CH666478A5 - Verfahren zur herstellung von 2-alkyl- bzw. 2,2-dialkyl-1,3-propandiolen. - Google Patents

Verfahren zur herstellung von 2-alkyl- bzw. 2,2-dialkyl-1,3-propandiolen. Download PDF

Info

Publication number
CH666478A5
CH666478A5 CH3255/86A CH325586A CH666478A5 CH 666478 A5 CH666478 A5 CH 666478A5 CH 3255/86 A CH3255/86 A CH 3255/86A CH 325586 A CH325586 A CH 325586A CH 666478 A5 CH666478 A5 CH 666478A5
Authority
CH
Switzerland
Prior art keywords
alkyl
propanediols
dialkyl
ether
diethyl
Prior art date
Application number
CH3255/86A
Other languages
English (en)
Inventor
Kheiki Roman-Juliusov Timoteus
Enno Rikhardovich Myttus
Evgenia Mikhailovna Shvarts
Pinya Iosifovich Brusilovsky
Astra Alfredovna Bernane
Original Assignee
Univ Tartusky
Inst Neorganicheskoi Chimii Ak
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Univ Tartusky, Inst Neorganicheskoi Chimii Ak filed Critical Univ Tartusky
Publication of CH666478A5 publication Critical patent/CH666478A5/de

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C31/00Saturated compounds having hydroxy or O-metal groups bound to acyclic carbon atoms
    • C07C31/18Polyhydroxylic acyclic alcohols
    • C07C31/20Dihydroxylic alcohols
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C29/00Preparation of compounds having hydroxy or O-metal groups bound to a carbon atom not belonging to a six-membered aromatic ring
    • C07C29/132Preparation of compounds having hydroxy or O-metal groups bound to a carbon atom not belonging to a six-membered aromatic ring by reduction of an oxygen containing functional group
    • C07C29/136Preparation of compounds having hydroxy or O-metal groups bound to a carbon atom not belonging to a six-membered aromatic ring by reduction of an oxygen containing functional group of >C=O containing groups, e.g. —COOH
    • C07C29/147Preparation of compounds having hydroxy or O-metal groups bound to a carbon atom not belonging to a six-membered aromatic ring by reduction of an oxygen containing functional group of >C=O containing groups, e.g. —COOH of carboxylic acids or derivatives thereof

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Catalysts (AREA)

