CH528458A - Verfahren zur Gewinnung von p-tert.-Butylphenol - Google Patents

Verfahren zur Gewinnung von p-tert.-Butylphenol

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CH528458A
CH528458A CH1679671A CH1679671A CH528458A CH 528458 A CH528458 A CH 528458A CH 1679671 A CH1679671 A CH 1679671A CH 1679671 A CH1679671 A CH 1679671A CH 528458 A CH528458 A CH 528458A
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Johann Dr Bohunek
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Hoechst Ag
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Description


  
 



  Verfahren zur Gewinnung von p-tert.-Butylphenol p-tert.Butylphenol ist eine vielseitig verwendbare Verbindung, die durch Alkylierung von Phenol mit Isobutylen in Gegenwart von Katalysatoren hergestellt wird, wofür bereits viele Verfahren in der Literatur beschrieben wurden. Als Katalysatoren dienen Schwefelsäure, Perchlorsäure, Aluminiumchlorid, Zinkchlorid, aktive Bleicherden, saure Kationenaustauscher, Jod und insbesondere Bortrifluorid.



   Je nach Art und Konzentration des Katalysators, der Reaktionstemperatur und der Reaktionsdauer liefern die verschiedenen Verfahren neben p-tert.Butylphenol wechselnde Mengen an   unumgesetztem    Phenol,   o-    und m -tert.Butylphenol sowie Di-tert.Butylphenolen.



   Da das p-tert.Butylphenol für die meisten Verwendungszwecke eine Reinheit von mindestens 98%, einen Schmelzpunkt von 99 bis   100 C    und eine Jodfarbzahl von 1 aufweisen soll, muss es in irgendeiner Form von den Begleitstoffen befreit werden, wofür umständliche Reinigungsprozesse erforderlich sind.



   So werden nach der US-Patentschrift 2514419, der französischen Patentschrift 1 277 013 und der schweizer Patentschrift 374 639 die Reaktionsprodukte nach einer Wasserwäsche einer fraktionierten Destillation unterworfen, die infolge der dicht beeinander liegenden Siedepunkte der Einzelkomponenten sehr aufwendig ist. Bei Verwendung von Borfluorid als Katalysator bedient man sich der Vakuumdestillation, wobei das Borfluorid mit dem unumgesetzten Phenol und dem   o4ert.Butylphenol    übergetrieben wird und aus dem Vorlauf wiedergewonnen werden kann.



   Eine andersartige Aufarbeitung des aus Phenol und Isobutylen gebildeten Reaktionsgemisches offenbaren die Patentschrift Nr. 43 238 des Amtes für Patent- und Erfindungswesen der sowjetischen Besatzungszone Deutschlands und die deutsche Patentschrift 1 221 235. Hier werden zunächst bei vermindertem Druck (15 Torr) die niedrigsiedenden Bestandteile zusammen mit dem o-tert.Butylphenol weitgehend aus dem Gemisch abdestilliert. Anschliessend wird der verbleibende Rückstand in der Weise weiterdestilliert, dass man dem Dampfstrom beim Eintritt in den Kühler bestimmte Mengen eines aliphatischen Kohlenwasserstoffs zusetzt, der im Bereich von 140 bis 2000C siedet. Nach Verlassen des Kühlers trennt man den anfallenden Kristallbrei mechanisch in eine feste und eine flüssige Schicht.

  Diese Aufarbeitungsweise stellt gegenüber der vorgenannten insofern einen kleinen Fortschritt dar, als die Feindestillation des p-Produktes nicht mit so hohem Rücklauf betrieben werden muss, um es von den höhersiedenden Begleitstoffen zu trennen. Dies besorgt in diesem Fall der dazugegebene Kohlenwasserstoff. Trotzdem bleibt dieses   Verfahren - wirtschaftlich    gesehen - auch mit hohen Energiekosten belastet, da das gesamte p-tert.Butylphenol destilliert werden muss.



   Es wurde nun überraschenderweise gefunden, dass man bei der Aufarbeitung des bei der Umsetzung von Phenol mit Isobutylen in Gegenwart von Borfluorid als Katalysator erhaltenen Reaktionsgemisches ohne jegliche Destillation auskommen und zu einem p-tert.Butylphenol mit einer Reinheit von über 99% bei gleichzeitigen Ausbeuten bis zu 99%, bezogen auf eingesetztes Phenol, gelangen kann, wenn man das bei der Umsetzung erhaltene Gemisch durch Abkühlen zur Kristallisation bringt, anschliessend in das zerkleinerte Kristallisat Ammoniak einleitet, wobei Verflüssigung eintritt und das Addukt aus Bortrifluorid und Ammoniak ausfällt, welches abgetrennt wird, das überschüssige Ammoniak entfernt und das praktisch reine p-tert.Butylphenol als flüssige Phase isoliert.



