CH633021A5 - Verfahren zur herstellung von kationischen leimungsmitteln fuer papier. - Google Patents

Verfahren zur herstellung von kationischen leimungsmitteln fuer papier. Download PDF

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CH633021A5
CH633021A5 CH1169476A CH1169476A CH633021A5 CH 633021 A5 CH633021 A5 CH 633021A5 CH 1169476 A CH1169476 A CH 1169476A CH 1169476 A CH1169476 A CH 1169476A CH 633021 A5 CH633021 A5 CH 633021A5
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mono
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Heinz Dr Beck
Gerhard Dipl Ing Gabriel
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Akzo Nv
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F8/00Chemical modification by after-treatment
    • C08F8/44Preparation of metal salts or ammonium salts

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Description

Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von kationischen Leimungsmitteln für Papier durch Umsetzung von Copolymerisaten des Maleinsäureanhydrids mit basischen Stickstoffverbindungen und Neutralisation und/oder Alkylierung bzw. Quaternierung der so erhaltenen Produkte.
Es sind bereits zahlreiche synthetische sowie auf der Basis von in der Natur vorkommenden Substanzen hergestellte Mittel bekannt, die als Leimungsmittel für Papier eingesetzt werden können. Neben Harzen und Harzseifen, die sich vom Kolophonium ableiten, Wachsen und Paraffinen, Fettsäuren und deren Salzen u.a.m. werden zahlreiche synthetische Mittel wie alkalische Lösungen von Kondensationsprodukten des Formaldehyds mit Phenolen, Melaminformal-dehyd-Kunstharze sowie Verbindungen auf der Basis von Diketenen, Polyurethanen usw. als Leimungsmittel emp-fohlen.
Umsetzungsprodukte von Copolymerisaten des Maleinsäureanhydrids, die als Leimungsmittel eingesetzt werden können, sind z.B. aus der US-Patentschrift 3 853 609 bekannt. Diese Verbindungen werden aus einem Copolymerisat des Maleinsäureanhydrids und a-Olefinen mit 4-6 Kohlenstoffatomen sowie Ammoniak gewonnen. Um einen Leimungseffekt mit den in dieser Patentschrift beschriebenen Verbindungen zu erzielen, muss mit einer verhältnismässig hohen Konzentration des Polymeren gearbeitet werden. Darüber hinaus sind die mit diesen Verbindungen erzielten Leimungen in vieler Hinsicht nicht zufriedenstellend. Im übrigen sind die in dieser Patentschrift beschriebenen Leimungsmittel anionischer Natur.
Kationische Verbindungen, die beim Leimen von Papier Einsatz finden und die durch Umsetzung von Copolymerisaten des Maleinsäureanhydrids und basischen Verbindungen wie Aminen erhalten worden sind, werden z.B. in der deutschen Offenlegungsschrift 1621688 beschrieben. Dabei werden Maleinsäureanhydrid-homo- oder -copolymerisate mit N-Dialkylaminoalkylaminen, gegebenenfalls in Mischung mit Ammoniak oder primären aliphatischen oder cycloaliphatischen Monoaminen umgesetzt und gegebenenfalls in Salz übergeführt. Diese Mittel müssen jedoch, um eine merkliche Leimungsaktivität entfalten zu können, mit Homo- oder Copolymerisaten aus olefinisch ungesättigten polymerisierbaren Monomeren verschnitten werden oder durch weitere Umsetzung chemisch modifiziert werden.
Obwohl das Angebot an Leimungsmitteln der verschiedensten chemischen Konstitutionen gross ist, besteht in der Technik noch ein Bedürfnis nach verbesserten Produkten mit hoher Leimungsaktivität, die eine zufriedenstellende Alterungsbeständigkeit und Verträglichkeit mit anderen bei der Herstellung von Papier benötigten Hilfsmittel aufweisen, die gegenüber Einflüssen von Licht beständiger sind sowie bessere Verarbeitungseigenschaften besitzen und insbesondere bei verschiedenen pH-Werten gute Leimungen ergeben.
Es wurde nun gefunden, dass man kationische Leimungsmittel für Papier besonders vorteilhaft nach den in den s
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Ansprüchen definierten Verfahren herstellen kann.
