CH520131A - Bis-oxido steroids - Google Patents

Bis-oxido steroids

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CH520131A
CH520131A CH1349070A CH1349070A CH520131A CH 520131 A CH520131 A CH 520131A CH 1349070 A CH1349070 A CH 1349070A CH 1349070 A CH1349070 A CH 1349070A CH 520131 A CH520131 A CH 520131A
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bisoxido
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oxido
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CH1349070A
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Schmidlin Julius Dr Chem
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Ciba Geigy Ag
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Abstract

Steroids I Intermediates for aldosterone and analogues. (a) To DELTA5-3:3:20:20-bisethylenedioxy-11beta:18-oxido-18-hydroxy-preg- nene (433 mg) in PhMei(40 ml) at 0-3 deg.C under N2, was added (5 min.) M-Bu2AlH in PhMe (2.5 ml). Stirred 22 h. at room temp., cooled to 0-3 deg.C., dild. with THF (5 ml), added 1 ml H2O, and stirred 15 min. Added kiesel-guhr (1 g), warmed to 20-5 deg.C., dried (2.5 g Na2SO4), and filtered, washing with 1:3 THF -PhMe (60 ml). Evapd. in vac., residue dissolved in PhH (16 ml), and hexane (144 ml), and chromatographed on Al2O3 activity IV (20 g), eluting with 9:1 and 8.5:1.5 hexane/PhH, to give I (153 mg) m.p. 212-6 deg.C (from Et2O-THF).

Description

  

  
 



  Verfahren zur Herstellung von   11,Ç,18;18,20;20,21-Trisoxido-steroide    der Pregnanreihe
Die vorliegende Erfindung betrifft ein neues Verfahren zur Herstellung von   11IP,18;18,20;20,21 -Trisoxido-    -steroide der Pregnan- und -19-nor-pregnan-Reihe, welche u.a. als Ausgangsverbindungen zur Herstellung der wegen ihrer interessanten pharmakologischen Wirkungen wichtigen   11!,S,18-Oxido-18,21-dihydroxy-20-oxo-    -pregnanverbindungen, insbesondere von Aldosteron und seinen Derivaten, dienen können.



   Das Verfahren der vorliegenden Anmeldung zur Herstellung der genannten   11B, 18;18,20;20,21-Trisoxido-    -pregnan- und   19 -nor-pregnan-Verbindungen    ist dadurch gekennzeichnet, dass man in einer   a20-llip,18;18,20-Bis-    oxido-pregnen- oder   l9-nor-pregnen-Verbindung    die 20, 21-Doppelbindung epoxidiert.



   Verfahrensgemäss werden die Ausgangsstoffe in an sich bekannter Weise mit Mitteln umgesetzt, die eine Epoxydierung einer aliphatischen Doppelbindung herbeiführen, z.B. Persäuren, wie m-Chlorbenzopersäure, Peressig, Perbenzoe- oder Monoperphthalsäure.



   Ausgangsstoffe für das neue Verfahren sind   A20-ll,ss,      18;18,20-Bisoxido-steroide    der Pregnan- oder 19-nor -pregnan-Reihe, wie sie z.B. durch Einwirkung einer Lewissäure auf eine in 21-Stellung unsubstituierte   1 lp      1 8-Oxido- 1 8-hydroxy-20-oxo-pregnan-    oder   19-nor-preg-    nan-Verbindung mit einer freien oder funktionell abgewandelten, reaktionsfähigen 20-Oxogruppe in einem inerten wasserfreien Medium erhalten werden können. Die Ausgangsstoffe können in den Ringen A und B gesättigt sein, der   51CG-    oder   5,-Reihe    angehören und/oder Doppelbindungen enthalten, insbesondere in 1(2)- und/ oder 4(5)- oder 5(6)-Stellung.

   Sie können einen oder mehrere Substituenten im Ringsystem aufweisen, wie beispielsweise freie, veresterte oder verätherte Hydroxylgruppen, freie, ketalisierte oder in Enolderivate umgewandelte Oxogruppen, niedere Alkyl- oder Alkenylgruppen, wie Methyl-, Äthyl- oder Methylengruppen, oder Halogen-, wie Fluor- oder Chloratome.



   Zur Darstellung der   1 lia,18-0xido-18,21-dihydroxy-    -20-oxo-pregnan oder   19- nor-pregnan    -Verbindungen werden die Verfahrensprodukte z.B. acylolysiert, z.B.



  durch Behandlung mit wasserfreien organischen Carbonsäuren. Man verwendet vorzugsweise Säuren mit höchstens 12 Kohlenstoffatomen wie Ameisensäure, Essig-, Trifluoressig-, Trimethylessig-, Propion-, Bernstein-, Capron-, Hexahydrobenzoe-, Cyclopentylpropion-, Benzoeoder Furancarbonsäure.



   Das folgende Beispiel erläutert die Erfindung. Die Temperaturen sind in Celsiusgraden angegeben.



