CH625970A5 - - Google Patents
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Description
L'invention a pour objet le dispositif à cellules défini dans la revendication 1. Le lit de résines mélangées produit un courant continu d'eau désionisée très pure et, également, le compartiment d'anolyte contenant le lit de résine anionique produit un courant continu d'acide concentré, et le compartiment de catholyte contenant le lit de résine cationique produit un alcali concentré.
Cette production continue d'acide et de base diffère totalement, bien entendu, des efforts antérieurs visant à combiner une méthode d'échange ionique et une méthode d'électrodialyse avec des anions et des cations combinés pour produire un courant d'eau concentrée en sels.
Plus particulièrement, le dispositif de l'invention est utilisé pour la purification de l'eau de refroidissement des cœurs des réacteurs, non seulement pour produire de l'eau pure ainsi que de l'acide borique et de l'hydroxyde de lithium concentrés, mais également pour recueillir le lithium-7 qui est produit par désintégration du noyau du bore-10 après absorption d'un neutron et récupérer cet isotope rare pour le réutiliser.
Les caractéristiques et avantages de l'invention ressortiront de la description qui suit faite à titre d'exemple, en regard des dessins annexés dans lesquels:
la fig. 1 est un diagramme illustrant les principes de l'invention;
la fig. 2 est un diagramme illustrant des phénomènes caractéristiques de l'invention.
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Les modes de réalisation préférés de l'invention vont maintenant être décrits en détail.
La fig. 1 montre un ensemble de quatre cellules 10,11,12 et 13. Les cellules 10 et 12 sont identiques par leurs caractéristiques principales, et les cellules 11 et 13 sont semblables entre elles, bien qu'elles diffèrent par la disposition relative de leurs composants des cellules 10 et 12, comme décrit ci-après.
La cellule 10 comporte une anode 14 dans un compartiment anodique 15. Comme illustré, l'anode 14 est couplée électriquement à une alimentation appropriée (non représentée) qui produit une charge positive sur la surface de l'électrode.
Le compartiment anodique 15 est séparé d'un compartiment d'anolyte 16 par une membrane cationique 17. Comme précédemment indiqué, les membranes cationiques permettent aux cations chargés positivement de migrer d'un côté de la membrane à l'autre. Cependant, une membrane cationique ne permet pas à un anion chargé négativement de migrer d'un côté de la membrane vers le côté opposé de la membrane. On trouvera des exemples de membranes cationiques typiques pages 17-53 de «Chemical Engineers' Hand-book», 5= édition, Perry et coll., Me Graw-Hill Book Company, New York, 1973. La membrane cationique 61-CZL-183 de Ionics Inc. convient également.
Le compartiment d'anolyte 16 contient un lit de résine anionique 20 qui est placé dans un volume ayant la forme d'un prisme rectangulaire dont une des faces est constituée par la membrane cationique 17. Le lit de résine anionique 20 est constitué de façon générale d'une charge de grains sphériques d'une résine qui absorbe de façon préférentielle les anions contaminants et libère les anions préférés. De façon typique, la résine anionique Amberlite IRN-78 de Rohm et Haas convient bien. Une membrane anionique 21, qui est parallèle à la membrane 17, mais espacée d'elle, forme un autre des côtés du compartiment d'anolyte 16. Les lits de résine qui absorbent uniquement une matière anionique ou une matière cationique sont souvent appelés lits de résine échangeuse mono-ionique. Bien entendu, les membranes anioniques permettent aux ions chargés négativement de migrer d'un des côtés de la membrane à l'autre. Cependant, les membranes anioniques ne permettent pas à un cation chargé positivement de migrer d'un des côtés à l'autre à travers la membrane. On trouvera également, pages 17 à 53 de «Chemical Engineers' Handbook», diverses membranes anioniques, et on peut utiliser, dans le système envisagé, l'Anion Membrane 103-PZL-065 d'Ionics Inc.
