CH642980A5 - Process for the preparation of a copolymer latex - Google Patents

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CH642980A5
CH642980A5 CH71680A CH71680A CH642980A5 CH 642980 A5 CH642980 A5 CH 642980A5 CH 71680 A CH71680 A CH 71680A CH 71680 A CH71680 A CH 71680A CH 642980 A5 CH642980 A5 CH 642980A5
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William Walter Maslanka
Gavin Gary Spence
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Description

L'invention est illustrée par les exemples suivants.
60
Exemple 1
Dans un réacteur ayant une enveloppe à circulation d'eau, muni d'un thermomètre, d'un agitateur, d'un réfrigérant et de trois ampoules à robinet, on introduit 87,0 g d'eau distillée. 65 On introduit dans les ampoules à robinet: (1) 71,25 g d'acrylamide (1,0 mole) dans 166,0 g d'eau distillée, (2) 3,75 g de chlorure de diméthyldiallylammonium (DMDAAC, 0,023 mole) dans 8,75 g d'eau distillée et (3) 1,88 g de persulfate
7
642 980
d'ammonium (0,008 mole) dans 35,6 g d'eau distillée. On chauffe le contenu du réacteur à 85-89 °C et on ajoute goutte à goutte le contenu des trois ampoules à robinet en trois heures. Après 15 minutes additionnelles de chauffage, on refroidit la solution à la température ordinaire (environ 23 °C). La solution produite contient 21,9% de matières solides et a une viscosité spécifique réduite de 0,32 (solution à 1 % dans NaCl 1 Mà25 °C).
Dans un réacteur ayant une enveloppe à circulation d'eau, muni d'un thermomètre, d'un agitateur, d'un réfrigérant et de trois ampoules à robinet, on introduit 493,0 g d'eau distillée et 54,4 g d'une solution à 10% de matières solides du copolymère ci-dessus (5,44 g de copolymère sec). Dans les ampoules à robinet, on introduit: (1) 164,0 g d'une solution à 10% de matières solides totales du copolymère ci-dessus (16,4 g de copolymère sec), (2) 218,0 g de styrène et (3) 6,0 g de persulfate d'ammonium dans 24,2 g d'eau distillée. On agite le contenu du réacteur et on le chauffe à 88 °C. On ajoute le contenu des trois ampoules en trois heures en maintenant la température du réacteur entre 88 et 93 °C. Après 15 minutes additionnelles de chauffage, on refroidit le produit à la température ordinaire. Le produit est un latex blanc ayant une teneur en matières solides de 25,2%. On dialyse environ la moitié du latex avec une membrane de cellulose régénérée de 48 Â pour éliminer le prépolymère soluble dans l'eau n'ayant pas réagi.
5 On introduit un échantillon de 240,0 g du latex dialysé (50,0 g de polymère sec, 0,056 mole d'acrylamide) dans un réacteur et on ajuste le pH entre 4,2 et 9,1 avec 0,9 ml d'une solution d'hydroxyde de sodium 1 M. On ajoute 16,2 g d'une solution aqueuse à 40% de glyoxal (0,112 mole) et on ajuste le io pH de 6,2 à 9,0 avec 0,8 ml d'une solution 1 M d'hydroxyde de sodium. On ajoute 56 ml d'eau pour réduire la teneur en matière solides. On chauffe le mélange pendant 4 heures à 50 °C puis on abaisse le pH à 2,0 avec 0,5 ml d'acide chlorhy-drique concentré. Le produit final contient 18,2% de matières 15 solides.
Exemples 2 à 5 On prépare quatre latex additionnels selon le procédé décrit dans l'exemple 1, si ce n'est qu'on modifie le rapport de îol'acrylamide au DMDAAC comme indiqué dans le tableau 1 ci-après.
Tableau 1
Prépolymère
Latex initial
Ex. Acryl-
DMDAAC
(NH4)2-
Rapport
%
Solution
Sty
(NH4)2-
% de matiè- Taille des amide
s2o8
molaire
de pré
rène
S208
res solides particules
Acrylamide/
polymère
Pro- Dia- Jim
(g)
(g)
(g)
DMDAAC
S.T.
VSR
à 10% (g)
(g)
(g)
duit lysé (1)
1 71,25
3,75
1,88
97,75/2,25
21,9
0,32
218,4
218
6,0
25,2 20,8 0,4-0,6
2 67,5
7,5
1,88
95 /5
21,7
0,37
218,4
218
6,0
25,9 21,3 0,4-0,6
3 60,0
15,0
1,88
90 /10
21,6
0,28
218,4
218
6,0
26,1 19,7 0,4-1,0
4 56,3
18,7
1,88
87 /13
21,4
0,24
218,4
218
6,0
26,0 18,3 0,5-0,8
5 37,5
37,5
1,88
70 /30
21,3
0,18
218,4
218
6,0
25,2 17,6 0,8-1,26
Modified Latex modifié
Ex.
Latex
40%
Eau
Total de
dialysé
Glyoxal
matières
solides du
(g)
(g)
(g)
produit
1
240,0
16,2
56,0
18,2
2
234,0
13,9
60,0
18,2
3
253,0
12,2
39,0
18,3
4
218,0
9,2
14,0
18,3
5
226,6
5,8
2,0
17,9
(g) = grammes
(1) On mesure la taille des particules par microscopie électronique en transmission.
S.T. = solides totaux
VSR (viscosité spécifique réduite) mesurée en solution à 1 % dans NaCl lMà25 "C.
Exemple 6
On évalue les compositions des exemples 1 à 5 comme charges pour le papier. On prépare des feuilles d'essai avec un io appareil Noble & Wood. La pâte est constituée d'un mélange 50/50 de pâte de bois dur blanchie et de pâte de bois tendre blanchie, affinée à un degré d'égouttage standard canadien de 300 ml. On fabrique le papier à un pH de 4,5 (acide sulfuri-que, pas d'alun). On évalue les latex avec des teneurs d'addi-45 tion de 4% et 8% (en valeur sèche). Les témoins consistent en un papier sans charge et un papier chargé de 10% ou 20% d'argile de type kaolin. Pour retenir l'argile, on utilise 1 % d'alun et 0,05% d'un adjuvant de rétention constitué d'un Polyacrylamide cationique de poids moléculaire élvé. Les résul-50 tats des essais des papiers sont regroupés dans le tableau 2 ci-après.
Tableau 2 Charge (%)
Néant Argile de type kaolin
Adjuvant de rétention
Alun
(1%)
plus
(10) Polyacrylamide (20) cationique (0,05%)
Poids surfa-cique (g/m2)
64,1
Opacité(1)(%)
73,6
68,2 72,6
80,3 84,5
Résistance à la traction à sec
(da N/cm) 3,26
2,63 2,36
Résistance à
l'éclatement Mullen (bar)
2,23
1,77 1,54
642 980
8
Tableau 2
Charge (%)
Exemple 1 Exemple 2 Exemple 3 Exemple 4 Exemple 5
Adjuvant de rétention
(4) -
(8) -
(4) -
(8) -
(4) -
(8) -
(4) -
(8) -
(4) -
(8) -
Poids surfa-cique (g/m2)
64,4 65,9
65.1
66.2 65,2 67,4 65,4 67,7 65,4 66,4
Opacité"'(%)
74,3 75,1 78,0
82.7
80.0
85.1 81,5 86,3 79,3
83.8
Résistance à la traction à sec
(da N/cm)
3,43
3.47
3.48 3,54 3,57 3,47 3,36 3,33 3,45 3,22
Résistance à
l'éclatement Mullen (bar)
2,50 2,36 2,57 2,63 2,57 2,38 2,36 2,34 2,36 2,34
(1) Opacité mesurée sleon la norme Tappi T-425 (Opacity Meter Hunter
Exemples 7 à 10 On prépare quatre latex selon le mode opératoire décrit dans l'exemple 1 avec 10% de divers copolymères d'acrylamide et de DMDAAC. On ne fait pas réagir les latex avec du glyoxal. Les conditions de synthèse des latex figurent dans le tableau 3.
Exemple 11
On évalue les copolymères de greffe des exemples 7 à 10 comme charges pour papier selon le mode opératoire décrit dans l'exemple 6. Les résultats des essais sont regroupés dans le tableau 4.
Exemples 12 à 16 On prépare plusieurs latex selon le mode opératoire décrit dans l'exemple 1 si ce n'est que les prépolymères solubles dans l'eau utilisés pour préparer les copolymères de greffe sont des copolymères d'acrylamide et de méthylsulfate de méthacry-loyloxyéthyltriméthylammonium (MTMMS). Les conditions
Tableau 3
Prépolymère soluble dans l'eau réactionnelles sont regroupées dans le tableau 5. On ne fait pas réagir les latex avec du glyoxal.
Exemple 17
25 On évalue les particules de copolymère de greffe des exemples 12 à 16 comme charges pour papier selon le mode opératoire décrit dans l'exemple 6. Dans cette expérience on utilise comme témoin additionnel un latex de polystyrène du commerce. Les particules du latex de polystyrène portent des 30 charges négatives et on utilise donc un adjuvant de rétention comme indiqué.
Exemple 18
On évalue une argile et un latex de polystyrène du com-35 merce comme charges pour papier selon le mode opératoire décrit dans l'exemple 6. On évalue les deux charges avec et sans un adjuvant de rétention constitué d'un Polyacrylamide cationique. Les résultats des essais sont regroupés dans le tableau 7.
Latex
Ex.
Acryl-
DMDAAC
(NH4)2
Rapport
%
Solution
Sty
(NH3)4)2
% de ma
Taille
amide
s2o8
molaire
à 10% de rène
S2Og tières des
Acrylamide/
copoly-
particu
(g)
(g)
(g)
DMDAAC
S.T.