Die erfindungsgemäss eingesetzten Copolymerisate aus Maleinsäureanhydrid und 10 bis 26 Kohlenstoffatome enthaltenden a-Olefinen können nach an sich bekannten Verfahren hergestellt werden. Dabei wird Maleinsäureanhydrid mit den entsprechenden a-Olefinen wie Decen-(l), Okta-decen-( 1 ), Eikosen-( 1 ) in Lösung oder in Masse unter Verwendung entsprechender Katalysatoren oder Katalysatorsysteme polymerisiert. Es können übliche Katalysatoren wie Peroxyde, Azo-bis (isobuttersäurenitril) oder sonstige bei der radikalischen Polymerisation übliche Redoxkatalysatorsy-steme verwendet werden.
Das Verhältnis von Maleinsäureanhydrid zu a-Olefin kann in verhältnismässig weiten Grenzen variiert werden. Vorzugsweise werden bei der Herstellung des erfindungsgemäss eingesetzten Copolymerisats Maleinsäureanhydrid und a-Olefin im molaren Verhältnis von 0,9:1 bis 1,8:1 eingesetzt, wobei der Bereich von 1:1 bis 1,5:1 besonders geeignet ist.
Im Rahmen der Erfindung werden a-Olefine mit 16 bis 26 Kohlenstoffatomen bevorzugt.
Bei der Herstellung des Copolymerisats entsteht ein Produkt, das meistens noch nicht umgesetztes a-Olefin enthält. Dieses kann nach Bedarf entfernt werden. In vielen Fällen stört die Anwesenheit von nicht umgesetztem a-Olefin jedoch nicht die weiteren Umsetzungen und die Wirksamkeit der daraus hergestellten Produkte.
Wird bei der Polymerisation ein Lösungsmittel verwendet, so kann dieses vor der weiteren Umsetzung entfernt werden. In vielen Fällen ist es jedoch möglich, für die Polymerisation und die weitere Umsetzung mit den Aminen das gleiche Lösungsmittel zu verwenden.
Die Molekulargewichte der zum Einsatz gelangenden Copolymerisate können in einem verhältnismässig grossen Bereich variieren. Brauchbare Ergebnisse können mit Copolymerisaten erzielt werden, deren Molekulargewichtsverteilung von etwa 2000 bis ca. 200 000 reicht und wobei die Mittelwerte in ihrer Lage ebenfalls innerhalb weiter Grenzen schwanken können. Die Molekulargewichtsverteilung der Polymeren kann beispielsweise mit Hilfe der Gelchromatographie ermittelt werden.
Die Umsetzung des Copolymerisats mit dem monopri-mären-monotertiären Alkylendiamin wird in einem Lösungsmittel durchgeführt. Als Lösungsmittel wird eine organische Flüssigkeit verwendet, in der zumindest in einem beachtlichen Ausmass sowohl das Copolymerisat als auch das Diamin löslich sind. Besonders geeignet sind Kohlenwasserstoffe als Lösungsmittel, wo an erster Stelle die aromatischen Kohlenwasserstoffe wie Toluol und Xylol zu nennen sind.
Die im Rahmen der Erfindung eingesetzten monopri-mären-monotertiären Diamine werden in Mengen von 0,1 bis 1 Mol, bezogen auf die Anhydridgruppen des Copolymerisats, eingesetzt. Geeignete Diamine sind z.B. N,N-Dimethyl-propylendiamin-( 1.3), N,N-Dimethyläthylendiamin-( 1.2), N,N-Dihexylpropylendiamin-(l .3) oder N,N-Dioctadecyl-propylendiamin-(1.3). Es sind auch Diamine mit aromatischen Substituenten geeignet wie z.B. N,N-Diphenylpropy-lendiamin-(1.3).
Die zwischen den beiden Aminostickstoffatomen befindliche Alkylenkette enthält 2 bis 12 Kohlenstoffatome. Daneben können Diamine mitverwendet werden, bei denen eine oder mehrere Methylengruppen durch Sauerstoff, Schwefel oder einfach-substituierten Stickstoff ersetzt worden sind.