Description

BESCHREIBUNG
Technisches Gebiet
Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung von 2-Alkyl- bzw. 2,2-Dialkyl-l,3-propan-diolen mit Gesamtanzahl der Kohlenstoffatome nicht weniger als 6.
Stand der Technik
Bekannt ist ein Verfahren zur Herstellung von 2,2-Dial-kyl-l,3-propandiolen, das darin besteht, dass man 2-Alkyl-dehyd mit Formaldehyd in Gegenwart von 50%igem Natriumhydroxid umsetzt.
Man führt das Natriumhydroxid in auf 93 °C erwärmtes Gemisch innerhalb von 20 bis 30 Minuten unter Umrühren ein, damit lokale Anreicherung des Reaktionsteilnehmers zu vermeiden. Die Reaktion ist stark exotherm. Dabei macht der pH-Wert der Lösung unterhalb 8 aus. Dann wird die organische Schicht von der wässerigen Schicht abgetrennt. Die organische Schicht wird gewaschen, im Vakuum getrocknet und das Endprodukt wird isoliert. Die Ausbeute an Endprodukt beträgt höchstens 91 Masse% (der Theorie) (US-PS Nr.2761881, Klasse 360-653, veröffentlicht am 4. September 1956).
Das genannte Verfahren ist für die Herstellung von mo-noalkylsubstituierten 1,3-Propandiolen nicht geeignet. Es zeichnet sich durch Ausnutzung eines schwerzugänglichen Rohstoffes (der 2-AlkyIaldehyde), des leichtflüchtigen Formaldehyds, der eine reizende Wirkung auf Schleimhaut ausübt, und eines korrosionsaktiven Stoffes, des 50%igen Natriumhydroxids, das Sonderausrüstungen erfordert, aus.
Offenbarung der Erfindung
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, durch Änderung der Ausgangsreagenzien und Bedingungen der Prozessführung ein Verfahren zur Herstellung von 2-Alkyl- bzw. 2,2-Dialkyl-l,3-propandiolen zu entwickeln, das es möglich macht, die Technologie des Verfahrens durch Ausnutzung des leichtzugänglichen Rohstoffes zu vereinfachen und die Verwendung der Reagenzien auszuschliessen, die die Reizung der Schleimhaut mit sich bringen und die Korrosion der Apparatur hervorrufen, sowie es möglich macht, sowohl Dialkylsubtitutionsprodukte als auch verschiedene Monoal-kylsubstitutionsprodukte zu erhalten.
Die Aufgabe wurde dadurch gelöst, dass man im Verfahren zur Herstellung von 2-Alkyl- bzw. 2,2-Dialkyl-l,3-pro-pandiolen mit Gesamtanzahl der Kohlenstoffatome nicht weniger als 6, erfmdungsgemäss Alkyl- bzw. Dialkylmalonsäurediäthylester mit Natriumborhydrid in Gegenwart von Metallhalogenid im Medium von wasserlöslichen Äthern bei der Siedetemperatur des Reaktionsgemisches reduziert und anschliessend das Endprodukt isoliert.
Zur Beschleunigung des Reduktionsprozesses verwendet man vorzugsweise als Metallhalogenid Kalziumchlorid, Alu-miniumbromid oder Aluminiumchlorid.
Man nimmt bevorzugt als wasserlösliche Äther Tetra-hydrofuran, Monoglym (1,2-Dimethoxyethan) oder ein Gemisch aus Diglym mit Diäthyläther.
Das erfindungsgemässe Verfahren gestattet, verschiedene mono- und dialkylsubstituierte 1,3-Propandiole zu erhalten und die Herstellungstechnologie derselben zu vereinfachen.
Bester Weg zur Ausführung der Erfindung
Das erfindungsgemässe Verfahren wird wie folgt durchgeführt.
Man vermischt Natriumborhydrid mit einem Metallhalogenid, wobei als solches ein beliebiges für diesen Vorgang geeignetes Matallhalogenid, vorzugsweise Kalziumchlorid, Aluminiumbromid beziehungsweise Aluminiumchlorid eingesetzt werden kann. Man fügt dem gewonnenen Gemisch ein Lösungsmittel, wasserlöslichen Äther, beispielsweise Te-trahydrofuran, Monoglym, ein Gemisch aus Diglym mit Diäthyläther u.a.m. hinzu. Danach wird Alkyl- bzw. Dialkylmalonsäurediäthylester zugesetzt. Man führt den Prozess bei der Siedetemperatur des Reaktionsgemisches unter Rühren durch. Nach der beendeten Reaktion trennt man die ölartige Schicht ab und extrahiert man die wässerige Schicht mit Diäthyläther. Die ätherischen Auszüge vereinigt man mit der ölartigen Schicht, wäscht und destilliert den Äther ab. Der Rückstand wird im Vakuum abdestilliert und man erhält ein Endprodukt.
