CH639941A5 - Polypeptides, process for their preparation and their use - Google Patents

Polypeptides, process for their preparation and their use Download PDF

Info

Publication number
CH639941A5
CH639941A5 CH206278A CH206278A CH639941A5 CH 639941 A5 CH639941 A5 CH 639941A5 CH 206278 A CH206278 A CH 206278A CH 206278 A CH206278 A CH 206278A CH 639941 A5 CH639941 A5 CH 639941A5
Authority
CH
Switzerland
Prior art keywords
val
gln
polypeptide according
tyr
radical
Prior art date
Application number
CH206278A
Other languages
English (en)
Inventor
Gideon Goldstein
David H Schlesinger
Original Assignee
Sloan Kettering Inst Cancer
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Sloan Kettering Inst Cancer filed Critical Sloan Kettering Inst Cancer
Publication of CH639941A5 publication Critical patent/CH639941A5/de

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07KPEPTIDES
    • C07K14/00Peptides having more than 20 amino acids; Gastrins; Somatostatins; Melanotropins; Derivatives thereof
    • C07K14/435Peptides having more than 20 amino acids; Gastrins; Somatostatins; Melanotropins; Derivatives thereof from animals; from humans
    • C07K14/575Hormones
    • C07K14/66Thymopoietins
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P21/00Drugs for disorders of the muscular or neuromuscular system
    • A61P21/02Muscle relaxants, e.g. for tetanus or cramps
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P37/00Drugs for immunological or allergic disorders
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P37/00Drugs for immunological or allergic disorders
    • A61P37/02Immunomodulators
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P37/00Drugs for immunological or allergic disorders
    • A61P37/02Immunomodulators
    • A61P37/04Immunostimulants
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P37/00Drugs for immunological or allergic disorders
    • A61P37/02Immunomodulators
    • A61P37/06Immunosuppressants, e.g. drugs for graft rejection
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P43/00Drugs for specific purposes, not provided for in groups A61P1/00-A61P41/00
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P5/00Drugs for disorders of the endocrine system
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K38/00Medicinal preparations containing peptides

Landscapes

  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Immunology (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Endocrinology (AREA)
  • Gastroenterology & Hepatology (AREA)
  • Biophysics (AREA)
  • Proteomics, Peptides & Aminoacids (AREA)
  • Molecular Biology (AREA)
  • Genetics & Genomics (AREA)
  • Biochemistry (AREA)
  • Toxicology (AREA)
  • Zoology (AREA)
  • Diabetes (AREA)
  • Physical Education & Sports Medicine (AREA)
  • Transplantation (AREA)
  • Orthopedic Medicine & Surgery (AREA)
  • Neurology (AREA)
  • Pain & Pain Management (AREA)
  • Medicines That Contain Protein Lipid Enzymes And Other Medicines (AREA)
  • Peptides Or Proteins (AREA)

