CH628596A5 - Process for the manufacture of ozone - Google Patents

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CH628596A5
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Jean Baricos
Marie Duplantier
Alain Gibert
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Elf Aquitaine
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Description

La présente invention concerne un procédé de fabrication de l'ozone susceptible d'être mis en application au moyen d'installations dont la simplicité de construction et le bon rendement énergétique doivent autoriser la production industrielle de ce gaz dans des conditions économiques très favorables, et en rendre l'emploi abordable pour la solution des problèmes de l'assainissement et de l'oxydation industrielle propre.
On connaît différents types de générateurs d'ozone dans lesquels on applique une tension alternative entre deux électrodes, créant entre ces électrodes un champ électrique alternatif auquel sont soumises les molécules d'oxygène de l'intervalle dans lequel on fait se déplacer de l'air éventuellement enrichi d'oxygène.
L'espace situé entre les deux électrodes est généralement constitué d'un intervalle d'air en série avec une plaque de substance isolante.
Lorsque la tension de crête aux bornes de l'intervalle d'air est inférieure à la tension du seuil d'amorçage, l'ozoneur se comporte comme une capapcité d'air en série avec une capacité de diélectrique.
Lorsque la tension de crête est supérieure à la tension du seuil d'amorçage, des effluves se produisent dans l'air au cours de chaque demi-onde positive et négative de la tension et, pendant la durée de ces effluves, l'ozoneur se comporte approximativement comme une résistance variable en série avec la capacité du diélectrique,
Les ozoneurs industriels actuellement connus fonctionnent généralement dans ces conditions: ils sont constitués par le groupement de plusieurs cellules branchées en parallèle entre deux bornes alimentées en haute tension alternative. Ces générateurs d'ozone sont soit à plaques planes, soit constitués de tubes concentriques.
Dans les différents types de générateurs d'ozone, la formation d'arcs électriques doit être évitée, car les arcs sont préjudiciables au rendement de l'appareil: d'une part, ils constituent des interruptions dans le fonctionnement, d'autre part, ils créent des conditions requises pour la destruction de l'ozone déjà formé. Pour éviter la formation d'arcs, il est indispensable de conditionner le gaz (air, oxygène ou air anrichi en oxygène) avec lequel l'appareil est alimenté.
Ce gaz d'alimentation doit être très propre et spécialement débarrassé des poussières susceptibles d'amorcer les arcs et des traces d'huile qui peuvent se déposer sur les surfaces des électrodes et du diélectrique.
Ce gaz doit être extrêmement sec, car la vapeur d'eau favorise le passage des arcs, et l'ionisation de la vapeur d'eau qui en résulte absorbe de l'énergie sans avantage pour la production d'ozone.
Ce gaz doit être à une température inférieure et au plus égale à la température ambiante, toute augmentation de température favorisant l'instabilité de l'ozone.
La puissance électrique des effluves est fonction de la valeur de crête de la tension d'alimentation; cependant, cette valeur tension est limitée par le seuil d'amorçage des arcs. La puissance électrique est fonction croissante de la fréquence; cependant, l'utilisation de très hautes fréquences, par exemple 500 Hz au lieu de 50 Hz, ne peut être obtenue qu'à l'aide d'installations complexes et coûteuses.
Le procédé suivant l'invention et les dispositifs utilisant ce procédé permettent de pallier ces difficultés en créant dans le conduit de traitement un état d'effluves électriques continus et stables, éliminant ainsi les risques d'arc électrique.
Dans le procédé de fabrication de l'ozone selon l'invention:
— on établit un champ électrique continu entre une première surface limite affectée d'un potentiel électrique positif de valeur moyenne choisie dans l'intervalle de 1000 à 50000 V et une seconde surface limite à potentiel nul, entretenant ainsi entre la première surface limite et la seconde surface limite une zone d'effluves électriques,
— on maintient entre la première surface limite et la seconde surface limite un gradient de potentiel électrique dont la valeur moyenne entre les deux surfaces est comprise entre 500 et 5000 V/cm, conservant ainsi un régime stable pour lesdits effleuves électriques,
— on fait passer un débit d'air au travers de ladite zone d'effluves électriques.
D'une façon préférentielle, la première surface limite est affectée d'un potentiel électrique stabilisé à 10% près, ce qui suffit pour obtenir une application correcte du procédé.
