-Aminotoluol " n 1-Amino-2,5-dimethylbenzol stark rotst.



   Gelb n   1-Amino-2-methoxybenzol    n n   1 -Amino-3-methoxybenzol    rotst.



   Gelb  " 1-Äthylamino-3-methoxybenzol " n 1 -Aminonaphthalin-    lt   
6-sulfonsäure  " 1-Aminonaphthalin- "
7-sulfonsäure 2-Aminonaphthalin- 1-Amino-3-methylbenzol " 4,6,8-trisulfonsäure    Aminobenzol lt    n Anilin Gelb    1-Amlno-3-acetylaminobenzol    rotst.



   Gelb 1-Aminonaphthalin- 1-Amino-3-methylbenzol Gel 2,4,7-trisulfonsäure    II 1 -Aminonaphthalin-    n
6-sulfonsäure   Diazokomponente Kupplungskomponente Farbton auf
Baumwolle    4-Nitro-4'-amino- 1-Amino-3-acetylaminobenzol rotst.



  stilben-2,2'- Gelb    disulfonsäure  " 3-Aminophenylharnstoff "
4-Nitro-4'-amino- 1-Amino-3-hydroxy- rotst.



     stilben-2,22-    acetylaminobenzol Gelb disulfonsäure  " N-Methylanilin "  " N-Äthylanilin "  " N-Butylanilin "  " N-(ss-Hydroxyäthyl)-anilin "     " 1-(N-Äthylamino)- " 3 @@é@@lb@@@@@
3-methylbenzol   
Anilin-2,5- 1-Aminonaphthalin- " disulfonsäure 6-sulfonsäure  " 1-Aminonaphthalin- "
7-sulfonsäure
1-Amino-3-methylbenzol Gelb n   1"Amino-3-acetyleminobenzol    n    1-Amino-2-methoxy-    rotst.



   5-methylbenzol Gelb  " 1-Amino-2,5-dimethoxybenzol " Anilin-2,4-   1-Amino-2-methoxy-    n disulfonsäure 5-methylbenzol  
Beispiel 13 65 Teile des Farbstoffs der Formel
EMI19.1     
 (hergestellt durch Kuppeln von diazotierter 1-Hydroxy2-aminobenzol-4,6-disulfonsäure auf 2-Amino-8-hydroxynaphthalin-6-sulfonsäure und Kupferung des erhalte nen Azofarbstoffs) werden in 700 Teilen Wasser neutral gelöst. Man gibt 20 Teile 4,6-Difluor-5-chlor-pyrimidin hinzu und rührt bei 30 bis   4Q 0C    unter ständigem Abstumpfen der frei werdenden Säure mit Sodalösung auf ph 6 bis 7, bis keine freie Aminogruppe mehr nachweisbar ist. Der entstandene Reaktivfarbstoff der
Formel
EMI19.2     
 wird ausgesalzen, abfiltriert, gewaschen und bei 30 bis   40 0C    getrocknet.

  Er färbt nach einem der oben angegebenen Verfahren Cellulosematerialien in sehr echten Rubintönen.



   Farbstoffe von ähnlichen Eigenschaften erhält man analog der oben geschilderten Arbeitsweise aus den Kupferkomplexen der aus den in nachfolgender Tabelle aufgeführten Diazo- und Azokomponenten hergestellten
Azofarbstoffe.



  Diazokomponente Kupplungskomponente Farbton auf   Baumwolle   
1-Hydroxy-2-amino- 2-Methylamino-5-hydroxy- Rubin    benzol -4-sulfonsäure    naphthalin-7 -sulfonsäure n   thylamino-5 -hydroxy-       naphthalin-7 -sulfonäure     " 2-(ss-Hydroxyäthylamino)- "
5-hydroxynaphthalin
7-sulfonsäure    1- Hydroxy-2 -amino-    2 -Amino -8 -hydroxynaphthal in- Rubin benzol-4-sulfonsäure 3,6-disulfonsäure    1 -Hydroxy-2-amino- 2-Ajnino-5-hydroxynaphthalin- n    benzol-4,6- 1,7-disulfonsäure disulfonsäure    n 2-Amino-8-hydroxynaphthalin-   
3,6-disulfonsäure n   2-Methylamlno-5-hydroxy-    naphthalin-7 -sulfonsäure    1l 2-X thylamino-5-hydroxy-    naphthalin-7 -sulfonsäure  " 

   2-(ss-Hydroxyäthylamino)
5-hydroxynaphthalin
7-sulfonsäure   Diazokomponente Kupplungskomponente Farbton auf
Baumwolle n   1-Amino-8-hydroxynaphthalin-    Violett
3, 6-disulfonsäure   
1-Amino-8-hydr-oxynaphthalrn-
4,6-disulfonsäure 1 Hydroxy-2-amino- 1 n    benzol-5-sulfonsäure 3, 6-disulfonsäure  " 1-Amino-8-hydroxynaphthalin- "
4,6-disulfonsäure 1-Hydroxy-2-amino- 1-Amino-8-hydroxynaphthalin- blaust.



  4-acetylaminobenzol- 3,6-disulfonsäure Violett 6-sulfonsäure 1-Hydroxy-2-amino- 1-Äthoxy-8-hydroxynaphthalin4-acetylaminobenzol- 3,6-disulfonsäure 6-sulfonsäure (4-ständige Acetylaminogruppe   anschlie2end    verseift) 1-Hydroxy-2-amino- 1-Amino-8-hydroxynaphthalin- Blau 4-acetylaminobenzol- 2,4-disulfonsäure 6-sulfonsäure  " 1-Amino-8-hydroxynaphthalin- "
2,4,6-trisulfonsäure 1-Hydroxy-2-amino- 1-Amino-8-hydroxynaphthalin- " 6-acetylaminobenzol- 2,4-disulfonsäure 4-sulfonsäure (6-ständige Acetylaminogruppe verseift) l-Amino-2-hydroxy- l-Amino-8-hydroxy- Blau
6-nitronaphthalin- naphthalin-2, 4-disul
4-sulfonsäure   fonsäure     (6-ständige Nitrogruppe anschliessend reduziert zu
1-Amino-2-hydroxy- 1-Amino-8-hydroxy
6-nitronaphthalin- naphthalin-2, 

   4,6
4-sulfonsäure trisulfonsäure  (6-ständige Nitrogruppe reduziert zu -NH2)
1-Hydroxy-2-amino- 1-Amino-8-hydroxy
6-acetylaminobenzol- naphthalin-2,4,6
4-sulfonsäure trisulfonsäure  (6-ständige Acetylaminogruppe verseift)  
Beispiel 14
Die Lösung von 19,5 Teilen des Natriumsalzes der   1-Aminobenzol-4-sulfonsÅaure    und 6,9 Teilen Natriumnitrit in 200 Teilen Wasser wird in eine Mischung aus 100 Teilen Eis und 28 Volumteilen konzentrierter Salzsäure einlaufen gelassen; dann wird eine halbe Stunde bei 0 bis   10  C    gerührt und anschliessend überschüssige salpetrige Säure entfernt.

  Zu der so erhaltenen Diazosuspension gibt man bei 0 bis 10   "C    die abgekühlte und dadurch wieder teilweise auskristallisierte Lösung von 26,2 Teilen des Kaliumsalzes der 1 Aminonaphthalin-8-sulfonsäure in 250 Teilen heissem Wasser und stumpft die stark saure Kupplungsmischung bei 10 bis 20   "C    durch vorsichtige Zugabe von Natronlauge auf pH 4 ab. Die Kupplung ist rasch beendet; der gebildete Aminoazofarbstoff wird mit 100 Teilen Kochsalz vollständig ausgesalzen, abgesaugt, gewaschen und wieder in 500 Teilen Wasser bei 30   "C    und pH 6 bis 7 gelöst. Die wässrige Lösung wird anteilweise mit 20 Teilen 4,6-Difluor-5-chlorpyrimidin versetzt und unter laufendem Abstumpfen der frei werdenden Säure mit Sodalösung auf pH 6 bis 7 eine Stunde bei 30 bis 40   "C    gerührt.

