CH623340A5 - Polymer mixture - Google Patents

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CH623340A5
CH623340A5 CH1277A CH1277A CH623340A5 CH 623340 A5 CH623340 A5 CH 623340A5 CH 1277 A CH1277 A CH 1277A CH 1277 A CH1277 A CH 1277A CH 623340 A5 CH623340 A5 CH 623340A5
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Description

Die Erfindung betrifft eine Polymermischung die feuerhemmend ist und bei Bränden wenig Rauch bildet. The invention relates to a polymer mixture which is fire-retardant and produces little smoke in the event of fire.

Es besteht heute ein Bedürfnis für verbesserte Kunststoffprodukte, die im Falle von Bränden sicherer sind, und auch für in dieser Hinsicht allgemein als nicht entflammbar geltende Vinylchloridpolymerisate. Harte Polyvinylchloridprodukte finden zahlreiche Anwendungen als Konstruktionsteile in Gebäuden und Transportfahrzeugen, jedoch werden für viele Zwecke, z.B. in Stoffen, Polsterungen, Wandbekleidungen u.dgl., wo Entflammbarkeit und Rauchbildung ein Problem sein könnten, auch weiche Vinylchloridpolymerisate verwendet. Diese Materialen unterliegen inzwischen behördlichen Bestimmungen und Sicherheitsvorschriften. Nicht nur die Entflammbarkeit muss bei Werkstoffen wie Polyvinylchloridkunststoffen verringert werden, sondern auch die Rauchbildung durch Polyvinylchloridprodukte bei Bränden muss vermindert werden. Eine Anzahl von Materialien wurde vorgeschlagen und für diesen Zweck in Polyvinylchlorid verwendet, jedoch nur sehr wenige erwiesen sich als völlig befriedigend. Viele sind mit Vinylchloridpolymerisaten nicht verträglich oder lassen sich mit ihnen nicht leicht mischen. Viele sind farbig oder bilden in Vinylchloridpolymermischungen verfärbte Produkte, und viele wirken sich nachteilig auf die physikalischen Eigenschaften von Vinylchloridpolymerisaten aus. There is a need today for improved plastic products that are safer in the event of fire and also for vinyl chloride polymers that are generally considered to be non-flammable in this regard. Hard polyvinyl chloride products have numerous uses as structural parts in buildings and transport vehicles, however, for many purposes, e.g. soft vinyl chloride polymers are also used in fabrics, upholstery, wall coverings and the like, where flammability and smoke formation could be a problem. These materials are now subject to official regulations and safety regulations. Not only must the flammability of materials such as polyvinyl chloride plastics be reduced, but also the smoke formation from polyvinyl chloride products in the case of fires must be reduced. A number of materials have been proposed and used in polyvinyl chloride for this purpose, but very few have been found to be entirely satisfactory. Many are incompatible with vinyl chloride polymers or are not easily mixed with them. Many are colored or form discolored products in vinyl chloride polymer blends, and many adversely affect the physical properties of vinyl chloride polymers.

