CH662064A5 - Abgasbehandlungsverfahren. - Google Patents
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- CH662064A5 CH662064A5 CH1356/83A CH135683A CH662064A5 CH 662064 A5 CH662064 A5 CH 662064A5 CH 1356/83 A CH1356/83 A CH 1356/83A CH 135683 A CH135683 A CH 135683A CH 662064 A5 CH662064 A5 CH 662064A5
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Description
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Abgasbehandlungsverfahren zur Verringerung der Schadstoffkonzentration durch Oxidation.
Als Verfahren für den oxidativen Abbau von Schadstoffen in Abgasen ist die thermische Nachverbrennung (TNV) bekannt.
Aus einer Reihe von grundlegenden Untersuchungen zur TNV von Schadstoffen geht hervor, dass in der Mehrzahl der Anwendungsfalle die Auslegung der TNV-Anlage nach den Oxidationsbedingungen der Zwischenprodukte (Sekundärschadstoffe), vornehmlich Kohlenmonoxyd (CO) zu erfolgen hat und dementsprechend hohe Betriebstemperaturen deutlich oberhalb von 750 °C erforderlich sind.
Insbesondere bei Schadstoffen der Emissionsklasse III der Technischen Anleitung zur Reinhaltung der Luft — im folgenden TALuft genannt — können die zulässigen Restkonzentrationen der Primärschadstoffe (300 mg/m3) bereits bei Temperaturen zwischen 500 und 600 °C erreicht werden, während eine zulässige CO-Restkonzentration von maximal 100 mg/m3 (Norm-m3) erst oberhalb von 800 °C erreichbar ist.
Verschärft werden diese Bedingungen in der Praxis überall dort, wo sich in der Brennkammer mit der Zeit Ablagerungen an der Wand abscheiden, wodurch die CO-Oxidation inhibiert werden kann und somit gegebenenfalls noch höhere Temperaturen zur Abgasbehandlung notwendig sind.
Zur Beseitigung von Sekundärschadstoffen muss das Abgas also bei wesentlich höheren Temperaturen behandelt werden, als dieses für die Beseitigung der Primärschadstoffe an sich notwendig wäre. Durch diese Notwendigkeit wird die herkömmliche Abgasbehandlung sowohl aus technischer als auch aus ökonomischer Sicht wesentlich aufwendiger als sie aufgrund der eigentlichen Ursache zu sein brauchte.
Es bestand somit die Aufgabe, ein Abgasbehandlungsverfahren zur Verfügung zu stellen, das einerseits Schadstoffemissionen auf den zulässigen Bereich zu begrenzen gestattet, andererseits eine wesentliche Verbesserung aus technischer und ökonomischer Sicht erlaubt.
Eine besondere Aufgabe bestand darin, bereits bestehende TNV-Anlagen durch einfache Massnahmen im angegebenen Sinne zu verbessern.
Die gestellte Aufgabe wird durch das im Patentanspruch 1 charakterisierte Verfahren gelöst.
Das erfindungsgemässe Abgasbehandlungsverfahren stellt ein zweistufiges Verfahren dar.
In einer ersten Stufe wird schadstoffhaltiges Abgas unter Einsatz von Fremdenergie aufgeheizt und partiell oxidiert. Diese erste Stufe ist vorzugsweise eine an sich bekannte thermische Nachverbrennung.
Der aus der ersten Stufe austretende Gasstrom, welcher im herkömmlichen Verfahren bereits das Reingas darstellt, wird erfindungsgemäss in einer zweiten Stufe katalytisch behandelt.
In einer bevorzugten Variante ist vor und/oder hinter der zweiten Stufe eine Wärmerückgewinnungsstufe vorgesehen.
Als Katalysatoren kommen an sich bekannte Oxida-tions-Katalysatoren zum Einsatz. Diese können in allen bekannten Formen z.B. als Gewebe, Netze oder Siebe oder als Schüttgut ungeformter oder geformter Teilchen verwendet werden. Bevorzugt kommen auf porösen Trägern fixierte Katalysatoren auf Metalloxid- und/oder Edelmetallbasis zum Einsatz, wobei der Träger vorzugsweise in Perlform, als Extrudat oder in Wabenkörperform ausgebildet ist. Solche Katalysatoren sind kommerziell verfügbar.
