CH642475A5 - Verfahren zur chemischen dekontamination von bauteilen. - Google Patents
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Description
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur chemischen Dekontamination von Bauteilen insbesondere wassergekühlter Kernreaktoren, bei dem nach einer ca. lstündigen oxidativen Vorbehandlung mit alkalischer Permanganatlösung bei 85-125 °C mit Deionat zwischengespült, anschliessend für 5-20 Stunden mit einer inhibierten Citrat-Oxalat-Dekontaminationslösung mit einem auf ca. 3,5 eingestellten pH-Wert bei ebenfalls 85-125 °C gebeizt sowie dann wiederum mit Deionat gespült wird. Mit diesem aus der DE-OS 2613351 bekannten Verfahren wird ohne Schädigung des Strukturmaterials die im Primärkreislauf eines Kernkraftwerkes nach kurzer Betriebszeit infolge der Korrosion der Strukturmaterialien entstehende zusammenhängende dichte Oxidschicht beseitigt, die während des Betriebes auch in Bauteilen, die nicht im direkten Strahlungsfeld des Kernbereiches liegen, kontaminiert, also radioaktiv wird.
Zur Verbesserung der chemischen Dekontamination ist erfindungsgemäss vorgesehen, dass anschliessend mit einer Citronensäure-Wasserstoffperoxid-Lösung, die suspendierte Feststoffteilchen enthält, bei 20-80 °C für 2-8 Stunden nachbehandelt wird. Damit sollen durch eine leichte mechanische Scheuerwirkung die nach der bekannten Behandlung noch möglicherweise verbliebenen, lockerhaftenden Restoxidbeläge entfernt werden.
Die Suspensionslösung enthält vorteilhaft auf 1000 ml Wasser > 1,0 g Citronensäure, > 0,5 Wasserstoffperoxid, 0,1-0,5 g Perfluorcarbonsäure und 0,1-5 g Cellulosefasern. Ferner ist es zweckmässig, dass die Fasersuspensionslösung stark bewegt wird, damit die Fasern die Werkstückoberfläche überstreichen. Diese starke Bewegung der Lösung kann in an sich bekannter Weise mittels Pumpe oder Lufteinblasung durchgeführt werden.
Als inertes Fasermaterial für die gewünschte Scheuerwirkung kann man organische und/oder anorganische Fasern sowie Gewebeschnitzel dieser Fasern einsetzen. Bei engen Rohrsystemen und bei Wärmetauschern kann man anstelle -. von organischen Fasermaterialien Gummischwammkugeln -verwenden. Diese weichen Kugeln sollten im Durchmesser 0,1-0,3 mm grösser sein als der Nenndurchmesser der zu dekontaminierenden Rohre.
Die oben angegebene Konzentration von 0,1-5,0 g Fasermaterial sollte immer eingehalten werden, da bei zu niedriger Konzentration die Scheuerwirkung zu gering wird und bei zu hoher Konzentration die Bewegungs- bzw. Pumpfähigkeit der Lösung nicht mehr gewährleistet ist.
Das Wasserstoffperoxid wird der oben genannten vorteilhaften Suspensionslösung zugegeben, um bei der Dekontaminationsnachbehandlung auch die sich evtl. bei der vorhergegangenen Behandlung gebildeten, schwerlöslichen Fe-II-Oxa-late durch Umwandlung in leichtlösliche Fe-III-Oxalate zu entfernen. Diese Gefahr der Bildung von Fe-II-Oxalaten ist vor allem bei 13- und 17%igen Cr-Stählen sowie vereinzelt auch bei unstabilisierten Cr-Ni-Stählen gegeben. Da das Wasserstoffperoxid aber gleichzeitig das Oxalat zu CO2 aufoxi-diert, kann der Suspensionslösung noch eine organische Carbon-, Dicarbon-, Oxycarbon- oder Hydroxycarbonsäure zugegeben werden, um das freiwerdende Eisenion zu komplexie-ren. Ohne Zugabe dieser Säure würde es zu einer erneuten Auszementation des Eisens kommen.
Durch Zugabe des Netzmittels wird die Oberflächenspannung der Suspensionslösung stark herabgesetzt. Die Fasern können dadurch die Oberfläche intensiver bestreichen. Die Einsatzkonzentration des Netzmittels richtet sich nach der jeweils vom Hersteller angegebenen Konzentration. Es können alle diejenigen organischen Netzmittel eingesetzt werden, die frei von schwefelhaltigen Verbindungen sind.
