CH612991A5 - Process for the preparation of mixed esters - Google Patents

Process for the preparation of mixed esters

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CH612991A5
CH612991A5 CH114275A CH114275A CH612991A5 CH 612991 A5 CH612991 A5 CH 612991A5 CH 114275 A CH114275 A CH 114275A CH 114275 A CH114275 A CH 114275A CH 612991 A5 CH612991 A5 CH 612991A5
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ester
acid
esters
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Robert Joseph Sturwold
Fred Oliver Barrett
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Unilever Emery
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Description


  
 



   Das Verfahren zur Herstellung von gemischten Estern, mit einer Säurezahl unter 10, bestehend aus 5 bis 35 Gew.-% Resten von Monocarbonsäuren   (Cl2-C22)    und Glycerin, 60 bis 85 Gew.-% von Resten von Polyäthylenglykol mit einem durchschnittlichen Molekulargewicht von 200 bis 1000, und 1 bis 20   Gew.-%    Resten einer   c2-C12-Carbonsäure,    die weniger als 3 Carboxylgruppen je Molekül enthält, ist dadurch gekennzeichnet, dass man eine einstufige Umsetzung von 5 - 35 Gew.-%  



  pflanzlicher oder tierischer Triglyceride, deren   Monocarbonsäu-    ren der Fraktion   C)2-C22    entsprechen, mit 60 bis 85   Gew.- %    Polyäthylenglykol mit einem durchschnittlichen Molekulargewicht von 200 bis 1000 und 1 bis 20   Gew.-%    einer   C2-C < 2-    Carbonsäure, die weniger als 3 Carboxylgruppen je Molekül enthält, durchführt.



   Besonders brauchbar sind Triglyceride, die von vorwiegend äthylenisch ungesättigten   C < 5-Fettsäuren    abgeleitet sind, ausserdem Polyoxyäthylenglykole mit   Durchschnittsmolekulargewich-    ten zwischen 400 und 800 und aliphatische Säuren mit 2 bis 12 Kohlenstoffatomen oder cycloaliphatischen und aromatischen Säuren mit 7 bis 12 Kohlenstoffatomen. 0,1 bis 25 Gew.-% der erhaltenen Estermasse können in Wasser gelöst werden, um ein brauchbares wässriges Schmiermittel zu schaffen.



   Ein erfindungsgemäss hergestellter gemischter Ester hat eine Säurezahl unter 10 und besteht aus 5 bis 35 Gew.-% von Resten von Monocarbonsäuren und
Glycerin, 60 bis 85   Gew.- %    von Resten von   Polyäthylengly-    kol mit einem Durchschnittsmolekulargewicht von 200 bis 1000, und
1 bis 20 Gew.-% von Resten einer   C2-C < 2-Carbonsäure    mit weniger als 3 Carboxylgruppen je Molekül.



   Die erfindungsgemäss erhaltenen Ester sind in kaltem Wasser in allen Anteilen löslich und liefern klare wässrige Schmiermittellösungen, die sich beim Stehenlassen nicht trennen. Die neuen Schmiermittelester haben ausgezeichnete   Schmierungsei-    genschaften.



   Zur Herstellung der neuen Estermassen können bekannte pflanzliche und tierische Triglyceride zur Anwendung kommen und wasserlösliche gemischte Esterprodukte ergeben.   Cl2-C22-    und insbesondere   C < 2-C20-Carbonsäuretriglyceride,    einschliesslich der trocknenden, halbtrocknenden und nicht-trocknenden pflanzlichen Öle, tierischen Öle und Fette sind brauchbar und können Anwendung finden. Triglyceride der genannten Arten umfassen vorzugsweise Olivenöl, Palmöl, Mandenöl, Erdnussöl, Aprikosenkernöl, Leinöl, Rizinusöl, Sojabohnenöl, Oiticicaöl, Holzöl, Senföl, Kokusnussöl, Rapsöl, Klauenöl, Baumwollsaatöl, Talg, Schmalz, Walöl und dergleichen. Die Öle können als solche angewendet werden. Sie können einzeln oder in Form einer Mischung von zwei oder mehreren Triglyceriden angewendet werden.

  Wenn z.B. ein hochkonjugiertes Triglycerid wie Holzöl oder Oticicaöl angewendet wird, kann es vorteilhaft sein, ein zweites Öl unkonjugierter Art einzusetzen. Besonders brauchbare Triglyceride für die Herstellung der neuen Estermassen sind diejenigen, die von vorwiegend äthylenisch ungesättigten   Cl8-Fettsäuren,    wie Ölsäure, Linolsäure, Linolensäure und Mischungen davon abgeleitet sind. Öl-Linolsäureöle und Linolensäureöle und ins besondere Leinöl und Sojabohnenöl sind besonders brauchbare Triglyceride zur Verwendung im erfindungsgemässen Verfahren.



   Die im erfindungsgemässen Verfahren eingesetzten Polyoyäthylenglykole haben Durchschnittsmolekulargewichte von bis zu 1000, jedoch über 200. Es ist möglich, Mischungen von Polyoxyäthylenglykolen zu verwenden, die Materialien von höherem und niedrigerem Molekulargewicht enthalten, solange das sich ergebende Durchschnittsmolekulargewicht in die vorgenannten Bereiche fällt. Eine breite Molekulargewichtsverteilung der Polyoxyäthylenglykole ist im allgemeinen nicht für die Schmiereigenschaft nachteilig, es sollen jedoch nicht feststellbare Mengen von Glykolen mit Molekulargewichten über 1000 vorhanden sein, wenn optimale Ergebnisse erhalten werden sollen. Die besten Ergebnisse werden mit Polyoxyäthylenglykolen mit Durchschnittsmolekulargewichten zwischen 400 und 800 erhalten.