Un lit de résines mélangées 22 remplit un compartiment 23 d'entrée de l'alimentation qui a la forme d'un prisme rectangulaire. Les résines du lit mélangé 22 correspondent au type le mieux approprié au fluide à traiter. Dans tous les cas, le lit de résines mélangées 22 présente une affinité pour les cations et les anions, et les élimine tous deux de la solution. Comme le montre la fig. 1, le lit de résines mélangées 22 est intercalé entre la membrane anionique 21 et une membrane cationique 24. On peut utiliser, comme résine du lit mélangé, l'Amberlite Mixed Bed Resin IRN-150, commercialisée par Rohm & Haas.
La membrane cationique 24 sépare d'un compartiment de catholyte 25 le compartiment d'entrée de l'alimentation 23. Dans le compartiment de catholyte 25, un lit 26 en forme de prisme rectangulaire, constitué d'une résine cationique sous la forme d'une charge de grains ou similaires, échange les cations contaminants par les cations préférés dans le compartiment 25. La résine cationique Amberlite IRN-77 de Rohm & Haas constitue une résine typique produisant des résultats convenables.
Une cathode chargée négativement 27, couplée électriquement à une alimentation appropriée (non représentée), est séparée du compartiment de catholyte 25 par une membrane anionique 30 et séparée de la membrane cationique 24 par le lit de résine cationique 26. Ainsi la membrane 30 forme une séparation du compartiment de catholyte 25 qui est parallèle à la membrane cationique 24.
Il convient de noter que la cellule 12 a une structure identique à celle de la cellule 10. Par conséquent, la cellule 12 comporte une anode 31 chargée positivement, qui est séparée d'un lit de résine anionique 32 dans un compartiment d'anolyte 33 par une membrane cationique 34. De plus, le compartiment d'anolyte 33 est séparé d'un lit de résines mélangées 35 dans un compartiment d'alimentation 36 par une membrane anionique 37.
Le compartiment de catholyte 40 est séparé du compartiment d'alimentation 36 par une membrane cationique 41, si bien qu'un lit de résine cationique 42 est intercalé entre la membrane cationique 41 et une membrane anionique 43. La membrane 43 est également placée entre le lit de résine cationique et une cathode chargée négativement 44.
Cependant, les éléments constitutifs de la cellule 11 ont une disposition relative quelque peu différente. La cathode chargée négativement 27 est séparée d'un lit de résine cationique 45 par une membrane anionique 46. Une membrane cationique 47 établit une autre séparation entre le lit de résine cationique 45, dans le compartiment de catholyte 50, et un lit de résines mélangées 51,
dans un compartiment d'alimentation 52. Un compartiment d'anolyte 53 est formé, en position adjacente au compartiment d'alimentation 52, par une membrane anionique 54 qui se comporte comme une séparation entre le compartiment d'alimentation 52 et le compartiment d'anolyte 53, en retenant ainsi le lit de résine anionique 53A. L'anode chargée positivement 31 est, de plus,
séparée du compartiment d'anolyte 53 par une membrane cationique 55.
La cellule 13 est disposée de façon semblable à la cellule 11. La cellule 13 comporte un compartiment de catholyte 56 qui contient un lit de résine cationique 57, séparé de la cathode 44, chargée négativement, par une membrane anionique 60. Un compartiment d'alimentation 61 est placé entre le compartiment de catholyte 56 et un compartiment d'anolyte 62. Le compartiment d'alimentation 61 contient un lit de résines mélangées 63, qui est séparé du compartiment de catholyte 56 par une membrane cationique 64, et séparé du compartiment d'anolyte 62 par une membrane anionique 65. De plus, dans le compartiment d'anolyte 62, un lit de résine anionique 66 est intercalé entre la membrane anionique 65 et une membrane cationique 67. La membrane cationique 67 sépare le lit de résine anionique 66 d'une anode chargée positivement 70.
Normalement, on purge les compartiments des électrodes avec un électrolyte dilué tel que l'acide nitrique. Cependant, il est possible d'incorporer un lit de résines mélangées dans chacun des compartiments d'électrode, et de purger avec le courant d'eau désionisée constituant l'effluent de la cellule. Une canalisation 71 de rinçage des électrodes permet la communication des fluides entre une entrée de rinçage 72, les anodes 14, 31, 70 et les cathodes 27 et 44, et une sortie de rinçage 73 pour chasser les contaminants, gaz et autres, des structures anodiques et cathodiques, et contribuer ainsi à maintenir l'efficacité du système.