Description

Die vorliegende Erfindung betrifft neue Polypeptide, Verfahren zur Herstellung derselben und pharmazeutische Präparate, welche diese Polypeptide als Wirkstoff enthalten.
Bekanntlich sind aus verschiedenen tierischen Organen viele Polypeptide isoliert worden. Allerdings wusste man bis zum letzten Jahrzehnt sehr wenig über den Thymus, ein Organ, welches beim Menschen zum Zeitpunkt der Geburt etwa 0,8% des Körpergewichts darstellt. Zwar ist früher die Hypothese aufgestellt worden, dass im Thymus eine Substanz mit neuromuskulär blockierender Wirkung vorliegt und dass ein Thymus-Hormon die Entwicklung des Immunitätssystems beeinflusst. Trotz dem lebhaften Interesse für mögliche Funktionen des Thymus und trotz frühen Hypothesen und Experimenten wusste man bis vor kurzem sehr
639 941
wenig über die Funktion des Thymus. Man hat aber jetzt eingesehen, dass der Thymus ein komposites Organ ist, das sowohl epitheliale (endokrine) als auch lymphoide (immuni-täre) Komponenten beinhaltet, und dass der Thymus daher in den Immunitätsfunktionen des Organismus eine Rolle spielt. Der Thymus ist also ein komposites Organ, welches aus einem epithelialen, von dem dritten Branchialbogen abgeleiteten Stroma und aus von Stammzellen, welche in den hämatopoetischen Geweben entstehen, abgeleiteten Lymphozyten besteht (Goldstein et al., The Human Thymus, Heinemann, London, 1969). Die Lymphozyten werden im Thymus differenziert und verlassen ihn in Form von reifen, vom Thymus abgeleiteten und T-Zellen genannten Zellen, welche sich dann im Blut, in der Lymphe und in den Lymphknoten verteilen. Die Herbeiführung der Differenzierung der Stammzellen im Thymus scheint unmittelbar auf Sekretionen der epithelialen Zellen des Thymus zurückzugehen, aber Schwierigkeiten bei den biologischen Versuchen haben früher die vollständige Isolierung und Strukturaufklärung jegliches allfällig vorhandenen Hormons verunmöglicht.
Um die Bedeutung der charakteristischen, differenzierenden biologischen Eigenschaften der erfindungsgemässen Polypeptide richtig zu verstehen, muss die Funktion des Thymus für die Immunität des Organismus dargelegt werden: sie besteht im grossen in der Erzeugung von vom Thymus abgeleiteten Zellen, oder Lymphozyten, die T-Zellen genannt werden. Die T-Zellen bilden einen grossen Anteil der Gesamtmenge von rezirkulierenden kleinen Lymphozyten. Die T-Zellen haben eine immunologische Spezifität und sie greifen, als Effektorzellen, direkt in die zellulär übermittelten Immunitätsreaktionen (wie die Reaktionen auf Homotransplantation) ein. Die T-Zellen sondern jedoch keine humoralen Antikörper ab; solche werden durch direkt von dem Knochenmark abgeleitete Zellen, ohne Beeinflussung durch den Thymus, erzeugt und diese zuletzt erwähnten Zellen werden B-Zellen genannt. Immerhin müssen bei vielen Antigenen T-Zellen von geeigneter Reaktivität nebst den B-Zel-len vorhanden sein, damit letztere Antikörper erzeugen können. Der Mechanismus dieser Zusammenarbeit zwischen verschiedenen Zellarten ist heute noch nicht vollständig aufgeklärt.
Aus den oben stehenden Erläuterungen geht hervor, dass der Thymus für die Ausbildung der zellulären Immunität und zahlreicher humoraler Antikörperreaktionen unerläss-lich ist und dass für diese Systeme, im und durch den Thymus, die Differenzierung der hämatopoetischen Stammzellen zu T-Zellen herbeigeführt wird. Diese Vorgänge werden durch Sekretionen der epithelialen Zellen des Thymus, d.h. durch die Thymus-Hormone, gesteuert.
Zum Verständnis der Rolle des Thymus und des Zellensystems der Lymphozyten und zum Verständnis der Lym-phozytenzirkulation im Körper muss ferner hervorgehoben werden, dass die Stammzellen im Knochenmark entstehen und in den Thymus durch die Blutbahn gelangen. Im Thymus erfolgt die Differenzierung der Stammzellen zu immunologisch kompetenten T-Zellen, welche dann in die Blutbahn übergehen und zusammen mit den B-Zellen zwischen den Geweben, dem lymphatischen System und der Blutbahn zirkulieren.
Die Körperzellen, welche Antikörper erzeugen, entwik-keln sich auch aus den hämatopoetischen Stammzellen, ihre Differenzierung wird aber nicht durch den Thymus gesteuert. Weil sich diese Zellen von dem Knochenmark ableiten, werden sie B-Zellen genannt. Bei den Vögeln erfolgt ihre Differenzierung in einem dem Thymus ähnlichen Organ, welches Bursa von Fabricius genannt wird. Bei den Säugetieren hat man kein entsprechendes Organ gefunden und man nimmt an, dass sich die Differenzierung zu B-Zellen im
3
5
10
15
20
25
30
35
40
45
50
55
60
65
639 941
4
Knochenmark vollzieht. Die physiologischen Substanzen, welche diese Differenzierung herbeiführen, sind noch völlig unbekannt.
Man weiss seit einiger Zeit, dass der Thymus in Verbindung mit den Immunitätseigenschaften des Organismus steht und deshalb haben aus dem Thymus isolierte Substanzen grösseres Interesse errungen. So sind in den letzten Jahren eine ziemlich grosse Zahl von Berichten über wissenschaftliche Arbeiten an im Rinderthymus vorhandenen Stoffen veröffentlicht worden. Die Anmelderin selber hat mehrere Beiträge erscheinen lassen, welche von ihren Untersuchungen auf diesem Gebiet handeln. Solche Publikationen finden sich beispielsweise in The Lancet, 20. Juli 1968, S. 119 bis 122; Triangle, Bd. 11, Nr. 1, S. 7 bis 14, 1972; Annais of the New York Academy of Sciences, Bd. 183, S. 230 bis 240, 1971; Clinical and Expérimental Immunology, Bd. 4, Nr. 2, S. 181 bis 189, 1967; Nature, Bd. 247, S. 11 bis 14,1974; Pro-ceedings of the National Academy of Sciences, USA, Bd. 71, S. 1474 bis 1478,1974; Cell, Bd. 5, S. 361 bis 365 und S. 367 bis 370,1975; und The Lancet, Bd. 2, S. 256 bis 259, 1975.
In dem Beitrag von Goldstein und Manganaro in Annais of the New York Academy of Sciences, Bd. 183, S. 230 bis 240,1971, wird über das Vorliegen eines Polypeptids im Thymus berichtet, welches beim Tier eine der Myasthenia gravis beim Menschen ähnliche, myasthenische neuro-mus-kuläre Blockierung bewirkt. Es wird dort auch erwähnt, dass zwei verschiedene Wirkungen durch unterschiedliche Polypeptide des Rinderthymus erzeugt werden. In der Veröffentlichung wird angenommen, dass eines dieser Polypeptide -Thymotoxin genannt - eine Myositis bewirkt, und es wird ferner angeführt, dass dieses Polypeptid nicht isoliert wurde, dass es sich aber dabei offenbar um ein Polypeptid mit einem Molekulargewicht von ca. 7000, einer (im Endeffekt) starken positiven Ladung und einer Adsorption an Carboxymethyl-Sephadex bei einem pH von 8,0 handelt.
In Nature, 247,11,4. Januar 1975, werden unter den Namen Thymin I und Thymin II Polypeptide beschrieben, welche neue, aus dem Rinderthymus isolierte Polypeptide sind und besondere Verwendungen in verschiedenen therapeutischen Gebieten haben. Wegen des Gebrauches ähnlicher Namen für andere, aus dem Thymus früher isolierte Produkte, werden diese Thymin I und Thymin II jetzt Thymopoietin I und Thymopoietin II genannt. Diese Produkte und Verfahren werden in der US-Anmeldung Nr. 606 843 vom 22.8.1975 beschrieben, welche eine Continuation-in-part der US-Anmeldung Nr. 429 202 vom 28.12.1973 (jetzt fallengelassen) ist.
In dem US-Patent Nr. 4 002 602 vom 11.1.1977, welches eine Continuation-in-part der US-Anmeldung Nr. 449 686 vom 11.3.1974 ist, werden unter dem Namen Ubiquitous Im-munopoietic Polypeptide (UBIP) langkettige Polypeptide beschrieben; dieses Polypeptid besteht aus 74 Aminosäuren und zeichnet sich durch seine Fähigkeit aus, in vitro in Na-nogrammkonzentrationen die Differenzierung sowohl der T-Zellen als auch der B-Zellen aus Vorläufern herbeizuführen, welche im Knochenmark und in der Milz vorhanden sind. Dieses Polypeptid ist daher bei der therapeutischen Behandlung von Thymus- oder Immunitätsinsuffizienz usw. wertvoll.
Im US-Patent Nr. 4 002 740 vom 11.1.1977 werden Präparate eines synthetischen Tridecapeptids beschrieben, welches die Differenzierung der T-Lymphozyten, jedoch nicht jene der B-Lymphozyten mit komplementärem Rezeptor herbeizuführen vermag. Dieses Polypeptid zeigt also viele Eigenschaften des gemäss der oben erwähnten US-Anmeldung Nr. 606 843 isolierten und Thymopoietin genannten langket-tigen Polypeptids.
Die vorliegende Erfindung stellt ein synthetisches Polypeptid aus 5 Aminosäuren mit einer bestimmten Reihenfolge von aktiven Stellen zur Verfügung, welches mehrere charakteristische Eigenschaften des bereits isolierten und in den oben erwähnten Veröffentlichungen und der US-Patentan-meldung Nr. 606 843 vom 22.8.1975 Thymopoietin genannten langkettigen Polypeptids und des im US-Patent Nr. 4 002 740 beschriebenen Tridecapeptids aufweist.
Es ist daher ein Gegenstand der vorliegenden Erfindung, neue Polypeptide von biologischer Bedeutung zur Verfügung zu stellen.
Es ist ein weiterer Gegenstand der Erfindung, neue Polypeptide zur Verfügung zu stellen, welche in Nanogramm-konzentrationen die Differenzierung der Knochenmarkzellen zu T-Zellen herbeizuführen vermögen und dadurch die Bildung von vom Thymus abgeleiteten Lymphozyten bewirken; diese Polypeptide sind also wertvoll für das Immunitätssystem bei Mensch und Tier.
Ein weiterer Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist die Schaffung von neuen Zwischenprodukten, Verfahren zur Synthese der erfindungsgemässen Polypeptide sowie pharmazeutische Präparate auf der Basis der neuen Polypeptide.
