CH553202A - Verfahren zur herstellung von purinen. - Google Patents

Verfahren zur herstellung von purinen.

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CH553202A
CH553202A CH606972A CH606972A CH553202A CH 553202 A CH553202 A CH 553202A CH 606972 A CH606972 A CH 606972A CH 606972 A CH606972 A CH 606972A CH 553202 A CH553202 A CH 553202A
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deoxy
alkyl
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aminopurin
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CH606972A
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Fujisawa Pharmaceutical Co
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D473/00Heterocyclic compounds containing purine ring systems
    • C07D473/26Heterocyclic compounds containing purine ring systems with an oxygen, sulphur, or nitrogen atom directly attached in position 2 or 6, but not in both
    • C07D473/32Nitrogen atom
    • C07D473/34Nitrogen atom attached in position 6, e.g. adenine
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D473/00Heterocyclic compounds containing purine ring systems

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
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  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description


  
 



   Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung von neuen Purinen der Formel:
EMI1.1     
 worin R und   Rl,    die gleich oder verschieden sein können, Wasserstoff, Alkyl mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen, (z.B.



  Methyl. Äthyl. Propyl, Isopropyl), Aralkyl mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen in der Alkylgruppe, wie Phenylalkyl mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen in der Alkylgruppe (z.B. Benzyl, Phenyl äthyl), Acyl. wie Alkanoyl mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen (z.B.



  Acetyl Propionyl, Butyryl), Phenylalkanoyl mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen in der Alkanoylgruppe (z.B. Phenylacetyl) oder Benzoyl, oder Hydroxyl, R2 und Rs, die gleich oder verschieden sein können, Wasserstoff, Halogen (z.B. Chlor, Brom, Jod. Fluor). Hydroxyl, Mercapto, Amino, Alkyl mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen (z.B. Methyl, Äthyl, Propyl, Isopropyl), Aryl (z.B. Phenyl) Alkoxy mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen (z.B. Methoxy,   Äthoxy,    Propoxy, Isopropoxy), Aralkoxy mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen in der Alkoxygruppe, wie Phenylalkoxy mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen in der Alkoxygruppe (z.B.



     Benzyloxy,    Phenyläthyloxy) oder Alkylthio mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen (z.B. Methylthio, Äthylthio, Propylthio), R4 Alkylen mit 2 bis 8 Kohlenstoffatomen, vorzugsweise 2 bis 6 Kohlenstoffatomen (z.B. Äthylen, Trimethylen, Propylen), das durch eine oder mehrere Hydroxylgruppen substituiert ist (wobei allerdings keine Hydroxylgruppen an das dem Ringstickstoffatom benachbarte Kohlenstoffatom gebunden sind), die durch einen oder mehrere Acylreste, wie Alkanoyl mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen (z.B. Acetyl, Propionyl) oder Ben   zoyl    Alkyl mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen (z.B. Methyl, Äthyl, Propyl, Isopropyl), Aralkyl mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen in der Alkylgruppe, wie Phenylalkyl mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen in der Alkylgruppe (z.B.

  Benzyl, Phenyläthyl) oder, sofern ein Paar von Hydroxylgruppen an die Alkylengruppe gebunden ist. durch Alkyliden mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen (z.B. Äthyliden. Propyliden, Isopropyliden) oder Aralkyliden mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen in der Alkylidengruppe, wie Phenylalkyliden mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen in der Alkylidengruppe (z.B. Benzyliden) geschützt sein können, und Rs Hydroxyl. Alkoxy (z.B. Methoxy,   Äthoxy,    Propoxy, Isopropoxy, Octyloxy, Decyloxy, Heptadecyloxy), Amino, Alkylamino mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen (z.B. Methylamino, Äthylamino, Propylamino) oder Dialkylamino mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen in jeder Alkylgruppe (z.B. Dimethylamino, Diäthylamino, Methyläthylamino) bedeuten, sowie von Salzen dieser Verbindungen, z.B. von Metallsalzen (wie beispielsweise Natriumsalze, Kaliumsalze, Calciumsalze), Ammoniumsalzen, Aminsalzen (wie z.B.

  Dimethylaminsalzen, Trimethylaminsalzen) und Säureadditionssalzen, wie z.B. organische oder anorganische Säureadditionssalze (wie beispielsweise die Hydrochloride, Hydrobromide, Sulfate, Nitrate, Phosphate, Tartrate, Citrate).