VSR mère (g)
(g)
(g)
Solides les (um)
7
60,0
15,0
1,88
90/10
21,6
0,28 218,4
218
6,0
26,1
0,4-l,0<'>
8
56,3
18,7
1,88
87/13
21,4
0,24 218,4
218
6,0
26,0
0,5—l,0t,J
9
46,9
28,1
1,88
79/21
21,3
0,24 218,4
218
6,0
25,7
~0,5<2)
10
37,5
37,5
1,88
70/30
21,3
0,18 218,4
218
6,0
26,2
0,8-1,26(l)
On mesure la taille des particules par microscopie électronique en transmission (2) On évalue la taille des particules par microscopie optique (g) grammes S.T. solides totaux
VSR (viscosité spécifique réduite) mesurée en solution à 1 % dans du NaCl 1 M à 25 °C. Tableau 4
Charge (%)
Adjuvant de
Poids surfa-
Opacité(I) (%)
Résistance à
Résistance à
rétention cique (g/m2)
la traction à
l'éclatement
sec
Mullen
(da N/cm)
(bar)
Néant
_
66,2
75,2
2,85
2,16
Argile de
Alun (1%) plus
type kaolin
(10)
Polyacrylamide
69,5
79,1
2,57
1,82
(20)
cationique (0,05%)
72,1
81,0
2,68
1,72
Exemple 7
(4)
-
67,8
80,2
2,96
2,07
(B)
-
69,8
84,5
2,75
1,94
642 980
Tableau 4
Charge (0;.j
Adjuvant de
Poids surfa-
Opacité"' (%)
Résistance à
Résistance à
rétention cique (g/m2)
la traction à sec
(da N/cm)
l'éclatement
Mullen
(bar)
Exemple 8
(4)
-
67,7
81,7
2,75
2,07
(8)
-
69,6
86,0
2,66
1,83
Exemple 9
(4)
-
68,0
81,6
2,68
1,98
(B)
-
69,8
86,3
2,47
1,78
Exemple 10
(4)
-
67,0
79,3
2,71
1,93
(8)
-
68,2
82,9
2,64
1,92
(l)
Opacité mesurée selon la norme Tappi T-425 (Opacity Meter Hunter)
Tableau 5
Prépolymère soluble dans l'eau
Latex
Ex. Acryl-
MTMMS
(NH4)2
Rapport
%
Solution
Sty
(NH4)2
% de
Taille amide
s2o8
molaire
à 10% de rène s2o8
matières moyenne
Arylamide/
copolymère
solides des parti
(g)
(g)
(g)
MTMMS
S.T.
VSR
(g)
(g)
(g)
cules^' (um)
12 120,0
180,0
22,5
70/30
21,6
0,16
2402
2398
66,0
26,0
0,8
13 150,0
150,0
22,5
78/22
21,6
0,154
2402
2398
66,0
25,6
0,8
14 201,0
99,0
22,5
88/12
21,8
0,187
2402
2398
66,0
25,6
0,7
15 225,2
74,8
22,5
91/9
21,7
0,143
2402
2398
66,0
25,6
0,8
16 255,0
45,0
22,5
95/5
21,7
0,168
2402
2398
66,0
24,7
0,8
(g) grammes
01 On évalue la taille des particules par turbidimétrie selon la méthode A.B. Loebel (Officiai Digest, 200, février 1959). S.T. solides totaux
VSR (viscosité spécifique réduite) mesurée en solution à 1% dans du NaCl 1 M à 25 "C.
Tableau 6
Charge (%)
Adjuvant de
Poids surfa-
Opacité(1) %
Résistance à
Résistance à
rétention cique (g/m2)
la traction à
l'éclatement
sec
Mullen
(da N/cm)
(bar)
Néant
64,9
79,6
3,19
2,10
Argile de
Alun (1%) plus
type kaolin
(10)
Polyacrylamide
72,4
86,0
2,43
1,48
(20)
cationique (0,05%)
79,6
89,4
2,03
1,14
Exemple 12
(4)
-
66,1
85,0
3,06
2,00
(8)
-
68,5
89,4
2,59
1,68
Exemple 13
(4)
-
66,2
85,1
3,13
2,09
(8)
-
67,4
89,1
2,80
2,27
Exemple 14
(4)
-
66,4
83,9
3,01
2,03
(8)
-
67,4
88,0
2,70
1,83
Exemple 15
(4)
-
64,4
81,0
3,22
2,14
(8)
-
66,1
83,9
3,20
2,20
Exemple 16
(4)
-
64,4
78,3
3,03
2,25
(8)
-
64,3
78,5
3,13
2,12
Polystyrène
(4)
Alun (1 %) plus Poly
du commerce
(8)
acrylamide catio
66,5
86,5
2,71
1,65
nique (0,05%)
70,0
90,6
2,47
1,37
(1) Opacité mesurée selon la norme Tappi T-425 (Opacimeter Diano).
642 980
10
Tableau 7
Charge (%)
Argile de type kaolin Argile de type kaolin
Polystyrène du commerce (4) Polystyrène commerce (4)
Adjuvant de rétention
(10) Alun(l%)
Alun (1%) plus (10) Polyacrylamide cationique (0,05%)
Alun (1 %) Alun(l%)plus Polyacrylamide cationique (0,05%)
Poids surfa-cique (g/m2)
65,6
69,6 64,8
Opacité'" (%)
75,9
80,4 76,3
66,4 80,5
(1) Opacité mesurée selon la norme Tappi T-425 (Opacity Meter Hunter).
Résistance à la traction à sec
(da N/cm)
2,84
2,84 3,31
3,20
Résistance à l'éclatement Mullen (bar)
1,99
1,84 2,11
2,03
Exemple 19
On ajoute goutte à goutte 157 g de méthacrylate de diméthylaminoéthyle à 98 g d'acide chlorhydrique à 37%. Un refroidissement est nécessaire pour maintenir la température en dessous de 30 °C. On ajoute 38 ml d'eau et 12,2 ml d'iso-propanol pour obtenir une solution à 30%. On chauffe cette solution à 50 °C, on y fait diffuser de l'azote pendant 30 minutes, on chauffe à 75 °C et on ajoute 3,6 ml de FeS04,7H20 0,1 M puis 10,9 ml d'hydroperoxyde de tert-butyle (à 90%). Lorsque l'addition du catalyseur est achevée, on agite la solution pendant 30 minutes et on refroidit à la température ordinaire. On dilue la solution visqueuse à 15,85% de matières solides. VSR = 0,53 (NaCl 1 M, 1%, 25 °C).
On introduit 269 ml d'eau distillée dans un réacteur de 2 litres ayant une enveloppe à circulation d'eau, muni d'un thermomètre, d'un agitateur, d'un réfrigérant et de trois ampoules à robinet. On introduit dans les ampoules à robinet:
(1) 183 g d'un solution aqueuse à 12,3% du poly(chlorure de méthacryloyloxyéthyldiméthylammonium) préparé ci-dessus,
(2) 225 g de styrène et (3) 6 g de persulfate d'ammonium dans 25 ml d'eau distillée. On agite le contenu du réacteur et on le chauffe à 88 °C sous azote. On ajoute le contenu des ampoules goutte à goutte en deux heures en maintenant la température du réacteur à 88-95,5 °C. Après 15 minutes additionnelles de chauffage, on refroidit le produit à la température ordinaire. Le produit final est dépourvu de styrène et a une teneur totale en matières solides de 36,4%.
Exemple 20
On prépare du poly(chlorure de méthacryloyloxyéthyldi-méthylammonium) comme dans l'exemple 19, si ce n'est qu'on dilue la solution à 30% de matières solides au lieu de 15,85%. On introduit 161,5 g de cette solution à 30% dans un réacteur avec 359 g d'eau distillée. On ajuste le pH de la solution entre 1,9 et 1,0 avec 3,6 ml d'acide chlorhydrique concentré. On introduit dans le réacteur 34,7 g d'épichlorhydrine pour obtenir une concentration en matières solides réagissantes de 15%. On agite ce mélange pendant 6,5 heures après lesquelles le pH s'élève à 7,6. On ajuste ensuite le pH à 0,5 avec 13,7 ml d'acide chlorhydrique concentré. Teneur totale en matières solides: 12,3%.
On introduit 269 ml d'eau distillée dans un réacteur ayant une enveloppe à circulation d'eau muni d'un thermomètre, d'un agitateur, d'un réfrigérant et de trois ampoules à robinet. On introduit dans les ampoules (1) 183 g d'une solution aqueuse à 12,3% du prépolymère modifié par l'épichlorhy-drine, soluble dans l'eau préparé ci-dessus, (2) 225 g de styrène et (3) 6 g de persulfate d'ammonium dans 25 ml d'eau
20
distillée. On agite le contenu dur réacteur et on le chauffe à 89 °C sous azote. On ajoute goutte à goutte le contenu des ampoules en deux heures en maintenant la température du réacteur entre 89 et 97 °C. Après 15 minutes de chauffage additionnel, on refroidit le produit à la température ordinaire. Le produit final ne contient pas de styrène et a une teneur totale en matières solides de 36,8%.