   Zur erfindungsgemässen Herstellung der verbesserten wasserlöslichen gemischten Estermassen werden eine oder mehrere Carbonsäuren verwendet, wenn das Triglycerid und das Polyoxyäthylenglykol von niedrigem Molekulargewicht umgesetzt werden. Brauchbare Säuren sind kurzkettige Mono- und Dicarbonsäuren von niedrigem Molekulargewicht und sie weisen 2 bis
12 Kohlenstoffatome auf. Für die Verwendung im erfindungsgemässen Verfahren geeignete Säuren sind aliphatische, cycloaliphatische und aromatische Säuren, die eine oder zwei Carboxylgruppen enthalten. Neben den Carbonsäuren können andere polyfunktionelle Verbindungen, wie Trimellithsäureanhydrid verwendet werden. Bevorzugte cycloaliphatische und aromatische Säuren enthalten 7 bis 12 Kohlenstoffatome, wie z.B.

  Benzoesäure, Phenylessigsäure, Toluolsäure, Phthalsäuren, p-tert.-Butylbenzoesäure, Cyclohexancarbonsäure, Cyclohexandicarbonsäure oder dergleichen. Die aliphatischen Säuren können entweder verzweigt- oder geradkettig sein, und sie weisen 2 bis 12 Kohlenstoffatome auf. Brauchbare aliphatische Säuren sind Oxalsäure, Malonsäure, Bernsteinsäure, Glutarsäure, Adipinsäure, Azelainsäure, Korksäure, Dodecandions äure, Essigsäure, Buttersäure, Valeriansäure, Capronsäure, Caprylsäure, Caprinsäure, Laurinsäure und dergleichen. Unter diesen besonders brauchbaren Säuren sind aliphatische, vorzugsweise gesättigte und geradkettige Mono- und Dicarbonsäuren, die 6 bis 10 Kohlenstoffatome enthalten.



   Zahlreiche wasserlösliche Gemische der Esterprodukte, in Abhängigkeit von dem Verhältnis der angewendeten Reaktionsteilnehmer, können erhalten werden. Für beste Ergebnisse jedoch, sowohl vom Standpunkt der Wasserlöslichkeit als auch der Schmiermitteleigenschaften, beträgt der Triglyceridbestandteil 5 bis 35   Gew.-%    der gesamten Reaktionsteilnehmerbeschickung, wobei die Carbonsäure und das Polyoxyäthylenglykol 1 bis 20 Gew.-%, bzw. 60 bis 85   Gew.-%    umfassen.



     Ausserst    wirksame Schmiermittelester, die leicht in kaltem Wasser löslich sind, weisen vorzugsweise 10 bis 30   Gew.-%    Triglycerid, 5 bis 15 Gew.-% Carbonsäure und 65 bis 75 Gew. % Polyoxyäthylenglykol auf. Diese Esterprodukte sind besonders brauchbar, wenn sie von Leinöl oder Sojabohnenöl, einer geradkettigen gesättigten C6 bis   Cl0-Mono-    oder Dicarbonsäure und einem Polyoxyäthylenglykol mit einem Molekulargewicht von 400 bis 800 abgeleitet sind.



   Zahlreiche Vorteile werden verwirklicht, wenn man die oben genannten Reaktionsteilnehmer in den vorgeschriebenen Mengen als Einheitsbeschickung vereinigt und in einer einzelnen Stufe umsetzt. Es werden, was besonders wichtig ist, Esterprodukte mit guten Schmiermitteleigenschaften und vollständiger Löslichkeit in kaltem Wasser in allen Verhältnissen erhalten. Zusätzliche Vorteile ergeben sich jedoch aus der Tatsache, dass die so hergestellten Ester negative Lösungswärmen haben.



   Während die vorgenannten Merkmale an sich brauchbar und tatsächlich unerwartet sind, sind noch andere wesentliche Aspekte der Erfindung vorhanden, einschliesslich der Verwendung von Polyoxyäthylenglykolen mit niedrigem Molekulargewicht, der Möglichkeit Wasserlöslichkeit mit verringertem Polyoxyäthylenglykol-Gehalten zu erzielen und der Möglichkeit, Wasserlöslichkeit ohne Rücksicht auf das besondere verwendete Triglycerid zu erzeilen, was auch brauchbare und sehr erwünschte Merkmale sind. Zuvor konnten nur Polyoxyäthylenglykole von hohem Molekulargewicht verwendet werden, wenn Wasserlöslichkeit erzielt werden sollte, jetzt ist es jedoch gemäss dem erfindungsgemässen Verfahren möglich, Polyoxy äthylenglykole von niedrigem Molekulargewicht zu verwenden und das gleiche Ergebnis zu erhalten.

   Mit der Möglichkeit, Polyoxyäthylenglykole mit niedrigem Molekulargewicht zu verwenden, ist in gewissem Sinn die Tatsache verbunden, dass es nach dem erfindungsgemässen Verfahren auch möglich ist, Wasserlöslichkeit unter Anwendung von verringerten Mengen von Polyoxyäthylenglykol zu erhalten. Durch die Verwendung von kurzkettigen Carbonsäuren von niedrigem Molekulargewicht ist es möglich, den Polyoxyäthylengehalt um soviel wie 20% herabzusetzen und noch lösliche Produkte zu erhalten.



  Hierdurch wird auch der Triglyceridgehalt in dem Produkt  erhöht, in manchen Fällen um soviel wie 10%, und die sich ergebende Estermasse hat so stark verbesserte Schmierungseigenschaften. Noch ein anderer überraschender und brauchbarer Aspekt des erfindungsgemässen Verfahrens besteht in der Tatsache, dass im Gegensatz zu bekannten Verfahren, die wasserlösliche Ester mit nur wenigen der mehr verträglichen Triglyceride, wie Rizinusöl, ergaben, es jetzt möglich ist, eine grosse Vielzahl von gewöhnlich zur Verfügung stehenden Triglyceriden vollständig löslich im kalten Wasser zu machen.