   Im folgenden werden unter niederen aliphatischen Resten, wie Alkyl oder Alkylen, solche mit 1 bis 8 Kohlenstoffatmen verstanden. wenn nichts anderes angegeben ist.



   Spezifische Beispiele von Purinverbindungen der Formel (I) sind die folgenden:   4-(6-Aminopurin-9-yl) -4-desoxy-D -erythronsäure,    (nieder)-Alkyl-4-(6-aminopurin-9-yl)-4-desoxy D-erythronate [z.B. Methyl-4-(6-aminopurin-9-yl)   4-desoxy-D-erythronat,    Äthyl-4-(6 -aminopurin-9-yl)-4-desoxy-D -erythronat,    Propyl-4-(6-aminopurin-9-yl)-4-desoxy-D-erythronat, Butyl-4-(6-aminopurin-9-yl)-4-desoxy-D-erythronat], 4-(6-Aminopurin-9-yl)-4-desoxy-D-erythronamid'    N-(nieder)-Alkyl-4-(6-aminopurin-9-yl)-4-desoxy-Derythronamide [z.B.   N-Äthyl-4-(6-aminopurin-9-yl)-4-    desoxy-D-erythronamid],   N,N-Di-(nieder) -alkyl-4-(6-aminopurin-9-yl)-4-desoxy-    D-erythronamide [z.B.

  N,N-Diäthyl-4-(6-aminopurin    9-yl)-4-desoxy-D-erythronamid], 4-(6-Aminopurin-9-yl)-4-desoxy-2,3-0,0-(nieder)-    alkyliden-D-erythronsäuren [z.B. 4-(6-Aminopurin-9   yl)-4-desoxy-2,3-O,O-äthyliden-D-erythronsäure, 4-(6-Aminopurin-9-yl)-4-desoxy-2,3 -O,O-isopropyliden-D-    erythronsäure],   4-(6-Aminopurin-9-yl)-4-desoxy-2,3-0,0-aryl-(nieder)-    alkyliden-D-erythronsäuren [z.B. 4-(6-Aminopurin-9-yl)    4-desoxy-' ,3-0,0-benzyliden-D-erythronsäure], (nieder)-Alkyl-4-(6-aminopurin-9-yl)-3-desoxy-2,3-0,0-    (nieder)-alkyliden-D-erythronate [z.B.

  Methyl-4-(6-amino    purin-9-yl)-4-desoxy-2,3-O,O-isopropyliden-D-erythronat,  thyl-4-(6-aminopurin-9-yl)-4-desoxy-2,3-0,0-isopro-    pyliden-D-erythronat], N-(nieder)-Alkyl-4-(6-aminopurin-9-yl)-4-desoxy-2,3-0,0 (nieder)-alkyliden-D-erythronamjde [z.B. N-Äthyl-4 (6-aminopurin-9-yl)-4-desoxy-2,3-0,0-isopropyliden-Derythronamid], 4-(6-Aminopurin-9-yl)-4-desoxy-2,3-0,0-di-(nieder)alkanoyl-D-erythronsäuren [z.B. 4-(6-Aminopurin-9-yl)-4   desoxy-2.3-0 ,0-diacetyl-D-erythronsäure, 4-(6-Aminopurin-9-yl)-4-desoxy-2,3-0,0-dipropionyl-D-    erythronsäure],   (nieder)-Alkyl-4-(6-aminopurin-9-yI)-4-desoxy-2,3-O,O-di-    (nieder)-alkanoyl-D-erythronate [z.B.

  Methyl-4    (6-aminopurin-9-yl)-4-desoxy-2,3-O,O-diacetyl-D-erythronat, Äthyl-4-(6-aminopurin-9-yl)-4-desoxy-2,3-O,O-diacetyl-    D-erythronat],   4-{6-Amino-8-(nieder)-alkylpurin-9-ylj-4-desoxy-D-    erythronsäuren [z.B. 4-(6-Amino-8-methylpurin-9-yl)-4desoxy-D-erythronsäure,    4-(6-Amino-8-äthylpurin-9-yl)-4-desoxy-D-erythronsäurej, 4-[6-Amino-8-(nieder)-alkylpurin-9-yl]-4-desoxy-2,3-0,0-    (nieder)-alkyliden-D-erythronsäuren [z.B.