Exemple 21
30 Dans un réacteur on introduit 4 130g d'eau distillée et 145,5 g d'une solution aqueuse à 51,95% de poly(chlorure de méthyldiallylammonium). On chauffe le contenu du réacteur à 87 "C sous azote. On ajoute simultanément goutte à goutte en deux heures, 228 g de poly(chlorure de méthyldiallylam-35 monium) dans 1 597 g d'eau distillée, 3 040 g de styrène et 83,7 g de persulfate d'ammonium dans 338 g d'eau distillée. On maintient la température à 87-100 °C. On agite le contenu du réacteur pendant encore 15 minutes, on refroidit à la température ordinaire et on filtre sur un tamis de 0,15 mm d'ou-40 verture de maille. Le latex obtenu a une teneur totale en matières solides de 37,2% et la taille des particules mesurée selon la méthode de Loebel (voir tableau 5) est de 0,5 |xm. On introduit 806,5 g du latex ci-dessus (300 g de matières solides) dans un réacteur et on ajuste le pH de 1,6 à 1,1 avec 8,8 ml d'acide 45 chlorhydrique concentré. On ajoute 34,2 g d'épichlorhydrine puis on agite à la température ordinaire. Au fur et à mesure de l'avancement de la réaction, le pH s'élève à 7,3 et on l'ajuste alors à 1,55 avec de l'acide chlorhydrique concentré. Le latex obtenu a une teneur en matières solides de 37%.
50
Exemple 22
Dans un réacteur on introduit 200 g d'eau distillée, 0,24 g d'acide acétique, 3,64 g d'acétate de sodium et 1 g d'isopropa-nol. On chauffe à 60 °C sous azote et on maintient à cette température pendant 15 minutes. On ajoute goutte à goutte simultanément en environ 1,8 heure, 40 g de méthylolacryl-amide dans 160 g d'eau distillée, 13,3 g de chlorure de méthyldiallylammonium dans 53,1g d'eau distillée et 0,8 g de persulfate d'ammonium dans 20 g d'eau distillée puis on agite 60 pendant une heure. On refroidit à la température ordinaire la solution de copolymère visqueuse et on ajuste le pH de 5,0 à 7,2 avec 1,4 ml d'hydroxyde de sodium 5 M. La teneur totale en matières solides de la masse réactionnelle est de 12,8%. Pour synthétiser le latex, on introduit dans un réacteur 493 g 65 d'eau distillée, 54,4 g d'une solution aqueuse à 10% du copolymère préparé ci-dessus et on chauffe à 89 °C sous azote. On ajoute simultanément en deux heures 164 g d'une solution aqueuse à 10 % du copolymère préparé ci-dessus, 218 g de
11
642 980
styrène et 6 g de persulfate d'ammonium dans 24,2 g d'eau distillée. On ajuste la température entre 89 et 96 °C. Après 15 minutes d'agitation, on refroidit le latex à la température ordinaire et on le filtre sur un tamis de 0,15 mm d'ouverture de maille. Le latex filtré a une teneur en matières solides de 26%.
Exemple 23
Dans un réacteur on introduit 200 g d'eau distillée, 0,24 g d'acide acétique, 3,64 g d'acétate de sodium et 1,5 g d'isopro-panol. On chauffe à 60-62 °C sous azote et on maintient cette température pendant 15 minutes. On ajoute simultanément goutte à goutte en 2 heures, 40 g de méthylolacrylamide dans 160gd'eau distillée, 13,3 g de chlorure de diméthyldiallylammonium dans 53,1 g d'eau distillée et 0,8 g de persulfate d'ammonium dans 20 g d'eau distillée puis on agite pendant une heure. On refroidit à la température ordinaire la solution de copolymère qui a une teneur en matières solides de 12,3% et on ajuste son pH à 7,3 avec 0,5 ml d'hydroxyde de sodium 5 M. Dans un réacteur on introduit 439 g d'eau distillée, et 54,4 g d'une solution aqueuse à 10% du copolymère ci-des-sus. On chauffe le contenu du réacteur à 88-90 °C sous azote. On ajoute simultanément goutte à goutte en environ 2 heures au contenu du réacteur, 164 g d'une solution aqueuse à 10% du copolymère ci-dessus, 218 g de styrène et 6 g de persulfate d'ammonium dans 24,2 ml d'eau distillée. Lorsque l'addition est achevée, on agite le contenu du réacteur pendant 15 minutes et on le refroidit à la température ordinaire. Le latex obtenu a une teneur en matières solides de 25,4%.
Exemple 24
Dans un réacteur on introduit 170 ml d'eau distillée et on chauffe à 85 °C en faisant diffuser de l'azote. Après 15 minutes de diffusion d'azote, on ajoute simultanément goutte à goutte en 1,75 heure 110,3 g d'acrylamide dans 257,3 ml d'eau distillée, 133,2 g d'une solution aqueuse à 29,8% d'acétate de méthyldiallylammonium et 7,5 g de persulfate d'ammonium dans 71,3 ml d'eau distillée puis on agite pendant 15 minutes et on refroidit. La teneur totale en matières solides est de 20,4% et la viscosité spécifique réduite de 0,35 (NaCl 1 M, 1%, 25 °C).
5 Pour synthétiser le latex, on introduit 798 ml d'eau distillée et 1 308 g d'une solution aqueuse à 10% du copolymère préparé ci-dessus dans un réacteur. On chauffe à 93 °C sous azote. On ajoute simultanément goutte à goutte en 3 heures, 1 308 g de styrène, 14,6 g d'hydroperoxyde de tert-butyle îodans 127,6 g d'eau distillée et 14,4 g de formaldéhyde-sul-foxylate de sodium dans 127,8 ml d'eau distillée puis on agite pendant 15 minutes et on refroidit à la température ordinaire. On filtre le latex sur un tamis de 0,15 mm d'ouverture de maille. La teneur totale en matières solides est de 39,7% et la i5 taille des particules mesurée selon la méthode de Loebel (voir le tableau 5) est de 0,65 |im.
Exemple 25
On modifie de façon suivante par le glyoxal le latex de 20 l'exemple 24. On introduit 214 g de ce latex dans un réacteur et on ajuste le pH entre 4,9 et 8,5 avec 1,4 ml d'hydroxyde de sodium 5 M. On ajoute 9,3 g de glyoxal dans 13,9 g d'eau distillée pour obtenir un pH de 6. On réajuste le pH à 8,5 avec 1,3 ml d'hydroxyde de sodium 5 M. On agite le mélange de la-25 tex et de glyoxal en maintenant le pH à 8,5 et en ajoutant périodiquement au total 0,2 ml d'hydroxyde de sodium 5 M. Après environ 30 minutes, la viscosité s'est élevée de 31 à 60 cP. Pour arrêter la réaction, on ajoute 0,4 ml d'acide sulfuri-que concentré. La teneur totale en matières solides est de 30 39,2%.
Exemple 26
On évalue les latex des exemples 24 et 25 comme charges pour papier selon le procédé décrit dans l'exemple 6. Les ré-35 sultats figurent dans le tableau 8 ci-dessous.
Tableau 8 Charge (%)
Poids sur-
facique
(g/m2)
Résistance àia traction (da N/cm)
Résistance à l'éclatement Mullen (bar)
Opacité"' %
Néant
65,7
3,10
2,13
79,4
Exemple 24
(4)
67,0
3,05
2,24
86,2
Exemple 24
(8)
68,8
2,63
1,89
89,2
Exemple 25
(4)
67,5
3,41
2,47
86,3
Exemple 25
(8)
68,8
3.08
2,13
89,3
Argile de
type kaolin *
(10)
71,9
2,66
1,52
86,2
(20)
IIA
2,21
1,23
89,4
* On utilise comme adjuvant de rétention de l'argile de type kaolin, 0,05% par rapport au poids du papier d'un Polyacrylamide cationique.
(1) Opacité mesurée selon la norme Tappi T-425 (Opacimeter Diano).
Exemple 27
Dans un réacteur ayant une enveloppe à circulation d'eau, muni d'un thermomètre, d'un agitateur, d'un réfrigérant et de quatre ampoules à robinet, on introduit 30,0 g d'eau distillée, 0,6 g d'acide acétique, et 0,85 g d'acétate de sodium. On introduit dans les ampoules (1) 60,0 g de styrène, (2) 6,0 g de chitosane, 6,0 g d'acide acétique et 114,0 g d'eau distillée, (3) 0,65 g d'une solution aqueuse à 20% d'hydroperoxyde de tert-butyle et 25,0 g d'eau distillée et (4) 0,65 g de formaldéhy-desulfoxylate de sodium et 25,0 g d'eau distillée. On agite le contenu du réacteur et on le chauffe à 88 °C. On ajoute goutte à goutte le contenu des quatre ampoules en 4 heures en maintenant la température à 60 °C. Après 30 minutes additionnelles de chauffage on refroidit le produit à la température ordinaire et comme tout le styrène n'a pas réagi, on chasse le styrène résiduel avec un évaporateur rotatif. Le produit est un latex ayant une teneur en matières solides de 28,8 %. On évalue les particules de ce latex comme charge pour papier selon le mode opératoire de l'exemple 6. Les résultats figurent dans le tableau 9 ci-dessous.
60
65
642 980
12
Tableau 9
Charge (%)
Poids surfaci-que (g/m2)
Opacité'
ité.O
Résistance àia traction (da N/cm)
Résistance à l'éclatement Mullen (bar)
Néant
66,1
80,0
Exemple 27
(4)
66,4
84,1
Exemple
(8)
68,2
86,6
Argile de
type kaolin *
(10)
72,6
85,7
(20)
75,3
87,5
Polystyrène
du commerce
* (4)
66,7
83,5
(8)
67,0
86,1
3,29 2,20
3,24 1,98
3,10 1,96
2,66 1,58
2,33 1,28
3,10 1,95
2,85 1,81
* On utilise comme aide de rétention de la charge, 0,05% par rapport au poids du papier d'un Polyacrylamide cationique.
(i) Opacité mesurée selon la norme Tappi T-425 (Opacity Meter Hunter).
Les avantages remarquables des pigments organiques de l'invention apparaissent particulièrement à l'examen des tableaux 1 et 2. On compare les pigments organiques ajoutés à raison de 4% et 8% à de l'argile de type kaolin ajoutée à raison de 10% et 20% (ce qui équivaut en volume à 4% et 8% de pigments organiques de l'invention). On utilise de l'alun et un Polyacrylamide cationique de poids moléculaire élevé comme adjuvants de rétention pour l'argile de type kaolin. On n'utilise pas d'adjuvant de rétention avec les pigments organiques de l'invention. L'opacité du papier chargé constitue une mesure de la rétention de la charge dans le papier.
