CH540851A - Verfahren zur Herstellung von Hydraten des Kalium-Magnesium-Phosphates - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Hydraten des Kalium-Magnesium-Phosphates

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CH540851A
CH540851A CH1752369A CH1752369A CH540851A CH 540851 A CH540851 A CH 540851A CH 1752369 A CH1752369 A CH 1752369A CH 1752369 A CH1752369 A CH 1752369A CH 540851 A CH540851 A CH 540851A
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Description


  
 



   Bei der Herstellung von Hydraten des Kalium-magnesium-phosphates aus   KCl    und   MgCl2    unter Verwendung kurzkettiger, wasserlöslicher Amine, wie Isobutylamin, entstehen bei der Verwendung von Nassverfahrens Phosphorsäure erhebliche Schwierigkeiten bei der Filtration des   Fällungsproduzktes    durch die Anwesenheit organischer Stoffe und von Ca- und   F-Verbindungen.   



   Es entsteht ein schleimiger, schlecht filtrierbarer Niederschlag. Ausserdem entsteht auch bei Einsatz von Klärmitteln ein F-haltiges Fällungsprodukt, z.B. mit 1,8% F, das unerwünscht hoch liegt. Da bei der Fällung Amine im Überschuss anzuwenden sind, um die alkalische Reaktion zu erhalten, hängt die Wirtschaftlichkeit dieser Arbeitsweise wesentlich von der Rückgewinnung des Amins ab. Dieses wird durch Destillation über CaO aus der   Amin-Salzlösung    ausgetrieben, wobei Verluste bis zu 10% auftreten. Ausserdem entstehen auch erhebliche   K2O-Verluste,    die bis 30% betragen. Schwierigkeiten bestehen auch für den Abstoss der resultierenden   CaCl2-Lö-    sung.



   Es wurde nun ein Verfahren gefunden, welches diese Nachteile vermeidet und auch die Verarbeitung von Nassverfahrens-Phosphorsäure gestattet. Das Verfahren gemäss der   Erfindung    verwendet als Ausgangsstoffe   KO4,    MgSO4 und thermische Phosphorsäure oder Nassverfahrens-Phosphorsäure in Verbindung mit aliphatischen, primären, sekundären und tertiären, gerad- und verzweigtkettigen, wasserlöslichen Aminen der Kohlenstoffzahl 3 bis 10, vorzugsweise 3 bis 5, wie   lAminopropan      (=n-      -Propylamin), 2Alminoprapan(=Isopropylamin), 1 -Ami-    nobutan, 2-Aminobutan,   l-Amino-2-methylpropan,    1   Aminopentan (= n -Amylamin),

   l-Amino-3-methylbutan      (= Isoamylamin),    2-Amino-2-methylbutan,   Di-isopropyl-    amin, Di-n-butylamin, Triäthylamin. Das Verfahren gemäss der Erfindung ist dadurch gekennzeichnet, dass man    (a)    eine wässrige Lösung von   aliphatischen    primären, sekundären oder tertiären, gerad- oder verzweigtkettigen wasserlöslichen Aminen mit 3 bis 10 C-Atomen mit unterschüssigen Mengen thermischer Phosphorsäure oder Nassverfahrens-Phosphorsäure versetzt, wobei diese Mengen so gewählt werden,

   dass in der nachstehen   den'Stufel(c)    der dort genannte pH-Wert erreicht wird,  (b) in dieser Lösung auf ein Äquivalent   P205    Kaliumsulfat in stöchiometrischer Menge mit höchstens 5% Überschuss auflöst,    ,(c)    dieser Lösung eine Lösung von zwei Äquivalenten   MgSO4    auf ein Äquivalent   PeOs    zulaufen lässt und die Fällung des Phosphorsalzes bei einem pH-Wert zwischen 11,0 und 14,0 vor sich gehen   lässt,       (d)    nach beendeter Umsetzung das entstandene KMg   PO+-Hydrat    von der abgesetzten Trübe abtrennt und wäscht,  (e) das Waschwasser der geklärten 'Mutterlauge zusetzt und die Mischung mit der äquivalenten   menge    gebranntem Kalk mit höchstens 20%  <RTI  

    ID=1.28> Überschuss    verrührt und  (f) den entstandenen   Gips    abfiltriert, wäscht und die so erhaltene Lösung des freien Amins mit höchstens ca.