Le dispositif pour la mise en œuvre du procédé selon l'invention comporte, d'une part, un conduit en un matériau conducteur de
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l'électricité, reliant une première ouverture débouchant sur un moyen d'alimentation de débit d'air et une seconde ouverture débouchant dans une conduite d'évacuation, ce conduit étant relié à une masse à potentiel électrique nul et, d'autre part, un corps en un matériau conducteur de l'électricité, entièrement recouvert d'un matériau isolant, poreux et de faible conductance, disposé à l'intérieur du conduit et relié à une source de courant à haute tension de polarité positive.
Selon un mode préférentiel de réalisation, le conduit est un cylindre de révolution, et le corps disposé à l'intérieur du conduit est constitué par un fil métallique tendu, de même axe que le cylindre de révolution constituant le conduit.
Dans diverses réalisations, le fil en un matériau conduisant l'électricité comprend dans sa composition seulement des métaux dont les oxydes sont poreux et de faible conductance, le fil étant entièrement recouvert d'un matériau isolant, poreux et de faible conductance.
Dans d'autres réalisations, le fil en un matériau conduisant l'électricité comprend au moins un métal dont l'oxyde engendré par le contact avec l'air atmosphérique est poreux et de faible conductance, le fil étant entièrement recouvert d'un matériau isolant poreux et de faible conductance.
Dans certaines réalisations, le matériau isolant poreux et de faible conductance recouvrant entièrement le fil est constitué par les oxydes des métaux avec lesquels est constitué le fil conducteur.
Dans les réalisations préférées, le diamètre du conduit métallique cylindrique de section circulaire a une valeur choisie dans l'intervalle de 2 à 50 cm, le fil en matière conduisant l'électricité est métallique et d'un diamètre choisi dans l'intervalle 0,05 à 1,00 mm.
Dans de telles réalisations, le gradient de potentiel électrique moyen entre le fil et le conduit a généralement une valeur comprise entre 1000 et 5000 V/cm.
De façon préférentielle, le potentiel de la source de haute tension de polarité positive a une valeur choisie dans l'intervalle de 5000 à .20000 V, valeur stabilisée à 10% près, le diamètre du conduit métallique cylindrique de section circulaire a une valeur choisie dans l'intervalle de 2 à 10 cm, le fil en matière conduisant l'électricité est métallique et d'un diamètre choisi dans l'intervalle de 0,1 à 0,5 mm.
Dans de telles réalisations, le gradient de potentiel électrique moyen entre le fil et le conduit a généralement une valeur comprise entre 1000 et 4000 V/cm.
L'invention sera mieux comprise dans la description, donnée à titre d'exemple, d'un dispositif permettant la réalisation du procédé selon l'invention, dispositif illustré à l'aide des figures suivantes:
la fig. 1 est un schéma de principe d'un conduit cylindrique avec fil coaxial,
la fig. 2 représente une section du fil coaxial constituant l'électrode positive,
la fig. 3 est une vue perpective d'un dispositif industriel,
la fig. 4 est une vue perspective de l'ensemble des électrodes positives du dispositif selon la fig. 3,
la fig. 5 représente un schéma d'alimentation électrique,
la fig. 6 représente le montage monophasé,
la fig. 7 représente le montage triphasé.
En se référant à la fig. 1, on trouve en 1 un conduit cylindrique en un matériau conducteur de l'électricité fait d'une tôle de fer ou d'un métal léger tel que l'aluminium. Le conduit 1 relie une première ouverture la débouchant sur un moyen d'alimentation en air, non figuré, et une seconde ouverture lb débouchant dans un conduit d'évacuation non figuré. Le conduit 1 est relié par un fil conducteur 2 à une masse 3 à potentiel nul telle qu'une terre.
Un fil 4 métallique tendu, rectiligne, coaxial du conduit 1, s'étend sur toute la longueur du conduit 1 supporté à ses extrémités par des supports isolants non figurés. Le fil 4 est relié à une source de courant électrique continu de polarité positive. Le fil 4, comme il est montré sur la fig. 2 qui en donne une section droite, est entièrement recouvert d'un matériau 5 isolant, poreux et de faible conductance.