  Wenn kein Amino Azofarbstoff mehr nachweisbar ist, wird der anteilweise ausgefallene Reaktivfarbstoff der Formel
EMI21.1     
 mit 40 Teilen Kochsalz ausgesalzen, abfiltriert und zur Reinigung nochmals in 800 Teilen warmem Wasser gelöst. Nach Klären der Lösung wird aus dem Filtrat durch Zugabe von 80 bis 100 Teilen Kochsalz der reine Farbstoff abgeschieden. Nach dem Abfiltrieren, Trocknen bei 35   OC    und Mahlen erhält man ein gelbes Pulver, das sich in Wasser leicht mit gelber Farbe löst und das Cellulosefasern nach einem der oben genannten Färbeverfahren in Gegenwart säurebindender Mittel in sehr gut nass-, licht- und   chlorechten    Gelbtönen färbt. Auch auf Wolle und Polyamidfasern werden echte Gelbfärbungen erhalten.



   Wenn man wie oben angegeben verfährt, jedoch anstelle der 19,5 Teile des Natriumsalzes der 1-Aminobenzol-4-sulfonsäure äquivalente Mengen der in nachfolgender Tabelle angeführten Diazokomponenten auf die   1 -Aminonaphthalin-8-sulfonsäure    kuppelt, erhält man nach Azinylierung mit 4,6-Difluor-5-chlor-pyrimidin ebenfalls wertvolle gelbe bis braune Reaktivfarbstoffe.



  Diazokomponente Farbton auf    Cellulosefasr      l-Aminobenzol-2,5-disulronsäure    rotst.



   Gelb 2-Aminonaphthalin-4,8-disulfonsäure stark rotst.



   Gelb   2-Aminonaphthalin-5,7-disulfonsäure ll    2-Aminonaphthalin-6,8-disulronsäure n    2-Aminonaphthalin-3, 6,8-trisulfonsäure tt 2-Amnonaphthalin-4,6,8-trisulronsäure   4-Aminoazobenzol-3,4"-disulfoncäure gelöst.   



   Braun   4-Amino-2-acetylamlnoazobenzol-2',5o-dlsulfonsäure    Orangebraun   Diazokomponente Farbton auf
Cellulosefaser
EMI22.1     
   otst.   



  Braun (1-Aminobenzol-2,5-disulfonsäure sauer auf   1-Aminonaphthalln-6-sulronsäure    gekuppelt)
EMI22.2     


<tb>  <SEP> ,SONa
<tb> NIM <SEP> 8 <SEP> tl
<tb> S03Na <SEP> Ç;
<tb>  <SEP> SO3Na <SEP> (in <SEP> 6- <SEP> oder <SEP> 7-Stellung)
<tb>  (1-Aminobenzol-2,5-disulfonsäure sauer auf die technische Mischung von   1-Amlnonaphthalln-6-    und -7-sulfonsäure gekuppelt)
EMI22.3     
 violettst.



  Braun   (1-Aminonaphthalin-2,5,7-trisulfonsäure sauer auf 1-Aminonaphthalin-6-sulfonsäure gekuppelt)   
EMI22.4     
 rotst.



  Braun (1-Aminonaphthalin-2,5,7-trisulfonsäure sauer auf 1-Amino-2-methoxy-5-methylbenzol gekuppelt)  
Beispiel 15
Eine Mischung der Lösungen von je 65,5 Teilen des Chrom-2:1-Komplexes und des   Kobalt-2: 1-Komplexes    des Farbstoffs der Formel
EMI23.1     
 in je 400 Teilen Wasser wird mit 45 Teilen 4,6-Difluor5-chlorpyrimidin ca. 3 Stunden bei 40 bis 50   OC    unter Aufrechterhaltung von pH 6 bis 7 gerührt. Wenn chromatrographisch kein Aminoazofarbstoff (Co-Komplex : blau;   Cr-Komplex :    blaugrün) mehr nachweisbar ist, wird das gebildete Gemisch der beiden Reaktivfarbstoffe mit Kaliumchlorid ausgesalzen, abfiltriert und getrocknet.



   Der Farbstoff liefert auf Cellulosematerialien nach den Klotz-Färbeverfahren oder im Druck in Gegenwart säurebindender Mittel kräftige, sehr gute nass- und lichtechte Schwarztöne.



   Wenn man entsprechend verfährt, jedoch die   Mi-    schung des   Chrom-2: 1-    und Kobalt-2:1-Komplexes folgender Aminoazofarbstoffe einsetzt, erhält man eben falls wertvolle Schwarzfarbstoffe: Diazokomponente Kupplungskomponente   Xupplungs-pH      1 -Hydroxy-2-amino-      1-Hydroxy-8-amlnonaphthalsn-    9 4-nitrobenzol 3,

   6-disulfonsäure 1-Hydroxy-2-amino- n 9   4-nitronaphthalin-7-    sulfonsäure
Beispiel 16
Man gibt zur neutralen Lösung von   53,1    Teilen des Dinatriumsalzes des durch Kuppeln von diazotierter 1 Amino-4-nitrobenzol-2-sulfonsäure mit 1-(2'-Chlor-5'sulfophenyl)-3-methyl-pyrazolon-(5) und anschliessende Reduktion der Nitrogruppe mit Natriumsulfid erhaltenen Aminoazofarbstoffs in 300 Teilen Wasser 18 Teile 4,6-Difluor-5-chlor-pyrimidin und rührt die Mischung 2 Stunden bei 30   "C,    wobei man die frei werdende Säure laufend mit Sodalösung auf einen pH-Wert von 6,5 abstumpft. Der abgeschiedene Farbstoff der Formel
EMI23.2     
 wird abfiltriert, in 3000 Teilen Wasser bei pH 6 bis 7 warm gelöst und aus der filtrierten Lösung durch Zugabe von Kochsalz wieder ausgefällt.

  Nach dem Abfiltrieren, Trocknen und Pulvern erhält man ein gelbes, gut wasserlösliches Pulver, das Cellulosematerialien aus langer Flotte bei 30   "C    oder nach dem Klotz Kaltverweil-Verfahren mit Soda als säurebindendes Mittel in klaren   wasch-,    reib- und lichtechten Gelbtönen färbt.

 

   Wenn man wie oben angegeben verfährt, jedoch anstelle des dort eingesetzten Aminoazofarbstoffs äquivalente Mengen der aus den in nachfolgender Tabelle angeführten Komponenten aufgebauten Aminoazofarbstoffe einsetzt, erhält man ebenfalls wertvolle neue Reaktivfarbstoffe. in der Tabelle bedeutet, soweit nichts anderes angegeben, der Ausdruck  verseift , dass eine im Aminoazofarbstoff enthaltene Acylaminogruppe nachträglich verseift worden ist, während der Ausdruck  reduziert  besagt, dass eine in der Diazokomponente enthaltene Nitrogruppe nach der Kupplung zur Aminogruppe reduziert wird, wobei sich der gewünschte Aminoazofarbstoff ausbildet.  