Vorzugsweise wird bei der Umsetzung des Copolymeren mit dem monoprimären-monotertiären Diamin ein Molverhältnis Diamin zu im Copolymerisat vorhandenen Maleinsäureanhydridgruppen von 0,2 bis 0,6 verwendet.
In einer besonderen Ausführungsform des erfindungsge-
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mässen Verfahrens wird das monoprimäre-monotertiäre Diamin teilweise durch ein primäres Monoamin substituiert. Dabei kann die Substitution bis zu 70 Mol-% betragen. Im Rahmen dieser Ausführungsform einsetzbare Monoamine sind Verbindungen wie Methylamin, Äthylamin, Butylamin, Stearylamin, Cyclohexylamin, Benzylamin u.a.
In einer weiteren Reaktionsstufe wird das Umsetzungsprodukt aus Copolymeren und monoprimären-monotertiären Damin mit weniger als 1,5 bzw. weniger als 1,1 Mol, jedoch mehr als 0,2 Mol bezogen auf die ursprünglich im Copolymerisat vorhandenen Anhydridgruppen eines niedermolekularen Polyamins umgesetzt. Dieses Polyamin weist mindestens zwei Aminogruppen auf, die primär und/oder sekundär sein können. Besonders geeignet im Rahmen der Erfindung sind diprimäre aliphatische Diamine wie z.B. Äthylendiamin, Hexamethylendiamin, Propandiamin-(1.2), Trimethylhexamethylendiamine u.a.m. Daneben können auch Diamine verwendet werden, die Heteroatome in der aliphatischen Kette enthalten wie Sauerstoff, Schwefel oder einfach substituierten Stickstoff. Sehr geeignet im Rahmen der Erfindung sind auch niedermolekulare Polyalkylenpo-lyamine wie z.B. Diäthylentriamin, Tetraäthylenpentamin, Triäthylentetramin und Bis-(6)-aminohexylamin.
Sowohl die Umsetzung des Copolymerisats mit dem monoprimären-monotertiären Diamin als auch die nachfolgende weitere Umsetzung mit Polyaminen kann in Gegenwart eines aliphatischen Hydroxyamins durchgeführt werden. Man kann auch so vorgehen, dass man zuerst das monoprimär-monotertiäre Diamin einsetzt, dann das Hydro-xyamin und an dritter Stelle das Polyamin zugibt. Besonders geeignet ist z.B. Äthanolamin. Das Äthanolamin tritt zum Teil als Reaktionspartner bei der Umsetzung auf, es kann aber auch als Lösungsmittel für das Copolymerisat dienen. Es kann auch z.B. Aminopropanol oder Aminobutanol eingesetzt werden.
Über den genauen Chemismus bei den beschriebenen Reaktionen besteht noch keine vollständige Klarheit. Vermutlich reagieren die Aminogruppen teilweise unter Amid-bildung, auch dürften zumindest in einem gewissen Umfang Imide entstehen. Wahrscheinlich sind zumindest in einem gewissen Umfang auch Vernetzungen vorhanden. So ist es möglich, dass ein Polyamin zunächst mit einem Copolymerisat, das bereits mit dem primärtertiären Diamin reagiert hat, eine Amidbindung ausbildet, wobei die erste Aminfunk-tion des Polyamins reagiert. Eine weitere Aminogruppe des Polyamins kann nun mit einem weiteren Molekül des umgesetzten Copolymerisats reagieren, wodurch die Vernetzung bewirkt wird. Es können natürlich auch weitere Anhydridringe durch das Polyamin aufgespalten werden und entsprechende Amidgruppen gebildet werden. Auch können Vernetzungen durch Umamidierung erzeugt werden.
Die auf diese Weise hergestellten Umsetzungsprodukte weisen primäre, sekundäre und tertiäre Stickstoffatome auf, mit denen die Salzbildung für die kationischen Leimungsmittel stattfinden kann. Die Überführung in ein Salz kann mit Säuren wie Essigsäure, Salzsäure, Schwefelsäure und anderen organischen oder anorganischen Säuren bewirkt werden. Die Salzbildung ist auch möglich durch Quaternie-rung bzw. Alkylierung mit üblichen Mitteln wie beispielsweise dem Alkylierungsmittel Dimethylsulfat.