Mit dem erfindungsgemässen Verfahren können Abgase behandelt werden, die verschiedenartige Primärschadstoffe enthalten. Insbesondere kommen als Primärschadstoffe einzelne oder mehrere der folgenden Substanzen in Frage:
— gesättigte aliphatische Kohlenwasserstoffe wie z. B. n-Hexan, n-Octan
— ungesättigte aliphatische Kohlenwasserstoffe wie z. B. Äthylen, Butadien
— aromatische Kohlenwasserstoffe wie z.B. Benzol, Toluol, Xylol, Styrol oder Äthylbenzol
— Gemische aus aliphatischen und/oder aromatischen und/ oder naphthenischen Kohlenwasserstoffen wie z.B. Lösungsmittel auf Basis Benzin oder Terpentin
— aliphatische Alkohole mit einer oder mehreren Hydroxylgruppen wie z.B. Methanol, Äthanol, n-Propanol, i-Propanol, n-Butanol, Diacetonalkohol, Äthylenglycol, Propylenglycol,
— Hydroxy-substituierte Aromaten, wie z.B. Phenole, Kre-sole
— Äther wie z.B. Alkylglycole (Methyl-, Äthyl-, Propyl-, Butylglycol), cyclische Äther (Äthylen-, Propylenoxid)
— Aldehyde wie z. B. Formaldehyd, Acetaldehyd
— Ketone wie Aceton, Methyläthylketon, Cyclohexanon
— Ester wie z. B. Glyceride, Ester der Essigsäure (vorzugsweise Methyl- oder Äthyl- oder n-Butylester)
— organische Säuren oder deren Anhydride wie z. B. Ameisensäure, Essigsäure, Phthalsäure-, Maleinsäureanhydrid.
Aus solchen Primärschadstoffen entstehen durch partielle Oxidation Sekundärschadstoffe wie z.B. Formaldehyd oder Acetaldehyd, insbesondere Kohlenmonoxyd (CO). Das
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erfindungsgemässe Verfahren gestattet insbesondere den Gehalt an Sekundärschadstoffen wirkungsvoll zu begrenzen.
Eine besondere Anwendung des erfindungsgemässen Verfahrens besteht darin, bereits bestehende, einstufige Abgasbehandlungsanlagen, in denen Abgas in einer Stufe unter Einsatz von Fremdenergie gereinigt und aufgeheizt wird, in technischer und ökonomischer Hinsicht zu verbessern, indem man das Abgas in der bestehenden Stufe mit verminderter Energiezufuhr behandelt und den resultierenden Gasstrom anschliessend zusätzlich katalytisch behandelt. Die bereits bestehende Stufe ist dabei vorzugsweise eine thermische Nachverbrennungsanlage.
Mit dem erfindungsgemässen Verfahren lassen sich wesentliche Vorteile erzielen wie z.B.
a) Verringerung des Fremdenenergieeinsatzes der ersten Stufe. Dieses führt einerseits zu einer erheblichen Kostenreduzierung, die — in Verbindung mit einer prozessgesteuerten Temperaturregelung — bis zu 50% der bisher in der ersten Stufe aufzubringenden Energiekosten betragen kann. Andererseits kann die Temperaturabsenkung die Verwendung preiswerterer Konstruktionsmaterialien gestatten.
b) Erhöhung des Durchsatzes. Durch die nachgeschaltete katalytische Behandlung machen sich Verweilzeiteinflüsse, wie sie bei thermischen Nachverbrennungsanlagen bekannt sind, nicht mehr nachteilig bemerkbar. Im Vergleich zu solchen bekannten Anlagen lassen sich bei niedrigerer Betriebstemperatur höhere Abgas- und/oder Schadstoffdurchsätze mit gleichgutem Ausbrand erzielen.
Durch Nachrüstung bestehender Anlagen im erfindungs-gemäss angegebenen Sinne ist z.B. eine Produktionsausweitung möglich, ohne dass eine komplette neue Abgasbehandlungsanlage installiert werden muss.
c) Sanierung bestehender Anlagen. Bestehende Anlagen, die gesetzliche Auflagen nicht mehr oder nur unter hohem Kostenaufwand erfüllen, können unter Vermeidung grösserer Investitionen den gesetzlichen Anforderungen angepasst werden.
Das erfindungsgemässe Verfahren wird anhand der folgenden Beispiele näher beschrieben.