La résistance à la traction à sec et l'éclatement Mullen dont les valeurs figurent dans le tableau 2, montrent les avantages relatifs à la résistance mécanique qu'apportent les pigments organiques de l'invention. On voit que l'argile de type kaolin réduit les propriétés de résistance mécanique par rapport au papier non chargé d'environ 20 à 30%. Au contraire les pigments organiques de l'invention qui produisent l'opacité maximale (compositions des exemples 3 et 4) améliorent également la résistance mécanique d'environ 5 à 15% par rapport au papier non chargé. Lorsqu'on compare ces pigments organiques à l'argile, on voit qu'ils donnent une opacité équivalente à celle de l'argile et que de plus les propriétés de résistance mécanique sont supérieures de 20 à 50% à celles qu'on obtient avec l'argile.
Un autre avantage des charges (pigments organiques) de l'invention ressort de l'examen du tableau 2. Le papier contenant une charge d'argile est considérablement plus lourd que le témoin tandis que le papier contenant lacharge de l'invention n'est que légèrement plus lourd que le témoin.
Dans les tableaux 3 et 4 sont regroupées les valeurs de l'évaluation d'une série semblable de pigments organiques stabilisés avec des copolymères de chlorure d'acrylamidodi-méthyldiallylammonium comme prépolymères cationiques solubles dans l'eau mais que l'on n'a pas fait réagir avec du glyoxal. Comme les particules ne comportent pas de fonctionnalité réactive, les propriétés de résistance mécanique sont plus faibles dans cette expérience que dans l'expérience précédente.
Les tableaux 5 et 6 regroupent les données d'une expérience semblable dans laquelle on prépare des pigments organiques avec divers copolymères d'acrylamide et de méthylsul-fate de méthacryloyloxyéthyltriméthylammonium comme prépolymère cationique soluble dans l'eau. Comme les particules n'ont pas de fonctionnalité réactive, les valeurs de la résistance mécanique sont dans certains cas légèrement inférieures à celles du témoin mais elles sont toujours nettement supérieures à celles du papier additionné d'une charge d'argile. Dans cette expérience, pour établir une comparaison complémentaire, on évalue un latex de polystyrène du commerce. Les 25 particules de ce latex sont des charges anioniques et l'on utilise donc de l'alun et un adjuvant de rétention polymère. Les résultats montrent que les particules de polystyrène conduisent à un papier avant une opacité légèrement supérieure à celle obtenue avec les pigments organiques de l'invention 30 mais dont le poids est également accru. Les particules de polystyrène réduisent la résistance mécanique du papier bien que cette réduction ne soit pas aussi importante que celle observée avec l'argile.
Les valeurs du tableau 7 montrent que pour obtenir les 35 performances optimales avec les charges classiques telles que l'argile et le polystyrène, il est nécessaire d'utiliser des adjuvants de rétention. Dans les deux cas, en l'absence d'adjuvant de rétention, l'opacité est très faible. Comme le montrent les tableaux 2,4 et 6, les pigments organiques de l'invention per-4o mettent d'obtenir une bonne opacité sans emploi d'un quelconque adjuvant de rétention.
Exemple 28
Dans un réacteur ayant une enveloppe à circulation d'eau, 45 muni d'un thermomètre, d'un agitateur, d'un réfrigérant et d'une ampoule à robinet, on introduit 89 g d'eau distillée, et 436 gd'une solution aqueuse à 10% de poly(chlorure de méthyldiallylammonium). On chauffe la solution obtenue à 87-88 "C par circulation d'eau chaude à travers l'enveloppe so du réacteur. On mélange 425,2 g de styrène et 10,9 g de di-vinylbenzène et on les introduit dans l'ampoule à robinet. On introduit dans une burette 13,3 g d'une solution aqueuse â 90% d'hydroperoxyde de tert-butyle et 108 g d'eau distillée et on introduit dans une autre burette 13,6 g de bisulfite de so-55dium dissous dans 124,5 g d'eau distillée. On ajoute goutte à goutte simultanément en 2 heures au contenu du réacteur, le mélange de styrène et de divinylbenzène, la solution d'hydroperoxyde de tert-butyle et la solution de bisulfite de sodium. Après 20 minutes d'agitation, on observe une légère odeur de 6ostyrène. On ajoute à la masse réactionnelle une quantité additionnelle de solution d'hydroperoxyde de tert-butyle (3,4 g d'hydroperoxyde de tert-butyle dissous dans 27 g d'eau distillée) et une quantité additionnelle de solution de bisulfite de sodium (3,4 g de bisulfite de sodium dissous dans 31g d'eau «distillée) et on lagite la masse réactionnelle pendant encore 20 minutes. On refroidit le latex obtenu à la température ordinaire et on le filtre sur un tamis de 0,15 mm d'ouverture de maille. La teneur totale en matières solides est de 27,7%. La
13
642 980
taille des particules mesurée avec un Coulter Gounter est de d'une solution concentrée d'acide chlorhydrique (0,19 mole)
0,8 |im. dans 200 g d'eau distillée et (2) 2,5 g de persulfate d'ammo-
Comme précédemment indiqué, on peut utiliser les mono- nium dans 100 g d'eau distillée. On chauffe le contenu du mères à insaturation polyéthylénique tels que le divinylben- réacteur à 80 °C et on ajoute goutte à goutte le contenu des zène en mélange avec des monomères à insaturation mono- 5 ampoules en 2 heures et 25 minutes en maintenant la tempéra-
éthylénique pour obtenir des particules de copolymère de ture entre 80 et 85 °C. Après 30 minutes additionnelles de greffe réticulé. On peut citer comme exemples d'autres mono- chauffage, on refroidit la solution à la température ordinaire mères à insaturation polyéthylénique que l'on peut utiliser à (environ 23 °C). La solution obtenue contient 21,6% de ma-
cet effet, le phtalate de diallyle, le diméthacrylate d'éthylè- tières solides et a une viscosité spécifique réduite de 0,34 (solu-
neglycol, le diméthacrylate de butylèneglycol-1,3, le dimé- 10tion à 1 % dans du NaCl 1 M à 25 °C).
thacrylate d'hexanediol-1,6, le diméthacrylate de polyéthy- On introduit dans un réacteur ayant une enveloppe à cir-
lèneglycol, le diméthacrylate de polypropylèneglycol, le tri- culation d'eau, muni d'un thermomètre, d'un agitateur, d'un vinylbenzène, le divinylnaphtalène, le maléate de diallyle, le réfrigérant et de trois ampoules à robinet, 503,4 g d'eau distil-
fumarate de diallyle, le triméthacrylate de triméthylolpropane lée et 26,6 g de la solution de copolymère ci-dessus (5,7 g de et le tétraacrylate de pentaérythritol. Les monomères à insatu-15 copolymère sec). On introduit dans l'ampoule (1) 79,8 g de la ration polyéthylénique que l'on préfère et que l'on appelle solution de copolymère ci-dessus (17,2 g de copolymère sec) et
également monomères de réticulation sont le divinylbenzène, 120 g d'eau distillée, dans l'ampoule (2) 230 g de styrène et le phtalate de diallyle, le diméthacrylate d'éthylèneglycol et le dans l'ampoule (3) 5,1 g de persulfate d'ammonium dans diméthacrylate de butylèneglycol-1,3. 120,0 g d'eau distillée. On agite le contenu du réacteur et on le
Bien que les pigments organiques de l'invention soient 20 chauffe à 78 °C. On ajoute goutte à goutte simultanément le particulièrement utiles comme charges pour le papier, on peut contenu des ampoules. On ajoute le contenu des ampoules (1)
également les utiliser dans des revêtements pour papier avec et (2) en quatre heures. On ajoute le contenu de l'ampoule (3)
un liant approprié. De plus on peut les utiliser dans des pein- en quatre heures et 15 minutes. On maintient la température tures, des encres et similaires. On peut les appliquer sous du réacteur à 78-84 °C pendant les additions. On refroidit le forme de revêtements avec un liant approprié à des surfaces de 25 produit à la température ordinaire et on ajuste le pH de 2,0 à
verre, de métal, de bois, de plâtre et similaires. 4,6 avec une solution à 10% d'hydroxyde de sodium. On filtre le produit sur un tamis de 0,15 mm d'ouverture de maille. Le
Exemple 29 produit est un latex blanc contenant 25,8% de matières soli-
Dans un réacteur ayant une enveloppe à circulation d'eau, des totales et ayant une taille moyenne des particules de 0,45
muni d'un thermomètre, d'un agitateur, d'un réfrigérant et de 30 |xm (méthode de Loebel, Officiai Digest, 200, février 1959). trois ampoules à robinet, on introduit 75,0 g d'eau distillée.