  1   gil Sulfatgehalt,    als   SO3    berechnet, gegebenenfalls nach Abtrennung von Wasser, wieder in Stufe (a) zurückführt.



   Vorzugsweise lässt man die Fällung in Stufe (c) bei einem pH-Wert von 12,1 bis 11,5 vor sich gehen. Der   Aminüberschuss    in Stufe !(a) beträgt im allgemeinen bei Verwendung von thermischer Phosphorsäure bis zu   50%    und bei Nassverfahrens-Phosphorsäure, die noch andere Säuren wie   H2SO4,    HF,   H3SiF6    usw. enthält, bis zu   1000/,.   



   Ein Verfahrensschema mit einem Mengenbeispiel für die Herstellung des Hexa- bzw. Monohydrates von Kalium-Magnesium-Phosphat zeigt die Abbildung.



   Es ist vorteilhaft, wenn in Stufe (a) die Konzentration der Aminlösung etwa 10 bis 30%, insbesondere 10 bis 15%, in Stufe   (b)    die Konzentration der Nassverfahrens Phosphorsäure etwa 30 bis 75%, oder die Konzentration der thermischen Phosphorsäure etwa 70 bis 95%, in Stufe (c) die Konzentration der MgSO4-Lösung etwa 10 bis 35% beträgt.



   Es ist ferner vorteilhaft, aus einer Teilmenge der Amin-Lösung aus Stufe (f), die etwa 5 bis 20% der   Ge-    samtmenge beträgt, Wasser durch Destillation abzutrennen und die Aminlösung in die Stufe   (a)      zurückzufiih-    ren.



   Im Verfahren gemäss der Erfindung ist es auch möglich, die Umsetzung der Stufe (d) bei   Raustemperatur    zur Erzeugung des Hexahydrates oder bei über 900C zur Herstellung des Monohydrates durchzuführen. Es kann aber auch das Hexahydrat bei Temperaturen von etwa 70 bis 1200C in bekannter   Weise    zum Monohydrat calciniert werden. Die Herstellung des Hexahydrates und dessen   lDehydratisation    zum Monohydrat bietet den Vorteil, dass die Fällung nach Stufe (c) bei Raumtemperatur durchgeführt werden kann.



   Die rasche Abtrennung des Fällungsproduktes nach Stufe (d) kann dadurch erreicht werden, dass die Hauptmenge der Mutterlauge als klare Lösung nach dem Absetzen dekantiert oder abgehebert wird. Im kontinuierlichen Betrieb wird die Eindickung zweckmässig in einem Rundklärer durchgeführt. Das eingedickte Salz enthält den gesamten Schlammanteil. Das Salz dient als Filterhilfsmittel und kürzt somit die   Filtrationszeit    ab. Die Reinigung der Phosphorsäure durch Fällung der Kieselsäure als   Silicofluorid    und die Entfernung organischer Substanzen vor der Vermischung mit den Aminen ist deshalb nicht notwendig.



   Durch die Verwendung von   K2S04    anstelle von   MgCl2    wird in Stufe (e) mit   gebranntemqKalk      Gips    erzeugt, der nach Stufe (f) ausgeschieden wird. Es verbleibt somit das freie Amin in der Mutterlauge und braucht nicht destilliert werden. Die Überschüsse der Komponenten mit K2O, MgO und   205    verbleiben bei dieser Arbeitsweise in der Mutterlauge und bringen somit keine Ausbeuteverluste.



   Bei dem Verfahren gemäss der Erfindung ist aber die Verwendung eines überschusses an   KSO4    von mehr als 5% der stöchiometrischen Mengen zu vermeiden. Es fällt sonst nur eine   menge    von 30 bis 70% des   SO3-Gehaltes    als CaSO4 aus, und die weitere Menge verbleibt in Lösung. Dies liegt an der   Bildung    von KOH. Das Gleichgewicht der Umsetzung zwischen   K,ss04    und   CaO    zu   KOH    und   Ca'SO4    liegt weitgehend auf der Seite des   KySO4,    wodurch nicht alles   SOB    als Gips gefällt wird.