     Diazokomponente Azokomponente pH des Farbton auf
Kupplungs- Cellulose    mediums   1-Amino-4-nitro-    1-(4'-Sulfophenyl)- 5 - 6 Gelb   benzol-2-sulfonsäure    3-methyl-pyrazolon (4-ständige Nitrogruppe anschliessend reduziert) 1-Amino-4-nitro-   1-(4t-Sulfophenyl)-    5 - 6 rotst.



     benzol-2-sulfonsäure    3-carboxy-pyrazolon- Gelb  (5)
1-(3'-Sulfophenyl)- 6 - 7 Gelb
3-methyl-5-amino pyrazol 1-Amino-3-acetylamino-   1-(3'-Sulrophenyl)-    6 - 7 benzol-6-sulfonsäure 3-methyl-5-amino pyrazol   (3-ständlge    Acetylaminogruppe anschliessend verseift) 1-Amino-3-acetylamino- 1-(ss-Hydroxyäthyl)- 5 - 6 benzol-6-sulfonsäure 3-methyl-pyrazolon  (5) 2 Mol   1-Amino-3-    1 Mol Bis-pyrazolon 5 - 6 acetylaminobenzol- aus   4,4' -Bis-hydra-    6-sulfonsäure   zlnodlbenzyl-2,22-    (verseift) disulfonsäure und
Acetessigäthylester 1 Mol l-Amino-3- 1-(4'-Sulfophenyl)- 5 - 6 acetylaminobenzol- 3-carboxy-pyrazolon6-sulfonsäure (5) (verseift)   1-Amlno-5-acetyl-      5    5 - 6 rotst.



  aminonaphthalin- Gelb   3,7-di sulfonsäure    (verseift) 1-Amino-2-methyl- 2-Acetylamino-5- 7 - 8 Orange benzol-4,6-di- naphthol-7-sulfonsulfonsäure säure (verseift)  " 2-Acetylamino-8- 7 - 8 Rot naphthol-6-sulfon säure (verseift)     Diazokomponente Azokomponente pH des Farbton auf
Kupplungs- Cellulose    mediums 1-Amino-2-methyl- 1-Chlor-2-acetyl- 7 - 8 Orange benzol-4,6- amino-5-naphtholdisulfonsäure 7-sulfonsäure  (verseift) l-Aminobenzol-   l-Acetylamino-    7 - 8 Rot 2-sulfonsäure 8-hydroxynaphthalin
4, 6-disulfonsäure  (verseift) 2-Aminonaphthalin- " 7 - 8 blaust.



  3,6-disulfonsäure Rot 2-Aminonaphthalin-   7    7 - 8 n 3,7 -disulfonsäure 2-Aminonaphthalin-   7    7-8 n 4,8-disulfonsäure 2-Aminonaphthalin- l-Acetylamino-8- 7 - 8 n 3, 6-disulfonsäure hydroxynaphthalin
3,6-disulfonsäure  (verseift) 2-Aminonaphthalin-   7    7-8 n 4,8-disulfonsäure 1-Amino-4-methoxy- 2-(N-Acetyl-N-methyl- 7 - 8 gelbst.



  benzol-2-sulfonsäure amino)-5-hydroxy- Rot naphthalin-7-sulfon säure (verseift) n 2-(N-Acetyl-N-methyl- 7 - 8 Rot amino)-8-hydroxy    naphthalin-6-sulfon-    säure (verseift) 1-Aminobenzol- " 7 - 8 " 2-sulfonsäure 1-Aminobenzol- " 7 - 8 "   3- sul fonsäure    1-Aminobenzol- " 7 - 8 " 4-sulfonsäure 1-Amino-4-methyl- " 7 - 8 " benzol-2-sulfonsäure   Diazokomponente Azokomponente pH des Farbton auf
Kupplungs- Cellulose mediums 1-Amino-2,4-dimethyl- 2-(N-Acetyl-N-methyl- 7 - 8 Rot benzol-6-sulfonsäure amino)-8-hydroxy naphthalin-6-sulfon saure (verseift)    n 2-Acetylamino-8-    7 - 8    II    hydroxynaphthalin
6-sulfonsäure  (verseift) n 2-Acetylamino-8- 7 - 8 II    hydroxynaphthal in-   
3,6-disulfonsäure  (verseift) 4-Aminoazobenzol-   i-Amino-3-acetyl-    5 - 6 

   Gelbbraun   3,41 -disulfonsäure    aminobenzol  " 1-Amino-3-hydroxy- 5 - 6 acetylaminobenzol
1-Aminonaphthalin- 5 - 6   II       6- sul fonsäure   
1-Aminonaphthalin- 5 - 6 II
7-sulfonsäure  " 1-Amino-2-(4'-amino- 8 Schwarz
2'-sulfophenyl-(1') azo)-8-hydroxy naphthalin-3,6 disulfonsäure
Beispiel 17
52,4 Teile des Dinatriumsalzes der   4-([4"-Amino-      phenyl] -amino)-2'-nitrodiphenylamin-3 ,    4'-disulfonsäure werden in 1000 Teilen Wasser gelöst und mit 20 Teilen 4,6-Difluor-5-chlorpyrimidin zwei Stunden bei 30 bis 40  C gerührt. Dabei wird die frei werdende Säure laufend mit Soda auf einen pH-Wert von 6 bis 6,5 abgestumpft. Der gebildete reaktive Nitrofarbstoff der Formel
EMI26.1     
 wird ausgesalzen, abfiltriert, gewaschen und getrocknet.



  Er färbt Cellulosefasern aus langer Flotte oder nach einem der üblichen Klotz-Verfahren in Gegenwart von Soda als säurebindendem Mittel in nass- und reibechten tiefen Violettbrauntönen.



   Beispiel 18
52 Teile 1-Amino-4- (4'-N-methylaminomethylanilino)-anthrachinon-2,2'-disulfonsäure werden in 1550 Teilen Wasser gelöst und mit Natronlauge auf pH 6  gestellt. Dann tropft man bei Raumtemperatur 20 Teile 4,6-Difluor-5-chlor-pyrimidin zu und hält mit 2n Natronlauge ein pH von 7 aufrecht. Die Umsetzung wird chromatographisch verfolgt. Man salzt das Reaktionsprodukt aus, saugt ab und wäscht den Filterrückstand mit 10%iger Kochsalzlösung. Auf Baumwolle erhält man klare blaue Färbungen von guten Nassechtheiten sowie guter Lichtechtheit.



   Der erhaltene Farbstoff entspricht der wahrscheinlichen Formel
EMI27.1     

In prinzipiell gleicher Weise lassen sich die in der folgenden Tabelle angeführten Amino-anthrachinon-Derivate zu wertvollen Reaktivfarbstoffen umsetzen, deren Farbtöne auf Baumwolle angegeben sind.



  Wasserlösliches Amino-anthrachinon-Derivat Farbton auf
Baumwolle 1-Amino-4-(4'-N-methylaminomethylanilino)- grünst.



  anthrachinon-2,6,2'-trisulfonsäure Blau 1-Amino-4-(4'-N-methylaminomethylanilino)- " anthrachinon-2, 5, 8-trisulfonsäure) 1-Amino-4-(4'-N-methylaminomethylanilino)- Blau anthrachinon-2 , 8-disulfonsäure 1-Amino-4-(4'-aminoanilino)-anthrachinon- Blaugrün 2,6-disulfonsäure 1-Amino-4-(4'-aminoanilino)-anthrachinon- grünst.



  2,5-disulfonsäure Blau 1-Amino-4-(3'-aminoanilino)-anthrachinon- Blau 2,6-disulfonsäure 1-Amino-4-(3'-aminoanilino)-anthrachinon- " 2,5-disulfonsäure   1 -Amino-4-(3' -aminoanilino)-anthrachinon-    etwas rotst.



  2,4' -disulfonsäure Blau   1 -Amino-4- (31 -aminoanilino)-anthrachinon-    rotst.



     2,4',6' -trisulfonsäure    Blau 1-Amino-4-(4'-aminocyclohexylamino)- klares anthrachinon-2,5,8-trisulfonsäure Blau 1-Amino-4-(4'-N-methylaminomethylanilino)- Blau anthrachinon-2,   31 -disulfonsäure     1-Amino-4-(4'-[4"-aminobenzoylamino]-anilino)- Blaugrün anthrachinon-2,5,8-trisulfonsäure 1-Amino-4-(4'-[4"-aminobenzolsulfamido]-anilino)- grünst.



  anthrachinon-2,5,8-trisulfonsäure Blau 1-Amino-4-(4"-aminostilbenamino)-anthrachinon- Grün   2,' ,2"-trisulfonsäure   
Wasserlösliches   Amino-anthrachinon-Derivat    Farbton auf
Baumwolle
EMI28.1     


<tb>  <SEP> NR2
<tb>  <SEP> O <SEP> 1\JH,
<tb> C1H3 <SEP> k}{urS <SEP> rotst.
<tb>



   <SEP> O <SEP> NR
<tb>  <SEP> SO2NH <SEP> 502 <SEP> iH2
<tb>  <SEP> CH3
<tb> 
Beispiel 19
Wenn man wie in Beispiel 16 angegeben verfährt, jedoch anstelle des dort eingesetzten Aminoazofarbstoffs 53,1 Teile des Dinatriumsalzes des durch Kuppeln von diazotierter 1-Amino-4-nitrobenzol-2-sulfonsäure mit 1 (2'-Chlor-5'-sulfophenyl)-3-methyl-pyrazolon-(5) und anschliessende Reduktion der Nitrogruppe mit Natriumsulfid erhaltenen Aminoazofarbstoffs mit dem 4,6 Difluor-5-chlor-pyrimidin azinyliert, so erhält man ebenfalls einen wertvollen Reaktivfarbstoff, mit welchem Cellulosematerialien nach den üblichen Färbe- und Druckverfahren in echten gelben Tönen bedruckt werden können.