Die Salzbildung kann teilweise oder vollständig durchgeführt werden, d.h., es werden ein Teil oder alle zur Verfügung stehenden Aminogruppen mit Säure neutralisiert und/oder quaterniert bzw. alkyliert. Auch können die polymeren, Stickstoff enthaltenden Produkte mit einem Überschuss an Säure versetzt werden.
Die Löslichkeit bzw. die Dispergierbarkeit der kationischen Produkte lässt sich durch den Neutralisationsgrad oder
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Alkylierungs- bzw. Quaternierungsgrad variieren. Die Eigenschaften der erhaltenen Leimungsmittel lässt sich auch durch die Anzahl der in das polymere Molekül eingebauten tertiären Stickstoffatome beeinflussen.
Es war besonders überraschend, dass erfindungsgemäss durch die Umsetzung bestimmter Copolymerisate von a-Olefinen und Maleinsäureanhydrid mit monoprimären-monotertiären Alkylen-Diaminen und nachfolgende Reaktion mit Polyaminen und Salzbildung auf so einfache Art und Weise kationische Leimungsmittel für Papier mit hervorragenden Eigenschaften erhalten werden. Werden beispielsweise anstelle der Polyamine nur AminohydroxyVerbindungen wie Äthanolamin eingesetzt, so erhält man nämlich keine oder nur eine sehr schwache Leimungswirkung. Die Vorteile der Erfindung können auch nicht erreicht werden, wenn man Monoamine anstelle von Polyaminen verwendet.
Das Produkt, das in ein Salz übergeführt wird, kann bestimmte Anteile an tertiären, sekundären und primären Aminogruppen aufweisen.
So wurde gefunden, dass man kationische Leimungsmittel mit sehr guten Eigenschaften erhält, wenn man zur Überführung in ein Salz ein Produkt verwendet, das 0,2 bis 0,8 primäre, 0,1 bis 2,9 sekundäre und 0,3 bis 1,3 mÂq/1 g Festsubstanz tertiäre Aminogruppen enthält. Ein solches typisches Produkt weist z.B. 0,49 mÄq primäre, 0,74 mÄq sekundäre und 0,77 mÄq tertiäre Aminogruppen pro g Festsubstanz auf, bevor es durch Neutralisation mit Säure und/oder durch Quaternierung bzw. Alkylierung in ein Salz übergeführt wird.
Die Anzahl der verschiedenen Aminogruppen kann durch bekannte Analysenmethoden bestimmt werden (s. z.B. Siggia «Quantitative Organic Analysis via Functional Groups» 3rd édition Jone Wiley and Sons New York 1963, Kapitel 11).
Die gemäss der Erfindung hergestellten kationischen Verbindungen sind ausgezeichnete Leimungsmittel für Papier. Sie können sowohl bei der Oberflächenleimung als auch bei der Masseleimung eingesetzt werden. Sie sind hervorragend verträglich mit den bei der Papierleimung üblichen Hilfsmitteln. Es war besonders überraschend, dass sie auch in einem grossen pH-Bereich Leimungsaktivität zeigen. Die Substanzen können in Gegenwart oder in Abwesenheit von Aluminiumsalzen bei der Leimung eingesetzt werden.
Die Herstellung der erfindungsgemässen Leimungsmittel ist besonders einfach. Insbesondere ist es mit dem erfindungsgemässen Verfahren möglich, wertvolle Leimungsmittel aus billigen, leicht zugänglichen Rohstoffen zu gewinnen. Die Leimungsaktivität der erfindungsgemässen Leimungsmittel ist sehr gut, bereits geringe Mengen ergeben einen hohen Leimungseffekt.
Die Leimungsmittel können als Lösungen oder Dispersionen eingesetzt werden. Sie sind sehr stabil und können unbegrenzte Zeit gelagert werden.