 

   Es liegt dann in der zurückgeführten Aminlösung nicht genügend freies Amin zur   Neutralisation    der   Phos-    phorsäure vor, und es kann dann keine Fällung des Hydrates von   KMgPO4      erfolgen.    Die möglichst vollständige Ausfällung des   SO3    ist somit entscheidend für die Verwendung von   KDSO4    und   MgSO4    anstelle der bisher ver   wendeten    Chloride. Der Austausch der Chloride durch Sulfate ist somit keine Selbstverständlichkeit, denn dieser ist an die genannten Voraussetzungen gebunden, die erst als Lehre erkannt sein musste.



   Nur durch die vollständige Ausscheidung von   SOa    bis zu einem Restgehalt von ca. 1 g/l ist die Verwendung  der zurückgeführten Aminlösung möglich und somit das Verfahren gemäss der Erfindung durchführbar.



   Wenn bei der Durchführung des Verfahrens gemäss der Erfindung der in Stufe (c) einzuhaltende pH-Wert   absinlct,    dann entsteht ein im zunehmenden Masse Kfreies   'Mg-Phosphat?    wie MgHPO4   3H,2O,    so dass die Aufgabe   der    Erfindung nicht gelöst werden kann.



   Durch den Gehalt der Nassverfahrens-Phosphorsäure an   H2,SO4    oder HF verringert sich der Aminüberschuss, und es entsteht z.B. Aminsulfat, welches den   plH-Wert    der   lAminophosphatlösung    der Stufe (a) absenikt. Wenn dadurch ein pH-Wert von z.B. 8,8 entsteht, wird in Stufe (c) ein   Fällungsprodukt    erhalten, welches nur 16,7% K2O   statt 26,7% von KMgPO4 H2O H20 enthält. Ein solches    Produkt weist einen Mg-Gehalt von z.B. 28,2% auf, wäh   rend    der   tMgOJGehalt    von   KMgPO4    H2O nur 22,9% beträgt.

  Derartige   K20-Verluste    sind für ein wirtschaftlich arbeitendes Verfahren nicht tragbar.   lurch    den in Stufe (a) nach dem Verfahren gemäss der Erfindung anzuwendenden Aminüberschuss, der z.B. bei Nassverfahrens Phosphorsäure bis zu 100% im Verhältnis zur Phosphorsäure beträgt, ist sichergestellt, dass der in Stufe (c) erforderliche pH-Wert vom Beginn bis zum Ende der Fällung eingehalten wird.

  Das nach dem Verfahren gemäss der Erfindung erzeugte Fällungsprodukt zeigt folgende Analyse (nach dem Trocknen):    K20    25,3
MgO 22,6    P,2105    39,8 (%)
Bei der Verwendung von thermischer Phosphorsäure kann der   Aminüberschuss    in Stufe (a) niedriger, z.B. nur bis zu   500/,,    gehalten werden, da diese   keine    weiteren Säuren, die Aminsalze bilden, enthält und somit die Ab   sinkung    des pH-Wertes nicht in dem gleichen Masse, wie mit Nassverfahrens-Phosphorsäure, eintritt.

  Ein   Fällung    produkt mit thermischer Phosphorsäure weist ohne Anwendung eines K2O-Überschusses in Stufe   l(,b)    nach dem Trocknen bei 1000C folgende Gehalte auf:
K2O 25,5
MgO 24,0
P205   39,0 1(%)   
Es ist somit möglich, bei dem Verfahren gemäss der Erfindung unter Verwendung von festem K2S04 und   MO4    als Lösung ein   Fällungsprodukt    von Kalium magnesium-phosphat auch in kontinuierlicher Arbeitsweise zu erzeugen, dessen Zusammensetzung dem theoretischen Wert angenähert ist, der für
26,70
MgO 22,86
P2O5 40,23(%) beträgt.