 

   Ähnliche Reaktivfarbstoffe erhält man, wenn man statt des oben genannten Aminoazofarbstoffs einen der aus den in nachfolgender Tabelle angeführten Komponenten aufgebauten Aminoazofarbstoffe mit 4,6-Difluor-5-chlor-pyrimidin azinyliert: Diazokomponente Azokomponente Farbton   1 -Amino-4-nitrobenzol-      l-(2'-Methyl-4"-sulfophenyl)-    Gelb 2-sulfonsäure 3-methyl-pyrazolon-(5)  (reduziert)  " 1-(2',5'-Disulfophenyl)- "
3-methyl-pyrazolon- (5)  " 1-(2'-Methyl-4'-sulfo- "    6' -chlorphenyl) -3-    methyl-pyrazolon-(5)  " 1-(2',5'-Dichlor-4'- " sulfophenyl)-3-methyl pyrazolon-(5)   Diazokomponente Azokomponente Farbton    1 -Amino-3-acetylamino- 1-(2|-Methyl-42-sulfo- grUnst.   



  benzol-6-sulfonsäure   phenyl) -3-methyl-    Gelb (verseift) pyrazolon-(5)  " 1-(4'-Sulfophenyl)-3- "    methyl-pyrazolon-(5)
II l-(2'-Methyl-4'-sulfo    phenyl)-3-carboxy pyrazolon-(5)    1-(2'-Chlor-42-sulfo- n    phenyl)-3-carboxy    pyrazolon-(5)   
Beispiel 20
58 Teile des Farbstoffs der Formel
EMI29.1     
 (hergestellt durch Kuppeln von diazotierter 1-Hydroxy   2-amino-4-chlorbenzol:5-sulfonsäure    auf 2-Methylamino-8-hydroxynaphthalin-6-sulfonsäure und Kupferung des erhaltenen Azofarbstoffs) werden in 700 Teilen Wasser neutral gelöst. Man tropft 20 Teile 4,6-Difluorpyrimidin hinzu und rührt bei 40 bis   50"C    unter ständigem Abstumpfen der frei werdenden Flusssäure mit Sodalösung auf pH 6 bis 7 bis keine freie Aminogruppe mehr nachweisbar ist.

  Der gebildete Reaktivfarbstoff der Formel
EMI29.2     
 wird ausgesalzen, abfiltriert, gewaschen und bei 30 bis   40 CC    getrocknet. Er färbt nach einem der oben angegebenen Verfahren Cellulosematerialien in sehr echten Violettönen.



   Farbstoffe von ähnlichen Eigenschaften erhält man analog der oben geschilderten Arbeitsweise aus den durch einfache entmethylierende oder oxydierende Kupferung erhaltenen Kupferkomplexen der aus den in nachfolgender Tabelle aufgeführten Diazo- und Azokomponenten hergestellten Mono- und Disazofarbstoffe:   Diazokomponente Azokomponente pH des Farbton
Kupplungs mediums l-Hydroxy-2-amino- 2-Amino-8-hydroxy- 10 rotst.



  4-chlorbenzol-5- naphthalin-3,6- Violett sulfonsäure disulfonsäure  " 1-Amino-8-hydroxy- 10 blaust.



   naphthalin-3,6- Violett disulfonsäure 2-Aminonaphthalin- 2-Hydroxy-6-acetyl- 8 - 9 rotst.



  4,6,8-trisulfonsäure aminonaphthalin- Blau (oxydierend gekupfert) 4-sulfonsäure  (verseift) 1-Amino-2-hydroxy- 1-Hydroxy-8-äthoxy- 10 Blau   6-nitronaphthalln-    naphthalin-3,64-sulfonsäure disulfonsäure (reduziert)   1-Hydroxy-2-amino-    2-Hydroxy-3-amino- 10 Rot   benzol-4,6-    naphthalin-5,7disulfonsäure disulfonsäure
2-Aminonaphthalin- 2-Hydroxy-3-amino- 8 - 9 Blau
4,8-disulfonsäure naphthalin-5,7  (oxydierend gekupfert) disulfonsäure
2-Aminonaphthalin- 2-Hydroxy-3-amino- 8 - 9 n
4,6,8-trisulfonsäure naphthalin-7  (oxydierend gekupfert) sulfonsäure
3-Methoxy-4-amino-6- 2-Methylamino-5- 10 Marineblau    methyl-azobenzol-2' ,4L    hydroxynaphthalin disulfonsäure (ent- 7-sulfonsäure methylierend gekupfert)  " 2-Amino-8-hydroxy- 10 " naphthalin-3,6 disulfonsäure    " 2-Amino-5-hydroxy- 

   10 "    naphthalin-1,7 disulfonsäure
3-Methoxy-4-amino- 2-Methylamino-5- 10 1'    6-methyl-asobenzol-    hydroxynaphthalin
2',5'-disulfonsäure 7-sulfonsäure  (entmethylierend gekupfert)  " 2-Amino-8-hydroxy- 10 "    naphthalin-3, 6-    disulfonsäure    " 2-Amino-5-hydroxy- 10 "    naphthalin-1,7 disulfonsäure  
Beispiel 21
62 Teile Trinatriumsalz des durch sodaalkalische Kupplung aus diazotierter   4-Chlor-2-amino- 1 -hydroxy-      benzol-6-sulfonsäure    und 1 -Amino-8-hydroxynaphtha lin-3,6-disulfonsäure erhaltenen Farbstoffs werden in 300 Teilen Wasser bei 70 bis 80   "C    und einem pH von 8 bis 9 mit 54,2 Teilen des   1:

   1-Chromkomplexes    des Farbstoffs aus   6-Nitro-1 -diazo-2-hydroxynaphtbalin-4    sulfonsäure und 2-Hydroxynaphthalin versetzt. Nach 10 Minuten hat sich eine tief blaue Lösung gebildet.



   Der Mischkomplex wird in ca. 2 Stunden bei 50 bis   60 0C    und einem pH von 6,5 bis 7,5 mit 20 Teilen 4,6-Difluor-5-chlorpyrimidin azinyliert. Hierbei wird der pH-Wert durch Zutropfen von Sodalösung konstant gehalten. Der acylierte Farbstoff wird mit   200/0    Natriumchlorid abgeschieden, abgesaugt und bei   300C    getrocknet.
EMI31.1     




   Auf Baumwolle erhält man nach dem in Beispiel 3 angegebenen Verfahren einen blauschwarzen Druck von ausgezeichneter Licht- und Waschechtheit.



   Beispiel 22
Man diazotiert 28,9 Teile 2-Amino- 1-methylbenzol3,5-disulfonsäure (Mononatriumsalz) und kuppelt die Diazoverbindung mit 13,7 g   l-Amino-2-methoxy-5-    methylbenzol in schwach saurem Medium. Der erhaltene Monoazofarbstoff wird isoliert und anschliessend oder auch ohne Isolierung sofort in Lösung diazotiert und mit 25,3 Teilen 2-Methylamino-5-hydroxynaphthalin-7-sulfonsäure alkalisch gekuppelt. Der erhaltene Disazofarbstoff wird durch Zugabe von Natriumchlorid ausgesalzen, abgesaugt und das isolierte Produkt mit ca. 50 Teilen kristallisiertem Kupfersulfat, 40 Teilen Diäthanolamin, 50 Teilen Ammoniak (D : 0,88) in 5 Stunden bei 95 bis   l00  C    metallisiert. Aus der Kupferungslösung wird der Farbstoff durch Salzzugabe und vorsichtiges Ansäuern isoliert.