   Während die Erfindung auf die Herstellung wasserlöslicher gemischter Esterprodukte gerichtet ist, ist es auch durch Benutzung von Verhältnissen der Reaktionsteilnehmer ausserhalb des zuvor angegebenen Bereichs möglich, Estermassen zu erhalten, die nicht vollständig wasserlöslich sind, die jedoch nichtsdestoweniger sehr brauchbar aufgrund ihrer Schmiermitteleigenschaften sind. Diese Ester sind typisch leicht mit Wasser ohne Anwendung von äusseren Emulgierungshilfen emulgierbar und die sich ergebenden Emulsionen finden allgemeine Anwendung bei der Behandlung von Fasern zur Herabsetzung des Aufbaus statischer Ladung und zur Verbesserung der Gleitfähigkeit der Faser; sie sind auch sehr wirksame Schmiermittel für Metallbearbeitungszwecke.

  Diese Emulsionen haben den zusätzlichen Vorteil verbesserter Stabilität, d.h. einer verbesserten Beständigkeit gegen Phasentrennung gegenüber Schmiermittelemulsionen, die mit äusseren Emulgierungsmitteln gebildet sind. Die verbesserten Emulsionseigenschaften ergeben sich offensichtlich aus der Gegenwart der Mono- oder Dicarbonsäure, da ähnliche Estermassen, die in der gleichen Weise aus einem Triglycerid und Polyoxyäthylenglykol, jedoch ohne die kurzkettige Carbonsäure hergestellt sind, nicht die gleichen   Eigenschaf-    ten besitzen.



   Die erfindungsgemässe Umsetzung des Triglycerids, des Polyoxyäthylenglykols und der Mono- oder Dicarbonsäure zur Erzielung der brauchbaren gemischten Esterprodukte wird in einer einzigen Stufe, gewöhnlich nach bekannten Umesterungsverfahren ausgeführt. Die Reaktionsmischung wird allgemein auf erhöhter Temperatur gehalten, bis eine Säurezahl von weniger als 10, vorzugsweise von weniger als etwa 6, erreicht ist. Die Reaktionstemperatur kann im Bereich von   1000    bis   3000    C liegen, üblicherweise jedoch zwischen   1750    C und   2750    C fallen.



  Wasser, das während der Reaktion gebildet wird, wird vorzugsweise entfernt, um die Veresterung zu erleichtern. Während die Anwendung von verringertem Druck bei der Ausführung der Reaktion nicht notwendig ist, ist es oft vorteilhaft, wenn niedrige Säurzahlen erwünscht sind, verringerten Druck anzuwenden, damit die Reaktion beendet wird. Katalysatoren sind für die erfolgreiche Vollendung der Umsetzung nicht wesentlich.



  Sie sind jedoch im allgemeinen erwünscht, um die Reaktionsgeschwindigkeiten zu erhöhen. Die Menge und die Art des Katalysators können in weitem Umfang variiert werden. Bekannte Katalysatoren, wie Tetrabutyltitanat, Zinkacetat, Natriumcarbonat, saures Natriumsulfat, p-Toluolsulfonsäure, Methansulfonsäure, Schwefelsäure, Phosphorsäure und dergleichen können zur Anwendung gelangen. Die Menge des Katalysators liegt im allgemeinen in dem Bereich zwischen 0,01 bis 1,0   Gew.-%,    bezogen auf die Gesamtbeschickung der Reaktionsteilnehmer.



  Sehr oft liegt die Katalysatorbeschickung zwischen 0,03 bis 0,5 Gew.-%, bezogen auf alle Reaktionsteilnehmer.



   Die Reaktion kann in einem inerten Verdünnungsmittel durchgeführt werden, das unter den angewendeten Reaktionsbedingungen nicht angegriffen wird. Die Kohlenwasserstoffverdünnungsmittel, wie z.B. Xylol, sind bei diesem Verfahren brauchbar. Bevorzugte Verdünnungsmittel sollen fähig sein, Azeotrope mit Wasser zu bilden, um die Entfernung von Wasser, das während der Reaktion gebildet wird, zu erleichtern.



  Wenn Verdünnungsmittel nicht angewendet werden, was das am häufigsten praktisch durchgeführte Verfahren zur Ausführung der Reaktion ist, kann das gemischte Esterreaktionsprodukt unmittelbar, d.h. so wie es aus dem Reaktor erhalten wird, ohne irgendeine zusätzliche Behandlung Anwendung finden.



  Die neuen gemischten Esterprodukte bestehen hauptsächlich aus Monoglyceriden, Diglyceriden, nicht-umgesetzten Triglyce   riden,    Monoestern von Polyoxyäthylenglykol, Diestern von Polyoxyäthylenglykol oder dergleichen. Polymere Materialien können auch in geringen Mengen vorhanden sein, insbesondere wenn die kurzkettige Carbonsäure von niedrigem Molekulargewicht eine difunktionelle Säure ist. Die verschiedenen Bestandteile und die Menge eines jeden von diesen Bestandteilen, die in dem sich ergebenden Produkt vorhanden sind, wird durch die Reaktionsteilnehmer und die Reaktionsbedingung beherrscht.



  In gewissen Fällen kann eine willkürliche oder ungelenkte Verteilung eintreten, während in anderen Fällen etwas von der ursprünglichen Triglyceridverteilung beibehalten wird. Während die Zusammensetzung beträchtlich in Abhängigkeit von der Reaktionstemperatur und dem Druck, der Menge und der Art des Katalysators, dem Verhältnis der Reaktionsteilnehmer oder dergleichen variieren kann, ist diese Variation der Zusammensetzung nicht für die Schmiermitteleigenschaften schädlich, solange wie die Reaktion gemäss der vorstehenden Beschreibung und innerhalb der angegebenen Bereiche der Reaktionsteilnehmerverhältnisse durchgeführt wird.