Um die vorgenannten Ziele und Vorteile zu erreichen, werden erfindungsgemäss neue Polypeptide entwickelt, welche im reaktionsfähigen Bestandteil die folgende Reihenfolge aufweisen:
R-NH-ARG-LYS-ASP-VAL-TYR-CO-R'
Die Erfindung bezieht sich ferner auf neue Peptid-Harz-Zwischenprodukte, welche bei der Herstellung der erfindungsgemässen Polypeptide gebildet werden, wobei diese Zwischenprodukte der folgenden Sequenz entsprechen:
a-Rc-ARG-LYS-ASP-VAL-TYR-Harz wobei das Harz ein Polymer in fester Phase darstellt, welches als Träger für die Reaktion wirkt. Auch ein Verfahren zur Herstellung der erfindungsgemässen Polypeptide durch Peptidsynthese in fester Phase sowie solche Polypeptide enthaltende, therapeutische Präparate werden angestrebt.
Beschreibung der bevorzugten Ausführungsformen Wie bereits erwähnt, bezieht sich die vorliegende Erfindung auf neue Polypeptide, welchen in verschiedener Hinsicht therapeutische Wirkung zukommt, auf bei der Herstellung dieser Polypeptide gebildete Zwischenprodukte, auf therapeutische Präparate und auf Methoden für die Herstellung der Polypeptide.
Gemäss der ersten, erfindungsgemässen Ausführungsform gelangt man zu Polypeptiden, welche als wirksamen Bestandteil die folgende Aminosäuresequenz aufweisen:
I. ARG-LYS-ASP-VAL-TYR
Gemäss einer weiteren Ausführungsform erhält man Pentapeptide, welche die vorgenannte Sequenz als wirksamen Bestandteil aufweisen und der folgenden allgemeinen Formel entsprechen:
II. R-NH-ARG-LYS-ASP-VAL-TYR-COR'
worin R und R' die weiter unten genannten Substituenten an der Pentapeptidsequenz darstellen, welche die biologische Wirksamkeit der zugrundeliegenden reaktionsfähigen Se5
10
15
20
25
30
35
40
45
50
55
60
65
5
639 941
quenz nicht wesentlich beeinflussen. Damit sei ausgesagt, dass die endständigen Aminosäuren an dieser Pentapep-tidkette gemäss der Bedeutung von R und R' modifiziert werden können, ohne dass man vom Umfang der vorliegenden Erfindung abgeht. Dies will besagen, dass die endständigen Amino- und Carbonsäuregruppen bezüglich der biologischen Wirkung der Pentapeptide im Gegensatz zu einigen anderen Polypeptiden nicht wesentlich sind. Die vorliegende Erfindung umfasst somit solche Pentapeptide, welche endständig unsubstituiert oder endständig durch mindestens eine Gruppe R und/oder R' substituiert sind, welche die biologische Wirksamkeit, wie sie hier beschrieben wird, nicht wesentlich beeinträchtigt.
Aus den obigen Darlegungen geht eindeutig hervor, dass diese Gruppen eine einfache Substitution wie die Acylierung an der freien Aminogruppe oder die Amidierung an den freien Carbonsäuregruppen sowie die Substitution von zusätzlichen Aminosäuren und Polypeptiden umfasst. Diesbezüglich dürften die erfindungsgemässen Pentapeptide einzigartig sein, da die Pentapeptide die gleiche biologische Wirksamkeit wie langkettige, natürliche Peptide zeigen, in welchen die besagte Pentapeptidsequenz einen Teil bildet oder darin vorkommt. Es wird daher angenommen, dass die Wirksamkeit des Moleküls sich durch die Stereochemie des Moleküls ergibt, d.h. durch die besondere «Faltung» des Moleküls bewirkt wird. Diesbezüglich ist daraufhinzuweisen, dass Poly-peptidbindungen nicht starre, sondern flexible Bindungen sind und in Blattform, in Schneckenlinienform u.dgl. vorliegen können. Daraus ergibt sich, dass das ganze Molekül flexibel ist und sich in gewissem Masse «falzen» lässt. Bei der vorliegenden Erfindung wurde festgestellt, dass die Pentapeptide sich in der gleichen Weise wie langkettige, natürliche Polypeptide «falten», woraus sich die gleichen biologischen Eigenschaften ergeben. Daher können die Pentapeptide durch verschiedene Gruppen R und/oder R' substituiert sein, weil diese Gruppen die biologische Wirksamkeit nicht wesentlich beeinträchtigen oder beeinflussen oder mit den natürlichen «Faltungen» des Moleküls nicht interferieren.
Die Fähigkeit des Moleküls, seine biologische Wirksamkeit und die natürliche «Faltung» beizubehalten, ergibt sich eindeutig aus dem Umstand, dass die Pentapeptidsequenz gemäss Erfindung die gleichen biologischen Eigenschaften wie das 49 Aminosäuren enthaltende Thymopoietin gemäss amerikanischer Patentanmeldung Serial No. 606 843 von Goldstein und der Publikation Nature, 247,11, 1975 aufweisen. Ferner zeigt das Pentapeptidfragment bzw. die Pentapeptidsequenz die gleichen biologischen Eigenschaften wie das synthetisch hergestellte Tridecapeptid, welches in Cell, Bd. 5, 367-370, August 1975, und in US-Patent Nr. 4 002 740 beschrieben ist. In diesen beiden langkettigen Polypeptiden lässt sich das erfindungsgemässe Pentapeptid im Molekül identifizieren, dies jedoch nur in Kombination mit den anderen dort beschriebenen Aminosäuren. Diese Publikationen liefern indessen den Beweis, dass die erfindungsgemässen Pentapeptide, soweit es sich um den Pen-tapeptidteil handelt, den aktiven Anteil des Moleküls darstellen, da die biologischen Wirkungen die gleichen sind und die Aminosäuren und die an den endständigen Aminosäuren substituierten Peptidketten die biologischen Eigenschaften des zugrundeliegenden Pentapeptidfragmentes nicht beeinflussen.
In der obigen Formel haben R und R' unabhängig voneinander die folgenden Bedeutungen:
R'
R
R'
20
25
65
C5-C12-Aryl
C6-C20-Alkaryl
Cö-C20-Aralkyl
C1-C7-Alkanoyl
C2-C7-Alkenyl
C2-C7-Alkinyl nhr7
n(r7)2
or7
10
worin R7 Ci-C7-Alkyl, Q-C-j-Alkenyl, Ci-C7-Alkinyl, C6-C20-Aryl, C6-C20-Alkaryl oder C6-C20-Aralkyl bedeuten.
Wie bereits oben angedeutet worden ist, können R und R' auch neutrale Aminosäuregruppen oder Reste von Polypeptidketten darstellen, und zwar die folgenden:
R
R'
GLN GLU GLY
GLU-GLN GLY-GLN GLY-GLU GLY-GLU-GLN
35
VAL GLN LEU TYR
VAL-GLN
VAL-LEU
VAL-TYR
GLN-LEU
GLN-TYR
GLN-VAL
LEU-TYR
LEU-LEU
TYR-LEU
VAL-GLN-LEU
VAL-GLN-LEU-TYR
Gemäss einer spezifischeren Ausführungsform der Erfin-40 dung bezieht sich diese letztere auf neue Pentapeptide mit der folgenden Sequenz:
III. R-HN-ARG-LYS-ASP-VAL-TYR-COR'
45
55
60
Wasserstoff C,-C,-Alkyl oh nh2
worin R Wasserstoff, einen Alkylrest mit 1 bis 7 Kohlenstoffatomen, z. B. den Methyl- oder Äthylrest, einen Arylrest mit 5 bis 12 Kohlenstoffatomen, z.B. einen Phenylrest, oder einen Alkanoylrest mit 1 bis 7 Kohlenstoffatomen, z.B. den Acetyl- oder Propionylrest, und R' OH, NH2, NHR7 oder N(R7)2 bedeuten. Die am meisten bevorzugten Polypeptide sind solche, in welchen R das Wasserstoffatom und R' die Hydroxylgruppe bedeuten.
Unter den Umfang der vorliegenden Erfindung fallen auch die pharmazeutisch zulässigen Salze solcher Pentapeptide.
Als mit den Pentapeptiden Salze zu bilden vermögende Säuren kann man beispielsweise anorganische Säuren, wie Salzsäure, Bromwasserstoffsäure, Perchlorsäure, Salpetersäure, Rhodanwasserstoffsäure, Schwefelsäure, Phosphorsäure usw., und als organische Säuren z.B. Ameisensäure, Essigsäure, Propionsäure, Glycolsäure, Milchsäure, Brenztraubensäure, Oxalsäure, Malonsäure, Bernsteinsäure, Maleinsäure, Fumarsäure, Anthranilsäure, Zimtsäure, Naph-thalensulfonsäure oder Sulfanilsäure als Beispiele nennen.
Bei den obigen Strukturen werden die Aminosäurekomponenten der Peptide aus Zweckmässigkeitsgründen wie folgt abgekürzt wiedergegeben.
639 941
6
Aminosäure gekürzte Bezeichnung
Glycin GLY
L-Glutaminsäure GLU
L-Glutamin GLN
L-Arginin ARG
L-Lysin LYS
L-Asparaginsäure ASP
L-Valin VAL
L-Tyrosin TYR
L-Leucin LEU
Der wirksame Polypeptidsequenzbestandteil ist ein Peptid mit 5 Aminosäuren, welches ähnliche Eigenschaften besitzt wie das 49 Aminosäuren enthaltende Polypeptid, das aus Rinderthymus isoliert worden und in der amerikanischen Patentanmeldung Serial No. 606 843 beschrieben ist. Die erfindungsgemässen Peptide zeichnen sich insbesondere durch ihr Vermögen aus, die selektive Differenzierung der Thy-1 +-T-Zellen (aber nicht CR+-B-Zellen) in Konzentrationen von 1 ng bis 10 ng/ml einzuleiten. Thy-1 ist ein Dif-ferenzierungsalloantigen, welches in den T-Zellen, jedoch nicht in den B-Zellen vorhanden ist, während CR einen Komplementärrezeptor darstellt, welcher in den B-Zellen, jedoch nicht in den T-Zellen vorhanden ist.
Die Prüfung dieser synthetischen Peptide in vitro auf ihre Fähigkeit zur Herbeiführung der Differenzierung hat gezeigt, dass sie diesbezüglich die gleiche Spezifität wie Thymopoietin II haben. Mit anderen Worten bewirken sie die Differenzierung der Thy-1 ~ -Zellen zu Thy-1+ -T-Zellen, jedoch nicht die Differenzierung der CR+-Zellen zu CR ""Zeilen. Zwar sind bereits viele Substanzen gefunden worden, welche in vitro das Thymopoietin nachahmen und die Differenzierung der T-Zellen durch Erhöhung des intrazellularen Gehalts an cyclischer AMP herbeiführen, es sind aber nur sehr wenige Substanzen bei derart niedriger Konzentration wirksam und die erfindungsgemässen Peptide führen die Differenzierung der T-Zellen selektiv, d.h. ohne jene der CR +-B-Zellen, herbei. Es zeigte sich auch, dass diese synthetischen Peptide die neuromuskuläre Übertragung, wie Thymopoietin selbst, beeinflussen. So konnte bei der Maus, durch Elektromyographie, eine deutliche Verschlechterung der neuromuskulären Übertragung 24 Stunden nach Verabreichung einer Einzeldosis von 10 bis 100 (ig beobachtet werden.