   Der gekupferte Aminodisazofarbstoff wird nun in wässriger Lösung bei pH 6 bis 7 bei einer Temperatur von 40 bis 50    C    mit 20 Teilen 4,6-Difluor-5-chlorpyrimidin azinyliert, wobei der pH-Wert durch Sodazusatz im angegebenen Bcreich gehalten wird. Nach beendeter Acylierung wird der Farbstoff mit Natriumchlorid isoliert und bei 35   C    getrocknet. Der Farbstoff entspricht in Form der freien Sulfonsäure der Formel
EMI31.2     
 er färbt Cellulosegewebe nach den für Reaktivfarbstoffe bekannten Verfahren in nass- und lichtechten marineblauen Tönen.



   In ähnlicher Weise lassen sich weitere Farbstoffe herstellen, wenn man den oben genannten Monoazofarbstoff aus 2-Amino-l -methylbenzol-3,5-disulfonsäure und   1-Atnino-2-methoxy-    5-methylbenzol mit den in der folgenden Tabelle angeführten Aminonaphtholsulfonsäuren und 4,6-Difluor-5-chlor-pyrimidin entsprechend der oben angegebenen Vorschrift kombiniert:   Kupplungskomponente 2-Amino-5-hydroxynaphthalin-1 ,7-disulfonsäure   2-Amino-8-hydroxynaphthalin-3,6-disulfonsäure   
Die erhaltenen Farbstoffe haben blaue Farbe.



   Beispiel 23
0,1 Mol 4-Ureido-2-amino-1-hydroxybenzol-5sulfonsäure wird diazotiert und sodaalkalisch mit 0,1 Mol   1 -Amino-8-hydroxynaphthalin-2,4-disulfon-    säure gekuppelt. Die Kupplungslösung wird mit Ätznatron auf einen Gehalt von 2 Mol/Liter eingestellt und dann 3 Stunden unter Rückfluss zur Verseifung der Ureidogruppe gekocht. Nach dem Erkalten wird mit Salzsäure neutralisiert. Durch Zusatz von 25 Teilen Kupfersulfat und 100 Teilen 2n Natronlauge wird der Farbstoff bei 45   "C    und einem pH-Wert von 4 bis 6 metallisiert und nach 30 Minuten bei pH 6 bis 7 und Temperaturen von 30 bis   40 0C    mit 0,12 Mol 4,6 Difluor-5-chlor-pyrimidin azinyliert.   Del    erhaltene Farbstoff der Formel
EMI32.1     
 wird ausgesalzen. Auf Baumwolle erhält man eine blaue
Färbung.



   Beispiel 24
Eine aus 600g technischem   96 Obigem    Kupfer phthalocyanin hergestellte neutrale Paste von Kup ferphthalocyanin-3, 3', 3"-trisulfonsäurechlorid wird mit wenig Wasser angerührt, auf   4 1    eingestellt und bei einem pH von 3,5 bis 6 mit   216 g    N-Methyl-N-(4' amino-2'-sulfobenzyl)-amin bei anfangs 0 bis   3  C,    zuletzt 20 bis 35   aC,    unter Zugabe von 300 ml (=
295 g) Pyridin umgesetzt und danach das Pyridin bei pH
9 mit Wasserdampf aus der entstandenen Lösung von   Kupferphthalocyanin-disulfonsäure-    monosulfonsäure    (3'-sulfo-4'-methylaminomethylanilid)    abdestilliert.

  In die auf 20 bis 30   "C    gebrachte Lösung werden anteil weise 300 Teile 4,6-Difluor-5-chlorpyrimidin im Laufe von 1 bis 2 Stunden eingegeben und durch Zugabe von verdünnter Natronlauge ein pH von 6 bis 7 aufrechterhalten. Zugleich wird nach Bedarf das Reaktionsgemisch so weit mit Wasser verdünnt, dass der Farbstoff immer gelöst bleibt.



   Man erhält 10 1 Farbstofflösung, die man vom überschüssigen Acylierungsmittel abtrennt. durch Zugabe von Essigsäure auf pH 7 stellt und durch Einrühren von 2,5 1 konzentrierter Kochsalzlösung fällt.



   Nach Absaugen und Trocknen bei 30   "C    erhält man einen klaren türkisblauen Farbstoff, der aus sodaalkalischer Lösung bei 50 bis   80'C    mit sehr guter Ausbeute und Waschechtheit auf Baumwolle fixiert wird, wobei man türkis Färbungen erhält.



   Verwendet man das NiPc-3,3',3"-trisulfonsäurechlorid als Ausgangsmaterial, so erhält man ein nur wenig grüneres Türkisblau mit gleich wertvollen Eigenschaften.



   Beispiel 25
0.1 Mol des Aminoazofarbstoffes der Formel
EMI32.2     
 - hergestellt nach den Angaben der deutschen Patentschrift 1 115 865 durch Kuppeln der Diazoniumverbindung aus 2-Aminonaphthalin-4,8-disulfonsäure mit 1 Aminonaphthalin-6-sulfonsäure, Weiterdiazotieren des erhaltenen Aminoazofarbstoffes, Kuppeln mit der äquivalenten Menge 2,5-Diaminonaphthalin-4,8-disulfonsäure und Umwandlung in das Aminotriazol - wird in 1000 Volumteilen Wasser bei pH 6 gelöst und unter Rühren bei einer Temperatur von 40 bis 50   "C    mit 25 Teilen 4,6-Difluor-5-chlor-pyrimidin versetzt. Man stumpft die langsam frei werdende Fluorwasserstoffsäure mit Sodalösung ab, bis die Reaktion beendet ist.

 

  Anschliessend wird der Farbstoff durch Zugabe von Natriumchlorid abgeschieden, isoliert und bei ca. 50   OC    im Vakuum getrocknet. Er stellt ein gelbes, in Wasser mit gelber Farbe lösliches Pulver dar.  



   Beispiel 26
38,9 Teile des durch sodaalkalische Kupplung aus 6   Nitro-2-diazo-1 -hydroxybenzol-4-sulfonsäure    und 2 Hydroxynaphthalin erhaltenen Farbstoffs werden in 200 Teilen Wasser bei pH 8 bei einer Temperatur von 70 bis 80  C angerührt. In diese Suspension trägt man 67,9 Teile der auf 1 Molekül Farbstoff 1 Chromatom enthaltenden Chromkomplexverbindung des Azofarbstoffs aus   4-Chlor-2-diazo-1 -hydroxybenzol-6-sulfon-    säure und 1-Amino-8-hydroxynaphthalin-3, 6-disulfonsäure ein, wobei das pH durch Zutropfen von Sodalösung zwischen 7 und 9 gehalten wird. Nach 20 Minuten bei 70 bis   80 sC    hat sich eine dunkelblaue Lösung gebildet. Das Papierchromatogramm zeigt, dass ein einheitlicher Mischkomplex entstanden ist.

  Der Mischkomplex wird innerhalb einer Stunde bei 60  C und pH 6,5 bis 7,5 mit 25 Teilen 4,6-Difluor-5-chlor-pyrimidin azinyliert, wobei das pH durch Zutropfen einer Sodalösung im angegebenen Bereich gehalten wird. Der azinylierte Farbstoff wird mit 20   O/o    Kaliumchlorid ausgesalzen, abfiltriert und bei 30  C getrocknet. Man erhält ein dunkles Pulver, dass sich in Wasser mit blaugrauer Farbe löst.



   Der Farbstoff entspricht als Pentanatriumsalz der Formel
EMI33.1     
 Er färbt Baumwolle nach den in den Beispielen 1 bis 3 angegebenen Verfahren in grauen bis schwarzen Tönen.