   Die neuen gemischten Ester variieren in physikalischer Form von Flüssigkeiten niedriger Viskosität bis zu halbfesten Massen. Während die meisten der gemischten Estermassen flüssige Öle sind, ergeben sich hochviskose und sogar halbfeste Produkte, wenn Triglyceride wie Talg, die vorwiegend von gesättigten Fettsäuren abgeleitet sind, verwendet werden. Die klaren flüssigen Esterprodukte, die leicht bei Raumtemperatur fliessen, sind leicht in kaltem Wasser in allen Verhältnissen löslich und geben klare wässrige Schmiermittellösungen, die sich beim Stehenlassen nicht trennen.



   Bei den viskoseren Ölen oder den halbfesten Produkten kann es notwendig sein, das Esterprodukt vor dem Zusatz des Wassers zuerst zu erhitzen oder zu schmelzen, um klare wässrige Lösungen zu erhalten. Diese Produkte sind jedoch nach dem Schmelzen leicht löslich und trennen sich sogar bei Abkühlen nicht aus der Lösung ab. Die neuen gemischten Esterprodukte haben im allgemeinen Flamm- und Brennpunkte von über   2600    C, Viskositäten bei   990    C von 10 bis 20 Centistokes und Viskositäten bei   380    C von 60 bis 120 Centistokes, wobei vor   zugsweise die Viskositäten bei 990 C und 380 C dieser Produkte    zwischen 12 und 16 Centistokes bzw. 70 und 90 Centistokes liegen.



   Die erfindungsgemäss hergestellten Estermassen sind ausgezeichnete Schmiermittel, sowohl für Eisenmetalle als auch für Nicht-Eisenmetalle, und sie sind für eine grosse Vielzahl anderer Schmiermittelanwendungen brauchbar. Sie können als solche oder üblicherweise in Form von wässrigen Lösungen zur Anwendung gelangen. Wässrige Lösungen sind besonders brauchbar beim Schmieden, Walzen, Gesenkschmieden oder Spritzgiessen, und bei Metallverarbeitungsvorgängen, insbesondere wenn die Bearbeitung von warmen Metallen in Betracht kommt, da diese Lösungen fähig sind, einen dünnen gleichförmigen Schmiermittelfilm auf der Oberfläche von warmen Metallen zu liefern, und führen daher auch einen hohen Grad von Abkühlung herbei. Diese Schmiermittel können auch bei Bearbeitungsvorgängen wie Bohren, Schleifen, Polieren usw.



   zur Erhöhung der Werkzeuglebensdauer und zur Verbesserung des bearbeiteten Gegenstands angewendet werden. Die Tatsache, dass die wässrigen Schmiermittellösungen klar sind und sich nicht trennen ist auch vorteilhaft. Die neuen Ester und die daraus hergestellten Lösungen können auf das Metall und/oder die Metallverarbeitungselemente oder Werkezeuge durch Sprühen, Tauchen oder ähnliche Vorgänge aufgebracht werden. Zur Verbesserung der Wirksamkeit des Arbeitsvorgangs und Herabsetzung der Kosten können die Schmiermittel gesammelt,  wenn notwendig filtriert und wieder verwendet werden.



   Für gewisse Anwendungen ist es vorteilhaft, dass diese Ester negative Lösungswärmen haben, da die Schmiermittelester sich aus der Lösung bei höheren Temperaturen trennen, und so auf der Oberfläche der heissen Metalle oder dort, wo Reibung eintritt, abgelagert werden. Infolge dieses  plating out  wird eine maximale Schmierungsleistung an den Stellen geliefert, an welchen sie am meisten benötigt wird. Dieses Merkmal ist auch bei gewissen Walzvorgängen brauchbar, bei denen erhitzte Walzen angewendet werden, da auf diese Weise ein kontinuierlicher Schmiermittelfilm auf der Oberfläche der Walze vorhanden ist, und die Reibung auf ein Minimum herabgesetzt werden kann, wodurch ein rascheres Walzen bei Aufrechterhaltung einer guten Oberflächenqualität gestattet wird. Zahlreiche weitere Vorteile der Schmiermittel mit negativen Lösungswärmen sind für den Fachmann ersichtlich.



   Die neuen Ester können mit anderen Zusatzstoffen, Stabilisatoren, Korrosionsinhibitoren oder dergl. zusammengesetzt werden und sie können gewünschtenfalls mit einem oder mehreren Erdölschmiermitteln oder anderen synthetischen Schmiermitteln gemischt werden. Bei Anwendung in wässrigen Systemen liegt die Konzentration der Estermasse gewöhnlich in dem Bereich von 0,1 bis 25   Gew.%,    obwohl sich diese Este 1 selbst mit kaltem Wasser in allen Verhältnissen mischen. Wässrige Lösungen der neuen gemischten Esterprodukte haben typischerweise Trübungspunkte bei oberhalb   350    C.



   Ausser als Schmiermittel für Metalle können die neuen Ester auch auf anderen Gebieten Anwendung finden. Wässrige Schmiermittellösungen aus diesen Estern sind z.B. brauchbar als Ausrüstungsmittel für polymere Fasern, wie Polyolefine, Polyester, Polyamide und Polyacrylnitrile. Solche Ausrüstungsmittel sind während der Verarbeitung der Fasern zu Garnen und Geweben erforderlich, um die Oberflächengleitfähigkeit der Fasern zu erhöhen, wodurch die Faser-Faser-Reibung und die Reibung zwischen Fasern und Führungen, Streckstiften usw. der Verarbeitungsanlage herabgesetzt wird. Diese Schmiermittel können auf die Faser durch Sprühen, Tauchen oder dergleichen aufgebracht werden. Durch Schmierung der Faser ist es möglich, den Fadenbruch herabzusetzen, den Aufbau statischer Ladung in den Fasern zu verringern und die verschiedenen Verfahrensstufen zu erleichtern.

  Die neuen Estermassen sind besonders zur Verwendung bei Polyester- und Polyamidfaser Bildungsvorgängen geeignet. Die Ester können auch für hydraulische Flüssigkeiten, Anstrichmittelzusammensetzungen, kosmetische Zusammensetzungen, Bohrschlämme für   Ölbohr-    löcher und die meisten anderen Zwecke, für die üblicherweise synthetische Esterschmiermittel verwendet werden, eingesetzt werden.