On introduit le fluide d'alimentation par une entrée 74 de fluide d'alimentation pour qu'il s'écoule dans la direction indiquée par une flèche adjacente à l'entrée 74, selon un trajet constitué par le compartiment 23 d'entrée d'alimentation, une canalisation 75, le compartiment d'alimentation 52, une canalisation 76, le compartiment d'alimentation 36, une canalisation 77, le compartiment d'alimentation 61 et la canalisation d'évacuation du fluide d'alimentation 80.
Dans l'exemple illustré par la fig. 1, un fluide de type anolyte pénètre par une canalisation d'entrée d'anolyte 81 et s'écoule dans la direction de la flèche adjacente à la canalisation 81 à travers le compartiment d'anolyte 62, une canalisation 82, le compartiment d'anolyte 33, une canalisation 83, le compartiment d'anolyte 53, une canalisation 84, le compartiment d'anolyte 16, pour sortir par une canalisation d'évacuation de l'anolyte 85.
Le trajet d'écoulement destiné au catholyte commence par la canalisation d'entrée de catholyte 86 et se poursuit dans la direction de la flèche adjacente à la canalisation 86, à travers le compartiment de catholyte 56, une canalisation 87, le compartiment de catholyte 40, une canalisation 90, le compartiment de catholyte 50, une
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canalisation 91, le compartiment de catholyte 25, et sort par une canalisation 92 d'évacuation du catholyte.
La disposition en série des trajets d'écoulement du dispositif à cellules multiples peut être conçue en fonction du degré des facteurs de concentration chimique désiré pour les courants d'anolyte et de catholyte. Egalement, le nombre de compartiments qu'il est nécessaire de monter en série dépend du degré de pureté désiré de l'effluent du compartiment à lit mélangé. Egalement, on peut concevoir une disposition en écoulement parallèle selon l'importance du débit que nécessite le traitement.
La fig. 2, qui illustre une portion du compartiment d'entrée d'alimentation 23, du compartiment de catholyte 25, du compartiment d'anolyte 16, de la cathode 27 et de l'anode 14, permet une meilleure compréhension du principe opératoire et du mécanisme de transport d'ions du dispositif. Le lit de résines mélangées 22, qui est maintenu entre la membrane anionique 21 et la membrane cationique 24, est constitué de grains de résine cationique 93 ayant une forme générale sphérique et de grains de résine anionique 94 de forme semblable. De plus, dans le compartiment d'anolyte, le lit de résine anionique 20, constitué d'une masse de grains 95 de résine anionique, est intercalé entre la membrane anionique 21 et la membrane cationique 17.
Le compartiment de catholyte 25 contient également un ensemble de grains 96 de résine cationique formant le lit 26 de résine cationique de ce compartiment. Comme précédemment indiqué, le lit de résine cationique 26 est maintenu entre la membrane cationique 24 et la membrane anionique 30 qui sépare le compartiment de catholyte 25 de la cathode chargée sélectivement 27.
En fonctionnement, le fluide d'alimentation contenant de l'acide borique ionisé H3B03 et de l'hydroxyde de lithium-7 ionisé, Li7OH, pénètre dans l'entrée du compartiment d'alimentation dans la direction de la flèche 97. Sous sa forme ionisée, le fluide d'alimentation contient des cations chargés positivement hydrogène (H+) et lithium (Li+) et des anions chargés négativement, borates (BO-, BO3- et B303-) ethydroxydes (OH-).
Les ions borates sont éliminés de la solution par déplacement des ions hydroxydes sur les grains anioniques 94. De façon semblable, le lithium ionisé déplace les ions H+ des grains cationiques 93. A la jonction 100, entre les grains 93 de résine cationique et la membrane anionique 21, et à lajonction 103, entre les grains de résine anionique 94, et la membrane cationique 24, les molécules d'eau sont dissociées en ions OH- et H+. Dans les circonstances indiquées, les ions OH- migrent vers l'anode 14 chargée positivement. Les ions H+ migrent vers la cathode 27 chargée négativement.