   4-(6-Amino-8   methylpurin-9-yl) -4-desoxy-2,3-0, O-isopropyliden-    D-erythronsäure, 4-(6-Amino-8   -äthylpurin-9-yl)-4-desoxy-2,3-0,0-      isopropyliden-D-erythronsäurej,    4-(6-Amino-8-mercaptopurin-9-yl)-4-desoxy-Derythronsäure,   4-(6-Amino-8-mercaptopurin-9-yl)-4-desoxy-2,3-0,0-    (nieder)-alkyliden-D-erythronsäuren [z.B. 4-(6-Amino-8   mercaptopurin-9-yl)-4-desoxy-2,3-O'O-isopropyliden-D-    erythronsäure],   4-(6,8-Diaminopurin-9-yl)-4-desoxy-D-erythronsäure,    4-(6-Amino-8-hydroxypurin-9-yl)-4-desoxy-Derythronsäure,   4-[2-(nieder)-Alkylthio-6-aminopunn-9-ylj-4-desoxy-D-    erythronsäuren [z.B.

   4-(2-Methylthio-6-aminopurin-9-yl)4-desoxy-D-erythronsäure,   4-(2-Äthylthio-6-aminopurin-9-yl) -4-    desoxy-D-erythronsäure]   4-[2-(nieder)-Alkyl-6-aminopurin-9-yl]-4-desoxy-D -    erythronsäuren [z.B. 4-(2-Methyl-6-aminopurin9-yl)-4-desoxy-D-erythronsäure],  4-(2,6-Diaminopurin-9-yl)-4-desoxy-D-erythronsäure    4-(2-Hydroxy-6-aminopurin-9-yl)-4-desoxy-D-erythronsäure, 4-[6-(nieder)-Alkylaminopurin-9-yl]-4-desoxy-D-    erythronsäuren [z.B. 4-(6-Methylaminopurin   9-yl)-4-desoxy-D-erythronsäure,    4- (6-Äthylaminopurin-9-yl)-4-desoxy-D-erythronsäure,   4-(6-Butylaminopurin-9-yl)-4-desoxy-D-erythronsäure],    4-[6-(nieder)-Alkylaminopurin-9-yl)-4-desoxy-2,3-0,0 (nieder)-alkyliden-D-erythronsäuren [z.B.

   4-(6-Äthyl   aminopurin-9-yl)-4-desoxy-2,3-O,0-isopropyliden-    D-erythronsäure],   4-[6-Di-(nieder)-alkylaminopurin-9-yl]-4-desoxy-D-    erythronsäuren [z.B. 4-(6-Dimethylaminopurin-9-yl)4-desoxy-D-erythronsäure,   4-(6-Diäthylaminopurin-9-yl)-4-desoxy-D-erythronsäure], 4-(6-Hydroxyaminopurin-9-yl)-4-desoxy-D-erythronsäure, 4-[6-Phenyl-(nieder)-alkylaminopurin-9-yl]-4-desoxy-D-    erythronsäuren [z.B. 4-(6-Benzylaminopurin-9-yl)-4-desoxy D-erythronsäure,   4-(6-Phenyläthylaminopurin-9-yl)-4-desoxy-    D-erythronsäure],   4-(6-Benzoylaminopurin-9-yl)-4-desoxy-D-erythronsäure,    4-(6 -Aminopurin-9-yl) -2-hydroxybuttersäure,   4-[6-(nieder)-Alkanoylaminopurin-9-yl) -4-desoxy-D -    erythronsäuren [z.B.

   4-(6-Acetylaminopurin-9-yl)-4desoxy-D-erythronsäure,    4-(6-Butyrylaminopurin-9-yl)-4-desoxy-D-erythronsäure],    3 -(6-Aminopurin-9-yl)-2-hydroxy-3 -hydroxymethylpropionsäure,   4-(6-Aminopurin-9-yl)-4-desoxy-L-threonsäure,    etc.



   Gemäss der vorliegenden Erfindung werden die Purinverbindungen der Formel (I) dadurch hergestellt, dass man eine Verbindung der Formel:
EMI2.1     
 worin   ZHalogen,    Mercapto, Alkylthio mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen, Alkenylthio mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen, Alkylsulfonyl mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen, Arylsulfonyl, Aralkylsulfonyl mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen in der Alkylgruppe oder Alkenylsulfonyl mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen bedeuten und R2 und R3 die obigen Bedeutungen haben, mit einem Amin der Formel:
EMI2.2     
 worin R und   Rl    die obigen Bedeutungen haben, umsetzt.