   Die Erfindung wird nachstehend anhand von Beispielen näher erläutert. Sämtliche Teile und Prozentsätze sind auf das Gewicht bezogen, falls nichts anderes angegeben ist.



   Beispiel 1
In einen Glasreaktor, der mit einem Rührer, einem Thermometer, einer H-Vorlage, die mit einem wassergekühlten Kondensator verbunden war und einem Stickstoffeinlass versehen war, wurden 840 g (2,86 Äquivalent) Sojabohnenöl, 2380 g (11,9 Äquivalent) Polyäthylenglykol (PEG) mit einem Durchschnittsmolekulargewicht von 400 und 280 g (2,98 Äquivalent) Azelainsäure (EMEROX 1144) eingebracht. Das Gewichtsverhältnis von Öl zu PEG 400 zu Säure betrug 24 : 68 : 8. Diese Mischung wurde unter Rühren erhitzt, während ein Vakuum angelegt wurde, um das System zu trocknen.

  Es wurde dann Tetrabutyltitanatkatalysator (0,03   Gew.-%,    bezogen auf die gesamte Reaktionsteilnehmerbeschickung) in den Reaktor eingebracht, und die Reaktionsmischung wurde auf etwa   2500    C unter einer Stickstoffatmosphäre während 11 Stunden erhitzt, während periodisch Proben gezogen wurden, um die Säurezahl (SZ) zu bestimmen. Nach 11 Stunden Reaktion war das Produkt (SZ 0,19) vollständig in kaltem Wasser löslich und ergab funkelnd klare Lösungen. Die Erhitzung wurde bei diesem Punkt beendet. Das gemischte Esterprodukt hatte eine Hydroxylzahl von 141,2 und Viskositäten bei   380    C und   990    C (ASTM D 445   65) von 78,8 Centistokes bzw. 12,9 Centistokes.   



   Um die Vielseitigkeit des erhaltenen Esters und die Fähigkeit des Produkts, als Schmiermittel zu wirken, zu zeigen, wurde eine wässrige Lösung des Esters als Ausrüstung auf ein Polyestergarn aufgebracht. Derartige Ausrüstungen werden üblicherweise angewendet, um die Schmierung an der Faser-Metall Berührungsfläche zu verbessern und dadurch die Ansammlung von statischer Ladung auf der Faser während der Verarbeitung herabzusetzen. Der gemischte Ester wurde in einer Menge von   0,5 %,    bezogen auf das Fasergewicht, auf ein Polyestergarn von 150 den aufgebracht, das mit Lösungsmittel zur Entfernung irgendeiner früheren Ausrüstung behandelt worden war. Die Ausrüstungen wurden aus wässrigen Lösungen unter Verwendung einer  Atlab Finish -Aufbringungsvorrichtung aufgebracht.

  Vor der Prüfung wurden die behandelten Garne wäh   rend 24 Stunden bei 210 C und 65% relativer Feuchtigkeit    konditioniert. Die Reibungseigenschaften des Garns wurden dann mit einem Rothschild-Reibungsmesser, wobei die Spannung konstant bei 100 g gehalten wurde, unter Anwendung einer Garngeschwindigkeit von 100 m/min und einer Garn/ Metall-Berührungswinkels von   1800    gemessen wurde. Statische Eigenschaften wurden dadurch bestimmt, dass eine der Scheiben isoliert und mit einem Voltmeter verbunden wurde und der Aufbau der statischen Ladung auf der Scheibe in 8 Sekunden gemessen wurde.

  Die vorstehend beschriebene Estermasse wurde mit Sorbitanmonolaurat, einem im Handel zur Verfügung stehenden Produkt, das gewöhnlich für die Textilausrüstung verwendet wird, verglichen, wobei sich ein niedrigerer Reibungskoeffizient und ein beträchtlich niedrigerer Spannungsaufbau (300 Volt für den gemischten Ester im Vergleich zu 550 Volt für den Sorbitanester) zeigte, was auf eine verbesserte Fasergleitfähigkeit hinwies, wenn das gemischte Esterprodukt als Ausrüstungsmittel angewendet wird.



   Beispiel 2
Unter Anwendung einer ähnlichen Arbeitsweise, wie sie in Beispiel 1 beschrieben ist, wurden die folgenden Materialien in einen Reaktor eingebracht.



   g   g    Gew.-Verhältnis Cochin-Kokusnussöl 120 24 Polyäthylenglykol 400 340 68 Azelainsäure 40 8
Ungefähr die Hälfte des Tetrabutyltitanatkatalysators wurde zu Beginn der Erhitzung zugegeben und der Rest wurde eingebracht, nachdem ein Teil des Wassers entfernt worden war. Die Erhitzung   (250     C) wurde beendet, nachdem die Säurezahl des Reaktionsprodukts 5,3 erreicht hatte. Das sich erge   bende gemischte Esterprodukt, das etwa 68% gebundenes    Polyoxyäthylenglykol enthielt, hatte eine Viskosität von 70,6 Centistokes bei   380    C und war sofort in kaltem Leitungswasser ohne Rührung löslich.



   Die Wirksamkeit des gemischten Esterprodukts dieses Beispiels als Metallbearbeitungsschmiermittel wurde unter Verwendung einer Falex-Maschine bestimmt. Diese Maschine liefert eine zweckmässige und verlässliche Methode zur Bestimmung der Filmfestigkeit oder der Lasttrageigenschaften von Schmiermitteln unter hohen Drücken. Der Falex-Verschleisstest (ASTM D 2670-67) wird mit einer Probe von 60 g des Esterprodukts durchgeführt oder wenn wässrige Lösungen der gemischten Esterschmiermittel bestimmt werden, wird eine 600  g Probe der wässrigen Lösung benutzt. Der das Schmiermittel enthaltene Becher wird so angeordnet, dass der Stahlstift und die Blöcke vollständig in die Probe eingetaucht sind. Die Maschine wird in Gang gesetzt und es wird eine Anfangsbelastung von 136 kg (300 pounds) während 5 Minuten aufgebracht.