Die für die Versuche verwendete Anlage ist schematisch in Figur 1 dargestellt. Das zu reinigende Abgas wurde durch eine Leitung (1) über einen Wärmetauscher (2) einer Vorkammer (3) zugeleitet, von der es in die erste Abgasbehandlungsstufe (4), einer Brennkammer mit einem Volumen von 275 Liter gelangte. Über Leitung (5) wurde Brennstoff (Propan/Luft-Gemisch) durch eine Brennerdüse (6) ebenfalls der ersten Behandlungsstufe (4) zugeführt und dort in einer offenen Flamme (7) verbrannt. Das resultierende, Primär-und Sekundärschadstoffe enthaltende Gasgemisch gelangte über Leitung (8/A) zum Wärmetauscher (2) und von dort zur zweiten Abgasbehandlungsstufe (9), in der ein Katalysator (10) angebracht war. Alternativ konnte das über Leitung (8) die Brennkammer verlassende Gas über (8/B) unter Umgehung des Wärmetauschers der zweiten Stufe (9) zugeführt werden. Das katalytisch nachbehandelte Gas (Reingas) wurde über Leitung (11/C) dem (nicht dargestellten) Abgaskamin zugeführt. Das die zweite Stufe (9) verlassende Reingas konnte alternativ bei genügend hohem Wärmeinhalt über Leitung (11/D) dem Wärmetauscher (2) zugeführt und zur Vorwärmung des zu reinigenden Abgases eingesetzt werden.
Als Abgas wurde Luft eingesetzt, der als Schadstoff 1000 ppm n-Hexan zugemischt war. Der Durchsatz variierte zwischen 70 und 100 Nm3/h, bei einer Raumgeschwindigkeit von 20 000 Liter pro Stunde pro Liter Katalysator.
Als Katalysatoren wurden für den Fall n-Hexan als Schadstoff Schüttgut-Katalysatoren eingesetzt, wobei der Katalysator KCO-1922 K/M ein Oxidationskatalysator des
Typs Palladium/Mangan auf A^Oj-Träger war. Katalysator KCO-3366 K M ein Oxidationskatalysator. der als aktive Komponente Platin enthielt. Beide Katalysatoren waren am Anmeldetag kommerziell verfügbar. *) In den anderen Beispielen wurde als Katalysator der Wabenkörper-Katalysator KCO-WK-220 ST eingesetzt *), ein Platin Oxidationskatalysator.
*) Hersteller: Fa. Kali-Chemie
Zur Analyse der Gasgemische wurden jeweils Proben vor und nach der zweiten Stufe (9) gezogen.
In Figur 2 sind die Messergebnisse von 2 Versuchsreihen für n-Hexan als Schadstoff dargestellt, in denen die Schadstoffkonzentration in Abhängigkeit von der Brennkammeraustrittstemperatur dargestellt ist. Bei Verwendung allein der TNV, also dem bekannten Verfahren (leere Kreise bzw. Dreiecke in Figur 2), war bei etwa 610 C der Grenzwert nach der Schadstoffklasse III für den Schadstoff erreicht. Um den gesetzlichen Auflagen der TALuft zu genügen, musste die TNV wegen der hohen CO-Konzentrationen aber bei ca. 860 C betrieben werden. Das erfindungsgemässe Verfahren (gefüllte Kreise bzw. Dreiecke in Figur 2) gestattete es dagegen, bei 600 C zu arbeiten; bei Registrierung der CO-Restkonzentration konnte die Brennkammertemperatur sogar auf etwa 540 C abgesenkt werden, da bereits bei dieser Temperatur sowohl für die Summe der Primär- und Sekundärschadstoffe der zulässige Emissionsgrenzwert von 300 mg/'m3 nicht überschritten wurde, als auch für Kohlen-monoxid der zulässige Emissionsgrenzwert von 100 mg, m3 deutlich unterschritten wurde. Mit dem erfindungsgemässen Verfahren ist also eine Temperatursenkung um bis zu 320 C erreichbar.
In den folgenden Tabellen sind die Ergebnisse weiterer Versuchsreihen zusammengestellt, wobei die kummulative Reingaszusammensetzung, (100 entspricht dem im eingesetzten Schadstoff enthaltenen Gesamtkohlenstoff) in Abhängigkeit von der Brennkammeraustrittstemperatur (TBK.a) jeweils für thermische Nachverbrennung allein (TNV) und für das erfindungsgemässe Verfahren (TNV KNV) dargestellt ist. Die jeweiligen Versuchsparameter sind im Anschluss an die Tabellen wiedergegeben. In den Tabellen verwendete Abkürzungen bedeuten:
S = Schadstoff, ZP = kohlenstoffhaltige, organische Zwischenprodukte, z.B. Formaldehyd.
Zur Einhaltung der Auflagen der TALuft konnte durch die nachgeschaltete Katalysatorbehandlung die Brennkammertemperatur von jeweils über etwa 800 C auf 600 C (Tabelle 1) bzw. auf 570 C (Tabelle 2) bzw. auf 480 C (Tabelle 3) abgesenkt werden. Entsprechende Ergebnisse werden auch aus den weiteren Tabellen ersichtlich.
