CH615940A5 - Stoving enamel systems containing melamine resins, benzoguanamine resins or urea resins - Google Patents

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CH615940A5
CH615940A5 CH1522473A CH1522473A CH615940A5 CH 615940 A5 CH615940 A5 CH 615940A5 CH 1522473 A CH1522473 A CH 1522473A CH 1522473 A CH1522473 A CH 1522473A CH 615940 A5 CH615940 A5 CH 615940A5
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Bernd-Ulrich Dr Kaiser
Hans Dr Rudolph
Rolf Dr Kuechenmeister
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Description

Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf flüssige, lösungsmittelfreie oder lösungsmittelarme, von aromatischen Lösungsmitteln aber freie, als Vernetzungsmittel Melaminharze, Benzoguanaminharze oder Harnstoffharze enthaltende Einbrennlacksysteme auf der Grundlage von hydroxylgruppenhaltigen Bindemitteln, nämlich von Mischungen hochmolekularer, Hydroxyl- und Carboxylgruppen enthaltender Polyester mit Molekulargewichten zwischen 1500 und 5000 und niedermolekularer Hydroxylverbindungen, die dadurch gekennzeichnet sind, dass die niedermolekularen Hydroxylverbindungen wenigstens 2 Hydroxylgruppen pro Molekül enthalten und Molekulargewichte zwischen 62 und 1000 haben. Vorzugsweise sind die Polyester mit Fettsäure modifiziert.
Lösungsmittelfreie oder lösungsmittelarme Einbrennlacksysteme sind bereits bekannt. So wurden unter anderem Alkyd-harze durch eine in der Wärme durchzuführende Vorkondensation mit unverätherten und daher unverträglichen Methylol-melaminen in flüssige Lackrohstoffe überführt. Dieser Auswahl haftet aber der erhebliche Nachteil an, dass die Methylol-melamine mit den Alkydharzen vor der Vereinigung unverträglich sind. Zur Erzielung der Verträglichkeit ist eine Wärmebehandlung nötig. Das hat zur Folge, dass die Lacke erst bei ca. 180°C aushärten (DT-OS 2 036 289,2 036 714, 2 055 107).
Man hat sich schon frühzeitig bemüht, auch auf der Basis von Aminoplasten lösungsmittelfreie Überzugsmittel zu entwickeln. So werden in der DT-AS 1 101 667 lösungsmittelfreie Einbrennlacke auf der Basis von Aminoplasten beschrieben, die dadurch erhalten werden, dass Aminoplast-Lösungen mit üblichen Weichmachern versetzt werden und anschliessend das Lösungsmittel abdestilliert wird. Als besonders geeignete Weichmacher werden hydroxylgruppenhaltige Weichmacher, wie z.B. Ricinusöl, genannt. Die aus derartigen Überzugsmitteln durch Einbrennen hergestellten Überzüge weisen nur geringe Lösungsmittelfestigkeit und geringe chemische Widerstandsfähigkeit auf, haften schlecht auf Metallen und haben darüber hinaus unbefriedigende mechanische Eigenschaften (DT-OS 2 019 282, Seite 2, letzter Absatz; Seite 3, Absatz 1).
Es wurde nun überraschenderweise gefunden, dass besonders wertvolle flüssige, lösungsmittelfreie oder lösungsmittelarme, von aromatischen Lösungsmitteln aber freie Einbrennlacksysteme hergestellt werden können, wenn als Bindemittel hochmolekulare, gegebenenfalls mit gesättigten oder ungesättigten Monocarbonsäuren modifizierte, Hydroxyl- und Carboxylgruppen enthaltende Polyester mit Molgewichten zwischen 1500 und 5000 und niedermolekulare, wenigstens zweiwertige Hydroxylverbindungen mit Molgewichten zwischen 62 und 1000 und als Vernetzungsmittel Melaminharze, Benzoguanaminharze oder Harnstoffharze eingesetzt werden.