  Die Last wird dann auf 454 kg (1000 pounds) erhöht und während 30 Minuten aufrechterhalten. Der Unterschied zwischen den Ablesungen, die zu Beginn und am Ende der 30 Minuten Zeitdauer vorgenommen wurden, zeigt das Ausmass des Verschleisses an. Das gemischte Esterprodukt des Beispiels 2 zeigte nur 47 Einheiten Abnutzung. Dies ist eine ausgesprochene Verbesserung gegenüber Mineralöl von vergleichbarer Viskosität, bei dem ein Ausfall vor Erreichen der Höhe von 454 kg Last stattfand und Dioctylsebacat, das bei einer Höhe von 136 kg Belastung nach nur 30 Sekunden Tätigkeit ausfiel. Bei einer 5 %igen wässrigen Lösung des auf der Falex-Maschine geprüften gemischten Esters wurden auch nur 71 Einheiten Verschleiss festgestellt. Diese Ergebnisse zeigen die überlegenen Schmierungseigenschaften der gemischten Esterprodukte gemäss der Erfindung.



   Beispiel 3
Es wurde eine Umsetzung unter Anwendung von identischen Mengen und Arten von Reaktionsteilnehmern, wie dies in Beispiel 1 beschrieben ist, ausgeführt. Es wurde dabei Zinkace   tat, 0,1    Gew.-%, bezogen auf das Sojabohnenöl, zum Katalysieren der Reaktion verwendet. Nach etwa   5 '/2    Stunden Erhitzung auf   250    C fiel die Säurezahl auf 0,9. Das sich ergebende Schmiermittelesterprodukt hatte eine Hydroxylzahl von 85,6, einen Flamm- und Brennpunkt (ASTM D 92-66) von   288     C   bzw. 310    C und eine Viskosität von 12,6 Centistokes bei   990    C.



  Das Produkt war leicht in kaltem Wasser löslich, wobei eine klare Lösung erzeugt wurde, die als Schmiermittel für sowohl Metall als auch Faserzwecke wirksam ist. Wenn das vorstehende Beispiel unter Anwendung von Polyoxyäthylenglykol mit einem Durchschnittsmolekulargewicht von etwa 800 wiederholte, wurde ein ähnliches Produkt erhalten.



   Beispiele 4 bis 7
Um die Vielseitigkeit des erfindungsgemässen Verfahrens und die Fähigkeit, wasserlösliche Esterschmiermittel mit anderen Triglyceriden als Sojabohnenöl und Kokosnussöl zu erhalten, zu zeigen, wurde eine Reihe von Versuchen durchgeführt, bei denen PEG 400 und Azelainsäure mit Leinöl, Palmöl, Talg und Rizinusöl umgesetzt wurden. Bei jedem dieser Versuche stellte das Triglycerid 24% der Beschickung dar, bei welcher der Rest aus Polyoxyäthylenglykol   (68 %)    und Azelainsäure   (8 %)    bestand. Die Umsetzungen wurden alle in ähnlicher Weise durchgeführt, wobei die Arbeitsweise von Beispiel 1 befolgt wurde. Die physikalischen Eigenschaften und die Ergebnisse der Falex-Prüfung für die sich ergebenden Esterprodukte sind nachstehend angegeben.

  Die Trübungspunkte für die Ester wurden dadurch erhalten, dass man die Temperatur bestimmte, bei welcher bedrucktes Material durch 100 ml einer 5 %igen wässrigen Lösung des Esters in einem 250 ml Glasbecher nicht mehr lesbar war. Bei Raumtemperatur und darunter liefern alle diese Produkte leuchtend klare Lösungen, die jedoch, wenn sie erhitzt werden, trübe werden.



  Versuch-Nr. 4 5 6 7 Triglycerid Leinöl Palmöl Talg Rizinusöl Säurezahl 0,3 0,7 0,2 1,2 Viskosität (cSt)   bei380C    74,8 81,5 82,0 110 Viskosität (cSt)   bei 990C    12,5 12,8 12,7 15,6 Flammpunkt   ( C)    291 269 263 277   Brennpunkt ("C)    310 296 293 302   Trübungspunkt ( C)    36,1 38,9 37,8 37,8 Einheiten der Abnutzung auf der Falex-Maschine: 100% Ester 25 34 37 22 5% Ester in Wasser 96 100 107 73
Die Fähigkeit, klare Lösungen mit Palmöl und Talg zu erhalten, ist sehr überraschend mit Rücksicht auf die Tatsache, dass diese gesättigten Triglyceride im allgemeinen sehr schwierig gleichmässig emulgierbar sind.



   Beispiele 8 bis 12
Es wurde eine Reihe von wasserlöslichen   Sojabohnenölen    gemäss den schon beschriebenen Arbeitsweisen hergestellt. Das verwendete Polyoxyäthylenglykol hatte ein Durchschnittsmolekulargewicht von etwa 400, die Modifizierungssäuren wurden jedoch geändert, um aliphatische und aromatische Mono- und Dicarbonsäuren einzuschliessen. Das Gewichtsverhältnis von Sojabohnenöl zu PEG 400 zu Säure war 24 : 68 : 8. In der nachstehenden Tabelle sind die verschiedenen verwendeten Säuren und die Eigenschaften der sich ergebenden Ester wiedergegeben.



  Beispiel- Säurekomponente Säurezahl Trübungspunkt Nr.   oc   
8 Pelargon- 1,4 38,9
9 p-tert.-Butyl benzoe- 0,5 32,8 10 Dodecandion- 1,5 47,8 11 Isophthal- 0,5 32,2 12 Terephthal- 2,0 31,1  
Alle diese Ester lieferten leuchtend klare Lösungen in Konzentrationen von 5 bis 25 % unter Verwendung von Leitungswasser bei Raumtemperatur. Diese Ester hatten gute Schmierfähigkeit, sowohl als Öle als auch in wässriger Lösung.