Tabelle 1: Oxidation von n-Hexan
TBK.a TNV TNV KNV
[ C]
S
ZP
CO,
CO
S
ZP
CO,
CO
500
41
30
12
17
19
0
79
2
550
30
18
19
33
12
0
86
2
600
22
12
26
40
7
0
91
2
650
16
10
36
38
5
0
93
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700
10
7
50
33
3
0
95
2
750
5
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28
2
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1
800
2
0
76
22
2
0
98
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Schadstoff: n-Hexan
Schadstoffkonzentration: 1000 ppm Durchsatz: 95 Nm3/h
Katalysator: KCO-1922 K M
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Ein Vergleich von Tabelle 1 und Tabelle 2 zeigt, dass eine Erhöhung des Durchsatzes im herkömmlichen Verfahren eine beträchtliche Erhöhung der Brennkammertemperatur erzwingt, im erfindungsgemässen Verfahren dagegen bei gleicher Temperatur gearbeitet werden kann.
Tabelle 2: Oxidation von n-Hexan
TBK.a TNV TNV, KNV
[ C]
S ZP CO, CO S ZP CO, CO
Tabelle 4: (Fortsetzung)
TBK, a t C]
400
40
35
10 15
29
22
38
2
450
43
26
12 19
17
18
63
2
500
20
24
21 25
10
10
78
2
550
16
9
36 39
7
3
88
2
600
8
2
62 28
5
2
91
2
650
4
0
78 18
3
0
95
2
700
3
0
86 11
3
0
96
1
750
2
0
90 8
2
0
97
0
Schadstoff:
n-Hexan
Schadstoffkonzentration: 1000 ppm
Durchsatz:
73 m3h
Katalysator:
KCO-1922 K/M
Tabelle 3
: Oxidation von n-Hexan
TBK.a
TNV
TNV: KNV
FC]
S
ZP
co2 CO
S
ZP
r4
O U
CO
400
59
11
17 13
22
0
76
2
450
52
11
21 16
14
0
84
2
500
31
9
26 34
7
0
91
2
550
14
5
39 42
4
0
94
2
600
7
7
53 33
2
0
97
1
650
4
4
72 20
1
0
98
1
700
2
0
86 12
1
0
99
0
750
1
0
89 10
0
0
100
0
Schadstoff:
n-Hexan
Schadstoffkonzentration: 1000 ppm
Durchsatz:
73 Nm3/h
Katalysator:
KCO-3366 K/M
Tabelle 4: Oxidation von Benzol
TBK.a
TNV
TNV KNV
[ C]
S
ZP
CO, CO
S
ZP
CO,
CO
100
100
0
0 0
100
0
0
0
150
88
0
12
0
200
22
0
78
0
250
10
0
90
0
300
6
0
94
0
350
3
0
97
0
400
1
0
99
0
450
0
0
100
0
500
550
600
TNV
TNV/KNV
5
S
ZP
p
CO
650
100
0
0
0
700
91
2
4
4
750
1
0
33
66
io 800
0
0
95
5
850
0
0
100
0
ZP CO, CO
0 0
100 0
Schadstoff: Benzol
Schadstoffkonzentration: 1000 ppm 15 Raumgeschwindigkeit: 20 Nm3/h/l-Katalysator Katalysator: KCO-WK-220 ST
Die erste Behandlungsstufe (4) wurde indirekt beheizt.
Tabelle 5: Oxidation von Essigsäuremethylester
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35
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TBK.a [rC]
TNV S
ZP
CO,
CO
TNV/KNV S ZP
n O
CO
100
100
0
0
0
100
0
0
0
150
96
0
4
0
200
86
4
10
0
250
67
3
30
0
300
40
2
58
0
350
20
1
79
0
400
100
0
0
0
9
0
91
0
450
99
1
0
0
2
0
98
0
500
98
1
1
0
0
0
100
0
550
96
2
2
0
600
94
3
3
0
650
90
4
3
3
700
54
4
6
36
750
7
0
16
77
800
0
0
96
4
850
0
0
100
0
0
0
100
0
Schadstoff: Essigsäuremethylester
Schadstoffkonzentration: 2100 ppm Raumgeschwindigkeit: 20 Nm3/h/l.-Katalysator Katalysator: KCO-WK-220 ST
Die erste Behandlungsstufe (4) wurde indirekt beheizt.