   Die Reaktion kann so durchgeführt werden, dass man eine   Purinverbindung    der Formel II mit einem Amin der Formel III, im allgemeinen in einem Lösungsmittel, wie z.B. Wasser, Methanol oder Äthanol, unter Erhitzen behandelt. Das Amin der Formel III wird vorzugsweise in einem Überschuss, bezogen auf die Purinverbindung der Formel II, verwendet. Ist bzw. sind die Hydroxylgruppe bzw. Hydroxylgruppen in der durch das Symbol R4 wiedergegebenen hydroxylierten Alkylengruppe acyliert, so können die acylierte Hydroxylgruppe bzw. die acylierten Hydroxylgruppen gleichzeitig mit der Aminierung unter starken Reaktionsbedingungen in Hydroxylgruppen übergeführt werden.



   Ist das Symbol Rs ein (nieder)-Alkoxyrest, so kann dieser im Laufe der Reaktion durch die Gruppe der Formel:
EMI2.3     
 ersetzt werden.



   Die Purinverbindungen der Formel (I) und ihre Salze besitzen im allgemeinen eine ausgesprochene hypocholesterinämische Wirkung. Die Testresultate mit der Standardverbindung, d.h. mit 4-(6-Aminopurin-9-yl)-4-desoxy-D-erythronsäure, finden sich nachfolgend.



   1. Testmethode
Gruppen von 5 Wochen alten Ratten vom Wistarstamm (Körpergewicht 74 g im Durchschnitt), wobei jede Gruppe aus 10 Tieren bestand, wurden während 3 Tagen mit fettem Futter gefüttert, welches 2% Cholesterin,   1%    Cholsäure, 12%   Ö1,    8% Fischextrakt und einige andere Materialien enthielt, wobei gleichzeitig einmal täglich die Testverbindung verabreicht wurde; man liess die Tiere über Nacht hungern und tötete sie am nächsten Morgen. Die Serumcholesterinkonzentration wurde nach der Methode von Zak-Henly bestimmt. Die Testverbindung wurde in wässriger Lösung, welche mit Salzsäure angesäuert war, oder in Form einer wässrigen Suspension mit Carboxymethylcellulose verabreicht. Zu Kontrollzwecken wurde Thyroxin oral in einer Dosis von 0,05 mg pro Tier verabreicht.



   2. Testresultate
Art der Verabreichung Dosis Serumcholesterin Inhibition  (mg/Ratte) mg/dl + S. E.



   Intraperitoneal 0,5 337   +    48,8 37,4
Intraperitoneal 0,2 338   +    24,9 37,2
Oral 0,5 249   1    26,6 53,7
Oral 0,2 271   1    28,0 49,6
Thyroxin 0,05 284   1    28,4 47,2
Blindwert 538   +    48,1
Andere Verbindungen, wie z.B. Methyl-4-(6-aminopurin-9-yl)-4-desoxy-D-erythronat,   Äthyl-4-(6-aminopurin-9-yl)-4-desoxy-D-erythronat,    4-(6-Aminopurin-9-yl)-4-desoxy-D-erythronamid,    4-(6-Benzoylaminopurin-9-yl)-4-desoxy-D-erythronsäure, 4-(6-Amino-8-methylpurin-9-yl)-4-desoxy-D-erythronsäure,    und deren Salze zeigen eine ähnliche Wirkung.

 

   Ferner ist die Toxizität der Purinverbindungen der Formel (I) und ihrer Salze ausserordentlich niedrig. Die akute Toxizität von 4-(6-Aminopurin-9-yl)-4-desoxy-D-erythronsäure bei Ratten und Mäusen ist beispielsweise die folgende:
Tier Art der Verabreichung LDso (mg/kg)
Maus subkutan 2700
Ratte intraperitoneal 1000-2000
Ratte oral 4000
Somit sind die Purinverbindungen der Formel (I) und ihre nicht-toxischen Salze als therapeutische Mittel für die Behandlung von Arteriosklerose besonders wertvoll.