La fig. 3 donne une vue perspective d'un dispositif industriel constitué par un assemblage de 16 conduits élémentaires, tels que décrits à l'aide de la fig. 1, et montés en parallèle, entre deux boîtes d'extrémité (une boîte d'entrée 6 et une boîte de sortie 7) dans lesquelles lesdits conduits débouchent. Chacune des boîtes d'extrémité comporte, à l'opposé des ouvertures desdits conduits, une ouverture unique qui, pour la boîte d'entrée 6, débouche dans un moyen 8 d'alimentation en air et, pour la boîte de sortie 7, débouche dans un conduit d'évacuation 9.
L'ensemble des conduits, tels que 1, est relié par un conducteur électrique 2 à une masse 3 à potentiel nul.
La fig. 4 donne une vue perspective de l'ensemble des électrodes positives du dispositif selon la fig. 3. Lesdites électrodes sont constituées par autant de fils, tel le fil 4 décrit à l'aide de la fig. 1 du dispositif élémentaire cylindrique.
A chaque extrémité, les fils tels que 4 sont fixés aux points d'intersection d'un réseau 10 et 11 orthogonal constitué par un fil métallique fait du même matériau conducteur de l'électricité que celui dans lequel sont faits les fils tels que 4.
Un des réseaux métalliques d'extrémité, par exemple le réseau 10, est relié par un conducteur 12 métallique à la borne positive d'un générateur de courant continu à haute tension, non figuré.
L'ensemble des fils tels que 4 et des réseaux d'extrémité tels que 10 et 11 sont entièrement recouverts d'un matériau isolant poreux et perméable à l'air. Les réseaux d'extrémité 10 et 11 sont fixés à l'intérieur des boîtes 6 et 7 au moyen de supports isolants non figurés.
La fig. 5 illustre un schéma d'un générateur de courant continu utilisable pour l'alimentation des électrodes positives d'un dispositif générateur d'ozone.
Un transformateur 13 alimenté en courant alternatif 14 donne un courant alternatif de potentiel plus élevé 15. Une diode 16 donne un courant redressé 16, et un condensateur 18 intercalé entre la sortie de la diode et la sortie homologue du transformateur donne un certain lissage de la courbe représentant la tension de sortie 19. Cela constitue un exemple classique de moyen employé pour la fourniture d'un courant pseudo continu ou continu stabilisé à mieux que ± 10%.
La fig. 6 donne un schéma d'un générateur permettant, à partir d'un courant monophasé, de redresser les deux alternances au lieu d'une seule, comme le permet seulement le dispositif suivant la fig. 5.
A partir de l'arrivée du secteur, nous notons la présence d'un autotransformateur variable 20 qui précède immédiatement le transformateur élévateur de tension 13. L'autotransformateur variable 20 permet de passer du courant 14 au courant 14'. Au lieu d'une diode 16, le dispositif comporte un pont de diodes 16. Sur la sortie et avant le condensateur de filtrage 18 est disposée en série une résistance de petite valeur 21.
La stabilisation de ce type classique d'alimentation est celle du secteur à ± 10% en général.
Afin d'améliorer encore le filtrage, on peut opter pour une alimentation à partir d'un secteur triphasé dont on redressera les deux alternances pour chaque phase. La fig. 7 représente le schéma d'un tel dispositif générateur.
Sur la fig. 7, on trouve les éléments homologues de ceux représentés sur la fig. 6, soit: un autotransformateur triphasé à rapport variable 20, un transformateur élévateur de tension 13, un pont de diodes, ou pont de Graetz 16, une résistance de petite valeur 21 et un condensateur de filtrage 5.
La stabilisation de cette alimentation de type classique est celle imposée par le secteur.
L'avantage d'un montage triphasé réside dans un meilleur filtrage obtenu en redressant les deux alternances de chacune des trois phases.
Dans un dispositif industriel du type décrit à l'aide des fig. 3 et 4, le diamètre des conduits cylindriques est choisi dans l'intervalle 2 à 10 cm et le diamètre du fil métallique 4 est choisi dans l'intervalle 0,1 à 0,5 mm.
Les fils métalliques 4 étant reliés à la borne de polarité positive d'un générateur de courant continu stabilisé à mieux que ± 10%, la
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valeur moyenne du gradient de potentiel en tout point situé dans l'espace intérieur des conduits cylindriques 1 est comprise entre 1000 et 4000 V/cm.