Pendant cette migration, ces ions déplacent les ions complémentaires lithiums et borates des lits de résine respectifs 93 et 94, ce qui provoque la régénération électrolytique des résines. Le cation lithium déplacé participe au courant électrique à travers la chaîne des grains de résine et la membrane cationique 24, pour se concentrer dans le compartiment de catholyte 25. Les ions hydroxydes formés dans la réaction cathodique entre l'eau et la cathode 27 migrent à travers la membrane anionique 30 à partir d'un liquide de rinçage dans lequel la cathode 27 est plongée. Ces ions hydroxydes se concentrent dans le compartiment de catholyte 25 qui, comme on le sait, contient un lit de résine cationique 26. Les ions hydrogènes migrent également à travers la membrane cationique 24 et se rassemblent dans le compartiment de catholyte 25 pour se recombiner avec les ions hydroxydes et former de l'eau. Le résultat de la réaction cathodique sur la cathode 27 est le dégagement d'hydrogène gazeux et la formation d'ions hydroxydes. Le résultat de la migration du lithium à travers la membrane cationique 24 et de la migration des ions hydroxydes à travers la membrane cationique 24 est la formation d'hydroxyde de lithium. Le lit de résine cationique 26 se sature au départ des ions lithiums et atteint un équilibre solution/résine. Les cations contaminants additionnels qui migrent à travers la membrane cationique 24 sont absorbés sur le lit de résine cationique 26 et forment donc une solution purifiée en cations, constituée d'hydroxyde de lithium, dans le compartiment de catholyte 25. Il convient de se rappeler que le lithium-7 est un des produits de la réaction entre les neutrons et le bore dans le cœur du réacteur, et que cet isotope particulier du lithium est peu abondant sous une forme concentrée. Grâce au dispositif décrit, l'isotope-7 du lithium, ajouté à la charge initiale d'eau du fluide caloporteur du cœur du réacteur, est conservé, et le lithium-7 additionnel, produit par la réaction entre les neutrons et le bore, est également accumulé. Le dispositif permet donc à long terme de rendre la production de lithium-7 suffisante pour couvrir les besoins et, éventuellement, de produire un certain surplus de lithium-7.
De façon quelque peu semblable, les anions borates et hydroxydes migrent à travers les grains de résine anionique 94 et la membrane anionique 21. A lajonction 103 entre les grains de résine anionique 94 et la membrane cationique 24, les molécules d'eau sont également dissociées pour former des ions OH- et H+. Les ions hydroxydes migrent à travers les grains de résine anionique 94 en déplaçant les ions borates. Les ions borates déplacés participent au courant électrique à travers la chaîne des grains de résine et à travers la membrane anionique 21, si bien que les ions borates se concentrent dans le compartiment anionique. Les ions hydrogènes, produits dans la réaction anodique entre l'eau et l'anode 14, migrent simultanément à travers la membrane cationique 17 pour pénétrer dans le compartiment d'anolyte 16, et former un courant concentré d'acide borique (H3B03). La réaction anodique, entre l'eau et l'anode 14 (électrolyse), produit également de l'oxygène gazeux qui est purgé par le rinçage en continu.
Le résultat commun de la migration des ions borates, à travers la membrane anionique 21, et de la migration des ions H+, à travers la membrane cationique 17, est la formation d'acide borique dans le compartiment d'anolyte 16 qui, comme on le sait, contient le lit de résine anionique 20. La résine anionique est saturée au départ par les ions borates et atteint un équilibre solution/résine. Les anions contaminants additionnels, qui migrent à travers la membrane anionique 21, sont absorbés par le lit de résine anionique 20, ce qui forme une solution d'acide borique purifiée des anions dans le compartiment d'anolyte 16.
Lorsque les contaminants anionique et cationique atteignent un taux de saturation sur le lit correspondant de résine anionique 20 et de résine cationique 26, ces ions passent dans les courants de solution du compartiment d'anolyte 16 et du compartiment de catholyte 25. Lorsqu'on détecte ce phénomène selon des procédés analytiques, on inverse la polarité de la cellule en faisant de l'électrode 14 une cathode et de l'électrode 27 une anode. Ce processus d'inversion de la polarité régénère les grains de résine anionique 95 et, simultanément, les ions contaminants élués participent au courant électrique qui se produit entre le compartiment d'anolyte 16 et la membrane anionique 21, pour pénétrer dans le compartiment d'alimentation 23 où ces anions contaminants sont purgés par l'écoulement de la solution d'alimentation.