   Aus den in der folgenden Tabelle angegebenen Ausgangskomponenten lassen sich ebenfalls wertvolle Farbstoffe in der in diesem Beispiel angegebenen Weise erhalten. Für die Herstellung dieser Farbstoffe wurde stets der Azofarbstoff, der im 2:1-Mischkomplex die Reaktivgruppe trägt. als   l: l-Chromkomplex    eingesetzt.



  1:1-Chromkomplex metallfreier Farbstoff Farbton auf
Baumwolle
EMI33.2     


<tb> 4-Nitro-2-amino-1- <SEP>    4-Nitro-2-amlno-1-hydroxy-    <SEP> Schwarz
<tb>   hJroxybenzo1-6-    <SEP> benzol
<tb> sulfonsäure <SEP>    ------- >     <SEP> 2-Hydroxynaphthalin
<tb>   1-Amlno-8-hydroxy-    <SEP> 
<tb>   naphthalin-3,6-    <SEP> 
<tb> disulfonsäure
<tb>  <SEP>    4-Nitro-2-amino-l-hydroxy-    <SEP> n
<tb>  <SEP> benzol
<tb>  <SEP> 2-Hydroxynaphthalin-6
<tb>  <SEP> sulfonsäure
<tb>   1:

  :1-Chromkomplex metallfreier Farbstoff Farbton auf
Baumwolle
EMI34.1     


<tb>   4-Nitro-2-amino-1 <SEP> -    <SEP>    4-Nitro-2-amino-l <SEP> -    <SEP> Marineblau
<tb> hydroxybenzol-6- <SEP> hydroxybenzol <SEP>    #   
<tb>   sulfonsäure <SEP> # <SEP>    1-Hydroxynaphthalin
<tb> l-Amino-8-hydroxy- <SEP> 4-sulfonsäure
<tb>   naphthalin-3,

   <SEP> 6-    <SEP> 
<tb> disulfonsäure
<tb>  <SEP> " <SEP> 6-Nitro-2-amino-1- <SEP> Schwarz
<tb>  <SEP> hydroxybenzol-4
<tb>  <SEP> sulfonsäure <SEP>    #   
<tb>  <SEP> 2-Hydroxynaphthalin
<tb>  <SEP> " <SEP> 4-Nitro-2-amino-1- <SEP> "
<tb>  <SEP>    hydroxybenzol    <SEP> 
<tb>  <SEP>    1-Acetylamino-7-    <SEP> 
<tb>  <SEP> hydroxynaphthalin
<tb>  <SEP>    lt    <SEP>    6-Nitro-1 <SEP> -amino-2-    <SEP> 
<tb>  <SEP> hydroxynaphthalin
<tb>  <SEP> 4-sulfonsäure
<tb>  <SEP> 2-Hydroxynaphthalin
<tb> 4-Nitro-2-amino-1- <SEP> 4-Nitro-2-amino-1- <SEP> "
<tb> hydroxybenzol-6- <SEP> hydroxynaphthalin-6
<tb> sulfonsäure <SEP>    # <SEP>     <SEP>    sulfonsäure <SEP> #   
<tb> 1-Amino-8-hydroxy- <SEP> 2-Hydroxynaphthalin
<tb> 

   naphthalin-4,6
<tb> disulfonsäure
<tb> 4-Chlor-2-amino-1 <SEP> 4-Nitro-2-amino-1- <SEP> Blauschwarz
<tb> hydroxybenzol-6- <SEP> hydroxybenzol <SEP>    #   
<tb>   sulfonsäure <SEP> # <SEP>     <SEP> 2-Hydroxynaphthalin
<tb> l-Amino-8-hydroxy
<tb> naphthalin-3,6
<tb> disulfonsäure
<tb>  <SEP> " <SEP> 4-Nitro-2-amino-1 <SEP> "
<tb>  <SEP> hydroxybenzol <SEP>    -    <SEP> 
<tb>  <SEP> 2-Hydroxynaphthalin
<tb>  <SEP> 6- <SEP> sulfonsäure
<tb>  <SEP> " <SEP> 4-Chlor-2-amino-1- <SEP> Marineblau
<tb>  <SEP> hydroxybenzol <SEP>    #   
<tb>  <SEP> 2-Hydroxynaphthalin
<tb>  <SEP> " <SEP> 4-Nitro-2-amino-1- <SEP> Blau
<tb>  <SEP> hydroxybenzol <SEP>    #   
<tb>  <SEP> 1-Acetylamino-8
<tb>  <SEP> hydroxynaphthalin
<tb>  <SEP> 3,6-disulfonsäure
<tb>   1:

  :1-Chromkomplex metallfreier Farbstoff Farbton auf
Baumwolle
EMI35.1     


<tb> 4-Chlor-2-amino-1- <SEP> 4-Nitro-2-amino-1- <SEP> Marineblau
<tb> hydroxybenzol-6- <SEP> hydroxybenzol <SEP>    #   
<tb> sulfonsäure <SEP>    # <SEP>    1-Amino-8-hydroxy
<tb>   1-Amino-8-hydroxy-    <SEP> naphthalin-2,4
<tb>   naphthalin-3,6-    <SEP> disulfonsäure
<tb> disulfonsäure
<tb>  <SEP> " <SEP> 6-Nitro-1-amino-2 <SEP> Blauschwarz
<tb>  <SEP>    hydroxynaphthal <SEP> in-    <SEP> 
<tb>  <SEP> 4-sulfonsäure <SEP>    #   
<tb>  <SEP> 2-Hydroxynaphthalin
<tb>  <SEP> 2-Aminobenzol-l- <SEP>    GraugrUn    <SEP> 
<tb>  <SEP>    carbonsäure-5-    <SEP> 
<tb>  <SEP>    sulfonsäure <SEP> #   
<tb>  <SEP>   <RTI  

    ID=35.10> 1-Phenyl-3-methyl-    <SEP> 
<tb>  <SEP> 5-pyrazolon
<tb> 4-Nitro-2-amino-1- <SEP> 6-Nitro-1-amino-2- <SEP> Schwarz
<tb> hydroxybenzol-6- <SEP> hydroxynaphthalin
<tb> sulfonsäure <SEP>    # <SEP>     <SEP> 4-sulfonsäure <SEP>    #   
<tb> 1-Amino-8-hydroxy- <SEP> 2-Hydroxynaphthalin
<tb> naphthalin-3,6
<tb> disulfonsäure
<tb> 4-Chlor-2-amino-1 <SEP> 4-Chlor-2-amino-1- <SEP> Viclett
<tb> hydroxybenzol-6- <SEP> hydroxybenzol <SEP>    #   
<tb> sulfonsäure <SEP>    # <SEP>     <SEP> 1-(4'-Sulfophenyl)
<tb> 1-Amino-8-hydroxy- <SEP> 3-methyl-5-pyrazolon
<tb> naphthalin-3,6
<tb> disulfonsäure
<tb> 4-Methyl-2-amino-1- <SEP> 4-Chlor-2-amino-1- <SEP> rotst.
<tb>

 

  hydroxybenzol-6- <SEP> hydroxybenzol <SEP>    # <SEP>     <SEP> Blau
<tb> sulfonsäure <SEP>    # <SEP>     <SEP> 2-Hydroxynaphthalin
<tb> l-Amino-8-hydroxy- <SEP> 6-sulfonsäure
<tb>   naphthalin-3, <SEP> 6-    <SEP> 
<tb> disulfonsäure
<tb>   4-Nitro-2-amino-1 <SEP> -    <SEP>    5-Nitro-2-amino-1 <SEP> -    <SEP> Schwarz
<tb> hydroxybenzol-6- <SEP>    hydroxybenzol <SEP> #   
<tb> sulfonsäure <SEP>    # <SEP>     <SEP> 2-Hydroxynaphthalin
<tb> 1-Amino-8-hydroxy- <SEP> 6-sulfonsäure
<tb> naphthalin-3,6
<tb> disulfonsäure
<tb>   1:

  :1-Chromkomplex metallfreider Farbstoff Farbton auf
Baumwolle
EMI36.1     


<tb> 4-Nitro-2-amino-1- <SEP> 4-Nitro-2-amino-1- <SEP> Schwarz
<tb> hydroxybenzol-6- <SEP> hydroxybenzol <SEP>     >     <SEP> 
<tb>   sulfonsäure# <SEP>     <SEP> 2-Hydroxynaphthalin
<tb> l-Amino-8-hydroxy- <SEP> 8-sulfonsäure
<tb>   naphthalin-3,

   <SEP> 6-    <SEP> 
<tb> disulfonsäure
<tb>  <SEP>    4-Nitro-2-amino-1-    <SEP> n
<tb>  <SEP> hydroxybenzol <SEP>     >     <SEP> 
<tb>  <SEP> 1-Hydroxynaphthalin
<tb>  <SEP> 5-sulfonsäure
<tb>  <SEP> n <SEP>    6-Nitro-4-chlor-1 <SEP> -    <SEP> n
<tb>  <SEP> hydroxybenzol <SEP>    #   
<tb>  <SEP> 1-Hydroxynaphthalin
<tb>  <SEP> 5-sulfonsäure
<tb> 
Beispiel 27
8,2 Teile   l-Amino-4-[3'-aminoanilino]-anthrachi-    non-2-sulfonsäure werden in einer Mischung von 160 Teilen Wasser und 80 Teilen Dioxan unter Zugabe von 1,05 Teilen Natriumcarbonat gelöst. Bei   0  C    tropft man 4,0 Teile 4,6-Difluor-5-chlor-pyrimidin zu und hält durch Zugabe von 2n Sodalösung einen pH von 6,5 bis 7.

  Nach beendeter Acylierung wird der Farbstoff bei   20  C    mit 25 Teilen Kochsalz ausgesalzen und das kristalline Produkt abgesaugt, mit 5 %iger Kochsalzlösung gewaschen und im Vakuum bei   30 0C    getrocknet.



   Der Farbstoff färbt Wolle in sehr nassechten blauen Tönen.
EMI36.2     




   Beispiel 28
8,3 Teile   l-Amino-4-[4'-aminocyclohexylamino]-    anthrachinon-2-sulfonsäure werden in 160 Teilen Wasser und 80 Teilen Dioxan unter Zusatz von 1.3 Teilen 45   Oioiger    Natronlauge gelöst und bei 5 bis 10   "C    4 Teile 4,6-Difluor-5-chlor-pyrimidin zugetropft. Durch Zugabe von 2n Natronlauge hält man einen pH von 9 bis 10.



  Nach beendeter Acylierung wird der pH durch Zugabe von Salzsäure auf 4,5 eingestellt. Das kristalline Produkt saugt man ab und wäscht mit 5 %iger Kochsalzlösung bis zum farblosen Ablauf, Der erhaltene Farbstoff wird im Vakuum bei 30 bis 40  C getrocknet, er färbt Wolle in klaren, waschechten blauen Tönen.
EMI36.3     




   Beispiel 29
12,2 Teile   l-Amino-4-(p-amino-phenylamino)-      anthrachinon-2,2'-disulfonsäure-6-carbonsäure    werden in 360 Teilen Wasser gelöst und bei einem pH von 6 mit 5 Teilen   5-Chlor-4,6-difluor-2-phenyl-pyrimidin.    in Aceton gelöst, bei einer Temperatur von 30-50  C acyliert. Der entstandene Farbstoff wird mit 5 Teilen Kochsalz ausgesalzen, abgesaugt und mit 5 %iger Kochsalzlösung gewaschen. Er färbt Baumwolle in grünstichig blauen Tönen von guten Nassechtheiten.



   In analoger Weise lassen sich folgende Farbstoffe herstellen:     Tabelle Ausgangsmaterial Reaktivkomponente Farbton 1-Amino-4-(4'-N-methylaminomethyl -anilino)-anthra- 4.6-Difluor-5-brom-pyrimidin grünstichiges Blau chinon-2.6.2'-trisulfonsäure 1-Amino-4-(4'-N-methylaminomethyl-anilino)-anthra- 4.6-Difluor-5-chlor-2-sulfophenyl-pyrimidin grünstichiges Blau chinon-2.7.2'-trisulfonsäure 1-Amino-4-(4'-amino-anilino)-anthrachinon-2.7- 4.6-Difluor-5-chlor-2-trichlormethyl-pyrimidin Blaugrün disulfonsäure 1-Amino-4-(3'-aminomethyl-2'.6'-dimethyl-anilino)- 4.6-Difluor-5-chlor-2-trifluormethyl-pyrimidin klares Blau anthrachinon-2.6.5'-trisulfonsäure 1-Amino-4-(3'-aminomethyl-2'.6'-dimethyl-anilino)- 4.6-Difluor-5-trifluormethyl-pyrimidin rotstic@iges klaanthrachinon-2.5'-disulfonsäure res Blau 1-Amino-4-(3'-N-methylaminomethyl-2'.6'-dimethyl- 

   4.6-Difluor-5-methylsulfonyl-pyrimidin klares, etwas anilino)-anthrachinon-2.7-disulfonsäure grünstichiges Blau 1-Amino-4-(3'-N-methylaminomethyl-2'.6'-dimethyl- 4.6-Difluor-5-chlor-pyrimidin klares, etwas anilino)-anthrachinon-2.7.5'-trisulfonsäure grünstichiges Balu 1-Amino-4-(4'-N-methylaminomethyl-2'.6'-dimethyl- 4.5.6-Trifluor-pyrimidin klares, 

   etwas anilino)-anthrachinon-2.6.5'-trisulfonsäure grünstichiges Blau 1-Amino-4-(3'-aminomethyl-4'-methyl-anilino)-anthra- 4.6-Difluor-5-chlor-2-(3'-chlorphenyl)- Blau chinon-2.6.6'-trisulfonsäure pyrimidin 1-Amino-4-(3'-methylamino-4'-methoxy-anilino)- 4.6-Difluor-5-chlor-2-(3'-trifluormethyl- Blau anthrachinon-2.7.6'-trisulfonsäure phenyl)-pyrimidin 1-Amino-4-(4'-amino-anilino)-anthrachinon-2.6.3'- 4.6-Difluor-5-carbäthoxy-pyrimidin Blau trisulfonsäure 1-Amino-4-(3'-aminomethyl-4'-methyl-anilino)-anthra- 4.5.6-Trifluor-pyrimidin Blau chinon-2.7.6'-trisulfonsäure 1-Amino-4-(3'-amino-anilino)-anthrachinon-2.6- 4.6-Difluor-2-trifluormethyl-pyrimidin Blau disulfonsäure 1-Amino-4-(4'-amino-anilino)-anthrachinon-2.6- 4.6-Difluor-5-trifluormethyl-pyrimidin grünstichiges Blau disulfonsäure    