Dans ces conditions, il s'établit entre les fils 4 et la surface interne des conduits 1 un régime d'effluves électriques continus.
Les différentes expérimentations poursuivies avec divers modèles de conduits cylindriques avec fil coaxial, tels que définis par l'invention, ont conduit aux observations suivantes:
Le diamètre du conduit cylindrique conditionne la valeur du potentiel maximal pouvant être appliqué, de même que la valeur optimale du potentiel à appliquer au fil coaxial.
Lorsque le diamètre du fil varie de 2 à 10 cm, la valeur optimale du potentiel varie de 1000 à 20000 V.
Le diamètre du fil métallique doit être suffisant pour que le fil ait une bonne tenue mécanique et une longévité suffisante eu égard aux conditions particulières de corrosion en milieu oxydant. Il faut que ce diamètre ne soit pas trop important afin que la densité de courant sur le contour externe du fil reste la plus élevée possible, afin de favoriser l'amorçage de l'effluve. Les diamètres usités sont compris entre 0,1 et 0,5 mm.
Avec un fil métallique nu, une progression peu importante de la valeur du potentiel, au-delà de celle qui produit l'amorçage de l'effluve, provoque l'amorçage de l'arc, et cela d'autant plus facilement que l'air est plus humide et chargé de poussières. Dans ces conditions, avec un fil métallique nu, la quantité d'ozone fabriquée par heure reste minime.
Avec un fil métallique recouvert d'une couche continue d'oxyde, par exemple de l'oxyde du métal lui-même, à condition que cet oxyde soit poreux, il devient possible d'accroître de façon considérable pour un même potentiel la valeur de l'intensité du courant. Dans ces conditions, aux environs de 10000 V pour un tube de diamètre 6 cm et de longueur 100 cm, on observe une production de 600 mg/h pour une puissance absorbée de 10 W, soit un rendement d'environ 60 mg de O3/ W/h. Le courant traversant la cellule est alors de 1000 |xA.
Des tubes de même diamètre, munis d'un fil de mêmes caractéristiques et portés au même potentiel, donnent une production d'ozone, en mg/h, sensiblement proportionnelle à leur longueur, jusqu'à une valeur de cette longueur à partir de laquelle la croissance devient moins que proportionnelle. Dans ce cas, l'effluve électrique détruit l'ozone avec une vitesse dont la valeur, apparemment, croît en fonction de la teneur de l'air en ozone.
Pour un tube de diamètre 6 cm équipé d'un fil métallique de diamètre 0,3 mm pour la partie conductrice, on a observé que la production d'ozone cesse d'être proportionnelle à la longueur à partir d'une longueur d'environ 100 cm.
Dans de nombreuses applications, notamment pour les petites productions, un accroissement de la productivité peut être obtenu par la mise en série de deux ou plusieurs éléments de tubes. Dans les installations de fabrication d'ozone à production importante, l'ac-5 croissement de la productivité doit être plutôt recherché par le moyen de montages en parallèle tels que celui décrit à l'aide des fig. 3 et 4.
Pour un appareil de ce type, défini par les diamètres respectifs du tube et du fil, on choisit la valeur du potentiel auquel doit être porté le fil suivant la production d'ozone que l'on souhaite fabriquer par 10 heure. Le choix de la valeur du potentiel entraîne la fixation de l'intensité du courant qui transite à travers l'appareil.
Pour des potentiels élevés, eu égard au diamètre du tube, une vitesse importante de l'air permet de retarder le passage de l'effluve à l'arc, mais provoque une plus grande dilution de l'ozone, car la 15 vitesse de l'air dans le tube, ou le débit d'air, n'affecte pas de façon notable la productivité de l'appareil.
Avec des fils revêtus d'une couche continue d'oxyde isolant, poreux et à faible conductance, ce qui autorise le fer et de très 20 nombreux alliages à base de fer et ce qui élimine l'aluminium pour cet emploi, on observe que la marche du dispositif n'est pas affectée par la teneur en poussières de l'air d'alimentation. Il en est d'ailleurs de même avec les revêtements artificiels répondant aux prescriptions d'isolation, porosité et faible conductance, et ne comprenant pas 25 d'oxydes du métal avec lequel est fait le fil électrode.