Infolge dieser Eigenschaften eignen sich die erfindungsgemässen Polypeptide zur therapeutischen Anwendung bei Mensch und Tier: sie eignen sich nämlich zur Herbeiführung der Differenzierung der in den hämatopoetischen Geweben entstehenden, lymphopoetischen Stammzellen zu vom Thymus abgeleiteten Zellen, auch T-Zellen genannt, welche sich an den Immunitätsreaktionen des Organismus beteiligen können. Daraus folgen für die Produkte gemäss der Erfindung eine Vielzahl therapeutischer Verwendungen. Da die Verbindungen zuerst gewisse der erwähnten Thymusfunk-tionen erfüllen können, können sie bei verschiedenen Thy-musfunktionen und Immunitätsgebieten angewendet werden. Ein erstes Anwendungsgebiet besteht in der Behandlung des DiGeorge-Syndroms, einer durch angeborenes Fehlen des Thymus gekennzeichneten Krankheit. Die Verabreichung der Polypeptide kann diesen Mangel beheben. Infolge ihrer äusserst starken Wirkung bei niedriger Konzentration können sie der Gesamtimmunität des Körpers auf nützlicher Weise beitragen, indem sie die therapeutische Stimulierung der zellularen Immunität erhöhen oder verstärken; dadurch können sie zur Behandlung von Krankheiten verwendet werden, welche mit einer chronischen Infektion in vivo einhergehen, wie z.B. Pilz- oder Mykoplasma-Infektionen, Tuber-kulosis, Lepra, akute und chronische Virusinfektionen usw. Ferner können die Verbindungen auf jedem Gebiet verwendet werden, in welchem die zellulare Immunität eine Rolle spielt und insbesondere dort, wo Insuffizienzen der Immunität bestehen, wie bei dem bereits erwähnten DiGeorge-Syn-drom. Auch bei einem Überschuss der Antikörperbildung zufolge fehlenden Gleichgewichts zwischen den T-Zellen und den B-Zellen können die Verbindungen durch Stimulierung der T-Zellenerzeugung den Zustand korrigieren. Beispielsweise können sie bei gewissen autoimmunen Erkrankungen, welche mit schädigenden Antikörpern einhergehen, beispielsweise bei systemischem Lupus erythematosus, therapeutisch verwendet werden. Dank ihrer Eigenschaften können die Polypeptide ferner in vitro verwendet werden, um die Entwicklung von Oberflächen-Antigenen der T-Zellen und die Entwicklung der funktionellen Fähigkeit zur Abwehr gegen Mitogene und Antigene und zum Zusammenwirken der Zellen bei der Förderung der Eignung der B-Zellen zur Antikörpererzeugung herbeizuführen. Die Polypeptide sind auch zur Hemmung der unkontrollierten Proliferation von unter dem Einfluss des Thymopoietins entstehenden Lymphozyten wertvoll.
Eine wichtige Eigenschaft der Polypeptide ist ihre Fähigkeit, in vivo Zellen mit den charakteristischen Wirkungen der T-Zellen wieder herzustellen. Die erfindungsgemässen Polypeptide sind also in verschiedenen Richtungen wirksam infolge ihrer Eignung, die Immunreaktion des Organismus zu steigern. Da sie ferner die neuromuskuläre Übertragung beeinflussen, können sie in sehr hoher Dosierung zur Behandlung von Erkrankungen mit übertriebener neuromuskulärer Übertragung, wie spastische Zustände, verwendet werden.
Eine weitere bedeutungsvolle Eigenschaft der erfindungsgemässen Peptide ist ihre hohe Aktivität in sehr niedrigen Konzentrationen in der Grössenordnung ab 1 Nanogramm per ml, und ihre maximale Aktivität in Konzentrationen ab 100 Nanogramm per ml. Als Träger kann jeder für diesen Zweck bekannte Träger verwendet werden, einschliesslich normale Kochsalzlösungen, vorzugsweise mit einem Protein, wie Rinderserumalbumin, als Verdünnungsmittel, um bei derart niedrigen Konzentrationen Verluste durch Adsorption an dem Glasmaterial vorzubeugen. Die erfindungsgemässen Peptide entfalten ihre Wirkung bei einer Dosierung von etwa 1 mg/kg Körpergewicht. Bei der Behandlung des DiGeorge-Syndroms können die Polypeptide in einer Dosis von etwa 1,0 bis 10 mg/kg Körpergewicht verabreicht werden. Im allgemeinen können Dosierungen derselben Grössenordnung zur Behandlung der anderen zuvor erwähnten Zustände oder Erkrankungen verwendet werden.
Erfindungsgemäss werden die Polypeptide nach dem Verfahren gemäss Anspruch 25 oder 28, d.h. nach der von Merrifield in Journal of American Chemical Society, 85, S. 2149 bis 2154,1963 beschriebenen Methode ähnlichen Verfahren, hergestellt. Die Synthese erfolgt durch stufenweise Addition von geschützten Aminosäuren zu einer wachsenden Peptidkette, welche an feste Harzteilchen durch ko-valente Bindungen gebunden war. Bei dieser Arbeitsweise wurden die Reagenzien und die Nebenprodukte durch Filtrieren entfernt und das Umkristallisieren der Zwischenprodukte fiel weg. Ganz allgemein beruht diese Methode auf der Bindung der ersten Aminosäure der Kette an ein festes Polymere durch eine kovalente Bindung und der stufenweise Zugabe der weiteren Aminosäuren nacheinander, bis die gewünschte Aminosäuresequenz bewerkstelligt worden ist. Schliesslich wird das Peptid von dem festen Trägermaterial freigesetzt und die Schutzgruppen werden abgespalten. Diese Methode ergibt eine wachsende, an völlig unlösliche feste
5
10
15
20
25
30
35
40
45
50
55
60
65
7
639 941
Teilchen gebundene Peptidkette, so dass letztere jeweils in zum Filtrieren und Wegwaschen der Reagenzien und Nebenprodukte geeigneter Form vorliegt.
Die Aminosäuren können an einem beliebigen Polymer haften, welches allerdings in den anzuwendenden Lösungsmitteln unlöslich sein und eine beständige physikalische Form, welche sich leicht filtrieren lässt, aufweisen muss. Solche Polymere müssen eine funktionelle Gruppe enthalten, an welcher die zuvor geschützte Aminosäure durch eine kova-lente Bindung stark haften kann. Verschiedene Polymere eignen sich für diesen Zweck. Geeignete Polymere sind beispielsweise Cellulose, Polyvinylalkohol, Polymethacrylate und sulfoniertes Polystyrol. Bei der erfindungsgemässen Synthese wird vor allem ein chlormethyliertes Copolymer von Styrol und Divinylbenzol verwendet.
Die verschiedenen funktionellen Gruppen an der Aminosäure, welche reaktionsfähig sein, jedoch an den Reaktionen nicht teilnehmen sollen, werden durch übliche Schutzgruppen, wie sie bei solchen Umsetzungen bei Polypeptiden verwendet werden, geschützt. So werden die funktionellen Gruppen, wie beispielsweise die Seitenketten bei Arginin, Lysin, Asparaginsäure und Tyrosin, durch Schutzgruppen geschützt, welche nach Beendigung des Reaktionsablaufes ohne nachträgliche Beeinträchtigung des Polypeptid-endproduktes entfernt werden können. Die Synthese erfolgt durch Abänderung der Methode in fester Phase, indem man Fluorescamin verwendet, um mittels Angabe der positiven Fluoreszenz (vgl. Felix et al., Analyt. Biochem., 52, 377, 1973) festzustellen, ob die Kupplung beendet ist. Bei Feststellung der nicht beendeten Kupplung wird diese erneut mit der gleichen geschützten Aminosäure wiederholt, bevor die Schutzgruppe der a-Aminogruppe entfernt wird.
Das allgemeine Verfahren erfordert anfänglich eine Veresterung von L-Tyrosin, dessen Amino- und Hydroxylgruppen geschützt sind, mit dem Harz in ein Amin enthaltendem absolutem Alkohol. Das gekuppelte Aminosäureharz wird hierauf filtriert, mit Alkohol und mit Wasser gewaschen und getrocknet. Die Schutzgruppe an der Aminogruppe des geschützten Tyrosins, z.B. tert.-Benzyloxycarbonyl, mit t-BOC abgekürzt wiedergegeben, wird hierauf ohne Beeinflussung anderer Schutzgruppen entfernt. Das so erhaltene, gekuppelte Aminosäureharz mit der freien Aminogruppe wird hierauf mit geschütztem L-Valin, vorzugsweise a-t-BOC-L-Valin, umgesetzt, um das L-Valin mit dem Aminosäureharz zu kuppeln. Die Umsetzungen werden hierauf mit geschützter L-Asparaginsäure, L-Lysin und L-Arginin so lange wiederholt, bis das gewünschte Molekül vollständig vorliegt. Diese Massnahme wird für die Bildung der zugrundeliegenden, 5 Aminosäuren aufweisenden, reaktionsfähigen Sequenz verwendet. Das Anhängen anderer neutraler Aminosäurereste an einem oder an beiden Kettenenden erfolgt unter Anwendung der gleichen Reaktionsfolgen, wie dies in der Literatur beschrieben ist. Die Reaktionsfolge für die Herstellung einer reaktionsfähigen Verbindung mit einem Bestandteil von 5 Aminosäuren lässt sich nach dem folgenden Schema durchführen:
Harz R4
I
a-BOC-T yr-COOH
r4
a-BOC-Tyr-Harz
15
25
30
r4 I
H2N-Tyr-Harz a-BOC-L-Valin r4
I
a-BOC-Val-Tyr-Harz
Entfernung der a-Amino-Schutzgruppe r4
I
H2N-Val-Tyr-Harz r3
I
a-BOC-Asp-COOH
r3 r4
a-BOC-Asp-Val-Tyr-Harz
Entfernung der a-Amino-Schutzgruppe r3 r4 H2N-Asp-Val-Tyr-Harz
R2
a-BOC-Lys-COOH
r2 r3 r4
I I ! a-BOC-Lys-Asp-Val-Tyr-Harz
Entfernung der a-Amino-
Schutzgruppe
R2 R3
r4
H2N-Lys-Asp-Val-Tyr-Harz
35
Ri a-AOC-Arg-COOH
Rl ^2 R3 I J .<
R4 I
40 a-AOC-Arg-Lys-Asp-V al-T yr-Harz
Entfernung sämtlicher Schutzgruppen
Entfernung der a-Amino-Schutzgruppe
H2N-Arg-Lys-Asp-Val-Tyr-COOH
45
Bei den obigen Reaktionsfolgen bedeuten Rj, R2, R3 und R4 Schutzgruppen an den verschiedenen reaktionsfähigen Gruppen an den Aminosäurenseitenketten. Bei dem oben erwähnten Pentapeptidharz-Zwischenprodukt be-50 deuten beispielsweise Rt Tosyl (Tos), R2 Benzyloxycarbonyl (Z), R3 Benzyl (Bzl), R4 0-2,6-Dichlorbenzyl) und a-R51-Amyloxycarbonyl (tAOC). Das Harz kann ein beliebiges Harz der oben erwähnten Art sein, soweit es für das vorliegende Verfahren geeignet ist.