  Dabei bietet das Verfahren gemäss der Erfindung den erheblichen Vorteil, dass auch Nassverfahrens Phosphorsäure ohne besondere Vorreinigung verwendbar ist, und dass unabhängig von dem Reinheitsgrad der eingesetzten   Phosphorsäure    die Filtration des   Fällungspro-    duktes in technisch vertretbaren Zeiten durchgeführt werden kann.



   Da es nach dem Verfahren gemäss der Erfindung möglich ist, ausgefällten Gips nach der Abtrennung zu waschen und das Waschwasser im Verfahren unterzubringen, treten praktisch keine Verluste in den eingesetzten Stoffen und an der im Kreislauf geführten   Aminiö-    sung ein. Es werden die bisher auftretenden erheblichen Verluste an   gzO,    MgO und   P2O5    vermieden. Ein weiterer Vorteil liegt jedoch darin, dass die Destillation des Amins vermieden wird und gegebenenfalls nur eine geringe Teilmenge, die unter 20% liegt, zu destillieren ist, um eine gewisse Wassermenge aus dem Prozess auszuführen. Es werden damit die   InvestieruSngs-    und   Betriebs-    kosten für eine Anlage zur Destillation der Hauptmenge des Amins vermieden. 

  Diese Notwendigkeit und die gerinige Ausbeute an einem stöchiometrisch zusammengesetzten Fällungsprodukt haben bisher die Herstellung von Hydraten des Kalium-magnesium-phosphates im technischen Massstab verhindert. 

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH
    Verfahren zur Herstellung von Hydraten des Kaliummagnesium-phosphates, bei dem Phosphorsäure im alkalischen Bereich miteKalium- und Magnesiumsulfat in Gegenwart von Aminsulfat bildenden Aminen umgesetzt wird, dadurch gekennzeichnet, dass man (a) eine wässrige Lösung von aliphatischen primären, sekundären oder tertiären, gerad- oder verzweigtkettigen wasserlöslichen Aminen mit 3 bis 10 C-Atomen mit un terschüssigen Mengen thermischer Phosphorsäure oder Nassverfahrens-Phosphorsäure versetzt, wobei diese den gen so gewählt werden,
    dass in der nachstehenden Stufe (c) der dort genannte pH-Wert erreicht wird, I(b) in dieser Lösung auf ein Äquivalent P2O5 Kaliumsulfat in stöchiometrischer Menge mit höchstens 5% Überschuss auflöst, (c) dieser Lösung eine Lösung von zwei Äquivalenten MgS04 auf ein Äquivalent P5O5 zulaufen lässt und die fällung des ?hosphorsalzes bei einem pH-Wert zwischen 11,0 und 14,0 vor sich gehen lässt, (d) nach beendeter Umsetzung das entstandene KMg- PO4-Hydrat von der abgesetzten Trübe abtrennt und wäscht, (e) das Waschwasser der geklärten Mutterlauge zusetzt und die Mischung mit der äquivalenten <RTI
    ID=2.50> Menge ge branntem Kalk imit höchstens 20% Überschuss verrührt und (f) den entstandenen Gips abfiltriert, wäscht und die so erhaltene Lösung des freien Amins mit höchstens ca.
    1 g/l Sulfatgehalt, als SOs berechnet, gegebenenfalls nach Abtrennung von Wasser, wieder in Stufe (a) zurückführt.
    UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass in Stufe l(a) der Überschuss an Amin bei Verwendung von thermischer Phosphorsäure bis zu 50% und bei Verwendung von Nassverfahrens-Phosphorsäure bis zu 100% beträgt, bezogen auf die zur Bildung von Aminsulfat in Stufen (b) und l(c) benötigten Mengen.
    2. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man die Fällung in Stufe (c) bei einem pH-Wert von 11,5 bis 12,1 vor sich gehen lässt.
    3. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekenn zeichnet,. dass man ein Amin mit 3 bis 5 C-Atomen verwendet, ,insbesondere n-Butylamin.
    4. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man die Magnesiumsulfatlösung in Stufe (c) innerhalb 2 bis 4 Stunden zulaufen lässt.
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