Bei allen Verfahrensschritten - Vorbehandlung, Dekontaminationsbehandlung und Dekontaminationsnachbehandlung - sollten die Lösungen frei von schwefelhaltigen Verbindungen sein, denn im Primärsystem der Kernreaktoren sind schwefelhaltige Produkte unerwünscht. Sie bilden bei Ni-Legierungen bei höheren Temperaturen Nickel-Schwefel-Verbindungen, die zu spröden Phasen im Strukturmaterial führen. Weiterhin können sich in den Dampferzeugern des Primärsystems durch verschiedene Betriebszustände Polythion-säuren bilden, die bereits bei Raumtemperaturen an Inconel 600 interkristalline Korrosion auslösen.
Das beschriebene Dekontàminationsverfahren wurde bereits mit sehr guten Ergebnissen in der Praxis bei Grossdekontaminationen in Kernkraftwerken eingesetzt. Mitlaufende Verfahrensproben während dieser Dekontamination zeigten bei anschliessenden metallographischen Untersuchungen,
dass durch diese erfindungsgemässe Dekontaminationsbehandlung keinerlei selektive Schäden an diesen Werkstoffen aufgetreten sind. Der Materialverlust war in allen Fällen kleiner 0,1 (im. Im folgenden werden Beispiele aus der Palette der Ergebnisse der durchgeführten Grossdekontamination, sowie der geprüften Werkstoffe aufgezeigt.
Diese Zusammenstellung soll zeigen, dass mit dem beschriebenen Dekontaminationsverfahren die gesamte Palette der hochlegierten Cr-Nr-Stähle, Ni-Legierungen und hochlegierten Cr-Stählen ohne Grundmaterialschädigung mit hohen Dekontaminationsfaktoren zu dekontaminieren ist.
5
10
15
20
25
30
35
40
45
50
55
60
65
3 642 475
Tabelle 1 : Dekontamination der Hauptkühlmittelpumpen in Biblis (KWB-A und KWB-B)
Dekontergebnis
Anlage Betriebsdauer Komponente Werkstoff Dekont- Dosisleistung Dosisleistung DF
behandlung vor nach
(h)
KWB-A 1 Zyklus
KWB-B
Laufrad YD 10
1.4313
11
7000
75
93
Laufrad YD30
1.4313
8,5
7000-
-10000
50-
-70
100-140
Spannscheibe YD30
1.4550
14
6000
60
100
Spannscheibe YD20
1.4550
7
2000-
-3000
30-
-80
25-100
Einlaufdüse YD 10
1.4552
13
7000-
-9000
50-
-70
100
Einlaufdüse YD30
1.4552
15
6000
60-
-100
60-100
Laufrad YD 10
1.4313
3
700
25
28
Laufrad YD20
1.4313
2
700
15-
-16
45
Laufrad YD40
1.4313
2
700
25
28
Spannscheibe YD 10
1.4550
3
400
2-4
100-200
Spannscheibe YD30
1.4550
3
400
2-4
100-200
Tabelle 2: Dekontamination von Druckhalterheizstabbündel in Biblis (KWB-A) und Borssele (KCB)
Dekontergebnis
Anlage Betriebsdauer Komponente Werkstoff Dekontbe- Dosisleistung Dosisleistung DF
handlung vor nach
(h)
KCB 28 Monate
Bündel II
1.4435
10,5
200-300
80-300
7-38
Bündel III
1.4435
20,5
2500-3000
45-300
8-67
Bündel IV
1.4435
10
3500-6000
50-200
17-120
KWB-A 2. Zyklus
Bündel I
1.4435
11,5
3000-5000
5-7
430-1000
Bündel III
1.4435
6
500-2000
15-20
10-130
Tabelle 3 : Dekontamination der Axialpumpen in Brunsbüttel (KKB) sowie des DE-Mannlochdeckels in Gundremmingen
(KRB-I)
Anlage
Betriebsdauer
Komponente
Werkstoff
Dekontbe-handlung
(h)
Dekontergebnis
Dosisleistung vor
Dosisleistung nach
DF
KKB
192 Tage
Laufrad P2
x 6CrNiMo 16.6
9
6000
50
120
Laufrad P3
dito
10
1000
15
66
Laufrad P5
dito
5
5000-15000
150-1500
10-100
Laufrad P6
dito
3,5
20000-45000
200-3000
15-100
Laufradmutter P2
1.4020
9
300
3
100
Lagerdeckel P2
1.4550
9
700
3
230
hydrost. Lager P3
1.4122
6
1000
10
100
KRB-I
10 Jahre
DE-Mannlochdeckel 1.4301
18'
850
30-150
6-28
Bei den voranstehend aufgezählten Grossdekontaminatio- 55 nen in Kernkraftwerken mussten Teile des Primärsystems dekontaminiert werden, um bei Reparaturarbeiten die störende Strahlenbelastung abzubauen. Bei diesen Dekontaminationen wurden ganze Komponenten sowie Teilbereiche von Systemen dekontaminiert. Leicht demontierbare Teile wurden 60 in externen Wannen durch Tauchen in Bädern behandelt.