Nach den zahlreichen Anstrengungen, lösungsmittelfreie oder lösungsmittelarme Lacksysteme zu entwickeln, wobei man sogar zu der technisch sehr schwierigen Anwendung von Pulverlacken übergegangen war, die elektrostatisch appliziert werden, was leicht zu Fehllackierungen durch mangelnden Umgriff führen kann (DL-PS 55 820) und wobei Farbton-nuancierungen schwierig durchzuführen sind, war es besonders überraschend, dass auf eine technisch so einfach durchzuführende Weise ebenso umweltfreundliche, aber flüssige Lacksysteme entwickelt werden konnten. Die Lösung dieser Umweltaufgabe der Lackrohstoffindustrie durch die erfindungsgemäs-sen Lacke war um so überraschender, als nicht nur umweltfreundliche Lackrohstoffe erstellbar wurden, sondern diese neue Bindemittelkombination auch über sehr gutes Filmbildungsvermögen bei niedrigen Härtungstemperaturen verfügt, sehr elastische, nagelharte und beständige Einbrennlackierun-gen liefert und darüber hinaus äusserst glatt verläuft.
Es ist auch bekannt, Lackrohstoffe, wie Melaminharze, in Alkoholen, wie z.B. Butanol, zu lösen. Diese Lösungen wurden bisher jedoch lediglich wieder mit Alkydharzlösungen in meistens aromatischen Lösungsmitteln kombiniert, wodurch erhebliche Abluftprobleme entstehen.
Das erfindungsgemässe Lacksystem beseitigt diesen Nachteil, indem es erstmals für den Bereich der gegebenenfalls heiss zu verspritzenden sogenannten «high solid»-Lacke flüssige, von aromatischen Lösungemitteln freie «high soIid»-Lackroh-stoffe zur Verfügung stellt, in denen die niedermolekularen Polyhydroxylverbindungen die Funktion der bisher verwandten Lösungsmittel übernehmen können, jedoch nicht flüchtig sind, sondern beim Einbrennprozess mit den Alkydharzen und mit den Melamin-, Benzoguanamin- oder Harnstoffharzen zur filmbildenden Substanz gehören.
Diese neuartige Verfahrensweise hat den technisch interessanten Vorteil, dass die bisher bekannten und seit langem bewährten Alkydharze praktisch unverändert Verwendung finden können. Dass darüber hinaus durch geeignete Kombination der niedermolekularen Hydroxylverbindungen zusätzliche, positive Filmeigenschaften hinzugewonnen werden können, war ein besonders überraschender zusätzlicher Gewinn. So können je nach Auswahl der Kombination aus hart eingestellten Alkydharzen durch wahlweise Zugabe besonders elastizifierender oder indifferenter Hydroxylverbindungen aus ein und demselben Alkydharz harte und elastische Lacküberzüge erhalten werden. Die für viele Zwecke, insbesondere das «coil coating», so gesuchten besonders hochmolekularen Alkydharze, die häufig zu Ausbildungen von unruhigen Filmoberflächen neigen, können durch erfindungsgemässe Lacksysteme deutlich besser verlaufen.
Ein besonderer Vorteil ergibt sich, wenn das erfindungsgemässe Lacksystem auf Bindemittelsysteme für «high solid»-Lacke übertragen wird, deren Grundlage die niedermolekulareren Alkydharze im Bereich der unteren Molekulargewichtsgrenze von 1500 sind. Solche Kombinationen können völlig lösungsmittelfrei sein.
Geeignete Alkydharze sind die für den Bereich der mit Melaminharzen wärmehärtenden Überzugsmittel bekannten ölfreien und/oder mit gesättigten und/oder mit ungesättigten Fettsäuren modifizierten Polyester, die im Falle ihrer Fettsäuremodifizierung vorzugsweise Fettsäuregehalte in der Grössen-ordnung von 18 bis 50% enthalten. Ein innerhalb dieser Gren-
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zen besonders bevorzugter Fettsäuregehalt liegt zwischen 18 und 22%, 24 und 28% und 30 und 40%.