Egalement, pendant le fonctionnement avec inversion de la polarité, les grains de résine cationique 96 placés dans le compartiment de catholyte 25 sont régénérés, et les cations contaminants élués participent au courant électrique entre le compartiment de catholyte 25 et la membrane cationique 24 pour pénétrer dans le compartiment d'alimentation 23, d'où ils sont purgés par la solution d'alimentation qui s'écoule dans la direction de la flèche 97.
En fonctionnement normal, c'est-à-dire lorsque la polarité n'est pas inversée, l'effluent qui quitte le compartiment 23 d'entrée d'alimentation est essentiellement de l'eau désionisée.
Par conséquent, selon ce mode de réalisation particulier, le dispositif à cellules comportant un trajet caractéristique permet de produire en continu des produits finals constitués de courants séparés et purifiés d'acide borique concentré, d'eau désionisée et d'hydroxyde de lithium concentré à partir des compartiments respectifs 16,23 et 25.
Naturellement, comme précédemment indiqué, on rince les anodes et les cathodes en continu, et on purge également en continu
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les gaz formés par les réactions au niveau des électrodes. De façon typique, la concentration en acide borique dans le fluide quittant les compartiments d'anolyte se maintient à une valeur de 3 à 5% en poids, et la concentration en hydroxyde de lithium-7 dans le courant des compartiments de catholyte se maintient entre 1000 et 5000 ppm.
Bien entendu, selon le degré de purification désiré, on peut rajouter des cellules à l'ensemble illustré par la fig. 1. Selon l'application particulière envisagée, un ou plusieurs des lits de résines anioniques et cationiques de l'exemple caractéristique s précédemment décrit peuvent être supprimés ou interchangés, selon le cas.
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1 feuille dessins
Claims (4)
1. Dispositif à cellules pour séparer une solution ionisée en courants d'acide concentré, d'alcali concentré et de fluide désionisé, caractérisé en ce qu'il comporte un lit d'une résine mélangée anionique et cationique, une membrane anionique formant une séparation pour un des côtés du lit de résine mélangée, une membrane cationique formant une séparation pour un autre côté du lit de résine mélangée, un lit de résine anionique adjacent à la membrane anionique, une membrane cationique formant une séparation pour un côté différent du lit de résine anionique, une anode espacée du lit de résine anionique et de la membrane cationique, un lit de résine cationique adjacent à la membrane cationique formant une séparation pour un autre côté du lit de résine mélangée, une membrane anionique formant une séparation pour un côté différent du lit de résine cationique, et une cathode espacée du lit de résine cationique et de la membrane anionique séparant le lit de résine cationique.
2. Dispositif selon la revendication 1, caractérisé en ce qu'il comporte une entrée de fluide d'alimentation pour établir un passage de fluide avec le lit de résines mélangées anionique et cationique, et une canalisation d'évacuation du fluide d'alimentation pour établir un passage de fluide pour le fluide désionisé à partir du lit de résines anionique et cationique mélangées.
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REVENDICATIONS
3. Dispositif selon la revendication 1, caractérisé en ce qu'il renferme une canalisation d'entrée d'anolyte pour établir un passage de fluide avec le lit de résine anionique et une canalisation d'évacuation d'anolyte pour établir un passage de fluide pour l'acide concentré à partir du lit de résine anionique.
4. Dispositif selon la revendication 1, caractérisé en ce qu'il comporte une canalisation d'entrée de catholyte pour établir un passage de fluide avec le lit de résine cationique, et une canalisation d'évacuation de catholyte pour établir un passage de fluide pour l'alcali concentré à partir du lit de résine cationique.