   Die Purinverbindungen der Formel (I) und deren nicht  toxischen Salze sind gegenüber Hitze und Licht beständig und lassen sich in konventioneller Weise verabreichen, wobei man die iiblichen Arten von Darreichungsformen verwenden oder die üblichen pharmazeutischen Trägerstoffe zusetzen kann, um eine   hypocholesterinämische    Wirkung beim Menschen hervorzurufen. So können sie in Form von pharmazeutischen Präparaten   verwendet    werden. welchen ein pharmazeutisches, organisches oder anorganisches Trägermaterial zugegeben wird.



  das fiir die enterale oder parenterale Applikation geeignet ist.



  Die orale Verabreichung durch Verwendung von Tabletten.



  Kapseln oder in flüssiger Form. wie z.B. Suspensionen, Lösungen oder Emulsionen. oder aber die lnjektionsapplikation sind besonders vorteilhaft. Wünscht man Tabletten herzustellen. so kann man die   üblichen    Bindemittel und Zerfallmittel. wie sie bei den therapeutischen Darreichungsformen verwendet werden, zusetzen. Solche Bindemittel sind beispielsweise Glucose, Lactose, Akaziengummi. Gelatine. Mannit. Stärkepaste.



     Magnesiumtrisilikat    und   Talk.    Beispiele von Zerfallmitteln sind   Maisstärkc.    Keratin. kolloidales Siliciumdioxyd und Kartoffelstärke. Sollen sie als Flüssigkeiten verabreicht werden, so kann man die   üblichen    flüssigen Träger zusetzen.



   Die Dosierung bzw. die   therapeutischFwirksame    Menge an Purinverbindungen der Formel (I) und deren Salzen für den Menschen kann innerhalb weiter Grenzen schwanken und kann z.B. zwischen ca. 10 und 1000 mg pro Tag für Erwachsene liegen. Der obere Grenzwert wird lediglich durch den   oewünschten    Wirkungsgrad und durch die wirtschaftlichen Überlegungen beeinflusst. Für die orale Verabreichung wird man ca. 5 bis 30 mg Wirksubstanz pro Einheit verwenden. Bei Injektionen kann die Wirksubstanz in einer Menge von 1 bis 10 mg pro Einheit Verwendung finden. Selbstverständlich kann die Dosierung des zu verwendenden besonderen therapeutischen Mittels sehr stark schwanken, was vor allem von dem Alter des Patienten und dem gewünschten therapeutischen Wirkungsgrad abhängen wird.

  Die Bezeichnung  pharmazeutisches Trägermittel  soll nicht therapeutisch wirksame Materialien umfassen. welche iiblicherweise in Darreichungsformen Verwendung finden und aus Füllstoffen, Verdünnungsmitteln. Bindemitteln, Gleitmitteln, Zerfallmitteln und Lösungsmitteln bestehen. Selbstverständlich ist es möglich, die neuen therapeutischen Materialien, d.h. die reinen Verbindungen. ohne irgendwelches pharmazeutisches Trägermaterial zu verabreichen.



   Die Erfindung wird durch das folgende Beispiel erläutert.



   Beispiel  (A)   4-(6-Chlorpurin-9-yl)-i-desoxy-D-erythronsäure    (500 mg) wird in 30 cm3 Äthanol, welches mit Ammoniak gesättigt ist, bei   0OC    gelöst. Die Lösung wird in einem verschlossenen   Gefäss    während   21    Stunden auf   1 20C    erhitzt.



  Nach dem Kühlen wird das Äthanol aus dem Reaktionsgemisch durch Verdampfen entfernt. Der Rückstand wird in einer kleinen Menge Wasser gelöst. Die wässrige Lösung wird mittels Salzsäure auf einen pH-Wert eingestellt. Die ausgeschiedenen Kristalle werden durch Filtrieren gesammelt, mit Wasser gewaschen und hierauf getrocknet, wobei man   Aminopurin-9-yl)-4-desoxy-D-erythronsäure    (300 mg) vom Schmelzpunkt   2790C    (Zersetzung) erhält. Ammoniumsalz: Smp.   265267'C    (Zers.); Natriumsalz: Smp.   '72tC    (Zers.) Chlorhydratsalz: Smp.   198-201tMC.   