   Gegebenenfalls kann man nach dem erneuten Kristallisieren bei Temperaturen von etwa 40 bis etwa   70 C,    vorzugsweise bei etwa 50 bis etwa   60ob,    durch mechanische Hilfsmittel, wie Zentrifugieren oder Filtrieren, in einen flüssigen und einen kristallinen Anteil trennen, wobei der flüssige Teil hauptsächlich die Nebenprodukte enthält (Phenol, o-tert.Butylphenol, m-tert.Butylphenol und in Di-tert.Butylphenol) und der kristalline Anteil aus nahezu reinem p-tert.Butylphenol besteht.



   Das durch Umsetzen von Phenol mit Isobutylen unter der katalytischen Wirkung von Bortrifluorid erhaltene Rohgemisch, welches aus etwa 80% p-tert.Butylphenol,  sowie Di-tert.Butylphenol und Phenol besteht, wird durch geeignete Abkühlung in ein 98-99%iges p-tert.Butylphenol umgewandelt. Die Abkühlung unter gleichzeitiger Kristallisation und Isomerisierung zu einem p-tert.Butylphenol kann z.B. innerhalb von 15 Stunden im geschlossenen Glasgefäss vorgenommen werden. Für grösseren Ansatz eignen sich wassergekühlte Knetmaschinen.



  Hierbei steigt der Gehalt an p-tert.Butylphenol innerhalb von einer halben Stunde auf über 96% an und erreicht nach einer Stunde bereits die Reinheit von 98%, die dann bei der weiteren Abkühlung konstant bleibt.



  Das bedeutet, dass eine Abkühlzeit von 1-2 Stunden völlig ausreichend wäre, um die gewünschte Reinheit zu erzielen. In der Praxis hängt dies wesentlich von den Dimensionen des Kneters, sowie der erreichbaren Wärmeabfuhr ab. Das Kneten des erstarrenden Produkts erfordert eine hohe Rührenergie, die einer schnellen Abkühlung entgegen wirkt. So erhält man z.B. durch Abkühlen von 90 auf   50 C    innerhalb von 4 Stunden in einem gewöhnlichen serienmässigen Kneter ein 98%iges Produkts. In einem 40-1-Kneter kann dieselbe Reinheit durch bessere Kühlwirkung innerhalb von 2 Stunden erreicht werden.



   Das nach der Abkühlung erhaltene 98%ige Produkt enthält noch Bortrifluorid, das als Katalysator diente.



  Um nun ein borfreies Produkt zu erhalten, wird das Bortrifluorid zunächst durch Einleiten von Ammoniak als   BF3/NH3-AdduLt    gebunden. Beim Einleiten von Ammoniak in das   BFs-haltige    p-tert.Butylphenol erfolgt unter mässiger Erwärmung Verflüssigung. Anschliessend wird das überschüssige Ammoniak, beispielsweise durch Erwärmen auf etwa 1200C im Stickstoffstrom oder im Vakuum, ausgetrieben, und dann die   BFs/NHs-Addukte    zweckmässigerweise mechanisch, beispielsweise durch Zentrifugieren oder durch Filtrieren mit einer Filterpresse, abgetrennt. Das Filtrat besteht aus borfreiem p   -tert.Butylphenol.   



   Zur Vervollständigung dieses Reinigungsprozesses kann gegebenenfalls nachträglich noch mit einem aliphatischen Kohlenwasserstoff nachgewaschen werden.



   Das auf diese Weise erhaltene   p-tertssutylphenol    ist von nahezu weisser Farbe mit einer Jodfarbzahl von unter 1, einem Schmelzpunkt von 99 bis 1000C und von einem gaschromatographisch ermittelten Reinheitsgrad von über 99%, wobei der Anteil an o- und   m-tert.Butyl-    phenol und an höheren Butylphenolen je unter 0,1 Gew. % liegt.



   Beispiel I
931 g geschmolzenes Phenol mit einem maximalen Wassergehalt von 0,1% werden mit 10 g Phenol, in dem 1 g unterphosphorige Säure (100%ig) aufgelöst ist, versetzt. Anschliessend werden in die geschmolzene Reaktionsmasse 9,4 g Borfluorid eingegast. Bei etwa 900C werden dann 560 g trockenes Isobutylen unter Abführung der Reaktionswärme in ca. 90 Minuten eingeleitet und weitere 2 Stunden bei dieser Temperatur gerührt.