   Beispiel
9,3 mg   A5'20-3,3-Äthylendioxy -      18;18,20-bisoxi-    do-pregnadien löst man unter Feuchtigkeitsausschluss in 2,5 ml Methylenchlorid, welches 4 Volumenprozent Tetrahydrofuran enthält, setzt der Lösung 50 mg m-Chlorbenzopersäure mit einem Persäuregehalt von ca. 85 Prozent zu und rührt   all/2    Stunden bei Raumtemperatur. Das Reaktionsgemisch wird alsdann auf   0-30    abgekühlt, mit 17,5 ml eiskaltem   Methylenchlorid-Äther(l      :3)Gemisch    verdünnt und zur Entsäuerung bei   0-3     mit 0,1-n. Natriumcarbonat und Wasser ausgeschüttelt.

   Die mit Natriumsulfat getrocknete Methylenchlorid-Äther-Lösung hinterlässt beim Eindampfen das A5-3,3-Äthylendioxy  - 1 1:f3 18; 1 8,20;20,21 -trioxidopregnen    als nahezu farblosen, beim Stehen langsam festwerdenden Rückstand.



   Das erhaltene, rohe 20,21-Epoxyd wird unter Feuchtigkeitsausschluss in 1,2 ml Eisessig und 0,05 ml Acetanhydrid gelöst, der Lösung 50 mg wasserfreies Kaliumacetat zugesetzt und das Ganze in Stickstoffatmosphäre 15 Minuten auf dem kochenden Wasserbad erwärmt.



  Man kühlt das Reaktionsgemisch sodann auf Raumtemperatur ab und dampft an der   Ölrotationspumpe    schonend ein. Der Rückstand wird in Methylenchlorid-Äther  (1:2)Gemisch    und Wasser aufgenommen, die obere Phase mit 0,2-n. Ammoniumhydrogencarbonat und Wasser gewaschen, mit Natriumsulfat getrocknet und im Vakuum eingedampft. Das Rohprodukt wird zur Vervollständigung der Hydrolyse in 1,25 ml 67-prozentiger wässeriger Essigsäure in Stickstoffatmosphäre noch 2 Stunden auf   62-65     erwärmt, die Lösung nach dem Erkalten an der   Ölrotationspumpe    eingedampft und zurückgehaltene Essigsäure durch wiederholtes Zusetzen von Toluol und Abdampfen bei Raumtemperatur entfernt.

   Aus dem er  haltenen Rückstand gewinnt man durch präparative papierchromatographische Reinigung im Lösungsmittelsystem   Formamid/Cyclohexan-Benzol(1:2)    reines   A4-3,20-      -Dioxo- 1131 8-oxido- 1 8-hydroxy-21 -acetoxy-pregnen vom    F.   183-1860.    



  
 



  Process for the preparation of 11, Ç, 18; 18.20; 20,21-trisoxido-steroids of the pregnane series
The present invention relates to a new process for the preparation of 11IP, 18; 18.20; 20.21 -trisoxido- steroids of the pregnan and -19-nor-pregnan series, which i.a. can serve as starting compounds for the preparation of 11!, S, 18-oxido-18,21-dihydroxy-20-oxo-prepregnane compounds, in particular of aldosterone and its derivatives, which are important because of their interesting pharmacological effects.



   The process of the present application for the preparation of the mentioned 11B, 18; 18,20; 20,21-trisoxido- -pregnan- and 19 -nor-pregnane-compounds is characterized in that one in an a20-llip, 18; 18, 20-bis-oxido-pregnen- or 19-nor-pregnen compound epoxidizes the 20, 21 double bond.



   According to the method, the starting materials are reacted in a manner known per se with agents which cause an epoxidation of an aliphatic double bond, e.g. Peracids, such as m-chlorobenzoperic acid, peracetic, perbenzoic or monoperphthalic acid.



   The starting materials for the new process are A20-II, ss, 18; 18,20-bisoxido-steroids of the pregnan or 19-nor -pregnan series, as e.g. by the action of a Lewis acid on a 1 lp 18-oxido-18-hydroxy-20-oxo-pregnane or 19-nor-preg-nan compound with a free or functionally modified, reactive 20-oxo group which is unsubstituted in the 21-position can be obtained in an inert anhydrous medium. The starting materials can be saturated in rings A and B, belong to the 51CG or 5 series and / or contain double bonds, in particular in the 1 (2) and / or 4 (5) or 5 (6) position.

   They can have one or more substituents in the ring system, such as free, esterified or etherified hydroxyl groups, free, ketalized or converted into enol derivatives oxo groups, lower alkyl or alkenyl groups, such as methyl, ethyl or methylene groups, or halogen, such as fluorine or chlorine atoms.



   To represent the 1 lia, 18-0xido-18,21-dihydroxy--20-oxo-pregnane or 19-nor-pregnane compounds, the process products are e.g. acylolyzed, e.g.



  by treatment with anhydrous organic carboxylic acids. Acids with a maximum of 12 carbon atoms such as formic acid, acetic, trifluoroacetic, trimethyl acetic, propionic, succinic, caproic, hexahydrobenzoic, cyclopentylpropionic, benzoic or furancarboxylic acid are preferably used.