      (B) 4-(6-Chlorpurin-9-yl)-4-desoxy-2,3-0,0-isopwpylen-D-    erythronsäure (500 mg) wird in einer mit Ammoniak gesättigten Äthanollösung (30 cm3) bei   0CC    gelöst. Die Lösung wird in einem versiegelten Gefäss während 21 Stunden auf   120C    erhitzt. Nach dem Kühlen wird das Äthanol durch Destillieren vom Reaktionsgemisch entfernt. Der Rückstand wird in einer kleinen Menge Wasser gelöst und die wässrige Lösung mittels Salzsäure auf einen pH-Wert von 2 bis 3 eingestellt. Die aus geschiedenen Kristalle werden durch Filtrieren gesammelt und mit Wasser gewaschen, wobei man
4-(6-Aminopurin-9-yl)-4-desoxy-2,3-0,0 isopropyliden-D-erythronsäure (320 mg) erhält.



   Schmelzpunkt   2140C    (Zersetzung) (umkristallisiert aus    9Sl!7cigem    Äthanol).



     [a]D5    =   +600 (C    = 0,503, Dimethylsulfoxyd). UV-Spek trum:   /,?    261,5   mF    (E =   14.200);       #max0,in-HCl    258,5   m       (#    = 14.200);    hm::-OH 261,0 m|l (E = 15.300).   



   (C) Eine Lösung von 4-(6-Chlorpurin-9-yl)-4-desoxy-D erythronsäure (1,36 g) und Benzylamin (1,61 g) in Äthanol  (30 cm3) wird während 8 Stunden unter Rückfluss erhitzt. Das    Athanol    wird unter vermindertem Druck durch Verdampfen entfernt und der Rückstand in 10 cm3 Wasser gelöst. Zur wässrigen Lösung gibt man Äthylacetat hinzu, um überschüssi ges Benzylamin zu extrahieren. Die wässrige Schicht wird abgetrennt und mittels Salzsäure auf einen pH-Wert von 2 bis
3 eingestellt. Dann wird das Gemisch mittels Eiswasser über
Nacht gekühlt. Die ausgeschiedenen Kristalle werden mit
Wasser gewaschen, wobei man 4-(6-Benzylaminopurin-9-yl)
4-desoxy-D-erythronsäure (1,10 g) erhält. Schmelzpunkt 206 bis 206,50C (Zersetzung) (umkristallisiert aus Wasser).

  UV
Spektrum:    Amin    271   mss    (E = 20.400);    Am3x-Hc'    268 mu (E = 19.500);    #maxdin-NaOH    271   m  (#    =   20.400).   



   (D) Eine Lösung von 4-(6-Chlorpurin-9-yl)-4-desoxy-D erythronsäure (750 mg) in 7,5 cm3 70%igem wässrigem Äthyl amin wird während 2 Stunden unter Rückfluss erhitzt. Aus dem Reaktionsgemisch wird das Lösungsmittel durch Destilla tion entfernt. Der Rückstand wird in einer kleinen Menge gelöst und die wässrige Lösung mittels 10 %iger Salzsäure auf einen pH-Wert von 3 eingestellt. Die ausgeschiedenen Kri stalle werden durch Hydrieren gesammelt und mit Wasser gewaschen, wobei man 4-(6-Äthylaminopurin-9-yl)-4-desoxy
D-erythronsäure (400 mg) erhält. Schmelzpunkt 242 bis   2430C     (Zersetzung) (aus einer Mischung von Wasser und Äthanol umkristallisiert). UV-Spektrum:    man    267   mF    (E =   16.900);       hm:c-NOH    269   mu    (E = 17.000).



   (E) Eine Lösung von 4-(6-Chlorpurin-9-yl)-4-desoxy-D erythronsäure (1,0 g) in 10 cm3   50%igem    wässrigem Diäthyl amin wird während 2 Stunden unter Rückfluss erhitzt. Das
Lösungsmittel wird durch Destillation aus dem Reaktionsge misch entfernt, der pH-Wert des Gemisches mittels 10%iger
Salzsäure auf 3 eingestellt und hierauf das Reaktionsgemisch unter vermindertem Druck eingeengt. Der ölige Rückstand wird in Äthanol gelöst. Eine Mischung von Salzsäure und  Äthanol wird dann hinzugegeben. Die ausgeschiedenen Kri stalle werden durch Filtrieren gesammelt und aus einer
Mischung von Äthanol und Äther umkristallisiert, wobei man
1,0 g Kristalle erhält, welche aus 4-(6-Diäthylaminopurin-9 yl)-4-desoxy-D-erythronsäure-hydrochlorid bestehen.

 

   Schmelzpunkt 1870C (Zersetzung).