Die Erfindung wird durch die folgenden Beispiele näher erläutert:
Beispiel 1
380 g Octadecen-(l) wurden mit 50 ml Butylacetat auf 135°C erhitzt und dann mit 2,5 ml t-Buthylhydroperoxid versetzt. Innerhalb von 2,5 Stunden wurde eine 40 bis 60° warme Lösung von 147 g Maleinsäureanhydrid und 2,5 ml t-Butyl-hydroperoxid in 200 ml Butylacetat zugetropft. Nach beendetem Zulauf wurden nochmals 2,5 ml t-Butylhydroperoxid zugegeben und das Gemisch bei 135°C 4 Stunden lang gerührt. Danach wurde das Butylacetat im Wasserstrahlvakuum abdestilliert.
Im Pumpenvakuum von 0,01 mm Quecksilber destillierte das nicht umgesetzte Olefin ab.
Die Elementaranalyse des Produktes ergab einen 0-Gehalt von 16%, das sind 0,333 Mol Anhydrid/100 g oder ein Verhältnis Olefin: Maleinsäureanhydrid von 1:1,317. Durch gelchromatographische Bestimmungen ergab sich ein mittleres Molekulargewicht von 14000.
352 g des Copolymeren wurde in der l,6fachen Menge Xylol gelöst und sodann mit 1 Mol N,N-Dimethylpropylen-diamin-(1.3) versetzt. Nach etwa 5 Min. wurde 1 Mol Hexan-diamin-(1.6) hinzugegeben. Als Katalysator wurde 1,5% p-Toluolsulfonsäure, berechnet auf das Polymere, eingesetzt.
Nach 30 Min. Kochen unter Rückfluss und Entfernung des Reaktionswassers wurde das Lösungsmittel in einem Rotationsverdampfer entfernt. Das zurückbleibende Harz wurde mit Essigsäure aufgenommen und im Wasser gelöst.
Das kationische Produkt wurde zusammen mit 5%iger Stärkelösung in einer Leimpresse auf ein ungeleimtes Papier von 80 g/m2 mit einer Porosität von 1100 bis 1200 ml/min und 150 (ml Wasser) Aufnahmegewicht (nach Bendtsen) bei einer Oberflächenleimung verwendet.
Es wurden dabei Papiere mit folgenden Eigenschaften erhalten:
Tabelle
Eingesetzte Menge °Cobb Tinte (sek.) Hercules
Leimungsmittel auf Sizing Tester (80%
Papiergewicht Remission)
%(atro) sek.
0,2 25,0 560
0,3 25,0 640
0,4 18,0 1300
Beispiel 2
3256 g Eicosen-1 wurden mit 923 g Butylacetat vermischt und unter Stickstoff auf 130°C erhitzt. Dann wurden innerhalb 2,5 Stunden 1078 g Maleinsäureanhydrid und 50 ml t-Butylhydroperoxid in je fünf Portionen zugegeben. Nach einer weiteren halben Stunde wurden noch 216 g Maleinsäureanhydrid und 25 ml Hydroperoxid hinzugefügt und nach 4 Stunden unter Rückfluss gekocht. Anschliessend wurde das Lösungsmittel und das überschüssige Olefin im Vakuum abdestilliert. Zurück bleibt ein Polymer, das noch 1,4% überschüssiges Olefin enthält.
100 g des obigen Polymers werden in 150 g Xylol gelöst, 0,4 g p-Toluolsulfonsäure zugesetzt und zum Sieden erhitzt. Im Abstand von je 5 Minuten werden 9,5 g N,N-Dimethyl-propandiamin-(1.3), 4,3 g Äthanolamin und 11,9 g Diäthy-lentriamin zugegeben und anschliessend eine halbe Stunde unter Rückfluss gekocht. Anschliessend wird das Reaktionswasser mit Xylol ausgekreist und das Lösungsmittel im Wasserstrahlvakuum auf dem Wasserbad abdestilliert. Das zurückbleibende Harz wird mit Essigsäure in Wasser gelöst.