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von Reaktivfarbstoffen der Formel EMI38.1 worin D den Rest eines organischen Farbstoffs, R Wasserstoff oder eine niedere Alkylgruppe, m eine Zahl von 1 bis 8, R1 Wasserstoff oder einen Substituenten.
    R. Wasserstoff oder einen gegebenenfalls substituierten Alkyl-, Alkenyl-, Aralkyl- oder Arylrest und F einen Fluorsubstituenten bedeuten, und wobei die Gruppe resp. die Gruppen -N(R)- direkt oder über ein Brükkenglied an einen aromatischen Ring des genannten organischen Farbstoffrestes gebunden ist, dadurch gekennzeichnet. dass man amino- oder amidgruppenhaltige organische Farbstoffe der Formel EMI38.2 mit Verbindungen der Formel EMI38.3 azinyliert, worin X für einen anionisch abspaltbaren Rest steht.
    UNTERANSPRÜCHE @. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet. dass man als Reaktivkomponenten 4.6- Difluor-5-chlor-pyrimidin, 4,6-Difluor-5-trifluormethyl-pyrimidin, 4,6-Difluor-2-methyl-pyri- midin, 3.6-Difluor-5-chlor-2-methyl-pyrimidin.
    4,5,6-Trifluor-pyrimidin. 4,6-Difluor-5-chlor2-trifluormethyl-pyrimidin, 4,6-Difluor-2-phenylpyrimidin. 4,6-Difluor-5-cyan-pyrimidin. 4.6-Di- fluor-5-nitro-pyrimidins 4.6-Difluor-5-methyl- sulfonyl-pyrimidin oder 4.6-Difluor-5-phenylsulfonyl-pyrimidin verwendet.
    2. Verfahren nach Unteranspruch 1. dadurch gekennzeichnet. dass man mit 4,6-Difluor-5-chlorpyrimi- din und 4,6-Difluor-5-chlor-2-methylprimidin als Reaktivkomponenten azinyliert.
    3. Verfahren nach Patentanspruch. dadurch gekennzeichnet. dass man als Ausgangsfarbstoff der Formel 11 Aminoazofarbstoffe der Formel EMI38.4 einsetzt, worin B und E aromatische, carbocvclische oder heterocyclische Reste darstellen und R für eine -CH:1-Gruppe oder hevorzugt fiir ein Wasserstoffatom steht.
    4. Verfahren nach Patentanspruch. dadurch gekennzeichnet, dass man als Ausgangsfarbstoffe der Formel 11 Aminoanthrachinonfarbstoffe der Formel EMI38.5 einsetzt, worin L und L' Substituenten, unter diesen insbesondere Sulfonsäuregruppen, p eine ganze Zahl von 0 bis 2 und R" eine Methyl- oder Aethylgruppe oder Wasserstoff bedeuten und gegebenenfalls die erhaltenen Reaktivfarbstoffe sulfiert.
    5. Verfahren nach Patentanspruch. dadurch gekennzeichnet, dass man als Ausgangsfarbstoffe der Formel II Azaporphinfarbstoffe der Formel EMI39.1 einsetzt, worin Pc für den Rest eines Nickel- oder Kupferphthalocyanins, L und L' für Substituenten, insbesondere Sulfonsäuregruppen, r für eine ganze Zahl von 0 bis 2, q für die Zahl 0 oder 1, R' für eine Methylgruppe oder bevorzugt Wasserstoff, R; für Wasserstoff, einen Alkyl- oder Arylrest, R4 für Wasserstoff, einen Alkyl- oder Arylrest, r' für eine Zahl von 0 bis 3 und r" für eine Zahl von 0 bis 2 stehen und gegebenenfalls die erhaltenen Reaktivfarbstoffe sulfiert.
    6. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man mit einer Reaktivkomponente der Formel EMI39.2 worin R' für Wasserstoff und R'1 für Halogen oder CF3 stehen und Y einen anionisch abspaltbaren Rest.
    insbesondere einen Fluorsubstituenten darstellt, unter Abspaltung des anionischen Restes Y azinyliert.
    7. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man solche Farbstoffe aufbaut. die eine oder mehrere Sulfonsäuregruppen aufweisen.
    8. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet. dass man Reaktivfarbstoffe der Formel EMI39.3 herstellt, worin D den Rest eines sulfonsäuregruppenhaltigen Azo-, Anthrachinon- oder Azaporphinfarbstoffes darstellt.
    9. Verfahren nach Patentanspruch und Unteranspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass man reaktive Azofarbstoffe der Formel EMI39.4 herstellt. worin B und E aromatische, carbocyclische oder heterocyclische Reste darstellen, insbesondere B den Rest einer carbocyclischen Diazokomponente der Benzol- oder Naphthalinreihe, und E den Rest einer enolischen oder phenolischen Kupplungskomponente, bevorzugt eines 5-Pyrazolons, eines Oxynaphthalins oder eines Aminonaphthalins, die Substituenten, darunter auch weitere Azogruppen aufweisen können, R' für eine -CH:-Gruppe oder bevorzugt für ein Wasserstoffatom, R1 für Halogen oder -CF:, und R'- für Wasserstoff stehen, und F einen Fluorsubstituenten darstellt.
    10. Verfahren nach Patentanspruch und Unteranspruch 3. dadurch gekennzeichnet, dass man reaktive Azofarhstoffe der Formeln EMI39.5 EMI40.1 <tb> <SEP> (HO <SEP> OH <SEP> N(' <SEP> )-A <tb> )-A <SEP> r <tb> <SEP> H:(SO3H) <SEP> 1-3 <tb> EMI40.2 EMI40.3 <tb> (s03R)o¯2 <tb> <SEP> I <SEP> N=W <SEP> der <SEP> NH-acyl) <tb> e <SEP> H)i-3 <tb> <SEP> NH-A <tb> EMI40.4 EMI40.5 <tb> A-KN <SEP> C\ <SEP> oder <SEP> 1 <tb> A-HNN- <SEP> N <SEP> N < S <SEP> 03H <SEP> ) <SEP> 1 <SEP> -3 <tb> <SEP> oder <tb> <SEP> (S 3E^)0¯1 <tb> <SEP> NH2 <SEP> (oder <SEP> NH-alkyl) <tb> <SEP> A-NH <SEP> NHO/\ <tb> <SEP> 3 <SEP> < <tb> <SEP> SO3H <tb> herstellt, worin A für den Rest EMI41.1 steht,
    R' für eine -CH3-Gruppe oder bevorzugt für ein Wasserstoffatom und R'1 für Halogen oder -CF-J und R'2! für Wasserstoff stehen, worin (o) { orthoständige Stellung der jeweiligen Substituenten im Arylkern anzeigt und Me für Cu, Cr oder Co steht, und F einen Fluorsubstituenten darstellt, wobei die in gestrichelten Linien gezeichneten Kerne vorliegen oder abwesend sein können.
    11. Verfahren nach Patentanspruch und Unteranspruch 4, - dadurch gekennzeichnet, dass man reaktive Anthrachinonfarbstoffe der Formel EMI41.2 herstellt worin L und L' Substituenten, unter diesen insbesondere Sulfonsäuregruppen, p eine Zahl von 0 bis 2, R" eine Methyl- oder Athylgruppe oder Wasserstoff, R'1 Halogen oder -CF und R'2. Wasserstoff bedeuten und F einen Fluorsubstituenten darstellt.
    12. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet dass man reaktive Phthalocyaninfarbstoffe der Formel EMI41.3 herstellt, worin Pc für den Rest eines Nickels- oder Kupferphthalocyanins, L und L' für Substituenten, insbesondere Sulfonsäuregruppen, r für eine ganze Zahl von 0 bis 2, q für die Zahl 0 oder 1, R' für eine Methylgruppe oder bevorzugt Wasserstoff, R'1 für Halogen oder -CF:1 und R' für Wasserstoff stehen, und der Phthalocyaninrest Pc bevorzugt als weitere Substituenten 1-2 Sulfonsäure- und/oder 1-2 Sulfonsäureamidgruppen, wie SOeNHr, -S09NH-alkyl-, -SOeN(alkyl)r und -5O2NH(aryl)-Gruppen trägt, wobei alkyl für Alkylreste mit 1-3 C-Atomen steht, und F einen Fluorsubstituenten bedeutet.
    13. Verfahren nach Unteranspruch 9, dadurch gekennzeichnet, dass man solche Farbstoffe herstellt, worin B und/oder E eine oder mehrere Sulfonsäuregruppen aufweisen.
    14. Verfahren nach Unteransprüchen 11 oder 12, dadurch gekennzeichnet. dass man solche Farbstoffe herstellt, die eine oder mehrere Sulfonsäuregruppen aufweisen.
    15. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man die erhaltenen Farbstoffe acyliert und/oder sulfiert.
CH228669A 1967-03-25 1968-01-18 Verfahren zur Herstellung von Reaktivfarbstoffen CH510092A (de)

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DE1967F0051941 DE1644203B2 (de) 1967-03-25 1967-03-25 Reaktivfarbstoffe
CH77968 1968-01-18

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