Tabelle 6: Oxidation von Benzol
50
TBK.a [C]
TNV S
ZP
CO,
CO
TNV/KNV S ZP
n o
CO
400
59
0
31
10
7
0
93
0
450
57
0
31
12
5
0
95
0
500
53
0
33
14
4
0
96
0
550
46
0
37
17
2
0
98
0
600
35
0
40
25
1
0
99
0
650
27
0
45
28
0
0
100
0
700
19
0
69
12
750
12
0
82
6
800
4
0
93
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0
0
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65 Schadstoff:
Benzol
Schadstoffkonzentration: 900 ppm Durchsatz: 75Nm3/h
Katalysator: KCO-WK-220 ST
Tabelle 7: Oxidation von Essigsäuremethylester
5
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Tabelle 8: Oxidation von n-Hexan
TBK, a TNV TNV/KNV TBK, a TNV TNV/KNV
[ C] ['C]
S ZP C02 CO S ZP C02 CO 5 S ZP co2 CO S ZP co2 CO
400
57
7
28
8
17
0
83
0
400
52
10
19
19
7
0
93
0
450
54
8
28
10
14
0
86
0
450
47
10
23
20
7
0
93
0
500
46
13
26
15
10
0
90
0
500
42
13
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0
95
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34
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26
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io 550
28
3
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3
0
97
0
600
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600
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3
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1
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0
100
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700
3
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750
6
0
89
5
0
0
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750
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0
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6
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2
0
98
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100
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15 800
2
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0
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Schadstoff: Essigsäuremethylester
Schadstoffkonzentration: 2200 ppm Durchsatz: 75 Nm3/h
Katalysator: KCO-WK-220 ST
Schadstoff: n-Hexan
Schadstoffkonzentration: 1000 ppm Durchsatz: 75 Nm3/h
20 Katalysator: KCO-WK-220 ST
Gute Ergebnisse wurden auch mit Schadstoffgemischen erzielt, die nach dem erfindungsgemässen Verfahren behandelt wurden. Überraschenderweise konnte dabei die Brennkammertemperatur sogar unter jene Temperaturen abgesenkt werden, die bei der Behandlung der Einzelkomponenten als untere Grenztemperaturen bestimmt waren.
Eine weitere Variante des Verfahrens besteht darin, einen Teil des Abgases nicht in der ersten Stufe zu behandeln, sondern in einem by-pass an dieser vorbeizuführen. Dieser bypass kann in einer Anlage gemäss Figur 1 z.B. als direkte 25 Verbindungsleitung zwischen der Leitung (1) und der Leitung (8/A) und/oder (8/B) ausgeführt sein, wobei diese Leitung noch an sich bekannte Mittel zur Durchflussregelung enthalten kann. Es hat sich bewährt, bis zu 60 Vol.%, insbesondere bis zu 50 Vol% des Gesamten Abgasstromes über 30 diesen by-pass zu führen.
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S
1 Blatt Zeichnungen
Claims (6)
1. Abgasbehandlungsverfahren zur Verringerung der Schadstoffkonzentration durch Oxidation, dadurch gekennzeichnet, dass man a) Abgas in einer ersten Stufe unter Einsatz von Fremdenergie aufheizt und partiell oxidiert sowie anschliessend b) den aus Stufe a) resultierenden Gasstrom katalytisch behandelt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Behandlung gemäss Stufe a) eine thermische Nachverbrennung ist.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass man die katalytische Behandlung vor und/ oder nach einer Wärmerückgewinnungsstufe vornimmt.
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass man als Katalysator einen Metalloxid-und/oder Edelmetallkatalysator einsetzt.
5. Verfahren zur Verbesserung der Leistung und Ökonomie bestehender einstufiger Abgasbehandlungsanlagen in denen Abgas in einer Stufe unter Einsatz von Fremdenergie gereinigt und aufgeheizt wird unter Anwendung des Verfahrens nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man das Abgas in dieser Stufe mit verminderter Energiezufuhr behandelt und den resultierenden Gasstrom zusätzlich katalytisch behandelt.
6. Vorrichtung zur Durchführung eines Verfahrens nach einem der Patentansprüche 1 bis 4, in der Abgas durch eine Leitung (1) über einen Wärmetauscher (2) einer ersten Abgasbehandlungsstufe (4) zugeführt wird und von dort entweder über eine Leitung (8/A) und den Wärmetauscher (2) oder direkt über eine Leitung (8/B) einer katalytischen Abgasbehandlungsstufe (9) zugeführt wird, von der es über eine Leitung (11) entweder direkt (11/C) oder über eine Leitung (11/ D) und einen Wärmetauscher (2) einem Abgaskamin zugeführt wird.
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