Die US-PS 3 845 001 schlägt die Verwendung von Kupferverbindungen, z.B. OkO, allein oder von Gemischen von M0O3 und CuaO vor, die die Rauchbildung während des Brennens verringern. In dieser Patentschrift wird ferner festgestellt, dass «die Eignung solcher Oxyde die Verwendung anderer Verbindungen, z.B. von Acetylacetonylacetaten und Kupfersalzen von Carbonsäuren, z.B. Acetaten und Butyraten», nahelegt. Zwar vermindert Kupfer(II)-oxyd zufriedenstellend die Rauchbildung durch brennendes Polyvinylchlorid, jedoch hat es eine unerwünschte rote Farbe in den Verbindungen zur Folge. Dieses Problem der Verfärbung ist besonders akut bei den Zinn-Schwefel-Stabilisatoren, die in grossem Umfange in der gesamten Industrie verwendet werden. Die vorgeschlagenen Kupfercarboxylate sind im allgemeinen in anderer Hinsicht als vom Standpunkt der Rauchbildung unbefriedigend. Beispielsweise verursacht Kupfer(II)-formiat während des Einknetens in Polyvinylchlorid Verfärbung und schwarze Stellen. Kupferacetylacetonat verursacht während der Verarbeitung Verfärbung, die sich beim Erhitzen weiterhin in unerwünschter Weise entwickelt. U.S. Patent 3,845,001 suggests the use of copper compounds e.g. OkO, alone or with mixtures of M0O3 and CuaO, which reduce smoke formation during firing. This patent also states that "the suitability of such oxides is the use of other compounds, e.g. of acetylacetonylacetates and copper salts of carboxylic acids, e.g. Acetates and butyrates », suggested. Copper (II) oxide satisfactorily reduces smoke formation from burning polyvinyl chloride, but it does result in an undesirable red color in the compounds. This discoloration problem is particularly acute with the tin-sulfur stabilizers, which are used extensively throughout the industry. The proposed copper carboxylates are generally unsatisfactory in other ways than from the standpoint of smoke formation. For example, copper (II) formate causes discoloration and black spots when kneaded into polyvinyl chloride. Copper acetylacetonate causes discoloration during processing, which continues to develop undesirably when heated.

Gemäss der Erfindung wurde nun gefunden, dass Kupferoxalat ein sehr wirksames feuerhemmendes und rauchunterdrückendes Mittel in Vinylchloridpolymermassen ist. Kupferoxalat ist mit Vinylchloridpolymerisaten sowohl in harter als auch weicher Forni verträglich und leicht mischbar, bildet in Vinylchloridpolymerisaten keine unerwünschten Farbprodukte und hat keine nachteiligen Wirkungen auf die physikalischen Eigenschaften oder die Verarbeitung von Produkten, die es enthalten. According to the invention, it has now been found that copper oxalate is a very effective fire retardant and smoke suppressant in vinyl chloride polymer compositions. Copper oxalate is compatible with vinyl chloride polymers in both hard and soft form and is readily miscible, does not form any undesirable color products in vinyl chloride polymers and has no adverse effects on the physical properties or the processing of products which contain it.

Das Kupferoxalat wird normalerweise in Pulverform in Mengen von mehr als etwa 0,01 Teilen, vorzugsweise von etwa 0,1 bis 20 Gew.-Teilen pro 100 Gew.-Teile Vinylchloridpolymerisat verwendet. Ein Mengenbereich von etwa 1 bis 10 Gew.-Teile ist sehr zweckmässig, da mit diesen Mengen eine gute gegenseitige Abstimmung erwünschter Eigenschaften der Polyvinylchloridmassen erzielt wird. Kupferoxalat lässt sich mit Vinylchloridpolymerisaten in Pulverform ebenso wie alle anderen pulverförmigen Zusatzstoffe, die mit Vinylchloridpolymerisaten gemischt werden, leicht mischen. The copper oxalate is normally used in powder form in amounts of more than about 0.01 part, preferably from about 0.1 to 20 parts by weight, per 100 parts by weight of vinyl chloride polymer. A quantitative range of about 1 to 10 parts by weight is very expedient since a good mutual coordination of the desired properties of the polyvinyl chloride compositions is achieved with these amounts. Copper oxalate can be easily mixed with powdered vinyl chloride polymers as well as all other powdery additives that are mixed with vinyl chloride polymers.

Kupfer(H)-oxalat kann durch Mischen stöchiometrischer Mengen heisser konzentrierter Lösungen von Kupfer(II)-sulf at und Oxalsäure leicht hergestellt werden. Die Fällung wird abfiltriert und kann unter vermindertem Druck oder bei 100°C und Normaldruck getrocknet werden. Copper (H) oxalate can be easily prepared by mixing stoichiometric amounts of hot concentrated solutions of copper (II) sulfate and oxalic acid. The precipitate is filtered off and can be dried under reduced pressure or at 100 ° C. and normal pressure.