   (F) 1.0 g   4-(6-Chlorpurin-9-yl)-2-hydroxy-buttersäure    werden zu 50 ml ammoniak-gesättigtem Äthanol zugegeben und das Gemisch während 16 Stunden in einem geschlossenen
Gefäss auf   120C    erhitzt. Nach dem Abkühlen wird das Ätha  nol unter vermindertem Druck entfernt und die verbleibenden Kristalle in Wasser gelöst. Die Lösung wird mit Salzsäure auf pH 3-4 eingestellt und die ausgeschiedenen Kristalle durch Abfiltrieren abgetrennt, mit Wasser gewaschen und aus 20 %iger Essigsäure umkristallisiert. Man erhält 740 mg 4-(6   Aminopurin-9-yl)-2-hydroxybuttersäure    vom Smp. 260 bis   2610C    (Zers.).

 

   In ähnlicher Weise gelangt man zu den folgenden Verbindungen: 4-(6-Amino-8-methylpurin-9-yl)-4-desoxy-D-erythronsäure   [Schmelzpunkt 28 10C    (Zersetzung)]; 4-(2-Hydroxy-6-aminopurin-9-yl)-4-desoxy-D-erythronsäure [Schmelzpunkt über 3000C (Zersetzung)];   4-(6-Amino-8-methylpurin-9-yl)-4-desoxy-2,3-0,0-    isopropyliden-D-erythronsäure [Schmelzpunkt   265 C    (Zersetzung)];   4-(6-Aminopurin-9-yl)-4-desoxy-2,3-0,Obenzyliden-D-    erythronsäure [Schmelzpunkt 198 bis   199 C    (Zersetzung)];   4-(6-Aminopurin-9 -yl) -4-desoxy-L-threonsäureXSchmelz-    punkt 291 bis   293C    (Zersetzung)]; etc. 

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH
    Verfahren zur Herstellung von Purinen der Formel: EMI4.1 worin R und Rl, die gleich oder verschieden sein können, Wasserstoff, Alkyl mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen, Aralkyl mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen in der Alkylgruppe, Acyl oder Hydroxyl, R2 und R3, die gleich oder verschieden sein können, Wasserstoff, Halogen, Hydroxyl, Mercapto, Amino, Alkyl mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen, Aryl, Alkoxy mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen, Aralkoxy mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen in der Alkoxygruppe oder Alkylthio mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen, R4 Alkylen mit 2 bis 8 Kohlenstoffatomen, das durch eine oder mehrere Hydroxylgruppen substituiert ist, wobei aber keine Hydroxylgruppe an das dem Ringstickstoffatom benachbarte Kohlenstoffatom gebunden ist und die Hydroxylgruppen einzeln durch Acyl,
    Alkyl mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen oder Aralkyl mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen in der Alkylgruppe oder je zwei zusammen durch Alkyliden mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen oder Aralkyliden mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen in der Alkylidengruppe geschützt sein können, und Rs Hydroxyl, Alkoxy, Amino, Alkylamino mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen oder Dialkylamino mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen in jeder Alkylgruppe bedeuten, und deren Salzen, dadurch gekennzeichnet, dass man eine Verbindung der Formel: EMI4.2 worin Z Halogen, Mercapto, Alkylthio mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen, Alkenylthio mit 2 bis 8 Kohlenstoffatomen, Alkylsulfonyl mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen, Arylsulfonyl, Aralkylsulfonyl mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen in der Alkylgruppe oder Alkenylsulfonyl mit 2 bis 8 Kohlenstoffatomen bedeutet, mit einer Verbindung der Formel: EMI4.3 umsetzt.
    UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass Rs Alkylen mit 2 bis 6 Kohlenstoffatomen darstellt, das, wie im Patentanspruch angegeben, substituiert ist.
    2. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man die erhaltenen Verbindungen in ihre Salze überführt.
    Anmerkung des Eidg. Astes für geistiges Eigen tun Sollten Teile der Beschreibung mit der im Patentanspruch gegebenen Definition der Erfindung nicht in Einklang stehen, so sei daran erinnert, dass gemäss Art. 51 des Patentgesetzes der Patentanspruch für den sachlichen Geltungsbereich des Patentes massgebend ist.
CH606972A 1969-04-18 1969-08-20 Verfahren zur herstellung von purinen. CH553202A (de)

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ES391805A1 (es) 1973-06-16

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