55 Das Peptidharz wird aufgespalten, um das Peptid vom Harz und von den Schutzgruppen Rl5 R2, R3, R4 und a-R5 gleichzeitig zu befreien, wobei man das gewünschte Polypeptid als Endprodukt erhält. Die Schutzgruppen und das Harz werden in an sich bekannter Weise, beispielsweise 60 durch Behandeln mit wasserfreiem Fluorwasserstoff, abgespalten und das Peptid isoliert.
Wenn auch das bevorzugte Verfahren zur Herstellung der erfindungsgemässen Polypeptide auf der Verwendung eines unlöslichen festen Polymers, wie in der Methode von 65 Merrifield beschrieben wurde, beruht, so soll es doch klar sein, dass andere Herstellungsverfahren ebenfalls verwendet werden können. Beispielsweise kann ein anderer fester Trägerstoff, wie ein N-Methyl-benzhydrylamin-Harz oder Benz-
639 941
hydrylamin-Harz, verwendet werden, was sich unter gewissen Bedingungen als vorteilhaft erweist. In diesem Verfahren ist die C-terminale Aminosäure direkt an das Harz gebunden und das fertige Peptid kann von dem Trägerstoff unter Bildung von C-terminalen Amiden mittels Fluorwasserstoff abgespalten werden. Die Methoden, nach welchen ein N-Me-thyl-benzhydrylamin-Harz verwendet werden kann, werden durch Monahan und Mitarbeiter in Biochemical and Bio-physical Research Communications 48,1100-1105 (1972) beschrieben. Die Art und Weise, wie ein Benzhydrylamin-Harz verwendet werden kann, ist durch J. Rivier und Mitarbeiter in Journal of Médicinal Chemistry 16, 545-549 (1973) beschrieben.
Verschiedene Derivate des basischen Pentapeptides können auch nach anderen bekannten Methoden hergestellt werden. Selbstverständlich wird es zur Herstellung der gewünschten Derivate notwendig sein, funktionelle Gruppen, welche mit der Reaktionsfolge interferieren können, zu blockieren. Beispielsweise sollte während der Herstellung dieser Derivate die a-Carboxylgruppe der Asparaginsäure oder die a-Aminogruppe des Lysins blockiert sein.
Wie bereits erwähnt worden ist, muss man bei der Durchführung des vorliegenden Verfahrens die Aminogrup-pen schützen oder blockieren, um die Umsetzung zu steuern und die gewünschten Endprodukte zu erhalten. Verwendbare, geeignete Aminoschutzgruppen umfassen die Salzbildung zum Schützen von stark basischen Aminogruppen oder Urethanschutzsubstituenten, z. B. Benzyloxycarbonyl- und tert.-Butyloxycarbonylgruppen. Man verwendet vorzugsweise tert.-Butyloxycarbonyl (tBOC) oder tert.-Amyloxy-carbonyl (tAOC) zum Schützen der a-Aminogruppe in den Aminosäuren, welche am carboxylhaltigen Ende des Moleküls eine Reaktion eingehen (wobei die besagte a-Aminogruppe selbst die Reaktion eingeht), weil die BOC- und AOC-Schutzgruppen sich leicht abspalten lassen, und zwar durch relativ milde Einwirkung von Säuren, z.B. Trifluor-essigsäure. Diese Behandlung beeinflusst sonst keineswegs die Schutzgruppen an den besagten Ketten. Somit kann die a-Aminogruppe durch Reaktion mit einem beliebigen Produkt geschützt werden, welches diese a-Aminogruppe für die anschliessende Reaktion bzw. für die anschliessenden Reaktionen schützt, jedoch in einem späteren Zeitpunkt unter Bedingungen, welche ansonsten das Molekül nicht beeinflusst, entfernt werden kann. Beispiele solcher Produkte sind organische Carbonsäurederivate, welche die Aminogruppe acylieren.
Im allgemeinen können die Aminogruppen durch Umsetzung mit einer Verbindung geschützt werden, welche eine Gruppierung der folgenden Formel aufweist.
R-O-C-
worin R einen beliebigen Rest darstellt, welcher die Aminogruppe vor der Teilnahme an den anschliessenden Kupplungsreaktionen schützt und ohne Zerstörung des Moleküls hierauf wieder beseitigt werden kann. Somit ist das Symbol R eine gegebenenfalls ungesättigte geradkettige oder verzweigte Alkylkette mit vorzugsweise 1 bis 10 Kohlenstoffatomen, ein vorzugsweise 6 bis 15 Kohlenstoffatome aufweisender Arylrest, ein vorzugsweise 5 bis 8 Kohlenstoffatome aufweisender Cycloalkylrest, ein vorzugsweise 7 bis 18 Kohlenstoffatome aufweisender Aralkylrest, ein vorzugsweise 7 bis 18 Kohlenstoffatome aufweisender Alkarylrest oder ein heterocyclischer Rest, z. B. der Isonicotinylrest. Die Aryl-, Aralkyl- und Alkarylreste können auch noch einen oder mehrere Alkylreste mit 1 bis ungefähr 4 Kohlenstoffatomen aufweisen. Bevorzugte Reste R sind die tert.-Butyl-, tert.-Amyl-, Phenyl-, Tolyl-, Xylyl- und Benzylreste. Besonders bevorzugte, spezifische Aminoschutzgruppen umfassen die Benzyloxycarbonylgruppe, eine substituierte Benzyloxy-carbonylgruppe, worin der Phenylrest durch mindestens ein Halogenatom, z.B. Chlor oder Brom, eine Nitrogruppe, eine niedere Alkoxygruppe, z.B. die Methoxygruppe, eine niedere Alkylgruppe substituiert ist, die tert.-Butyloxycar-bonylgruppe, die tert.-Amyloxycarbonylgruppe, die Cyclo-hexyloxycarbonylgruppe, die Vinyloxycarbonylgruppe, die Adamantyloxycarbonylgruppe, die Biphenylisopropoxy-carbonylgruppe usw. Andere verwendbare Schutzgruppen sind die Isonicotinyloxycarbonylgrappe, die Phthal-oylgruppe, die p-Tolylsulfonylgruppe, die Formylgruppe usw.
Bei der Durchführung des erfindungsgemässen Verfahrens erhält man das Peptid durch Reaktion der freien a-Aminogruppe mit einer eine blockierte a-Aminogruppe enthaltenden Verbindung. Für die Umsetzung bzw. Kupplung wird die Carboxylkomponente der anzugreifenden Verbindung an ihrer Carboxylgruppe derart aktiviert, dass die Carboxylgruppe hierauf mit der freien a-Aminogruppe an der Peptidkette reagieren kann. Um eine solche Aktivierung zu erfüllen, kann man die Carboxylgruppe in eine beliebige reaktionsfähige Gruppe, z.B. in ein Ester, Anhydrid, Azid, Säurechlorid od. dgl., überführen. Auch ist zu bedenken,
dass während dieser Umsetzungen die Aminosäurebestandteile sowohl Aminogruppen als auch Carboxylgruppen enthalten, wobei gewöhnlich eine dieser Gruppen sich an der Umsetzung beteiligt, während die andere Gruppe oder Gruppen geschützt sind. Vor der Kupplungsstufe wird die Schutzgruppe an der a- oder endständigen Aminogruppe des am Harz hängenden Peptids unter solchen Bedingungen entfernt, dass die übrigen Schutzgruppen, z.B. die Gruppen der s-Aminogruppe des Lysinmoleküls, nicht wesentlich beeinträchtigt werden. Das bevorzugte Verfahren zur Durchführung dieser Stufe besteht in einer schwachen sauren Hydrolyse, beispielsweise durch Umsetzung mit Trifluor-essigsäure bei Zimmertemperatur.
Die oben erwähnte Reihe von Verfahrensstufen führt zur Herstellung des spezifischen Pentapeptids der folgenden Formel:
H2N-ARG-LYS-ASP-VAL-TYR-COOH
Dieses Pentapeptid umfasst auch die zugrundeliegende reaktionsfähige Sequenz des erfindungsgemässen Polypeptids. Das substituierte Pentapeptid der Formel II, worin die endständigen ARG- und TYR-Aminosäuregruppen nach den obigen Angaben weiter substituiert sein können, wird hierauf durch Umsetzung dieses zugrundeliegenden Pentapeptids mit geeigneten Reaktionsmitteln unter Bildung der gewünschten Derivate erhalten. Umsetzungen solcher Art, wie z. B. Acylierung, Veresterung, Amidierung usw., sind dem Fachmann durchaus geläufig. Man kann ferner auch andere Aminosäuren, d.h. Aminosäuregruppen, welche die biologische Aktivität des zugrundeliegenden Pentapeptid-moleküls nicht beeinträchtigen, der Peptidkette mittels der gleichen Reaktionsfolge, nach welcher das Pentapeptid synthetisiert worden ist, zufügen.
Die folgenden Beispiele erläutern die vorliegende Erfindung, ohne sie aber einzuschränken. In den Beispielen und in der Beschreibung sind die Teile jeweils Gewichtsteile, sofern nichts anderes ausgesagt wird.
Beispiel 1
Für die Herstellung des erfindungsgemässen Polypeptids werden die folgenden Substanzen im Handel käuflich erworben:
8
5
10
15
20
25
30
35
40
45
50
55
60
65
a-AOC-Ng-T os-L- Arginin a-BOC-2-Chlor-benzyloxycarbonyl-L-lysin a-BOC-O-Benzyl-L-asparaginsäure a-BOC-L-Valin a-BOC-2,6-Dichlorbenzyl-L-tyrosin Bei diesen Reaktionsmitteln bedeuten BOC tert.-Butyl-oxycarbonyl, AOC tert.-Amyloxycarbonyl und Tos Tosyl. Reagenzien des Reinheitsgrads für die Aminosäuresequenzbestimmung, Dicyclohexylcarbodiimid, Flurescamin und das Harz wurden gleichfalls im Handel erworben. Als Harz wurde ein Polystyroldivinylbenzolharz, welches 1 % Di-vinylbenzol enthielt und eine Maschenweite von 0,037 bis 0,074 mm aufwies. Pro g Harz waren 0,75 mMol Chlorid zugegen.
Bei der Herstellung des Polypeptids wurden 2 mMol a-BOC-0-2,6-Dichlorbenzyl-L-tyrosin mit 2 mMol chlorme-thyliertem Harz in absolutem Alkohol, welcher 1 mMol Tri-äthylamin enthielt, während 24 Stunden bei 80 C verestert. Das entstandene, gekuppelte Aminosäureharz wurde ab-filtriert, mit absolutem Alkohol gewaschen und getrocknet. Hierauf wurden die a-BOC- bzw. a-AOC-Aminosäuren in ähnlicher Weise an die von der Schutzgruppe befreite a-Aminogruppe des Peptidharzes in der richtigen Reihenfolge gekuppelt, wobei man unter Verwendung von äquivalenten Mengen an Dicyclohexylcarbodiimid zum erfindungsgemässen Polypeptid gelangte. Nach jeder Kupplungsreaktion wurde ein Teil des Harzes mit Fluorescamin getestet. Sofern man eine positive Fluoreszenz feststellte, musste man annehmen, dass die Kupplung unvollständig war. In diesen Fällen wurde die Kupplung erneut mit der gleichen geschützten Aminosäure vorgenommen. Auf Grund von mehreren Kupplungsreaktionen erhielt man das folgende Penta-peptidharz:
Tos Z Bzl Bzl (Cl0)