Die Vinylchloridpolymerisate umfassen die Vinylchloridho-mopolymeren, d.h. Polyvinylchlorid, sowie die Copolymeri-sate, die Vinylchlorid und bis zu etwa 50%, häufiger etwa 30 Gew.-% wenigstens eines anderen Vinylidenmonomeren enthalten, das wenigstens eine endständige Gruppe der Formel enthält. Als Beispiele solcher Vinylidenmonomerer seien genannt: Vinylidenchlorid, Alkylacrylate und -methacrylate mit 1 bis 10 C-Atomen im Alkylrest, Acrylsäuren und ihre Amide und Nitrile, z.B. Acrylsäure, Äthacrylsäure, Acryl-amide, N-Methylolmethacrylamid, Acrylnitril, Methacrylnitril u.dgl., a-Olefine mit 2 bis 6 C-Atomen, z.B. Äthylen und Propylen, Vinylester, z.B. Vinylacetat, Vinylbutyrat, Vinylben-zoat, Vinylaromaten, z.B. Styrol, Chlorstyrol, Äthylstyrol, Vinylnaphthalin, Vinylalkyläther und Vinylketone. Zu den Vinylchloridpolymerisaten gehören ferner die chlorierten Vinylchloridpolymerisate und Gemische von Vinylchloridpolymerisaten mit anderen kunststoffartigen und elastomeren Polymerisaten, z.B. mit ABS-Harzen, mit 10 bis 40% Copoly-merisaten von Styrol und Acrylnitril oder Styrol und Methyl-methacrylat, worin Styrol die Hauptkomponente ist, mit Elastomeren, die etwa gleiche Mengen Styrol und Acrylnitril mit Butadien enthalten, Polyurethanen, Nitrilelastomeren sowohl in flüssiger als auch fester Form, die etwa 15 bis 40 Acrylnitril enthalten, während der Rest aus Butadien besteht, mit Poly-olefinen u.dgl. Diese Vinylchloridpolymerisate sind normalerweise hochmolekulare Polymerisate mit einer spezifischen Viskosität von mehr als 0,4, gemessen an einer 0,4%igen Lösung in Nitrobenzol. The vinyl chloride polymers include the vinyl chloride homopolymers, i.e. Polyvinyl chloride, and also the copolymers containing vinyl chloride and up to about 50%, more often about 30% by weight, of at least one other vinylidene monomer which contains at least one terminal group of the formula. Examples of such vinylidene monomers are: vinylidene chloride, alkyl acrylates and methacrylates with 1 to 10 carbon atoms in the alkyl radical, acrylic acids and their amides and nitriles, e.g. Acrylic acid, ethacrylic acid, acrylic amides, N-methylol methacrylamide, acrylonitrile, methacrylonitrile and the like, a-olefins having 2 to 6 carbon atoms, e.g. Ethylene and propylene, vinyl esters, e.g. Vinyl acetate, vinyl butyrate, vinyl benzoate, vinyl aromatics, e.g. Styrene, chlorostyrene, ethyl styrene, vinyl naphthalene, vinyl alkyl ether and vinyl ketones. The vinyl chloride polymers also include the chlorinated vinyl chloride polymers and mixtures of vinyl chloride polymers with other plastic-like and elastomeric polymers, e.g. with ABS resins, with 10 to 40% copolymers of styrene and acrylonitrile or styrene and methyl methacrylate, in which styrene is the main component, with elastomers that contain approximately equal amounts of styrene and acrylonitrile with butadiene, polyurethanes, nitrile elastomers both in liquid as well as solid form containing about 15 to 40 acrylonitrile while the rest is butadiene, with poly-olefins and the like. These vinyl chloride polymers are normally high molecular weight polymers with a specific viscosity of more than 0.4, measured on a 0.4% solution in nitrobenzene.