Wie in Beispiel 1 wurden 0,2% des Leimungsmittels bei verschiedenem pH-Wert der Flotte eingesetzt und die folgenden Resultate erhalten:
pH-Wert
°Cobb
Oberseite
Siebseite
4,0
18,8
20,2
7,0
18,8
20,7
9,0
22,4
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Beispiel 3
701,5 g Decen-(l) werden mit 238 g Xylol verdünnt und s
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wie oben mit insgesamt 490 g Maleinsäureanhydrid und 11 ml t-Butylhydroperoxid polymerisiert, jedoch mit dem Unterschied, dass nach dem Auspolymerisieren das Lösungsmittel nicht entfernt, sondern mit Xylol bis auf einen Trok-kengehalt von 27,5% verdünnt wird. 152 g dieser Lösung werden mit weiteren 450 g Xylol verdünnt, mit 0,3 g p-Tolu-olsulfonsäure versetzt und im Abstand von je 5 Minuten 10,3 g N,N-Dimethylpropandiamin-(1.3), 15,3 g Äthanolamin und 51,5 g Diäthylentriamin bei Siedehitze zugegeben. Nach einer weiteren halben Stunde Kochen wird alles mit Xylol Flüchtige ausgekreist und das Lösungsmittel im Wasserstrahlvakuum auf dem Wasserbad entfernt. Das zurückbleibende Harz wird wie oben mit Essigsäure neutralisiert und in Wasser gelöst und zur Oberflächenleimung eingesetzt. Bei 0,3% Einsatzmenge erhält man einen Cobbwert von 25,8.
Beispiel 4
Das Beispiel 3 wird wiederholt mit dem Unterschied, dass statt Decen 840 g Dodecen-1 eingesetzt wird; man erhält einen Cobbwert von 18,4.
Beispiel 5
540 g eines a-Olefingemisches mit den Kettenlängen von C20 bis C24 (durchschnittliches Molekulargewicht = 307) wurde unter Stickstoff auf 120°C erhitzt. Dann wurde der Stickstoffstrom abgestellt, 3,6 ml t-Butylhydroperoxid zugegeben und ein Gemisch von 205,8 g Maleinsäureanhydrid und 150 g Butylacetat innerhalb von 1,5 Stunden zugetropft. Währenddessen und in den darauf folgenden 3 Stunden wurden jede halbe Stunde 1,1 ml t-Butylhydroperoxid zugegeben. Danach wurde die Temperatur auf 150-160°C erhöht und noch 1Vz Stunden bei dieser Temperatur gehalten, wobei in halbstündigem Abstand noch 2 Portionen von je 1,1 ml t-Butylhydroperoxid zugegeben. Danach wurde die Temperatur auf 150-160°C erhöht und noch 1 Vi Stunden bei dieser Temperatur gehalten, wobei in halbstündigem Abstand noch 2 Portionen von je 1,1 ml t-Butylhydroperoxid zugegeben wurden. Danach wurde das Butylacetat, zuletzt im Vakuum abdestilliert und 1200 g Xylol zugegeben. Die Lösung enthält 36,3% Feststoff, wovon 33,6% aus Polymer und 2,7% aus nicht umgesetztem Olefin bestehen. Durch GPC wurde eine breite Molekulargewichtverteilung von 2000 bis 55 000, mit einem Peak bei 12 000 ermittelt. 590 g der obigen Lösung wurden bis zum Sieden erhitzt, sodann wurden 0,4 g p-Toluolsulfonsäure und 16,7 g N,N-Dimethylpropandiamin-(1.3) zugegeben. Fünf Minuten danach wurden 20,7 g Benzylchlo-rid zugetropft und nach weiteren 10 Minuten 7,5 g Äthanolamin und 20,9 g Diäthylentriamin zugegeben. Nach einer weiteren halben Stunde wurde das Reaktionswasser ausgekreist und das Xylol im Wasserstrahlvakuum aufkochendem Wasserbad abgezogen. Die zurückbleibende Masse wurde unter Zugabe von Essigsäure zu einer 16%igen Lösung in Wasser verarbeitet. Wie in Beispiel 1 wurden 0,2% des Leimungsmittels eingesetzt. Das so behandelte Papier zeigte einen Cobbwert von 26,0.