Les avantages du nouveau procédé par rapport à tous ceux dont il est fait état jusqu'à ce jour sont:
— l'utilisation d'une tension continue pouvant être élaborée sans précaution particulière pour sa régulation à partir du secteur
30 triphasé,
— une technologie très simple correspondant à une construction très légère et peu coûteuse; le coût d'une installation de même productivité se trouve considérablement réduit,
— un rendement énergétique supérieur à celui des appareils 35 industriels actuels, car il faut tenir compte, pour apprécier le rendement de ces derniers, des énergies consommées dans les diverses installations mécaniques annexes, notamment dans les appareils d'enrichissement préalable de l'air en oxygène, dans les appareils de séchage et de dépoussiérage,
40 — un entretien négligeable.
De tels avantages rendent possible l'emploi économique de l'ozone dans l'assainissement des eaux, dans la dépollution de nombreux effluents biologiques et dans les traitements industriels 45 d'oxydation par voie gazeuse.
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Claims (9)

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1. Procédé de fabrication de l'ozone dans lequel:
— on établit un champ électrique continu entre une première surface limite affectée d'un potentiel électrique positif de valeur moyenne choisie dans l'intervalle de 1000 à 50000 V et une seconde surface limite à potentiel nul, entretenant ainsi entre la première surface limite et la seconde surface limite une zone d'effluves électriques,
— on maintient entre la première surface limite et la seconde surface limite un gradient de potentiel électrique dont la valeur moyenne est comprise entre 500 et 5000 V/cm, conservant ainsi un régime stable pour lesdits effluves électriques,
— on fait passer un débit d'air au travers de ladite zone d'effluves électriques.
2. Procédé suivant la revendication 1, dans lequel la première surface limite est affectée d'un potentiel électrique stabilisé à 10% près.
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REVENDICATIONS
3. Dispositif pour la mise en œuvre du procédé suivant la revendication 1, comportant un conduit, en un matériau conducteur de l'électricité, reliant une première ouverture débouchant sur un moyen d'alimentation de débit d'air et une seconde ouverture débouchant dans une conduite d'évacuation, ce conduit étant relié à une masse à potentiel électrique nul, et un corps, en un matériau conducteur de l'électricité, entièrement recouvert d'un matériau isolant, poreux et de faible conductance, disposé à l'intérieur du conduit et relié à une source de courant à haute tension de polarité positive.
4. Dispositif suivant la revendication 3, dans lequel le conduit est un cylindre de révolution, et où le corps, disposé à l'intérieur du conduit, est constitué par un fil métallique tendu de même axe que le cylindre de révolution constituant le conduit.
5. Dispositif suivant la revendication 4, dans lequel le fil en un matériau conduisant l'électricité comprend dans sa composition des métaux dont les oxydes sont poreux et de faible conductance, le fil étant entièrement recouvert d'un matériau isolant, poreux et de faible conductance.
6. Dispositif suivant la revendication 4, dans lequel le fil en un matériau conduisant l'électricité comprend au moins un métal dont l'oxyde engendré par le contact avec l'air atmosphérique est poreux et de faible conductance, le fil étant entièrement recouvert d'un matériau isolant poreux et de faible conductance.
7. Dispositif suivant l'une des revendications 4 ou 5, dans lequel le matériau isolant poreux et de faible conductance recouvrant entièrement le fil est constitué par les oxydes des métaux avec lesquels est constitué le fil conducteur.
8. Dispositif suivant la revendication 3, dans lequel le diamètre du conduit métallique cylindrique de section circulaire a une valeur choisie dans l'intervalle de 2 à 50 cm, le fil en matière conduisant l'électricité est métallique et d'un diamètre choisi dans l'intervalle 0,05 à 1,00 mm.
9. Dispositif suivant la revendication 3, dans lequel le potentiel de la source de haute tension de polarité positive a une valeur choisie dans l'intervalle de 5000 à 20000 V, valeur stabilisée à 10% près, le diamètre du conduit métallique cylindrique de section circulaire a une valeur choisie dans l'intervalle de 2 à 10 cm, le fil en matière conduisant l'électricité est métallique et d'un diamètre choisi dans l'intervalle de 0,1 à 0,5 mm.
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