Die Vinylchloridpolymerisate können mit den üblichen Mischungszusätzen, die dem Fachmann bekannt sind, mit Weichmachern, Gleitmitteln, Stabilisatoren, Füllstoffen, färbenden Stoffen, Verarbeitungshilfsstoffen, anderen flammwidrig machenden Mitteln und rauchunterdrückenden Mitteln u.dgl. gemischt werden. Zwar sind diese Verbindungen am wirksamsten in Vinylchloridpolymerisaten, die im wesentlichen frei von brennbaren Weichmachern sind, jedoch ergeben sie auch Massen, die in bezug auf Flammenausbreitung und s The vinyl chloride polymers can with the usual mixture additives known to those skilled in the art, with plasticizers, lubricants, stabilizers, fillers, coloring agents, processing aids, other flame retardants and smoke suppressants and the like. be mixed. While these compounds are most effective in vinyl chloride polymers that are essentially free of flammable plasticizers, they also give compositions that are related to flame spread and s

10 10th

15 15

20 20th

25 25th

30 30th

35 35

40 40

45 45

50 50

55 55

60 60

65 65

3 3rd

623 340 623 340

Rauchentwicklung auch dann verbessert sind, wenn Weichmacher vorhanden sind. Smoke development is also improved when plasticizers are present.

In den folgenden Beispielen sind die Dm/g, d.h. die maximale optische Dichte/g Probe, die mit einem senkrechten Strahlenweg in der NBS-Rauchkammer (NBS = National s Bureau of Standards) beobachtet wurde, und die prozentuale Rauchverminderung angegeben. Dm ist die maximale optische Dichte nach Gross. Die NBS-Rauchkammer und ihre Verwendung werden von Gross und Mitarbeitern unter «Fire Test Methods» in ASTM STP 422, 1967, S. 166-206, beschrieben, io Die angegebenen, in der NBS-Rauchkammer ermittelten Werte von Dm/g wurden unter Beflammung gemessen. In the following examples the Dm / g, i.e. the maximum optical density / g sample observed with a vertical beam path in the NBS smoke chamber (NBS = National s Bureau of Standards) and the percentage smoke reduction. Dm is the maximum optical density according to Gross. The NBS smoke chamber and its use are described by Gross and co-workers under “Fire Test Methods” in ASTM STP 422, 1967, pp. 166-206, io. The stated values of Dm / g determined in the NBS smoke chamber were below Flame measured.

Beispiel 1 example 1

Eine Vinylchloridpolymermischung wurde wie folgt herge- is stellt: 100 Gew.-Teile Polyvinylchlorid mit einer spezifischen Viskosität von 0,38 bis 0,42 in Nitrobenzol bei 30°C wurden mit 2 Gew.-Teilen Polyäthylen mit einem spezifischen Gewicht von 0,924 g/cm3 und einem Schmelzindex von 5 g/10 Minuten und den in der folgenden Tabelle in Teilen pro 100 Teile 2° Polyvinylchlorid angegebenen Mengen Kupferoxalat gemischt. Die Bestandteile wurden sämtlich trocken gemischt, bei 163°C geknetet und 3 Minuten bei 177°C zu Platten einer Dicke von 0,635 mm gepresst. Proben einer Grösse von 7,62 X 7,62 cm wurden in der NBS-Rauchkammer mit Beflammung getestet. 25 A vinyl chloride polymer mixture was prepared as follows: 100 parts by weight of polyvinyl chloride with a specific viscosity of 0.38 to 0.42 in nitrobenzene at 30 ° C. were mixed with 2 parts by weight of polyethylene with a specific weight of 0.924 g / cm3 and a melt index of 5 g / 10 minutes and the amounts of copper oxalate given in parts per 100 parts of 2 ° polyvinyl chloride in the table below. The ingredients were all dry mixed, kneaded at 163 ° C and pressed at 177 ° C for 3 minutes into plates of 0.635 mm thick. Samples measuring 7.62 X 7.62 cm were tested in the NBS smoke chamber with flame. 25th