Nicht demontierbare Bereiche des Primärsystems wurden durch Absperrvorrichtungen eingegrenzt und mit Hilfe eines externen Dekontkreislaufes mit Lösung beaufschlagt. Dabei zeigte sich, dass die Nachbehandlung den Dekontaminations- 65 faktor je nach vorliegenden Strukturmaterialien und vorliegender Kontaminationsart ncohmals um den Faktor 5 bis 10 steigern kann.
Da die verbrauchten Dekontaminationslösungen selbst radioaktiv geworden sind, müssen diese zum radioaktiven Abfall gegeben werden. Wichtig ist dabei, dass eine wesentliche Volumenverringerung erzielt wird. Im vorliegenden Fall können die Oxidationslösung und die Dekontaminationslösung zusammengemischt werden, dadurch wird die Oxalsäure zu CO2 oxidiert und das KMnÛ4 zu Mn reduziert. Bei einem Mischungsverhältnis von 1:1 lässt sich eine derartig vorbehandelte Lösung durch Verdampfen um ca. 80% einengen, ohne dass es zu einer Ausfällung von Salzen kommt. Für die Weiterverarbeitung dieses Konzentrats bis zur Endlagerung können dann weitere an sich bekannte chemische und physikalische Verfahren angewendet werden.
Claims (9)
- > 1,0 g Citronensäure> 0,5 g Wasserstoffperoxid0,1-0,5 g Perfluorcarbonsäure0,1-5 g Cellulosefasern1000 ml HjO.1. Verfahren zur chemischen Dekontamination von Bauteilen, insbesondere wassergekühlter Kernreaktoren, bei dem nach einer ca. lstündigen oxidativen Vorbehandlung mit alkalischer Permanganatlösung bei 85-125 °C mit Deionat zwischengespült, anschliessend für 5-20 Stunden mit einer inhibierten Citrat-Oxalat-Dekontaminationslösung mit einem auf ca. 3,5 eingestellten pH-Wert bei ebenfalls 85-125 °C gebeizt sowie dann wiederum mit Deionat gespült wird, dadurch gekennzeichnet, dass anschliessend mit einer Citro-nensäure-Wasserstoffperoxid-Lösung, die suspendierte Feststoffteilchen enthält, bei 20-80 °C für 2-8 Stunden nachbehandelt wird.
- 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass sämtliche eingesetzten Lösungen frei von Schwefel bzw. schwefelhaltigen Verbindungen sind.2PATENTANSPRÜCHE
- 3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass während der Dekontamination der pH-Wert auf 3,5 + 0,5 konstant gehalten wird.
- 4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Suspensionslösung folgende Stoffe enthält:
- 5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass als Feststoffteilchen in der Suspensionslösung Fasern aus organischen und/oder anorganischen Stoffen eingesetzt werden.
- 6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass in der Suspensionslösung Gewebeschnitzel mit einer Grösse von 0,2-4 cm2 verwendet werden.
- 7. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass in der Suspensionslösung geschäumte organische Materialien wie z.B. Gummischwammkugeln mit dem Durchmesser 5-35 mm Verwendung finden.
- 8. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass in der Suspensionslösung als Säure organische Carbon-, Dicarbon- und Hydroxycarbonsäuren eingesetzt werden.
- 9. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass in der Suspensionslösung Netzmittel zur Herabsetzung der Oberflächenspannung Verwendung finden.
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