On introduit dans les ampoules: (1) 35,0 g d'acrylamide (0,49 Exemple 31
mole) dans 70,0 g d'eau distillée, (2) 15,0 g de chlorure de On introduit 200 g d'eau distillée dans un réacteur ayant vinylbenzyltriméthylammonium (0,07 mole) dans 60,0 g une enveloppe à circulation d'eau, muni d'un thermomètre,
d'eau distillée et (3) 1,25 g de persulfate d'ammonium dans 35 d'un agitateur, d'un réfrigérant et de deux ampoules à robi-
50,0 g d'eau distillée. On chauffe le contenu du réacteur à net. On introduit dans l'ampoule: (1) 69,0 g d'acrylamide
80 "C et on ajoute goutte à goutte en 2,5 heures le contenu des (0,97 mole) et 31,0 g de chlorure de méthacrylamidopropyltri-
ampoules en maintenant la température entre 80 et 85 °C. méthylammonium (0,14 mole) dans 200 g d'eau distillée et
Après 30 minutes additionnelles de chauffage, on refroidit la dans l'ampoule (2) 2,5 g de persulfate d'ammonium dans solution à la température ordinaire (environ 23 °C). La solu- 40 100 g d'eau distillée. On chauffe le contenu du réacteur à
tion produite contient 22,0% de matières solides et a une vis- 77 °C et on ajoute goutte à goutte le contenu des ampoules en cosité spécifique réduite de 0,27 (solution à 1 % dans du chlo- 2,5 heures en maintenant la température à 77-85 °C. Après 15
rure de sodium 1 M à 25 °C). minutes additionnelles de chauffage on refroidit la solution à
Dans un réacteur ayant une enveloppe à circulation d'eau la température ordinaire (environ 23 °C). La solution obtenue muni d'un thermomètre, d'un agitateur, d'un réfrigérant et de 45 contient 22,7 % de matières solides et a une viscosité spécifï-
trois ampoules à robinet, on introduit 503,8 g d'eau distillée que réduite de 0,52 (solution à 1% dans le chlorure de sodium et 26,2 g de la solution de copolymère ci-dessus (5,8 g de co- 1 M à 25 °C).
polymère sec). On introduit dans l'ampoule ( 1) 78,6 g de la solution du copolymère ci-dessus (17,3 g de copolymère sec) On introduit dans un réacteur ayant une enveloppe â cir-
et 120,0 g d'eau distillée, dans l'ampoule (2) 230,0 g de 50 culation d'eau muni d'un thermomètre, d'un agitateur, d'un styrène et dans l'ampoule (3) 5,1 g de persulfate d'ammonium réfrigérant et de trois ampoules à robinet, 504,7 g d'eau distil-
dans 120,0 g d'eau distillée. On ajoute goutte à goutte le con- lée et 25,3 g de la solution de copolymère ci-dessus (5,7 g de tenu des trois ampoules en 4 heures en maintenant la tempéra- copolymère sec). On introduit dans l'ampoule (1) 76,1 g de la ture du réacteur à 79-88 °C. Après 15 minutes additionnelles solution de copolymère ci-dessus (17,3 g de copolymère sec) et de chauffage, on refroidit le produit à la température ordi- 55120,0 g d'eau distillée, dans l'ampoule (2) 230,0 g de styrène naire et on ajuste le pH de 1,9 à 7,5 avec une solution et dans l'ampoule (3) 5,1 g de persulfate d'ammonium dans d'hydroxyde de sodium à 25%. On filtre le produit sur un ta- 120 g d'eau distillée. On agite le contenu du réacteur et on le mis de 0,15 mm d'ouverture de maille. Le produit est un latex chauffe à 79 °C. On ajoute les contenus des ampoules simulta-
blanc contenant 25,1 % de solides totaux et ayant une taille nément et goutte à goutte. On ajoute les contenus des ampou-
moyenne des particules de 0,62 jim (méthode de A.B. Loebel, 60 les (1) et (2) en 4 heures. On ajoute le contenu de l'ampoule (3)
Officiai Diges t, 200, février 1959). en 4 heures et 15 minutes. On maintient la température du réacteur à 79-87 °C pendant les additions. On refroidit le pro-
Exemple 30 duit à la température ordinaire et on ajuste le pH de 2,1 à 8,0
On introduit 200 g d'eau distillée dans un réacteur ayant avec une solution à 25% d'hydroxyde de sodium. On filtre le une enveloppe à circulation d'eau muni d'un thermomètre, 65 produit sur un tamis de 0,15 mm d'ouverture de maille. Le d'un agitateur, d'un réfrigérant et de deux ampoules à robi- produit est un latex blanc contenant 25,5% de solides totaux net. On introduit dans les ampoules (1) 77,0 g d'acrylamide et ayant une moyenne de la taille des particules de 0,47 um
(1,08 mole), 17,1 g de vinyl-4 pyridine (0,16 mole) et 16,0 g (méthode de Loebel, Officiai Digest, 200, février 1959).
642980
Exemple 32
On introduit 200 g d'eau distillée dans un réacteur ayant une enveloppe à circulation d'eau muni d'un thermomètre, d'un agitateur, d'un réfrigérant et de deux ampoules à robinet. On introduit dans l'ampoule (1) 67 g d'acrylamide (0,94 mole) et 33 g de chlorure de méthacryIoyloxy-3 hydroxy-2 propyltriméthylammonium (0,14 mole) dans 200 g d'eau distillée et dans l'ampoule (2) 2,5 g de persulfate d'ammonium dans 100 g d'eau distillée. On chauffe le contenu du réacteur à 80 °C et on ajoute goutte à goutte les contenus des ampoules en 2 heures et 25 minutes en maintenant la température à 80-84 °C. Après 15 minutes additionnelles de chauffage, on refroidit la solution à la température ordinaire (environ 23 °C). La solution obtenue contient 21,3% de matières solides et a une viscosité spécifique réduite de 0,46 (solution à 1 % dans du NaCl 1M à 25 °C).
Dans un réacteur ayant une enveloppe à circulation d'eau, muni d'un thermomètre, d'un agitateur, d'un réfrigérant et de trois ampoules à robinet, on introduit 503 g d'eau distillée et 27 g de la solution de copolymère ci-dessus (5,8 g de copolymère sec). On introduit dans l'ampoule (1) 81 g de la solution de copolymère ci-dessus (17,3 g de copolymère sec) et 120 g d'eau distillée, dans l'ampoule (2) 230 g de styrène et dans l'ampoule (3) 5,1 g de persulfate d'ammonium dans 120 g
14
d'eau distillée. On agite le contenu du réacteur et on le chauffe à 77 °C. On ajoute les contenus des ampoules goutte à goutte et simultanément. On ajoute les contenus des ampoules (1) et (2) en quatre heures. On ajoute le contenu de l'ampoule (3) en 5quatre heures et 15 minutes. On maintient la température du réacteur à 77-88 °C pendant les additions. On refroidit le produit à la température ordinaire et on ajuste le pH de 1,9 à 6,5 avec une solution à 25% d'hydroxyde de sodium. On filtre le produit sur un tamis de 0,15 mm d'ouverture de maille. Le îoproduit est un latex blanc contenant 25,5% de matières solides totales avec une taille moyenne des particules de 0,8 pm (méthode de Loebel, Officiai Digest, 200, février 1959).
15
Exemple 33
On évalue les compositions des exemples 29 à 32 comme charges pour papier. On prépare des feuilles d'essai avec un appareil Noble & Wood. La pâte est constituée d'un mélange 50/50 de pâte de bois dur blanchie et de pâte de bois tendre blanchie affiné à un degré d'égouttage standard canadien de 2o500. On fabrique le papier à un pH de 4,5 (acide sulfurique, pas d'alun). On évalue les latex avec des teneurs d'addition de 4% et 8% (valeurs à sec). Le témoin est un papier sans charge. Les résultats des essais des papiers sont regroupés dans le tableau 10 ci-après.
Tableau 10
Charge (%)
Poids
Opacité(1)
Brillance®
Résistance à
Résistance
surfacique
(%)
(%)
la traction
à l'éclate
(g/m2)
à sec ment mullen
(da N/cm)(3)
(bar)(3)
Néant
64,4
73,4
80,2
3,36
2,14
Exemple 29
(4)
65,7
78,4
81,6
3,40
2,24
(8)
66,7
83,0
82,6
3,17
2,11
Exemple 30
(4)
68,5
79,2
83,6
3,83
2,31
(8)
66,5
83,0
85,5
3,76
2,27
Exemple 31
(4)
67,7
78,3
82,8
3,43
2,12
(8)
67,5
81,4
83,1
3,68
2,29
Exemple 32
(4)
63,9
75,3
79,8
3,61
2,14
(8)
67,7
80,8
83,6
3,76
2,16
(1) On mesure l'opacité selon la norme Tappi T-425 (Opacity Meter Diano) moyenne de 4 essais.
(2) On mesure la brillance selon la norme Tappi T-452 (Brightness Meter Diano); moyenne de 4 essais.
(3) Moyenne de 8 essais.
On peut utiliser les nouveaux pigments organiques obtenus suivant l'invention séparément ou en combinaison avec d'autres pigments organiques et/ou pigments minéraux comme charges et revêtements pour papier.