Teile Parts

CuC204.5H20 CuC204.5H20

Dm/g Dm / g

Rauchverminderung Smoke reduction

% %

0 0

65 65

-

0,5 0.5

37,8 37.8

42 42

2,0 2.0

16,2 16.2

75 75

5,0 5.0

12,0 12.0

82 82

35 35

Beispiel 2 Example 2

Um die überraschenden Vorteile der Verwendung von Kupferoxalat in Polyvinylchlormischungen zu veranschaulichen, wurden auf die in Beispiel 1 beschriebene Weise Testplatten einer Grösse von 152,4 X 152,4 X0,635 mm durch 4« Mischen und Pressen der folgenden Bestandteile hergestellt: 100 Gew.-Teile des gleichen Polyvinylchlorids wie in Beispiel 1, 2 Gew.-Teile Dibutylzinn-bisisooctyldithioglykolat, 4 Gew.-Teile Methylmethacrylat als Verarbeitungshilfsstoff mit einer In order to illustrate the surprising advantages of using copper oxalate in polyvinylchloride mixtures, test plates with a size of 152.4 × 152.4 × 0.635 mm were produced in the manner described in Example 1 by mixing and pressing the following components: 100% by weight. Parts of the same polyvinyl chloride as in Example 1, 2 parts by weight of dibutyltin bisisooctyldithioglycolate, 4 parts by weight of methyl methacrylate as a processing aid with a

Brookfield-Viskosität von 200 bis 1000 cPs als 10%ige Lösung in Toluol, 3 Gew.-Teile Titandioxyd, 1 Gew.-Teil Calcium-stearat, 1 Gew.-Teil Äthylenbisstearamid und 0,5 bis 10 Gew.-Teile Kupferoxalat. Eine Verfärbung wurde bis zu etwa 5 Gew.-Teile Kupferoxalat nicht festgestellt, und bei Zumischung von 5 bis 10 Gew.-Teilen Kupferoxalat zeigten die Mischungen nur einen blass bläulichgrünen Stich. Im Gegensatz hierzu bewirkten Kupfer(II)-hexanoat und Kupfer(II)-acetat bereits in einer Konzentration von nur 1 Gew.-Teil eine starke dunkle Verfärbung. Kupfer(II)-stearat konnte wegen der übermässig starken Gleitmittelwirkung in Mengen von mehr als 2,5 Gew.-Teilen nicht in die Mischung eingearbeitet werden und bewirkte selbst in einer Konzentration von 1 Gew.-Teil eine dunkle braungelbe Verfärbung, während Kupferoxalat in einer Menge von 2,5 Gew.-Teilen keine Verfärbung bewirkte. Wie die Werte in der folgenden Tabelle zeigen, war das Kupferoxalat in den NBS-Rauchkammertesten bei gleicher Gewichtsmenge wirksamer als viele dieser Carboxy-late. Ausser einer Verschlechterung der physikalischen Eigenschaften der erhaltenen Polyvinylchloridmischungen ergaben sich noch andere Verarbeitungsprobleme, wenn diese Kupfer-carboxylate verwendet wurden. Brookfield viscosity of 200 to 1000 cPs as a 10% solution in toluene, 3 parts by weight of titanium dioxide, 1 part by weight of calcium stearate, 1 part by weight of ethylene bisstearamide and 0.5 to 10 parts by weight of copper oxalate. Discoloration was not observed up to about 5 parts by weight of copper oxalate, and when 5 to 10 parts by weight of copper oxalate were added, the mixtures showed only a pale bluish green tinge. In contrast, copper (II) hexanoate and copper (II) acetate already caused a strong dark discoloration in a concentration of only 1 part by weight. Copper (II) stearate could not be incorporated into the mixture in amounts of more than 2.5 parts by weight due to the excessively strong lubricant action and even in a concentration of 1 part by weight caused a dark brown-yellow discoloration, while copper oxalate in an amount of 2.5 parts by weight caused no discoloration. As the values in the following table show, the copper oxalate was more effective than many of these carboxylates in the NBS smoke chamber tests with the same amount of weight. In addition to a deterioration in the physical properties of the polyvinyl chloride mixtures obtained, there were other processing problems when these copper carboxylates were used.