   The following example illustrates the invention. The temperatures are given in degrees Celsius.



   example
9.3 mg of A5'20-3,3-ethylenedioxy-18; 18,20-bisoxido-pregnadiene are dissolved in 2.5 ml of methylene chloride, which contains 4 percent by volume of tetrahydrofuran, with exclusion of moisture, and 50 mg of m-chlorobenzoperic acid is added to the solution with a peracid content of about 85 percent and stir every / 2 hours at room temperature. The reaction mixture is then cooled to 0-30, diluted with 17.5 ml of ice-cold methylene chloride-ether (1: 3) mixture and for deacidification at 0-3 with 0.1-n. Sodium carbonate and water extracted.

   The methylene chloride-ether solution, dried with sodium sulfate, leaves behind the A5-3,3-ethylenedioxy - 11: f3 18; 18.20; 20.21 -trioxidopregnen as an almost colorless residue that slowly solidifies on standing.



   The crude 20,21-epoxide obtained is dissolved in 1.2 ml of glacial acetic acid and 0.05 ml of acetic anhydride with exclusion of moisture, 50 mg of anhydrous potassium acetate are added to the solution and the whole is heated in a nitrogen atmosphere for 15 minutes on the boiling water bath.



  The reaction mixture is then cooled to room temperature and gently evaporated on the rotary oil pump. The residue is taken up in methylene chloride-ether (1: 2) mixture and water, the upper phase with 0.2-n. Washed ammonium hydrogen carbonate and water, dried with sodium sulfate and evaporated in vacuo. To complete the hydrolysis, the crude product is heated to 62-65 for a further 2 hours in 1.25 ml of 67 percent aqueous acetic acid in a nitrogen atmosphere, the solution is evaporated on an oil rotary pump after cooling and retained acetic acid is removed by repeated addition of toluene and evaporation at room temperature .

   From the residue he obtained is obtained by preparative paper chromatographic purification in the solvent system formamide / cyclohexane-benzene (1: 2) pure A4-3,20- -Dioxo- 1131 8-oxido- 1 8-hydroxy-21-acetoxy-pregnen from F. 183-1860.

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH PATENT CLAIM Verfahren zur Herstellung von 11ss,18;18,20;20,21- -Trisoxidosteroide der Pregnanreihe und der 19-Nor -pregnanreihe, dadurch gekennzeichnet, dass man in einer A2 -114S,18; 18,20-Bisoxido-pregnen oder -19-nor-pregnen-Verbindung die 20,21 -Doppelbindung epoxidiert. Process for the preparation of 11ss, 18; 18,20; 20,21- trisoxidosteroids of the pregnane series and the 19-nor -pregnan series, characterized in that one in an A2 -114S, 18; 18,20-bisoxido-pregnen or -19-nor-pregnen compound epoxidizes the 20,21 double bond. UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren gemäss Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man die Ausgangsstoffe mit einer organischen Persäure behandelt. SUBCLAIMS 1. The method according to claim, characterized in that the starting materials are treated with an organic peracid. 2. Verfahren gemäss Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man die Ausgangsstoffe mit m-Chlorbenzoepersäure behandelt. 2. The method according to claim, characterized in that the starting materials are treated with m-chlorobenzoic acid. 3. Verfahren gemäss Patentanspruch oder einem der Unteransprüche 1-2, dadurch gekennzeichnet, dass man eine a20-1 19,18;18,20-Bisoxido-Verbindung der 5cc- oder 5,-Pregnanreihe als Ausgangsstoff verwendet. 3. The method according to claim or one of the sub-claims 1-2, characterized in that an a20-1 19,18; 18,20-bisoxido compound of the 5cc or 5, -Pregnane series is used as the starting material. 4. Verfahren gemäss Patentanspruch oder einem der Unteransprüche 1-2, dadurch gekennzeichnet, dass man eine A2 -11p,18;18,20-Bisoxidoverbindung der Pregnanreihe als Ausgangsstoff verwendet, welche in 5(6)-Stellung eine Doppelbindung und in 3-Stellung eine ketalisierte Oxogruppe aufweist. 4. The method according to claim or one of the dependent claims 1-2, characterized in that an A2 -11p, 18; 18,20-bisoxido compound of the pregnane series is used as the starting material, which in the 5 (6) position has a double bond and in 3- Position has a ketalized oxo group. 5. Verfahren gemäss Patentanspruch oder einem der Unteransprüche 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass man A5,20-3,3-Äthylendioxy-1 13,18; 1 8,20-Bisoxido-preg nadien als Ausgangsstoff verwendet. 5. The method according to claim or one of the subclaims 1 and 2, characterized in that A5,20-3,3-ethylenedioxy-1 13,18; 1 8,20-bisoxido-preg nadiene used as a starting material.
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