III I 2
ct-AOC-ARG-LYS-ASP-VAL-TYR-Harz worin AOC für Amyloxycarbonyl, Tos für Tosyl, Z für Benzyloxycarbonyl, Bzl für Benzyl und Bzl-(C12) für 0-2,6-Dichlorbenzyl stehen.
Dieses Peptidharz wurde aufgespalten und die Schutzgruppen wurden in einer Kelf-Aufspaltungsvorrichtung (Pe-ninsula Laboratories, Inc.) unter Verwendung von wasserfreiem Fluorwasserstoff bei 0 °C beseitigt. Diese Beseitigung erfolgte innerhalb von 60 Minuten mittels als Spülmittel 1,2 ml Anisol pro g Peptidharz. Das Peptidgemisch wurde lyophilisiert und mit wasserfreiem Äther gewaschen und das Peptid mit Eisessig und Wasser extrahiert. Das Peptid wurde über P-6 Bio-Gel in ln-Essigsäurelösung chromatographiert. Das erhaltene Polypeptid hatte einen Reinheitsgrad von 94% und entsprach der folgenden Sequenz:
H2N-ARG-LYS-ASP-VAL-TYR-COOH
Beispiel 2
Die Aktivität und die Eigenschaften des Polypeptids sind bei gesunden, 5 bis 6 Wochen alten nu/nu-Mäusen beiderlei Geschlechts, welche auf einem BALB,/c-Hintergrund (thy-mocytes expressing Thy-1.2 surface antigen) grossgezogen und unter üblichen Bedingungen gehalten wurden. Was die Antisera betrifft, so wurden die Thy-1,2-Antisera mit Hilfe von Mäusen desselben Thy-l-Stamms hergestellt.
In bezug auf die Herbeiführung in vitro der Differenzierung der Thy-1+-T-Zellen oder der CR+-B-Zellen, die
639 941
Differenzierung der Thymozyten aus Prothymozyten in vitro wurde nach der Methode von Komuro und Boyse, (The Lancet, 1, 740,1973) herbeigeführt, wobei als Kriterium der T-Zellen-Differenzierung die Anschaffung von Thy-1,2 benutzt wurde. Die Herbeiführung der Differenzierung der CR+-B-Zellen aus den CR--B-Zellen-Vorläufern in vitro wurde unter ähnlichen Bedingungen durchgeführt, wobei als Kriterium die Fähigkeit der CR+-B-Zellen zur Bindung von mit sub-agglutinierenden Mengen von Kaninchen-Antikör-pern und nichtlytischem Komplement überzogenen Schaf-erythrozyten verwendet wurde. Als Quelle der beiden Vorläuferarten (Thy-1 ~ und CR") wurden Milzzellen von gesunden nu/nu-Mäusen gebraucht, welche Zellen zuvor mit Hilfe von diskontinuierlichen Gradienten von Rinderserumalbumin fraktioniert worden waren, da sich darunter nur wenige oder keine Thy-1+-Zellen und nur ein kleiner Anteil von CR+-Zellen befindet.
Es hat sich bei dieser Bestimmung erwiesen, dass das Polypeptid dieselbe Wirkungsselektivität wie das Thymopoietin II besitzt, indem es die Differenzierung der T-Lym-phozyten, nicht jedoch jene der (CR+)-B-Lymphozyten mit komplementären Rezeptoren herbeiführt. Das Pentapeptid führt die Differenzierung der Thy-1+-T-Zellen in Konzentrationen von etwa 1 ng bis 10 |ig/ml herbei; in Konzentrationen von 0,01 ng bis 10 Hg/ml bewirkt es keine Differenzierung der CR+-B-Zellen.
Beispiel 3
Um die Wirkung des Peptids auf die neuromuskuläre Übertragung zu bestimmen, wurden 10 bis 100 |ig Peptid in normaler Kochsalzlösung Mäusen intraperitoneal verabreicht. 24 Stunden später wurde die neuromuskuläre Übertragung durch Elektromyographie nach der in The Lancet, Bd. 12, S. 256 bis 259, 1975 beschriebenen Methode ermittelt. Es wurde eine deutliche Beeinträchtigung der neuromuskulären Übertragung bei mit dem Peptid vorbehandelten Mäusen festgestellt.
Beispiel 4
Das Pentapeptid von Beispiel 1 wird unter Verwendung der Methode von J. Rivier und Mitarbeitern, Journ. Med. Chem., 16, 545 bis 548 (1973) auf einem ein Benzhydryl-amin-Harz enthaltenden Trägerstoff hergestellt. Bei der Synthese wird als Kupplungsmittel Dicyclohexylcarbodiimid verwendet und die Kupplung in Methylenchlorid durchgeführt. Das Peptid wird dann unter Bildung des freien Peptides und Abspaltung der Schutzgruppen vom Trägerstoff mittels Fluorwasserstoff abgespalten; man erhält das folgende Derivat:
H2N-ARG-LYS-ASP-VAL-TYR-CONH2
Für die Identifizierung bediente man sich der Dünnschichtchromatographie und der Elektrophorese, wobei man zu den folgenden Werten gelangte.
Dünnschichtchromatographie Probe: 30 |ig
Kieselgel (Brinkmanglasplatte, 5 x 20 cm, 0,25 mm dick) R!f : n-BuOH : Pyridin : HO Ac :H20 30:15:3:12
R2f:EtOAc:Pyridin:H0Ac:H20 5: 5:1: 3
R3f : EtO Ac : n-BuOH : HOAc: HaO 1: 1:1: 1
Sprühreagenz: Pauly, Ninhydrin, Sakaguchi und I2
9
5
10
IS
20
25
30
35
40
45
50
55
60
65
639 941
10
Verbindung Ri R2f R?f Elektrophorese;
zur Kathode gewandertes Peptid
H2N-Arg-Lys-Asp-Val-Tyr-CONH2 0,53 0,68 0,26 7,5 cm
Elektrophorese:
Whatman 3 mm Papier (11,5 cm x 56 cm)
Probe: 100 |ig pH 5,6, Pyridinacetat-Pufferlösung 1000 V, 1 Stunde
Sprühreagenz: Ninhydrin und Sakaguchi
Dieses amidierte Pentapeptid zeigte bei der Verwendung in einer Konzentration von 1 (ig/ml in 89% Twomey-Lösung eine maximale Wirksamkeit von 150% und eine minimale Aktivität von 70%, verglichen mit dem zugrundeliegenden Pentapeptid nach Beispiel 1.
Beispiel 5
Das gemäss Beispiel 1 hergesteilte basische Pentapeptid wird zur Herstellung des Äthylesters verestert. Während der Herstellung ist es erforderlich, die Säuregruppe der Aspara-ginsäure mittels einer auf schwache Säuren empfindlichen Schutzgruppe zu blockieren; bevorzugt wird als Schutzgruppe die tert.-Butylgruppe. Zum Schutz der a-Aminogruppe verwendet man eine gegenüber schwachen Basen empfindliche Gruppe, vorzugsweise die Fluorenyl-methoxycarbonyl-gruppe. Wenn man eine solche Schutzgruppe der a-Aminogruppe verwendet, kann sie zwecks Einfügung jeden Aminosäurerestes, ohne Störung der gegenüber Säuren empfindlichen Schutzgruppe des Asparaginsäurerestes, entfernt werden. Nach erfolgter Herstellung des geschützten Penta-peptid-Harzes werden die beiden Schutzgruppen durch Behandlung mit einer schwachen Base und anschliessender Behandlung mit einer schwachen Säure entfernt. Durch Um-esterung mittels Äthylforminat unter Verwendung von Sul-furylchlorid als Katalysator wird das Pentapeptid von dem Harz unter selektiver Bildung des C-terminalen Esters abgespalten. Eine Veresterung kann nicht an der freien Carboxylgruppe des Asparaginsäurerestes stattfinden. Die verbleibenden Schutzgruppen werden entfernt und man erhält dabei ein Peptid der folgenden Formel:
H2N-ARG-LYS-ASP-VAL-TYR-COOC2H5 Beispiel 6
Unter Verwendung eines N-Methyl-benzhydrylamin-Harzes als feste Phase nach der Methode von Monahan und Mitarbeitern, Biochemical and Biophysical Research Communications, 48, 1100-1105 (1972), wird das Pentapeptid von Beispiel 1 hergestellt. Anschliessend wird das geschützte Pentapeptid von dem Harz mittels Fluorwasserstoff abgespalten; man erhält das folgende amin-substituierte Derivat:
H2N-ARG-LYS-ASP-VAL-TYR-CONHCH3
15 Beispiel 7
Unter Verwendung der Arbeitsweise von Beispiel 1, aber unter Einsatz einer äquivalenten Menge N-Methyl-L-arginin anstelle des in Beispiel 1 verwendeten geschützten L-Argin-ins wird das N-methylsubstituierte Derivat des basischen 20 Pentapeptids von Beispiel 1 hergestellt. Man erhält ein Peptid der folgenden Formel:
chjnh-arg-lys-asp-val-tyr-cooh
25 Beispiel 8
Unter Verwendung eines Benzhydrylamin-Harzes als feste Phase, wie in Beispiel 4 beschrieben wurde, wird ein der Verbindung von Beispiel 7 ähnliches Methylamino-poly-peptid hergestellt. Das gebildete, geschützte und an die feste 30 Phase gebundene Pentapeptid wird dann vom Harz mittels Fluorwasserstoff abgespalten, die Schutzgruppen werden entfernt und man erhält das Amidopolypeptid der folgenden Formel:
35 CH3NH-ARG-LYS-ASP-VAL-TYR-CONH2
Beispiel 9
Nach derselben Arbeitsweise wie in Beispiel 5, aber unter Verwendung einer äquivalenten Menge N-Methyl-L-arginin 40 anstelle des geschützten L-Arginins wird folgendes verester-tes Polypeptid hergestellt:
CH3NH-ARG-LYS-ASP-VAL-TYR-COOC2H5
45 Beispiele 10 bis 19
Unter Anwendung der zum Verlängern der Polypeptidkette oben beschriebenen Reaktionsmassnahmen liessen sich die folgenden Polypeptide herstellen, welche die reaktionsfähige Aminosäuresequenz enthielten, jedoch an den end-50 ständigen Amino- und Carbonsäuregruppen R und R' substituiert waren. Auf diese Weise gelangte man zu Aminosäuren der folgenden Formel:
R-HN-ARG-LYS-ASP-VAL-TYR-COR'
55
welche durch Aminosäuren, wie sie in der folgenden Tabelle wiedergegeben werden, substituiert sind.
Beispiel Nr. R R'
10 GLN OH
11 GLU-GLN OH
12 GLY-GLU-GLN OH
13 GLY-GLU-GLN VAL
14 GLY-GLU-GLN VAL-GLN
15 GLY-GLU-GLN VAL-GLN-LEU
11
639 941
Beispiel Nr. R R'
16 GLY-GLU-GLN VAL-GLN-LEU-TYR
17 GLN VAL
18 GLN VAL-GLN
19 GLN VAL-GLN-LEU
Beispiel 20
Das gemäss Beispiel 1 erhaltene Pentapeptid wurde io durch Umsetzung mit Acetylchlorid nach bekannten Methoden acyliert, wobei man zum folgenden acylierten Derivat gelangte:
CH3CONH-ARG-LYS-ASP-VAL-TYR-COOH 15 Beispiel 21
Das gemäss Beispiel 20 hergestellte Pentapeptid wurde gleichfalls durch Umsetzung mit Ammoniak nach bekannten Methodeft amidiert, wobei man zum folgenden Derivat gelangte:
CH3CONH-ARG-LYS-ASP-VAL-TYR-CONH2
Die gemäss den Beispielen 5 bis 21 erhaltenen Polypeptidderivate weisen biologische Wirksamkeit auf, und zwar die gleiche wie sie für die zugrundeliegende Aminosäuresequenz beschrieben worden ist.
Die Erfindung wurde anhand von gewissen bevorzugten Ausführungsformen beschrieben. Es ist aber selbstverständlich, dass der Fachmann auch andere Massnahmen ergreifen kann und dass die Erfindung keineswegs auf die hier erwähnten Beispiele eingeschränkt sein soll.