Beispiel 6
2670 g C20-a-Olefin wurden mit 800 g Xylol vermischt, das Reaktionsgefäss 5 Minuten lang mit Stickstoff gespült und auf 140°C erhitzt. Dann wurden innerhalb von 2,5 Stunden 177 g Maleinsäureanhydrid und 41 ml t-Butyldroperoxid in je fünf Portionen zugegeben. Nach einer weiteren halben Stunde wurden noch 21 ml t-Butylhydroperoxid hinzugefügt und weitere 4 Stunden bei 145-155°C gehalten. Dann wurde mit 1724 g Xylol verdünnt. Die Lösung enthält 6,5% nicht umgesetztes Olefin und 54,4% eines Polymers, dessen Molekulargewichtverteilung von 2000 bis 71000 reicht und einen Peak bei 6800 aufweist (GPC).
348 g der obigen Lösung wurden mit 177 g Xylol verdünnt und 0,4 g p-Toluolsulfonsäure hinzugefügt. Es wurde bis zum leichten Sieden erhitzt und nacheinander in Abständen von je 5 Minuten 10,2gN,N-Dimethylpropandiamin-(1.3), 15,3 Äthanolamin und 20,6 g Diäthylentriamin zugetropft. Danach wurde noch eine halbe Stunde gekocht und dann das Reaktionswasser ausgekreist. Das Xylol wurde auf dem Wasserbad im Vakuum abdestilliert und das zurückgebliebene Harz unter Zugabe von Essigsäure zu einer 8% Feststoff enthaltenden Lösung in Wasser verarbeitet.
Es wurde wie in Beispiel 1 mit verschiedenen Einsatzmengen geleimt, und die folgenden Cobbwerte erzielt:
Einsatzmenge (Feststoff) %
°Cobb
0,2
67,2
0,3
23,0
0,4
18,9
Beispiel 7
Die Kondensation des a-Olefincopolymeren mit Amin wurde wie in Beispiel 6 wiederholt, mit dem Unterschied, dass die Menge Diäthylentriamin auf 25,8 g erhöht wurde. Bei der Leimung wie oben wurden folgende Werte erzielt:
Einsatzmenge (Feststoff) %
°Cobb
0,2
21,7
0,3
18,8
0,4
18,0
Beispiel 8
3256 g C20-a-Olefin wurden mit 1078 g Maleinsäureanhydrid wie oben in Xylol copolymerisiert. Das gebildete Polymer enthielt 4,2% nicht umgesetztes Olefin. Die Molekulargewichtsverteilung reichte von 2000 bis 111 000 und wies einen Peak bei 11000 auf (GPC). Nach Verdünnung mit Xylol wurde eine 48% Feststoff enthaltende Lösung erhalten.
411g dieser Lösung wurden mit 84 g Xylol und 0,4 g p-Toluolsulfonsäure versetzt und dann, wie in den vorigen Beispielen 15,3 g N,N-Dimethylpropandiamin-(1.3), 12,2 g Äthanolamin und 20,6 Diäthylentriamin nacheinander hinzugefügt und das gebildete Reaktionswasser ausgekreist. Nach Abdampfen des Xylols im Vakuum auf dem Wasserbad, wurde das zurückbleibende Harz wie in den vorigen Beispielen in Wasser gelöst und Papier damit geleimt. Die folgenden Cobbwerte wurden erhalten:
Eintrag (Feststoff)
"Cobb
0,2%
47,5
0,3%
20,3
0,4%
19,5
Beispiel 9
740 g Eicosen werden mit 200 g Xylol verdünnt und auf 120°C erhitzt. Dann werden 245 g Maleinsäureanhydrid und 17 ml t-Butylhydroperoxid innerhalb 5 Stunden in je 10 Portionen zugegeben. Die Temperatur wird dabei zwischen 120 und 125°C gehalten. Danach wird auf 150-160°C erhitzt und im Abstand von je einer halben Stunde noch drei Portionen t-Butylhydroperoxid von je 1,7 ml zugegeben. Eine halbe s
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Stunde nach der letzten Zugabe wird mit 700 g Xylol verdünnt. 382 g dieser Lösung werden auf 120°C erhitzt mit 0,4 g p-Toluolsulfosäure und mit 122 g Äthanolamin versetzt.