C

Claims (10)

  1. 642 980
    2
    REVENDICATIONS 1. Procédé pour préparer un latex de particules de copoly-mère de greffe, caractérisé en ce qu'il consiste à effectuer une copolymérisation par greffage en milieu aqueux et en présence d'un initiateur radicalaire de (1) au moins un monomère à insaturation éthylénique et (2) un prépolymère cationique solu-ble dans l'eau, afin que la fraction prépolymère des particules de copolymère de greffe soit présente sur les surfaces des particules, et en ce que le monomère (1) est choisi parmi l'a-chlo-roacrylate de méthyle, l'a-chloroacrylate d'éthyle, le mé-thacrylate de méthyle, le méthacrylate d'isopropyle, le mé-thacrylate de phényle, le chlorure de vinyle, l'acrylonitrile, le méthacrylonitrile et les monomères répondant à la formule:
    X
    (III)
    oùR„R2,R3etX mule (I),
    ont la même définition que dans la for-
    20
    -C=CH.
    où R représente un atome d'hydrogène ou un radical méthyle,
    Y représente un radical méthyle ou chloro et n est égal à 0,1,2 ou 3, et en ce que le prépolymère (2) présente une viscosité spécifique réduite de 0,1 à 2,5 en solution à 1 % en poids dans 25 NaCl 1 M à 25 °C et est le produit de polymérisation par addition d'au moins un monomère cationique (a) ou est le produit de copolymérisation par addition d'au moins 5 moles % J dudit monomère cationique (a) avec au plus 95 moles % d'au moins un monomère non ionique (b), le monomère cationi- 30 où R], R3 et X ~ que (a) étant choisi parmi ceux de formule: (I)
    (IV)
    N +
  2. R.
    ont la même définition que dans la formule
    Ri
    1
    CH2=CCOOC2H4N '
    R7
    —R, X"
    R,
    ri
    I
    (I) 35CH2= CCONH (CH2)nNH
    R2
    r3
    -R, X-
    (v)
    où R] représente un atome d'hydrogène ou un radical où Rl5 R2, R3 et X ~ ont la même définition que dans formule méthyle, R2 représente un atome d'hydrogène ou un radical 40 (I) et n est égal à 1,2 ou 3 et alkyle en C] à C4, R3 représente un atome d'hydrogène ou un
    OH R,
    i i ^ r2
    radical alkyle en C,-C4,-CH2CHCH2Y où Y représente un CH2=CCOOCH2CHCH2N+^ —R2 X" (VI)
    _ 45 I R3
    /0\ OH
    radical hydroxy ou halogéno, -CH2CHCH2, et
    CH2CH20)nH où n est un nombre entier égal ou supérieur à 1 où Ri, R2, R3 et X ~ ont la même définition que dans la foret X- est un anion, mule (I) et le monomère non ionique (b) étant choisi parmi la soN-vinylpyrrolidone, les monomères à insaturation éthylénique ayant une fonctionnalité amide et les monomères à insaturation éthylénique ayant une fonctionnalité hydroxy, et en CH n CH n ce que la quantité de prépolymère (2) utilisée pour préparer les
    Il ^ particules de copolymère de greffe est comprise entre 1 partie
    C—R 55 et 25 parties en poids pour 100 parties en poids de monomère
    1 I I 1 (1) utilisé.
    çpj (II) 2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que le
    2 / 2 monomère (1) est le styrène et le constituant (b) du prépoly mère (2) est un amide à insaturation monoéthylénique, la N s 60 quantité de prépolymère (2) utilisée pour préparer les particu-
    I \ ^ les de copolymère de greffe étant comprise entre 2partiesetl0
    R 0 '3 parties en poids pour 100 parties en poids du monomère (1)
    utilisé et la viscosité spécifique du prépolymère étant de 0,1 à 1,0.
    où R] représente un atome d'hydrogène ou un radical alkyle es 3. Procédé selon la revendication 2, caractérisé en ce que en C,-C4, R2 représente un atome d'hydrogène ou un radical l'amide à insaturation monoéthylénique (b) est l'acrylamide. alkyle ou alkyle substitué et R3 et X- ont la même définition 4. Procédé selon l'une des revendications 1,2, et 3, carac-
    que dans la formule (I), térisé en ce que la fraction prépolymère des particules est unie
    2
    II
    R
    x
  3. CH.
    3 642 980
    chimiquement à un groupe aldéhyde apte à réagir avec la cel- indique également que l'on peut former une dispersion mu-
    lulose. tuelle de microcapsules et de fibres cellulosiques et transfor-
  4. 5. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que mer l'ensemble en un matelas fibreux et que les microcapsules l'on fait ultérieurement réagir les particules de copolymère de polymères se comportent comme des agents opacifiants non greffe avec un composé qui apporte des groupes aptes à réagir 5 abrasifs qui confèrent une forte opacité au substrat cellulosi-avec la cellulose sur la surface des particules. que finalement formé.
  5. 6. Utilisation du latex de particules de copolymère de Un des buts de l'invention est de fournir des pigments or-greffe obtenu par le procédé selon l'une des revendications 1 à ganiques que l'on peut utiliser comme charges pour les pa-
    5 comme agent opacifiant externe ou interne dans la fabrica- piers légers et qui confèrent au papier de l'opacité, du brillant tion du papier, respectivement par revêtement du papier ou i0et de la régularité superficielle sans nuire à sa résistance méca-par addition à la pâte à papier. nique; et un autre but de l'invention est de fournir des pig ments organiques qui sont auto-retenus pendant le processus de fabrication du papier, c'est-à-dire des pigments organiques qui sont bien retenus sur les fibres de la pâte sans emploi d'ad-La présente invention concerne la préparation d'un latex 15 juvants de rétention classiques.
    de nouveaux pigments organiques convenant particulière- L'invention concerne donc le procédé défini dans la reven-
    ment comme charges pour le papier. dication 1, pour la préparation d'un latex de particules de co-
    On additionne souvent le papier de charges minérales tel- polymère de greffe convenant comme pigments organiques et les que l'argile, le carbonate de calcium ou le dioxyde de ti- en particulier comme charges pour le papier.
    tane. Les charges minérales ont pour effet d'accroître l'opa- 20 Lorsqu'on met les particules de copolymère de greffe ob-cité du papier et d'éviter la «transparence»; une faible opacité tenues suivant l'invention en suspension dans l'eau en prépermet de voir à travers les pages d'ouvrages imprimés tels sence de fibres de pâte cellulosique, elles sont attirées vers les que les livres, les magazines et les journaux. Bien que les char- sites anioniques de la surface des fibres et adhèrent aux fibres ges minérales remplissent très bien ce rôle pour un prix relati- de la pâte. Pendant la fabrication du papier qui comporte l'é-vement faible, elles présentent également des inconvénients. 25 gouttage de l'eau d'une suspension de fibres de pâte, les parti-Tout d'abord elles réduisent fortement la résistance mécani- cules cationiques demeurent avec les fibres de la pâte et sont que du papier. Ce défaut peut poser des problèmes lors de ainsi bien retenues dans le papier.
    l'utilisation ultérieure mais surtout la faible résistance méca- Les particules de copolymère de greffe préparées avec des nique des feuilles peut nécessiter que l'on réduise la vitesse des prépolymères solubles dans l'eau contenant une teneur opti-machines à papier. Le second inconvénient est que les charges 30 male en fonctions cationiques, sont autoretenues pendant la minérales ont des densités relativement élevées (2,5-4,0) ce fabrication du papier; donc lorsqu'on met ces particules en qui accroît le poids du papier chargé. Ce défaut est de plus en suspension avec les fibres de pâte avant la formation de la plus indésirable en raison de l'accroissement des coûts d'expé- feuille, les particules adhèrent fortement aux fibres anioniques dition par la poste des matières imprimées telles que les maga- de la pâte et sont très peu ou pas perdues lorsque l'eau est éli-zines, si bien que l'on recherche de plus en plus des papiers lé- 35 minée lors de la fabrication du papier. Il n'est donc pas néces-gers. Donc l'industrie du papier recherche pour le papier un saire d'utiliser un adjuvant de rétention pour maintenir les opacifiant à faible densité ne nuisant pas à la résistance méca- particules avec les fibres de la pâte. Cependant, on peut utili-nique du papier. ser si on le désire pour la fabrication du papier des adjuvants
    L'utilisation de particules de latex comme charges légères de rétention connus. De plus le papier chargé des particules de du papier est connue dans l'art. On commercialise des latex de 40 copolymère de greffe préparées selon l'invention, a des propolystyrène utiles à cet effet. Comme les charges minérales, priétés de résistance mécanique généralement équivalentes, et ces latex de polystyrène sont constitués de particules anioni- parfois meilleures, à celles d'un papier non chargé de même ques qui nécessitent des adjuvants de rétention cationiques poids. Les papiers chargés de pigments minéraux tels que l'ar-pour qu'on obtienne une bonne rétention sur les fibres de pa- gilè ou le dioxyde de titane, ont des propriétés de résistance pier anioniques. De plus les charges faites de latex de polysty- 45 mécanique nettement inférieures à celles du papier non chargé rène réduisent la résistance mécanique du papier chargé bien correspondant.
    que cette réduction soit moindre que celle que provoquent les Les monomères utilisés pour préparer ces particules sont charges minérales. tels qu'ils se polymérisent avec greffage sur le prépolymère ca-
    On a également utilisé comme charges pour le papier, de tionique soluble dans l'eau pour former un copolymère de petites particules de résine urée-formaldéhyde. On a indiqué 50 greffe insoluble dans l'eau. C'est cette insolubilité du copoly-que ces particules sont légères et que lorsqu'on les utilise mère de greffe qui permet la formation de particules distinctes comme charges pour le papier, elles améliorent l'opacité, le essentiellement sphériques en suspension dans l'eau. Le rôle brillant, la régularité superficielle et le bouffant du papier; ce- initial du prépolymère cationique soluble dans l'eau est de pendant elles ont un effet nuisible sur la résistance mécanique stabiliser la suspension et d'éviter la coagulation des particu-du papier bien qu'on indique que cet effet est moindre que ce- 55 les individuelles. Après que la copolymérisation avec greffage lui des charges minérales. initiale est effectuée, une certaine homopolymérisation du
    Le brevet US n° 3 824 114 décrit des microcapsules ayant monomère peut se produire à l'intérieur des particules. Selon une paroi polymère solide et un noyau polymère solide non l'invention, on prépare des latex essentiellement stables des poisseux qui est greffé sur la paroi polymère. On peut revêtir particules de copolymère de greffe sans que la présence d'un des substrats cellulosiques de ces microcapsules ou incorporer 60 stabilisant additionnel soit nécessiare. Les particules de co-ces microcapsules à de tels substrats puis effectuer une fusion polymère de greffe préparées selon l'invention doivent satis-pour obtenir des substrats cellulosiques unis à une pellicule faire à deux conditions principales. Elles doivent (1) être inso-polymère et ayant une résistance mécanique accrue. Ce même lubies dans l'eau et (2) avoir un point de fusion ou de ramol-brevet indique (colonne 3, lignes 29-40) que l'on peut former lissement suffisamment élevé pour n'être pratiquement pas des microcapsules contenant un polymère ayant un diamètre 65 déformées dans les conditions de température et/ou de pres-moyen compris entre environ 0,5 et environ 1,0 |im. On indi- sion auxquelles elles sont soumises lors de l'emploi. L'emploi que également que les particules peuvent conférer une forte comme charge pour le papier nécessite que les particules de-opacité à des revêtements superficiels de divers substrats. On meurent distinctes et essentiellement sphériques lors de la for-
    642 980
    4
    mation du matelas fibreux, du séchage et du calandrage. De préférence le copolymère de greffe doit avoir une température de transition de second ordre (température de transition vitreuse, Tg) d'environ 75 "C ou plus. Tous les copolymères de greffe préparés dans les exemples ci-après ont une température de transition vitreuse supérieure à 75 °C.