Claims (31)

  1. 639 941
    PATENTANSPRÜCHE 1. Polypeptid mit biologischer Fähigkeit zur Herbeiführung der Differenzierung der T-Lymphozyten, jedoch nicht jene der B-Lymphozyten mit komplementären Rezeptorstellen (CR+), wobei dieses Polypeptid die folgende Sequenz aufweist:
    R-NH-ARG-LYS-ASP-VAL-TYR-COR'
    worin R und R' endständige Gruppen am besagten Polypeptid darstellen, welche dessen biologische Fähigkeit im wesentlichen nicht beeinträchtigen, sowie die pharmazeutisch zulässigen Salze davon, wobei in der obigen Formel R und R' unabhängig voneinander die folgenden Bedeutungen haben:
    R R'
    Wasserstoff OH
    Q-CVAlkyl NH2
    C5-C12-Alkyl NHR7
    C6-C20-Alkaryl N (R7)2
    C6-C20-Aralkyl OR7
    Q-C-rAlkanoyl
    C2-C7-Alkenyl VAL
    C2-C7-Alkinyl GLN
    GLN LEU
    GLU TYR
    GLY VAL-GLN
    GLU-GLN VAL-LEU
    GLY-GLN VAL-TYR
    GLY-GLU GLN-LEU
    GLY-GLU-GLN GLN-TYR
    GLN-VAL LEU-TYR LEU-LEU TYR-LEU VAL-GLN-LEU VAL-GLN-LEU-TYR
    worin R7 einen Alkylrest mit 1 bis 7 Kohlenstoffatomen, einen Alkenylrest mit 1 bis 7 Kohlenstoffatomen, einen Al-kinylrest mit 1 bis 7 Kohlenstoffatomen, einen Arylrest mit 6 bis 20 Kohlenstoffatomen, einen Aralkylrest mit 6 bis 20 Kohlenstoffatomen oder einen Alkarylrest mit 6 bis 20 Kohlenstoffatomen bedeutet.
  2. 2
    2. Pentapeptide nach Anspruch 1 der folgenden Sequenz:
    R-NH-ARG-LYS-ASP-VAL-TYR-COR'
    worin R das Wasserstoffatom, einen Alkylrest mit 1 bis 7 Kohlenstoffatomen, einen Arylrest mit 5 bis 12 Kohlenstoffatomen oder einen Alkanoylrest mit 1 bis 7 Kohlenstoffatomen und R' OH, NH2, NHR7 oder N(R7)2 bedeuten, sowie die pharmazeutisch zulässigen Salze davon.
  3. 3. Das Polypeptid nach Anspruch 1 der folgenden Sequenz:
    H2N-ARG-LYS-ASP-VAL-TYR-COOH
    und die pharmazeutisch zulässigen Salze davon.
  4. 4. Ein Polypeptid gemäss Anspruch 1, worin R den Rest CH3CO- und R' OH bedeuten.
  5. 5
    5. Ein Polypeptid gemäss Anspruch 1, worin R CH3 und R' OH bedeuten.
  6. 6. Ein Polypeptid gemäss Anspruch 1, worin R das Was serstoffatom und R' die Aminogruppe bedeuten.
  7. 7. Ein Polypeptid gemäss Anspruch 1, worin R das Wasserstoffatom und R' den Rest -NH(CH3) bedeuten.
  8. 8. Ein Polypeptid gemäss Anspruch 1, worin R das Wasserstoffatom und R' den Rest-N(C2H5)2 bedeuten.
  9. 9. Ein Polypeptid gemäss Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass R den Rest CH3CO- und R' den Rest NH2 bedeuten.
  10. 10
    10. Ein Polypeptid nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass R das Wasserstoffatom und R' den Methoxy-rest bedeuten.
  11. 11. Ein Polypeptid gemäss Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass R das Wasserstoffatom und R' den Äth-oxyrest bedeuten.
  12. 12. Ein Polypeptid nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass R einen Phenylrest und R' die Hydroxylgruppe bedeuten.
  13. 13. Ein Polypeptid nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass R den Benzylrest und R' die Hydroxylgruppe bedeuten.
  14. 14. Ein Polypeptid nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass R den Tolylrest und R' die Hydroxylgruppe bedeuten.
  15. 15
    15. Ein Polypeptid nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass R GLN und R' die Hydroxylgruppe bedeuten.
  16. 16. Ein Polypeptid gemäss Anspruch 1, worin R GLU und R' die Hydroxylgruppe bedeuten.
  17. 17. Ein Polypeptid gemäss Anspruch 1, worin R GLY und R' die Hydroxylgruppe bedeuten.
  18. 18. Ein Polypeptid nach Anspruch 1, worin R das Wasserstoffatom und R' VAL bedeuten.
  19. 19. Ein Polypeptid nach Anspruch 1, worin R das Wasserstoffatom und R' GLN bedeuten.
  20. 20
    20. Ein Polypeptid gemäss Anspruch 1, worin R das Wasserstoffatom und R' LEU bedeuten.
  21. 21. Ein Polypeptid nach Anspruch 1, worin R das Wasserstoffatom und R' TYR bedeuten.
  22. 22. Ein Polypeptid nach Anspruch 1, worin R das Wasserstoffatom und R' VAL-GLN bedeuten.
  23. 23. Ein Polypeptid nach Anspruch 2, worin R GLN und R'VAL bedeuten.
  24. 24. Ein Polypeptid nach Anspruch 2, worin R GLU-GLN und R' VAL-GLN bedeuten.
  25. 25
    25. Verfahren zur Herstellung des Polypeptids der Formel:
    R-NH-ARG-LYS-ASP-VAL-TYR-COR'
    worin R Wasserstoff und R' OH bedeutet, dadurch gekennzeichnet, dass man L-Tyrosin, dessen Amino- und Hydroxylgruppen geschützt sind, mit einem unlöslichen Harzpolymeren unter Bildung von kovalenten Bindungen ver-estert, die Schutzgruppe der a-Aminogruppe des L-Tyro-sinteils abspaltet, mit einem L-Valin, dessen a-Aminogruppe geschützt ist, zur Kupplung des L-Valins an das L-Tyrosin-harz umsetzt, die Schutzgruppe der a-Aminogruppe des L-Valinteils abspaltet, mit einer L-Asparaginsäure, deren a-Aminogruppe geschützt ist, zur Kupplung der L-Asparagin-säure an das L-Valin-L-tyrosin-harz umsetzt, die Schutzgruppe der a-Aminogruppe des L-Asparaginsäureteils abspaltet, mit einem L-Lysin, dessen a-Aminogruppe geschützt ist, zur Kupplung des L-Lysins an das L-Asparaginsäure-L-valin-L-tyrosin-harz umsetzt, die Schutzgruppe der a-Ami-nogruppe des L-Lysinteils abspaltet, mit einem L-Arginin, dessen a-Aminogruppe geschützt ist, zur Kupplung des L-Arginins an das L-Lysin-L-asparaginsäure-L-valin-L-tyro-sin-harz umsetzt und vom Peptid alle Schutzgruppen und das Trägerharz abspaltet.
  26. 26. Verfahren nach Anspruch 25, dadurch gekennzeichnet, dass die reaktionsfähigen Seitenketten der reagierenden Aminosäuren während der Reaktion geschützt sind.
  27. 27. Verfahren nach Anspruch 25, dadurch gekennzeichnet, dass das Harzpolymer Cellulose, ein Polyvinylalkohol, ein Polymethacrylat, ein sulfoniertes Polystyrol oder ein chlormethyliertes Copolymer von Styrol und Divinylbenzol ist.
  28. 28. Verfahren zur Herstellung des Polypeptids der Formel:
    R-NH-ARG-LYS-ASP-VAL-TYR-COR'
    worin R Wasserstoff und R' OH bedeutet, dadurch gekennzeichnet, dass man aus einem Polypeptid der Formel:
    a-R^-ARG-LYS-ASP-VAL-TYR-Harz worin Rj, R2, R3, R4 und R5 Schutzgruppen bedeuten und Rj, R2, R3 und R4 Schutzgruppen an den reaktionsfähigen Seitenketten darstellen und worin die Schutzgruppe R5 an der a-Aminosäure unter Bedingungen, welche die Gruppen Rh R2, R3 und R4 nicht beeinträchtigen, entfernbar ist, während das Harz ein unlösliches Polymer von beständiger physikalischer Form, welches durch eine kovalente Bindung an der benachbarten Aminosäure haftet, ist, durch Behandeln mit wasserfreiem Fluorwasserstoff die Schutzgruppen und das Trägerharz abspaltet.
  29. 29. Mittel zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 28, bestehend aus einem Polypeptid der Formel:
    a-Rc-ARG-LYS-ASP-VAL-TYR-Harz
    D
    worin Rls R2, R3, R4 und Rs die oben angegebenen Bedeutungen haben.
  30. 30. Mittel nach Anspruch 29, worin Rj Tosyl, R2 s-2-Chlorbenzyloxycarbonyl, R3 Benzyl, R4 0-2,6-Dichlor-benzyl und R5 Amyloxycarbonyl bedeuten.
    30
    35
    40
    45
    50
    55
    60
    65
  31. 31. Pharmazeutisches Präparat, dadurch gekennzeichnet, dass es eine therapeutisch wirksame Menge eines Polypeptids gemäss Anspruch 1 in einem pharmazeutisch zulässigen Trägerstoff enthält.
CH206278A 1977-11-15 1978-02-24 Polypeptides, process for their preparation and their use CH639941A5 (en)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US85177777A 1977-11-15 1977-11-15