Nach kurzem Sieden wird eine klare Lösung erhalten. Darauf werden bei Siedehitze 15 g N,N-Dimethylpropylendiamin-(1.3)undl5g Diäthylentriamin zugegeben und nach fünf Minuten der Überschuss an Amin zusammen mit dem Reaktionswasser ausgekreist. Das Xylol wird im Wasserstrahlvakuum auf dem siedenden Wasserbad abdestilliert. Das zurückbleibende Harz wird wie in den vorigen Beispielen mit Essigsäure neutralisiert und in Wasser in Lösung gebracht 5 und zur Oberflächenleimung eingesetzt. Bei 0,3% Einsatzmenge (atro) erhält man einen Cobbwert von 21,3.
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Claims (15)

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    PATENTANSPRÜCHE 1. Verfahren zur Herstellung von kationischen Leimungsmitteln für Papier durch Umsetzung von Copolymerisaten des Maleinsäureanhydrids mit monoprimären-monoter-tiären aliphatischen Diaminen und weiteren Aminen sowie Salzbildung, dadurch gekennzeichnet, dass man ein Copo-lymerisat aus Maleinsäureanhydrid und 10 bis 26 Kohlenstoffatome enthaltenden a-Olefinen in einem organischen Lösungsmittel zunächst mit 0,1 bis 1 Mol, bezogen auf die Anhydridgruppen des Copolymerisats, eines monoprimâçen-monotertiären Alkylendiamins der allgemeinen Formel
    " (CH2>x " NH2 '
    wobei Ri und R2 gleich oder verschieden sein können und einen Alkylrest mit 1 bis 22 Kohlenstoffatomen, einen Phe-nylrest oder zusammen mit dem tertiären N-Atom einen Piperidyl- oder Morpholylrest darstellen und 2^x^12, umsetzt, sodann mit mehr als 0,2 und weniger als 1,5 Mol eines niedermolekularen Polyamins reagieren lässt, wobei die Gesamtsumme der Amine, bezogen auf Anhydridgruppen des Copolymerisats, unter 2 Mol liegt, und das erhaltene Produkt in ein Salz überführt.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man die Umsetzung in Gegenwart eines Hydroxyamins durchführt.
  3. 3. Verfahrennach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man ein Copolymerisat aus Maleinsäureanhydrid und 16 bis 26 Kohlenstoffatome enthaltenden a-Olefinen verwendet.
  4. 4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man Copolymerisate mit einem molaren Verhältnis Maleinsäureanhydrid/a-Olefin von 1:1 bis 1,5:1 verwendet.
  5. 5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man das Copolymerisat mit 0,4 bis 0,6 Mol, bezogen auf die Anhydridgruppen des Copolymerisats, des monopri-mären-monotertiären Alkylendiamins umsetzt.
  6. 6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man weniger als 1,1 Mol des niedermolekularen Polyamins verwendet.
  7. 7. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man als niedermolekulare Polyamine Polyalkylenpoly-amine verwendet.
  8. 8. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man ein Produkt in ein Salz überführt, das 0,2 bis 0,8 primäre, 0,1 bis 2,9 sekundäre und 0,3 bis 1,3 mÄq/g Festsubstanz tertiäre Aminogruppen enthält.
  9. 9. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man zur Überführung in ein Salz eine Säure verwendet.
  10. 10. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man zur Überführung in ein Salz ein Alkylierungsmittel verwendet.
  11. 11. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man als Polyamine diprimäre aliphatische Diamine mit 2 bis 12 Kohlenstoffatomen verwendet.
  12. 12. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass man als Polyalkylenpolyamin Diäthylentriamin verwendet.
  13. 13. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass man erst nach der Reaktion mit dem primär/tertiären Diamin bis zu 0,7 Mol, berechnet auf die ursprünglich vorhandenen Anhydridgruppen des Copolymerisats, eines aliphatischen Hydroxyamins zugibt und sodann mit dem Polyamin umsetzt.
  14. 14. Verfahren nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, dass man Äthanolamin verwendet.
  15. 15. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man das monoprimäre-monotertiäre Alkylendiamin zu bis zu 70 Mol-% durch ein aliphatisches Monoamin der Formel CH3(CH2)z-NH2, wobei z=o bis 17, substituiert, wobei jedoch mindestens 0,1 Mol, bezogen auf die Anhydridgruppen des Copolymerisats, des monoprimären-monoter-tiären Alkylendiamins bei der Umsetzung eingesetzt werden.
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