    On peut utiliser dans l'invention tout monomère qui se co-polymérise avec greffage sur les prépolymères cationiques so-lubles dans l'eau décrits ci-après pour former des particules de copolymère de greffe satisfaisant aux conditions ci-dessus. Des monomères appropriés sont des monomères à insaturation monoéthylénique, tels que par exemple des esters acryliques comme l'a-chloroacrylate de méthyle et l'a-chloroacry-late d'éthyle, des esters méthacryliques tels que le méthacry-late de méthyle, le méthacrylate d'isopropyle et le méthacry-late de phényle, et des monomères répondant à la formule:
    r,
    Ri
    CH, = CCOOC2H4N+ —R2 X"
    r3
    (I)
    Dans la formule (I), R] représente un atome d'hydrogène ou un radical méthyle; R2 représente un atome d'hydrogène ou un radical alkyle en Ci-C4 tel que méthyle, éthyle, propyle io ou butyle; R3 représente un atome d'hydrogène ou un radical
    OH
    I
    alkyle en'C]-C4, -CH2C HCH2Y où Y représente un radical
    A
    hydroxy ou halogéno, tel que chloro ou bromo, -CH2CHCH2 et<—(CH2CH20)nH où n est un nombre entier au moins égal à 1, de préférence de 1 à 20; etX~ est un anion tel que Cl" , Br~, 20 CH3OSO3 - et CH3COO -.
    où R représente un atome d'hydrogène ou un radical méthyle, Y représente un radical méthyle ou chloro et n est égal à 0,1,2 ou 3. On peut citer comme exemples de tels monomères, le styrène, l'a-méthylstyrène, le monochlorostyrène, le dichlo-rostyrène, le trichlorostyrène, le monométhylstyrène, le di-méthylstyrène, et le triméthylstyrène. D'autres monomères appropriés sont le chlorure de vinyle, l'acrylonitrile et le mé-thacrylonitrile.
    On peut utiliser dans l'invention des mélanges de deux monomères à insaturation monoéthylénique ou plus sous réserve que les particules de copolymère de greffe obtenues soient isolubies dans l'eau et aient une température de transition vitreuse d'environ 75 °C ou plus. On peut également utiliser des monomères à insaturation poly-éthylénique, tels que le divinylbenzène, en mélange avec des monomères à insaturation monoéthylénique pour obtenir des particules de copolymère de greffe réticulé. Parmi les monomères à insaturation monoéthylénique précités on préfère le styrène, le chlorure de vinyle, l'acrylontrile et le méthacrylate de méthyle.
    On peut choisir le prépolymère cationique soluble dans l'eau parmi divers polymères. Le critère principal du choix est qu'on obtienne la charge cationique optimale pour une bonne rétention dans le papier des particules de copolymère de greffe produites. Par exemple dans un latex préparé avec environ 10% de prépolymère par rapport au poids du monomère utilisé, l'opacité est maximale lorsque le pourcentage molaire des fragments de monomère cationique du prépolymère soluble dans l'eau est compris entre environ 5 et 50, la gamme optimale étant comprise entre environ 10 et environ 30 moles %. Bien entendu ces gammes dépendent de la teneur du prépolymère cationique soluble dans l'eau utilisé pour préparer le latex. Ainsi lorsqu'on utilise environ 5% de prépolymère soluble dans l'eau par rapport au monomère, la gamme est comprise entre environ 10 et environ 100 moles % de fragments de monomère cationique et la gamme optimale est comprise entre environ 20 et environ 60 moles %. Pour d'autres teneurs du polymère soluble dans l'eau, on peut effectuer des corrections semblables qui sont de la compétence du spécialiste.
    Les prépolymères cationiques solubles dans l'eau qui conviennent particulièrement bien dans l'invention sont des polymères d'addition préparés à partir de monomères cationiques à insaturation éthylénique répondant aux formules (I), (II), (III), (IV), (V) et (VI) ci-dessous:
    25 Les monomères de formule (I) sont des sels d'ammonium quaternaire et des sels acides d'aminoacrylates tels que l'acry-late de diméthylaminoéthyle, l'acrylate de diéthylami-noéthyle, le méthacrylate de diméthylaminoéthyle et le méthacrylate de diéthylaminoéthyle. On peut citer comme sels 30 quaternaires monomères caractéristiques répondant à la formule (I), le méthylsulfate de méthacryloyloxyéthyltriméthyl-ammonium et le chlorure de méthacryloyloxyéthyltriméthyl-ammonium. On peut citer comme exemples caractéristiques de sels acides monomères répondant à la formule (I), le chlo-35 rure de méthacryloyloxyéthyldiméthylammonium et l'acétate deméthacryloyloxyéthyldiméthylammonium.
  6. CH.
    R1~C
    45
    50
    CH_
    'Y
    XN,
    fH-Il *
    C-R.
    I *
    CH_
    (ii)
    Y
    R., R3
    Dans la formule (II), R] représente un atome d'hydrogène ou un radical alkyle en Q-C4 et R2 représente un atome d'hydrogène ou un radical alkyle ou alkyle substitué. R2 peut 55 de façon typique représenter des radicaux alkyles comportant 1 à 18 atomes de carbone et de préférence 1 à 6 atomes de carbone, tels que les radicaux méthyle, éthyle, propyle, iso-propyle, tert-butyle, hexyle, octyle, décyle, dodécyle, tétra-décyle, et octadécyle. R2 peut également représenter un radi-60 cal alkyle substitué par des substituants appropriés quelconques ne gênant pas la polymérisation par l'intermédiaire d'une double liaison vinylique. De façon typique, les substituants peuvent être des fonctions carboxylate, cyano, éther, amino (primaire, secondaire ou tertiaire), amide, hydrazide, 65 et hydroxy. R3 et X- ont la même définition que dans la formule (I). Les monomères de formule (II) sont des sels d'ammonium quaternaire ou des sels acides d'une diallylamine répondant à la formule:
    5
    642 980
    CH 0 CHn
    Rr(r
    C-R.
  7. r.
    i
    CH2=CCONH(CH2)nNH
    R,
    r3
    -R, X"
    (v)
    CH n CH
    /
  8. R.
    Dans la formule (V), Rb R2, R3 et X~ ont la même définition que dans la formule (I) et n est égal à 1,2 ou 3. On peut citer comme exemple caractéristique de monomère de formule 10(V), le chlorure de méthacrylamidopropyldiméthylam-
    monium.
    où R] et R2 ont la même définition que ci-dessus. On peut citer comme exemples caractéristiques de sels d'ammonium quaternaires monomères répondant à la formule (II), le chlorure de diméthyldiallylammonium et le bromure de diméthyl-diallylammonium. On peut citer comme exemples caractéristiques de sels acides monomères répondant à la formule (II), l'acétate de méthyldiallylammonium, le chlorure de diallyl-ammonium, le bromure de N-méthyldiallylammonium, le chlorure de diméthyl-2,2' N-méthyldiallylammonium, le bromure de N-éthyldiallylammonium, le chlorure de N-iso-propyldiallylammonium, le bromure de N-butyldiallylam-monium, le chlorure de N-tert-butyldiallylammonium, le chlorure de N-hexyldiallylammonium, le chlorure de N-octa-décyldiallylammonium, le chlorure de N-acétamidodiallyl-ammonium, le chlorure de N-cyanométhyldiallylammonium, le bromure de N-ß-propionamidodiallylammonium, le chlorure de N-acétoxyéthyldiallylammonium, le bromure de N-éthoxyméthyldiallylammonium, le chlorure de N-p-éthylami-nodiallylammonium, le bromure de N-hydroxyéthyl-diallylammonium et le chlorure de N-acétylhydrazinodiallyl-ammonium.
    "■ î
    X
    15 ch2=c cooch2c hch2n+
    I R,
    OH
    —R, X-
    (VI)
    C = CH,
    ! i
    (III)
  9. CH.
    Dans la formule (III), Rb R2, R3 et X- ont la même définition que dans la formule (I). On peut citer comme exemples caractéristiques de monomères de formule (III), le chlorure de vinylbenzyltriméthylammonium, et le bromure de vinyl-benzyltriméthylammonium.
    C = CH0
    (IV)
  10. P..
    Dans la formule (IV), Rb R3 et X~ ont la même définition que dans la formule (I). On peut citer comme exemples caractéristiques de monomères de formule (IV), le chlorure de vinyl-2 pyridinium et le bromure de vinyl-2 pyridinium.
    Dans la formule (VI), R,, R2, R3 et X~ ont la même défi-20 nition que dans la formule (I). On peut citer comme exemple caractéristique de monomère de formule (VI) le chlorure de méthacryloyloxy-3 hydroxy-2 propyldiméthylammonium.
    Le prépolymère cationique soluble dans l'eau utilisé dans l'invention peut également être un polymère naturel tel que la 25 caséine ou un dérivé d'un polymère naturel tel que le chi-tosane.