   Beispiel 13
Es wurde eine Zubereitung unter Verwendung von Sojabohnenöl, Azelainsäure und Polyoxyäthylenglykol mit einem Durchschnittsmolekulargewicht von 2000 hergestellt. Die Arbeitsweise, die Gewichtsverhältnisse der Reaktionsteilnehmer und der Katalysator waren die gleichen wie in Beispiel 2.



  Die Reaktion wurde fortgesetzt, bis eine Säurezahl von weniger als 10 erhalten wurde. Das sich ergebende Esterprodukt bildete keine klare Lösung mit Wasser bei Raumtemperatur, es war jedoch leicht emulgierbar und lieferte eine mässig stabile Emulsion.



   Beispiel 14
Sojabohnenöl wurde gemäss der Arbeitsweise von Beispiel 1 modifiziert mit der Ausnahme, dass die Reaktionsteilnehmerbeschickung variiert wurde. Bei der Herstellung betrug das Gewichtsverhältnis von Sojabohnenöl zu PEG 400 zu Azelainsäure 28 : 78   1.    Das Esterprodukt war leicht in Wasser von Raumtemperatur löslich und hatte gute Schmierungseigenschaften.



   Beispiele 15 bis 17
Palmöl, Rizinusöl und Kokosnussöl wurden, wie folgt, mit PEG 400 und Azelainsäure eingesetzt: Beispiel Gewichtsprozent der Gesamtbeschickung
Palmöl Rizinusöl Kokosnussöl PEG Azelain
400 säure 15 30 - - 60 10 16 - - - 60 10 17 - - 26 65 9
Die Materialien wurden in der früher beschriebenen Weise umgesetzt. Es wurden gemischte Esterprodukte mit Säurezahlen von   0,1, 2,6    bzw. 2,8 erhalten. Die Esterprodukte zeigten gute Schmiermitteleigenschaften, wenn sie in der Falex Maschine geprüft wurden, und sie bildeten klare wässrige Lösungen bei Raumtemperatur.



   Beispiel 18
Die Vielseitigkeit des erfindungsgemässen Verfahrens und die Fähigkeit, brauchbare Esterprodukte unter Verwendung von kurzkettigen Carbonsäuren mit niedrigem Molekulargewicht zu erzielen, selbst wenn die Reaktionsverhältnisse ausserhalb der angegebenen Bereiche sind, ist aus der vorliegenden Zubereitung ersichtlich, wobei Sojabohnenöl, PEG 400 und Azelainsäure in einem Gewichtsverhältnis von 90 : 6 : 4 umgesetzt wurden. Es wurde Tetrabutyltitanat verwendet, um die Reaktion zu katalysieren, die bei   2200    C ausgeführt wurde. Der erhaltene Ester (SZ 5,4) bildete keine klare Lösung mit Wasser.



   Er war aber leicht ohne die Anwendung von äusseren Emulgierungshilfen im Wasser emulgierbar. Der Ester hatte Viskositä   ten bei 38  C und 990 C von 44 Centistokes bzw. 9,2 Centisto-    kes mit einem Flammpunkt von   2880    C und einem Brennpunkt von   3300    C. Eine 5 %ige wässrige Emulsion des Esters zeigte im wesentlichen keinen Verschleiss am Ende der Standardprüfmethode in der Falex-Maschine, während das Öl selbst nur 49 Einheiten Verschleiss ergab. 

Claims (1)