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CH639941A5 true CH639941A5 (en) 1983-12-15

Family

ID=25311654

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CH206278A CH639941A5 (en) 1977-11-15 1978-02-24 Polypeptides, process for their preparation and their use

Country Status (7)

Country Link
JP (2) JPS5476543A (de)
BE (1) BE864121A (de)
CA (1) CA1105925A (de)
CH (1) CH639941A5 (de)
DE (1) DE2804566C2 (de)
FR (1) FR2408580A1 (de)
SE (1) SE446867B (de)

Families Citing this family (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4215112A (en) * 1979-03-14 1980-07-29 Ortho Pharmaceutical Corporation Tripeptides and methods
US4215111A (en) * 1979-03-14 1980-07-29 Ortho Pharmaceutical Corporation Peptides having ubiquitin-like activity
JPS55149237A (en) * 1979-04-12 1980-11-20 Ortho Pharma Corp Thymopoietin active peptide
DE2938420A1 (de) * 1979-09-22 1981-04-09 Hoechst Ag, 6000 Frankfurt Neue peptide und verfahren zu ihrer herstellung
US4426324A (en) * 1979-09-28 1984-01-17 Hoffmann-La Roche Inc. Immunopotentiating peptides
US4298523A (en) * 1980-06-17 1981-11-03 Ortho Pharmaceutical Corporation Methods and compositions for preparation of H-ARG-X-Z-Y-TYR-R
DE3401545A1 (de) * 1983-08-03 1985-02-14 Hoechst Ag, 6230 Frankfurt Neue peptide mit immunstimulierender wirkung, verfahren zu deren herstellung und deren verwendung
US4629723A (en) * 1984-06-27 1986-12-16 Ortho Pharmaceutical Corporation Potent thymopentin analogs

Family Cites Families (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4002740A (en) * 1975-08-21 1977-01-11 Gideon Goldstein Tridecapeptide compositions and methods

Also Published As

Publication number Publication date
DE2804566C2 (de) 1986-01-16
FR2408580B1 (de) 1983-01-07
CA1105925A (en) 1981-07-28
JPS6118560B2 (de) 1986-05-13
JPH0137399B2 (de) 1989-08-07
SE446867B (sv) 1986-10-13
JPS5476543A (en) 1979-06-19
FR2408580A1 (fr) 1979-06-08
SE7801030L (sv) 1979-05-16
DE2804566A1 (de) 1979-05-17
JPS6150998A (ja) 1986-03-13
BE864121A (fr) 1978-08-21

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE68923401T2 (de) Peptide mit T-Zellen-Helfer-Wirksamkeit.
EP0028627B1 (de) Verfahren zur herstellung von thymosin-alpha1 und derivaten davon
US4190646A (en) Polypeptide compositions and methods
EP0067425A1 (de) Gegebenenfalls geschützte Peptide, Verfahren zu ihrer Herstellung und diese enthaltende Arzneimittel
DE3100974A1 (de) Thymosin(alpha)(pfeil abwaerts)1(pfeil abwaerts)-fragmente enthaltende arzneimittel mit immunregulierender wirkung, und thymosin(alpha)(pfeil abwaerts)1(pfeil abwaerts)-fragmente
CH639361A5 (de) Peptide, verfahren zu deren herstellung und pharmazeutische praeparate, welche diese als wirkstoff enthalten.
DE69411342T2 (de) Polypeptid bombesin antagonisten
DE2256445A1 (de) Neue heptapeptide mit gastrinwirkung
DE60133654T2 (de) Arzneimittel enthaltend analgetische peptide
DE2822951A1 (de) Neue polypeptide mit thymusaktivitaet oder antagonistischer aktivitaet und verfahren zu ihrer herstellung
DE3881467T2 (de) Vasokonstriktor-Peptid.
CH639941A5 (en) Polypeptides, process for their preparation and their use
CH615904A5 (en) Process for the preparation of L-leucine-13-motilin
JPH0153268B2 (de)
EP0135722B1 (de) Neue Peptide mit immunstimulierender Wirkung, Verfahren zu deren Herstellung und deren Verwendung
EP0033384B1 (de) Thymosin-alpha-1-Fragmente enthaltende Arzneimittel mit immunstimulierender Wirkung, und Thymosin-alpha-1-Fragmente
DE2804567C2 (de) Pentapeptide, Verfahren zu ihrer Herstellung und ihre Verwendung
DE2718718A1 (de) Somatostatinanaloge und zwischenprodukte hierzu
CH642058A5 (de) Polypeptide sowie diese polypeptide enthaltende arzneimittel.
DE3782006T2 (de) Peptide.
DE69511259T2 (de) N-amidino- dermorphin-derivat
EP0338437A2 (de) Synthetische Vakzine gegen die Maul- und Klauenseuche und Verfahren zu deren Herstellung
EP0095557B1 (de) Polypeptide mit antagonistischen Eigenschaften gegenüber der Substanz P, Verfahren zu ihrer Herstellung, deren Verwendung und Verfahren zum Reinigen von Polypeptiden
EP0080194B1 (de) Neue Peptide und Verfahren zu ihrer Herstellung
DE2628006C2 (de) Tridecapeptid, Verfahren zu seiner Herstellung und seine Verwendung

Legal Events

Date Code Title Description
PL Patent ceased