Pour régler la puissance produite dans un réacteur nucléaire, il est habituel de dissoudre du bore absorbant les neutrons dans l'eau de refroidissement qui traverse le cœur du réacteur. Les noyaux des atomes de bore absorbent une partie des neutrons qui sont produits dans les processus de fission à l'intérieur du cœur du réacteur, ce qui règle la puissance produite par le cœur, par suite de la diminution contrôlée de la population des neutrons dans le cœur. De plus, par suite de ce processus d'absorption des neutrons, les noyaux de bore qui ont absorbé des neutrons se désintègrent généralement en noyaux de lithium ou d'isotopes de lithium qui ont un nombre de masse de 7 (lithium 7).
Pour maîtriser la corrosion du cœur du réacteur, il est également habituel d'ajouter de l'hydroxyde de lithium à l'eau dans le circuit de refroidissement primaire du cœur du réacteur. L'isotope de lithium que l'on choisit à cet effet est l'isotope dont le nombre de masse est 7 car, par rapport au bore, cet isotope particulier de lithium absorbe moins les neutrons et produit des quantités moins dangereuses de tritium. A cet égard, on dispose de quantités insuffisantes de cet isotope particulier du lithium sous une forme très enrichie par rapport aux autres isotopes du lithium.
Pour faire varier la concentration en bore dans le fluide calopor-teur primaire afin d'ajuster la puissance fournie par le réacteur et pour régler la concentration en hydroxyde de lithium dans le fluide caloporteur du cœur, il est habituel d'utiliser diverses techniques assez compliquées. De façon typique, ces procédés utilisent des évaporateurs, des cristalliseurs et des unités de précipitation et d'épuration et similaires. Les performances de ces systèmes sont peu satisfaisantes et, souvent, le fonctionnement des centrales a dû être limité et des modifications importantes entreprises. Le coût et les pertes d'utilisation que provoquent les imperfections de ces systèmes sont très gênants et une amélioration est très souhaitable dans ce domaine.
On connaît des recherches relatives à l'application des techniques d'échange ionique et d'électrodialyse au traitement des eaux résiduaires radioactives. De façon générale, on utilise une cellule d'électrodialyse classique, dans laquelle on recueille et concentre les sels dans des compartiments déterminés, et on produit de l'eau fraîche par transport ionique à travers des membranes à perméabilité sélective. Dans l'électrodialyse, certaines matières ou membranes présentent une perméabilité sélective vis-à-vis des cations, et d'autres vis-à-vis des anions. Lorsqu'on interpose une membrane cationique entre de l'eau riche en ions et une cathode chargée négativement, les cations chargés positivement migrent à travers la membrane pour atteindre la cathode. Cependant, la membrane bloque le transport des anions chargés négativement vers la cathode. De façon semblable, une membrane anionique permet aux anions chargés négativement de migrer vers une anode chargée positivement tout en formant un écran s'opposant au déplacement des cations dans la même direction. On utilise des résines échangeu-ses d'ions en lit mélangé dans les courants d'eau produite pour faciliter l'élimination et le transport des ions. On recueille les produits résiduaires concentrés, et on les solidifie avant de les rejeter. Le dispositif utilisé est constitué de compartiments alternés de concentrés et d'eau produite intercalés entre une paire d'électrodes.
On sait que de nombreux acides et de nombreuses bases se dissocient dans l'eau en ions constitutifs. Ainsi une solution aqueuse d'acide borique se dissocie en un ion borate chargé négativement et un ion hydrogène chargé positivement. Tous les ions chargés négativement sont appelés anions et tous les ions chargés positivement sont appelés cations.
On sait de plus que certains types de résines présentent une affinité pour les anions et d'autres pour les cations. On a utilisé ce phénomène pour éliminer les matières ionisées de l'eau. On fait passer de l'eau riche en ions à travers un lit mélangé de résines anionique et cationique, la résine anionique éliminant les anions de l'eau et la résine cationique éliminant des cations de l'eau.
D'autre part, l'électrodialyse est un processus entièrement différent. On plonge généralement une paire d'électrodes dans une eau riche en ions, et on donne à ces électrodes des charges électriques opposées, si bien que les anions chargés négativement tendent à migrer vers l'anode chargée positivement. Inversement, les cations chargés positivement tendent à migrer vers la cathode chargée négativement.
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| PL | Patent ceased | ||
| PL | Patent ceased |