  1. PATENTANSPRÜCHE 1. Verfahren zur Herstellung von gemischten Estern, mit einer Säurezahl unter 10, bestehend aus 5 bis 35 Gew.- % Resten von Monocarbonsäuren (C,2-C22) und Glycerin, 60 bis 85 Gew.-% von Resten von Polyäthylenglykol mit einem durchschnittlichen Molekulargewicht von 200 bis 1000, und 1 bis 20 Gew.-% Resten einer C2-C12-Carbonsäure, die weniger als 3 Carboxylgruppen je Molekül enthält, dadurch gekennzeichnet, dass man eine einstufige Umsetzung von 5 - 35 Gew.- % pflanzlicher oder tierischer Triglyceride, deren Monocarbonsäuren der Fraktion C12-C22 entsprechen mit 60 bis 85 Gew.-% Poly äthylenglykol mit einem durchschnittlichen Molekulargewicht von 200 bis 1000 und 1 bis 20 Gew.-% einer C2-Cl2-Carbon- säure,
    die weniger als 3 Carboxylgruppen je Molekül enthält, durchführt.
    2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Monocarbonsäure-Reste äthylenisch ungesättigte Fettsäure-Reste umfassen.
    3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die eingesetzte C2-C,2-Carbonsäure eine aliphatische Säure mit 6 bis 10 Kohlenstoffatomen ist.
    4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet dass das eingesetzte Polyäthylenglykol ein durchschnittliches Molekulargewicht von 400 bis 800 hat.
    5. Verfahren nach den Ansprüchen 1-4, dadurch gekennzeichnet, dass man 10 bis 30 Gew.-% pflanzlicher oder tieri scher Triglyceride mit 65 bis 75 Gew.-% Polyäthylenglykol und mit 5 bis 10 Gew.-% Carbonsäure umsetzt.
    Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung von gemischten Estern auf der Basis von Triglyceriden und Polyoxyäthylenglykolen.
    Derartige Ester sind z.B. aus der GB-PS 847 517 bekannt, in der die Umsetzung von 2 Mol Triglycerid mit 1 Mol Polyoxyäthylenglykol bei erhöhter Temperatur in Gegenwart eines Katalysators zur Erzielung einer partiellen Umesterung, wobei eine vollständige Entesterung des Triglycerids vermieden wird, beschrieben ist. Die sich ergebenden gemischten Estermassen, die aus Mono-, Di- und Triglyceriden mit Mono- und Diestern von Polyoxyäthylenglykol bestehen, sind mit Kohlenwasserstoffen mischbar und mit Wasser emulgierbar.
    Die leichte Emulgierbarkeit dieser Materialien ist das Ergebnis davon, dass ein wesentlicher Teil der Mischung aus Mono- und Diestern von Polyoxyäthylenglykolen besteht, die bekannte nicht-ionische oberflächenaktive Mittel sind. In der US-PS 3 202607 sind die Bildung von Polyoxyäthylen-Anlagerungsprodukten von Rizinusöl, das etwa 10 bis 80 Gew.-% gebundenes Äthylenoxyd enthält, und die Vereinigung der sich ergebenden Anlagerungsprodukte mit Propylenglykol oder Dipropylenglykol zur Schaffung von Arbeitsflüssigkeiten zur Verwendung als wässrige Dispersionen bei der Bearbeitung von Legierungen und Stählen beschrieben.
    Während Emulsionen und Dispersionen von Schmiermittel- estern bei vielen Anwendungen annehmbar sind, sind gewisse gemeinsame Probleme vorhanden, die bei ihrer Verwendung zur Schmierung auftreten. Ihr grösster Nachteil ist die Neigung zum Trennen beim Stehenlassen. Selbst die besten Schmiermittelesteremulsionen sind nicht unbegrenzt stabil und die Emulsionen trennen sich bei längerem Stehenlassen z.B. während der Lagerung, und erfordern so eine Wiederemulgierung, die kostspielig und zeitraubend ist. Ausserdem ist es oft schwierig, eine gleichförmige Schmierung mit Schmiermittelemulsionssystemen insbesondere bei Arbeitsvorgängen mit hoher Geschwindigkeit zu erzielen.
    Aus diesen und anderen Gründen war der Trend auf die Verwendung von Schmiermitteln, die wasserlöslich sind, im Gegensatz zu solchen, die nur in Wasser emulgierbar oder dispergierbar sind, gerichtet. Klare Schmiermittellösungen sind besonders erwünscht, da sie den weiteren Vorteil haben, dass die Bedienungsperson dauernd visuell das Schmiermittel überwachen und die Menge an Verunreinigungen wie Schmutz und Schuppen, die während des Arbeitsvorganges aufgenommen sind, bestimmen kann.
    In der US-PS 3 634245 sind Esterschmiermittel beschrieben, die in Wasser von 380 C löslich sind, jedoch deutliche Trübungspunkte unter 82,2 C haben, und ein Zweistufenverfahren zu ihrer Herstellung beschrieben. Um die wasserlöslichen Produkte gemäss dem US-Patent zu erhalten, wird Rizinusöl zuerst mit etwa 0,75 bis 2,0 Mol-Äquivalenten Polyoxy äthylenglykol mit einem Molekulargewicht von wenigstens 1000 umgeestert, bis das Reaktionsprodukt löslich ist, d.h. bis 5 g des Produkts in 100 ml Wasser bei 380C vollständig löslich sind. Das Produkt wird dann in einer getrennten und unterschiedlichen Stufe durch Umsetzung mit einer Mono- oder Dicarbonsäure weiter modifiziert. Die zweite Umsetzung wird fortgesetzt, bis die Säurezahl der Masse unter etwa 6 fällt.
    Dieses Produkt wird dann mit Wasser verdünnt, um wässrige Lösungen zu erhalten, die etwa 5 bis 50 Gew.-% des Esterprodukts enthalten.
    Während die Estermassen gemäss der US-PS 3 634245 brauchbare Schmiermittel sind, sind sie nicht vollständig in Wasser bei Raumtemperatur löslich und sie haben Trübungspunkte unter 820 C. Um diese Ester zu erhalten, werden polymere Alkylenoxydglykole mit Molekulargewichten über 1000 angewendet. Glykole mit niedrigerem Molekulargewicht würden Produkte ergeben, die nicht wasserlöslich sind, und daher wären diese Produkte unbrauchbar. Diese Estermassen werden ferner von Rizinusöl, dessen Carbonsäuren eine wesentliche Menge von Hydroxysäuren enthalten, abgeleitet. Ein weiterer Nachteil besteht darin, dass diese Produkte durch ein Verfahren hergestellt werden, welches zwei unterschiedliche Reaktionsstu- fen umfasst.
    Es ist nun gefunden worden, dass gewisse gemischte Esterprodukte, die durch eine Einstufenumsetzung von Triglyceriden, Polyoxyäthylenglykolen von niedrigem Molekulargewicht (bis zu 1000) und kurzkettigen ein- oder zweibasischen Säuren erhalten werden können, die leicht in kaltem Wasser in allen Anteilen löslich sind, um klare Schmiermittellösungen vorzusehen. Wässrige Lösungen dieser Ester haben überlegene Schmiereigenschaften. Ausserden haben die erfindungsgemäss herstellbaren Ester, die als Schmiermittel verwendbar sind, eine negative Lösungswärme, so dass sie, während sie vollständig in Wasser bei niedrigen Temperaturen löslich sind, ausser Lösung kommen, wenn die Temperatur erhöht wird.
    Dieses Merkmal ist bei gewissen Metallbearbeitungsvorgängen wie Warmwalzen sehr erwünscht, da das Esterschmiermittel sich aus der Lösung auf die Oberfläche des Metalls absetzt, um eine wirksamere Schmierung zu liefern.
    Ausser den gewünschten verbesserten Eigenschaften und negativen Lösungswärmen wird die Brauchbarkeit der erfindungsgemäss herstellbaren Ester durch die Möglichkeit erhöht, diese gemischten Esterprodukte durch eine Einstufenreaktion unter Anwendung von Polyoxyäthylenglykolen mit Molekulargewichten von bis zu 1000 zu erhalten. Esterprodukte mit den oben genannten erwünschten Eigenschaften sind nicht möglich, wenn Polyoxyäthylenglykole mit hohem Molekulargewicht bei dem erfindungsgemässen Einstufenreaktionsverfahren eingesetzt werden.
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