Die folgende beispielhafte Aufzählung nennt typische Bestandteile der Alkydharze, ohne jedoch eine vollständige Aufzählung darzustellen: Äthylenglykol, Propylenglykol, Butandiole, Hexandiole, Glycerin, Trimethylolpropan, Penta-erythrit, Sorbit, Perhydrobisphenol, Bisoxäthylbisphenol, Phthalsäureanhydrid, Isophthalsäure, Tetrachlorphthalsäure, Tetrahydrophthalsäureanhydrid, Hexahydrophthalsäure, Adipinsäure, Maleinsäureanhydrid, Benzoesäure, Butylbenzoe-säure, Hexahydrobenzoesäure, a-Äthylhexansäure, Cocosfett-säure, Erdnussölfettsäure, Sojaölfettsäure, Baumwollsaatöl-fettsäure, Safflorölfettsäuren, Ficinolsäure, dehydratisierte Ricinolsäure, konjugierte oder isomerisierte ungesättigte Fettsäure. Die Alkydharze haben zweckmässig Säurezahlen zwischen 5 und 40, vorzugsweise 15 bis 30, und Hydroxylzahlen zwischen 40 und 140, vorzugsweise 60 bis 100.
Beispiele für geeignete niedermolekulare Polyhydroxylver-bindungen sind die vorzugsweise flüssigen Polyalkohole, wie z.B. Äthylenglykol, Propylenglykol, Diäthylenglykol, Glycerin, aber auch Adipinsäurebisglykolester, Ricinusöl.
Besonderen Vorzug verdient das Ricinusöl, weil es gleichzeitig eine elastifizierende und verlaufverbessernde Funktion erfüllt.
Die gewünschte Verarbeitungsviskosität und Einstellung bestimmter Überzugseigenschaften lässt sich durch eine entsprechende und in vielen Fällen vorzuziehende Kombination zweier niedermolekularer Polyhydroxylverbindungen erreichen. Den besonderen Vorzug für diese Verwendungsform verdient die Mischung Glycerin/Ricinusöl und/oder Äthylenglykol bzw. Propylenglykol/Ricinusöl.
Die Mischungsverhältnisse zwischen den genannten Alkydharzen und den niedermolekularen Polyhydroxylverbindungen werden durch die gewünschten Überzugseigenschaften zum einen und durch die gesuchte Verarbeitungsviskosität zum anderen bestimmt. Ein bevorzugter Bereich liegt für gegebenenfalls heiss zu verarbeitende «high solid»-Alkydharz-Mela-minharz-Polyalkohol-Mischungen in einem Mischungsverhältnis von 5 bis 20 Gew.-% niedermolekularer Polyhydroxylverbindungen und 80 bis 95 Gew.-% Alkydharz, wenn man die Bindemittelwerte allein betrachtet. Bezogen auf diese Mischung liegt ein bevorzugter Melaminharzanteil bei 20 bis 30 Gew.-Teilen auf 100 Gew.-Teile der erfindungsgemässen Mischung. Zusätzlich können weitere übliche Lacklösungsmittel zugegeben werden, wie z.B. Ester und Monoalkohole. Die weiteren Lackbestandteile können sein: Pigmente, Füllstoffe, Katalysatoren, Inhibitoren, aber auch weitere zusätzliche Bindemitteianteile, wie z.B. Phenolharze, deren Molekulargewicht grösser als 1000 ist. Hierbei können die Phenolharze auch mit den ungesättigten Fettsäuren umgesetzt werden.
Melaminharze, die im erfindungsgemässen Lacksystem enthalten sind, sind vorzugsweise die mit Monoalkoholen teilweise oder ganz verätherten Umsetzungsprodukte aus Melamin und Formaldehyd, die als flüssige, gegebenenfalls Monoalkohole noch als Lösungsmittel enthaltende Produkte
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mit Alkydharzen klar mischbar sind. Neben Melaminharzen können auch Benzoguanaminharze oder Harnstoffharze eingesetzt werden.
Aus den vielen Kombinationsmöglichkeiten verdient die folgende Aufzählung für den Bereich des gegebenenfalls auch heiss zu verarbeitenden «high solid»-Lacks besonderen Vorzug, weil sie besonders beständige Lacke und besonders wertvolle Lackierungen liefert: Alkydharze, die durch gleichzeitige Dehydratisierung, Umesterung und Veresterung aus Ricinusöl, Trimethylolpropan und/oder Pentaerythrit, Phthalsäureanhydrid und/oder Adipinsäure hergestellt wurden, gegebenenfalls mit einer angeschlossenen weiteren Umsetzung mit Trimethylolpropan und Phthalsäure, und als niedermolekulare Hydro-xylverbindung Ricinusöl im Gemisch mit Propylenglykol oder Propylenglykol allein, gegebenenfalls auch noch Glycerin.