   Das auf diese Weise erhaltene Reaktionsgemisch lässt man in einem verschlossenen   Gefäss    innerhalb von 15 Stunden langsam erkalten, wobei Kristallisation eintritt. Nach erfolgter Zerkleinerung der erhaltenen Kristallmasse wird dieselbe unter gleichzeitiger Begasung mit Ammoniak zum Schmelzen gebracht; dabei verschwindet die rötliche Farbe und es bildet sich allmählich ein weisser Niederschlag. Die neutrale bzw. schwach ammoniakalische Schmelze wird anschliessend bei vermindertem Druck bis 1200C erhitzt und dadurch von Spuren Ammoniak und Wasser befreit.



   Der abgeschiedene weisse Niederschlag wird heiss abfiltriert und das klare farblose Filtrat anschliessend abgekühlt. Man erhält ca. 1500 g p-tert.Butylphenol mit einem Gehalt von ca. 99% desselben. Als Nebenprodukte sind 0,2% Phenol, 0,1% o-tert.Butylphenol und 0,3% Di-tert.Butylphenol enthalten. Das Produkt gibt eine klare Schmelze mit einer Jodfarbzahl unter 1 und ist für viele Zwecke ohne weitere Reinigung einsatzfähig.



   Durch Abschleudern in einer Siebschleuder bei ca. 700C wird der p-Gehalt auf über 99% gesteigert.



   Beispiel 2
In einem 125-1-Rührkessel aus VA-Stahl werden 40,3 kg Phenol mit einem Wassergehalt von 0,14% vorgelegt und mit einer Mischung aus 0,423 kg Bortrifluorid und 2 kg Phenol versetzt. Diese Mischung wird durch Einleiten des Bortrifluorid in das Phenol hergestellt, wobei sich bekanntlich ein Addukt   BF3/Phenol    bildet. Insgesamt werden also zu 42,3 kg Phenol 0,423 kg (1%)   BF5    zugesetzt. Unter Rühren gast man nun bei 900C innerhalb von 3 Std. 25,2 kg Isobutylen zu und rührt danach noch 2 Std. bei 900C. Das so erhaltene Produkt wird in einen wassergekühlten Kneter aus VA-Stahl abgelassen und innerhalb von 5 Std. auf 500C abgekühlt, wobei ein kristallines, leicht rosa gefärbtes Produkt erhalten wird, das aufgrund der gaschromatographischen Analyse 98,4%iges p-tert.Butylphenol darstellt.

 

   Um dieses Produkt von   BF5    zu befreien, leitet man zunächst unter Kneten Ammoniak in das abgekühlte Produkt. Dabei tritt unter mässiger Erwärmung Verflüssigung ein, wobei das BF3 in Form des bekannten Ammoniak-Addukts gebunden wird. Anschliessend wird durch Aufheizen im Stickstoffstrom das Produkt von überschüssigem Ammoniak befreit und über eine Filterpresse filtriert. Dabei bleiben die   Ammoniak/BF3-Ad-    dukte auf dem Filter zurück, während das Filtrat aus borfreiem 99,5%igem p-tert.Butylphenol besteht. 

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH
    Verfahren zur Herstellung von p-tert.Butylphenol aus Phenol und Isobutylen in Gegenwart von Bortrifluorid als Katalysator, dadurch gekennzeichnet, dass man zwecks Reinigung das bei der Umsetzung erhaltene Gemisch durch Abkühlen zur Kristallisation bringt, anschliessend in das zerkleinerte Kristallisat Ammoniak einleitet, wobei Verflüssigung eintritt und das Addukt aus Bortrifluorid und Ammoniak ausfällt, welches abgetrennt wird, das überschüssige Ammoniak entfernt und das p-tert.Butylphenol als flüssige Phase isoliert.
    UNTERANSPRUCH Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man das flüssige isolierte p-tert.Butylphenol nach dem Kristallisieren bei Temperaturen von 40 bis 700C durch mechanische Hilfsmittel in einen flüssigen und einen kristallinen Anteil trennt, wobei der kristalline Anteil das weiter gereinigte p-tert.Butylphenol enthält.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN118371207A (zh) * 2024-04-18 2024-07-23 淄博旭佳化工有限公司 对叔丁基苯酚联产2,4-二叔丁基苯酚的装置及工艺

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