Ergebnisse der Prüfungen in der Rauchkammer mit Beflammung Results of the tests in the smoke chamber with flame

Kupfer(II)-oxalat Teile/100 Teile Polyvinylchlorid Copper (II) oxalate parts / 100 parts polyvinyl chloride

Dm/g Dm / g

Dm Dm

Zahl der Messungen Number of measurements

Rauchverminderung, Smoke reduction,

% %

0 (Vergleichsprobe) 0 (comparative sample)

55.5 55.5

290 290

8 8th

-0- -0-

0,5 0.5

38.3 38.3

191 191

6 6

31.0 31.0

1,0 1.0

33.4 33.4

184 184

6 6

39.8 39.8

2,5 2.5

29.3 29.3

145 145

6 6

47.2 47.2

5,0 5.0

27.6 27.6

152 152

6 6

50.3 50.3

10,0 10.0

19.9 19.9

117 117

6 6

64.1 64.1

1,0 Kupfer(II)-stearat 1.0 copper (II) stearate

42,1 42.1

6 6

24.1 24.1

1,0 Kupfer(II)-acetat 1.0 copper (II) acetate

42,3 42.3

6 6

23.8 23.8

2,5 2.5

34,7 34.7

6 6

37.5 37.5

5,0 5.0

30,2 30.2

6 6

45.6 45.6

B B

Claims (5)

623 340623 340 1. Polymermischungen, enthaltend ein Vinylchloridpolyme-risat und Kupferoxalat als feuerhemmendes und rauchunterdrückendes Mittel. 1. Polymer mixtures containing a vinyl chloride polymer risate and copper oxalate as a fire retardant and smoke suppressant. 2. Polymermischungen nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass sie das Kupferoxalat in Mengen von 0,01 bis 20 Gew.-Teilen pro 100 Gew.-Teile Vinylchloridpolymerisat enthalten. 2. Polymer mixtures according to claim 1, characterized in that they contain the copper oxalate in amounts of 0.01 to 20 parts by weight per 100 parts by weight of vinyl chloride polymer. 2 2nd PATENTANSPRÜCHE PATENT CLAIMS 3. Polymermischungen nach Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass sie Polyvinylchlorid als Vinylchloridpolymerisat enthalten. 3. Polymer mixtures according to claims 1 and 2, characterized in that they contain polyvinyl chloride as the vinyl chloride polymer. 4. Polymermischungen nach Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass das Vinylchlorpolymerisat bis zu 50 Gew.-% wenigstens einer damit copolimerisierten Verbindung mit einer endständigen Gruppe der Formel enthält. 4. Polymer mixtures according to Claims 1 to 3, characterized in that the vinyl chloropolymer contains up to 50% by weight of at least one compound copolimerized therewith with a terminal group of the formula. 5. Polymermischungen nach Ansprüchen 1 und 4, dadurch gekennzeichnet, dass sie 1 bis 10 Gew.-Teile Kupfer (II)-oxalat pro 100 Gew.-Teile Polyvinylchlorid enthalten. 5. Polymer mixtures according to claims 1 and 4, characterized in that they contain 1 to 10 parts by weight of copper (II) oxalate per 100 parts by weight of polyvinyl chloride.
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IT1116697B (en) 1986-02-10
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NO770092L (en) 1977-07-13
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