Die in den folgenden Beispielen genannten Teile sind Gewichtsteile.
Beispiel 1
Aus 1565 Teilen Ricinusöl, 1363 Teilen Trimethylolpropan, 322 Teilen Benzoesäure und 1544 Teilen Phthalsäureanhydrid wird durch Dehydratisierung, Umesterung und Veresterung bei Temperaturen oberhalb 200°C in einer Stickstoffatmosphäre ein Alkydharz hergestellt, das in einer angeschlossenen weiteren Stufe mit Phthalsäureanhydrid umgesetzt wird, so, dass ein Ricinenalkydharz mit einem Ririnenölgehalt von etwa 31%, einer Säurezahl von etwa 20 und einer Viskosität von 19 600 cp, gemessen 80%ig in n-Butanol (DIN 53 211), entsteht.
Aus 100 Teilen einer 80%igen Lösung des Alkydharzes in n-Butanol und 6,4 Teilen Propylenglykol-1,2 und 24 Teilen einer 72%igen Lösung eines Melaminharzes in Butanol wird ein Klarlack hergestellt, der in der Wärme auf Metall aufgetragen, nach einer Härtungszeit von 30 Minuten bei 120°C zu einer nagelharten, nicht vergilbenden, elastischen und gut verlaufenden Lackierung führt.
Beispiel 2
Ein Ricinenalkydharz, hergestellt aus Ricinusöl, Trimethylolpropan, Phthalsäureanhydrid und Benzoesäure durch Dehydratisierung, Veresterung und Umesterung bei 260°C mit angeschlossener weiterer Umsetzung mit Trimethylolpropan und Phthalsäureanhydrid, einem Gehalt an Ricinenöl von etwa 32%, einem Phthalsäureanhydridgehalt von 40%, einer Säurezahl von etwa 18 bis 30 und einer Viskosität von 80 bis 100 Sek. (50%ig in Xylol, DIN 53 211) wird 80%ig in n-Butanol aufgelöst.
Aus 100 Teilen der 80%igen Lösung, 6,4 Teilen Propylenglykol-1,2 und 24 Teilen einer 72%igen Melaminharzlösung in Butanol entsteht ein Klarlack mit einer Viskosität von 13 800 cp. Eine aus diesem Lack hergestellte Lackierung auf Metall härtet ohne Katalysator bereits in 30 Minuten bei 120°C zu einer nagelharten und sehr elastischen Lackierung aus.
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615 940 PATENTANSPRÜCHE
1. Flüssige, lösungsmittelfreie oder lösungsmittelarme, von aromatischen Lösungsmitteln aber freie, als Vernetzungsmittel 'vlelaminharze, Benzoguanaminharze oder Harnstoffharze enthaltende Einbrennlacksysteme auf der Grundlage von hydroxylgruppenhaltigen Bindemitteln, nämlich von Mischungen hochmolekularer, Hydroxyl- und Carboxylgruppen enthaltender Polyester mit Molekulargewichten zwischen 1500 und 5000 und niedermolekularer Hydroxylverbindungen, dadurch gekennzeichnet, dass die niedermolekularen Hydroxylverbindungen wenigstens 2 Hydroxylgruppen pro Molekül enthalten und Molekulargewichte zwischen 62 und 1000 haben.
2. Lacksysteme gemäss Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der hochmolekulare Bindemittelbestandteil aus 80 bis 95 Gew.-Teilen eines Ricinenalkydharzes mit einem Ölge-halt zwischen 25 und 40%, einer Säurezahl zwischen 15 und 30 und einer Hydroxylzahl zwischen 60 und 100 besteht und der niedermolekulare Anteil aus 5 bis 20 Gew.-Teilen an Ricinusöl und/oder Propylenglykol besteht.
3. Lacksysteme gemäss Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die genannten Polyester mit Fettsäuren modifiziert sind.
CH1522473A 1972-10-31 1973-10-29 Stoving enamel systems containing melamine resins, benzoguanamine resins or urea resins CH615940A5 (en)

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