    Comme précédemment indiqué, il existe une teneur optimale de la charge cationique des particules de polymère permettant d'obtenir une bonne rétention dans le papier. Dans le 30 cas d'un homopolymère cationique, on peut, pour obtenir la charge optimale ajuster la quantité d'homopolymère utilisée pour préparer le latex de copolymère de greffe. On préfère cependant pour ajuster la charge cationique, utiliser un copolymère d'au moins un monomère cationique et d'au moins un 35 monomère insaturé non ionique capable de polymérisation par addition. On peut citer comme exemples de monomères non ioniques des amides à insaturation monoéthylénique monomères tels que l'acrylamide, le méthacrylamide, le N-acét-amidoacrylamide, le N-acétamidométhacrylamide, le N-40 méthylolacrylamide, le diacétoneacrylamide, le diacétonemé-thacrylamide, le N,N-diméthylacrylamide et le N-méthyl-acrylamide. D'autres monomères non ioniques appropriés sont l'acétate de vinyle, l'acrylate d'hydroxy-2 éthyle, le méthacrylate d'hydroxy-2 éthyle, et la N-vinylpyrrolidone. On 45 hydrolyse ultérieurement les copolymères d'acétate de vinyle pour remplacer essentiellement tous les groupes acétates par des groupes hydroxy.
    Les prépolymères cationiques solubles dans l'eau utilisés dans l'invention peuvent être (A) des homopolymères des mo-50 nomères cationiques illustrés par les formules (I) à (VI); (B) des copolymères de deux ou plus de ces monomères illustrés par les formules (I) à (VI); et (C) des copolymères d'au moins un des monomères illustrés par les formules (I) à (VI) et d'au moins un autre monomère à insaturation éthylénique, de pré-55 férence un monomère non ionique. Donc, les prépolymères cationiques insolubles dans l'eau préférés sont constitués essentiellement d'environ 5 moles % à 100 moles % d'au moins un monomère illustré par les formules (I) à (VI) et d'environ 95 moles % à 0 mole % d'au moins un autre monomère non 60 ionique à insaturation éthylénique.
    Des prépolymères cationiques solubles dans l'eau très satisfaisants utiles pour préparer les particules de copolymère de greffe de l'invention sont (1) les prépolymères préparés à partir d'environ 70 moles % à environ 98 moles %, de préférence m d'environ 82 moles % à environ 90 moles % d'acrylamide et d'environ 30 moles % à environ 2 moles %, et de préférence d'environ 18 moles % à environ 10 moles % de chlorure de diméthyldiallylammonium; (2) les prépolymères préparés à
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    partir d'environ 67 moles % à environ 98 moles %, de préférence d'environ 67 moles % à environ 89 moles %, d'acryl-amide et d'environ 33 moles % à environ 2 moles % et de préférence d'environ 33 moles % à environ 11 moles %, de chlorure de méthyldiallylammonium; (3) les prépolymères préparés à partir d'environ 70 moles % à environ 98 moles %, de préférence d'environ 82 moles % à environ 91 moles %, d'acrylamide et d'environ 30 moles % à environ 2 moles %, de préférence d'environ 18 moles % à environ 9 moles %, d'acétate de méthyldiallylammonium, et (4) les prépolymères préparés à partir d'environ 70 moles % à environ 95 moles %, de préférence d'environ 70 moles % à environ 88 môles % d'acrylamide et d'environ 30 moles % à environ 5 moles %, de préférence d'environ 30 moles % à environ 12 moles %, de méthylsulfate de méthacryloyloxyéthyltriméthylammonium.
    On prépare facilement et rapidement les prépolymères cationiques solubles dans l'eau par introduction, simultanément, des monomères désirés, en les quantités désirées et en solution aqueuse et d'un amorceur de polymérisation radica-laire soluble dans l'eau en solution aqueuse, dans un réacteur contenant de l'eau maintenue à une température d'environ 80 °C à environ 90 °C. Des initiateurs de polymérisation radi-calaire appropriés sont ceux utilisés pour préparer les particules de copolymère de greffe de l'invention et qui sont décrits ci-après. La quantité d'initiateur utilisée est telle qu'elle suffise à l'obtention des prépolymères cationiques solubles dans l'eau ayant une viscosité spécifique réduite d'envrion 0,1 à environ 2,5 et de préférence d'environ 0,1 à environ 1,0, mesurée sous forme d'une solution à 1 % dans NaCl 1M à 25 °C.
    Dans certains cas il est souhaitable de disposer d'une fonctionnalité réactive, c'est-à-dire de groupes réactifs, sur la surface des particules du copolymère de greffe. De façon générale, les groupes réactifs accroissent les propriétés de fixation des particules de copolymère de greffe. Les groupes réactifs préférés sont ceux qui réagissent avec la cellulose.
    On peut introduire des groupes réactifs dans le monomère cationique avant la préparation du prépolymère ou les introduire dans le prépolymère après sa préparation ou les introduire dans les particules de copolymère de greffe après leur préparation.
    On peut introduire des groupes réagissant avec la cellulose par réaction d'une épihalogénohydrine, telle que I'épichlorhy-drine, avec des polymères comportant une fonction amine secondaire et/ou une fonction amine tertiaire. Les groupes réactifs apportés par l'épihalogénohydrine peuvent être des groupes époxydes, la forme halogénohydrine de l'époxyde ou un groupe azétidinium.
    On peut introduire les groupes réactifs au moyen d'un aldéhyde tel que le formaldéhyde, le glyoxal ou le glutaral-déhyde dans le cas des polymères contenant une fonction amide tels que les prêpolymères préparés par copolymérisation d'un monomère cationique et d'acrylamide ou les polymères contenant une fonction amine secondaire tels que les prépolymères préparés à partir de sles de diallylamine. Lorsqu'on utilise des dialdéhydes tels que le glyoxal, le groupe réactif est un groupe aldéhyde. Lorsqu'on utilise le formaldéhyde, le groupe réactif est le groupe N-méthylol.
    La quantité de l'agent que l'on utilise pour introduire des groupes réactifs sur les particules de copolymère de greffe de l'invention est comprise entre environ 0,25 mole et environ 3 moles, de préférence entre environ 1 mole et environ 2 moles par mole de fonction amide ou amine.
    On effectue la réaction à une température d'environ 20 °C à environ 60 °C à un pH d'environ 8 à 10 sauf dans le cas où l'on utilise le formaldéhyde pour former les groupes réactifs, auquel cas on opère avec un pH d'environ 2 à 3.
    Les groupes réactifs peuvent améliorer la résistance mécanique du papier en permettant aux particules de copolymère de greffe de réagir avec les fibres de cellulose. Les charges classiques diminuent généralement la résistance mécanique du papier car elles interfèrent avec l'union entre les fibres de cellulose. L'emploi de particules de copolymère de greffe ayant 5 des groupes réagissant avec la cellulose permet d'accroître la résistance mécanique du papier par union mutuelle des fibres par l'intermédiaire des groupes fonctionnels réactifs des particules.
    La quantité de prépolymère que l'on utilise pour préparer loles copolymères de greffe conformément à l'invention, peut varier entre environ 1 partie et environ 25 parties en poids pour 100 parties en poids du monomère utilisé. La gamme préférée est comprise entre environ 2 et environ 10 parties de prépolymère pour 100 parties de monomère.
    15 Pour effectuer la copolymérisation avec greffage, on ajoute le monomère à une solution aqueuse du prépolymère cationique soluble dans l'eau en présence d'un initiateur de polymérisation radicalaire.
    Le prépolymère soluble dans l'eau peut être présent en to-2otalité dans le réacteur au début de la réaction ou on peut en ajouter la totalité ou une partie en même temps que le monomère. On ajoute généralement l'initiateur en continu avec le monomère. La durée totale de réaction peut varier entre environ 1 et environ 24 heures et la durée préférée est d'environ 2 à 25 6 heures. Les latex préparés selon l'invention ont des teneurs en matières solides d'environ 15% à environ 60%. De préférence la quantité d'eau que l'on utilise pour préparer les latex est telle qu'on obtienne des latex ayant une teneur en solides d'environ 25% à environ 55%. Dans certains cas on peut 30 déshydrater le latex sous forme d'une poudre fine. Dans ce cas on peut redisperser la poudre dans de l'eau puis l'ajouter à la suspension de pâte avant la formation du papier. Il n'est généralement pas possible de déshydrater le latex sous forme d'une poudre fine lorsque les particules de copolymère de greffe ont 35 une fonctionnalité réactive.
    Le produit final est une suspension stable de particules de copolymère de greffe essentiellement sphériques dans l'eau. Selon l'invention on peut préparer des particules de copolymère de greffe ayant une taille comprise entre environ 0,1 jxm 40 et environ 2 um.
    On peut utiliser une grande diversité d'initiateurs chimiques de polymérisation pour préparer les latex de l'invention et les composés de type peroxy sont particulièrement utiles. On préfère que l'initiateur soit soluble dans l'eau. 45 Des initiateurs solubles dans l'eau appropriés sont ceux qui sont activés par la chaleur tels que le persulfate de sodium et le persulfate d'ammonium. Avec ces initiateurs on effectue généralement les polymérisations à des températures de 70 à 95 °C. D'autres initiateurs solubles dans l'eau appropriés sont soles systèmes initiateurs redox tels que les systèmes persulfate d'ammonium-bisulfite de sodium-ions ferreux et hydroperoxyde de tert-butyleformaldéhydesulfoxylate de sodium. Les initiateurs redox sont activés à des températures relativement basses et on peut effectuer des polymérisations avec ces systè-55mes à des températures d'environ 20 à 80 °C. La quantité d'initiateur utilisée est connue dans l'art. Généralement on utilise environ 0,1 partie à envrion 5 parties en poids d'initiateur pour 100 parties en poids de monomère utilisées.
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