Die Ausbeute an Endprodukt beträgt höchstens 93 Masseto (der Theorie).
Das erfindungsgemässe Verfahren im Vergleich zu dem bekannten Verfahren macht es möglich, den leichtzugänglichen Ausgangsrohstoff (alkyl- und dialkylsubstituierte Ma-lonsäurediäthylester) einzusetzen, die Anwendung eines korrosionsaktiven Reaktionsteilnehmers und des Formaldehyds, der das Reizen der Schleimhaut hervorruft, auszuschliessen.
Durch die Anwendung des erfindungsgemässen Verfahrens zum Unterschied von dem bekannten Verfahren wird es möglich, nicht nur dialkylsubstituierte 1,3-Propandiole sondern auch monoalkylsubstituierte 1,3-Propandiole zu erhalten.
Zu einem besseren Verständins der vorliegenden Erfindung werden folgende Beispiele für die Durchführung des Verfahrens zur Herstellung von 2-Alkyl- bzw. 2,2-Dialkyl-1,3-propandiolen angeführt.
Beispiel 1
Zu 82 g Natriumborhydrid, vermischt mit 120 g sorgfaltig zerkleinertem und frisch geglühtem (innerhalb von 3 Stunden bei einer Temperatur von 400 bis 500 °C) wasserfreiem Kalziumchlorid, giesst man 1100 ml trockenes Tetra-hydrofuran zu, vermischt man kräftig bei 70 °C während 45 Minuten und gibt danach 244 g Dipropylmalonsäurediäthyl-ester mit einer Geschwindigkeit zu, so dass das Gemisch gleichmässig sieden muss. Man vermischt ohne Erhitzen weitere 1 Stunde bei 70 °C während 20 Stunden und dann treibt man unter Rühren einen grösseren Anteil des Tetrahydrofu-rans (800 ml) ab. Man fügt dem Rückstand allmählich unter Rühren 1100 ml Wasser und 60 ml konzentrierte Salzsäure (bis zum saueren Kongoumschlag) hinzu.
Nach der vollständigen Auflösung des Rückstandes wird die ölartige Schicht abgetrennt und die wässerige Schicht 3mal mit je 300 ml Diäthyläther extrahiert. Die ätherischen Auszüge vereinigt man mit ölartiger Schicht, wäscht mit
5
10
15
20
25
30
35
40
45
50
55
60
65
3
666 478
10%iger Natriumchloridlösung bis zur neutral, trocknet über wasserfreiem Natriumsulfat und destilliert den Äther ab. Der Rückstand erhärtet bei Raumtemperatur. Danach wird der Rückstand im Vakuum abdestilliert und die Fraktion 145-155 C/5 mm, die zu farblosen Kristallen vom Schmelzpunkt 54—56 C erstarrt, wird entnommen. Bleibt der Rückstand in flüssiger Formoso gibt man diesem 50 g Kalziumhydroxidlösung in 400 1 Äthylalkohol zu, siedet innerhalb von 3 Stunden, destilliert das Äthanol ab, löst den festen Rückstand in 150 ml Wasser auf, danach trennt man die ölartige Schicht ab und wäscht die wässerige Schicht 3mal mit je 75 ml Diäthyläther.
Die ätherischen Auszüge vereinigt man mit der ölartigen Schicht, wäscht 2mal je 150 ml mit gesättigter Natriumchloridlösung, trocknet über wasserfreiem Natriumsulfat, treibt den Äther ab und destilliert den Rückstand im Vakuum wie oben erwähnt ab. Man erhält 120 g 2,2-Dipropyl-l,3-pro-pandiol (75,5% der Theorie).
Beispiel 2
Der Prozess wird analog dem Beispiel 1 durchgeführt. Man nimmt 24,4 g Hexylmalonsäurediäthylester, entnimmt die Fraktion 145-155 C/5 mm, die beim Stehenlassen zu einer wachsartigen Masse mit einem Schmelzpunkt von 32-35 C erstarrt. Die Ausbeute an 2-Hexyl-l,3-propandiol beträgt 12,1 g (75,9% der Theorie).
Beispiel 3
Zu 160 g rasch zerkleinertem wasserfreiem Aluminium-bromid, das unmittelbar vor der Synthese aus der zugelöteten Ampulle genommen wurde, fügt man zunächst sorgfaltig, tropfenweise und dann schneller ein trockenes Diglym hinzu. Man gibt 300 mg Diglym insgesamt innerhalb von 2,5 Stunden unter Rühren zu. Man kühlt das Reaktionsgemisch auf eine Temperatur von 34 C ab, setzt unter Rühren 120 ml trochenes Diäthyläther, 244 g Dipropylmalonsäure-diäthylester und noch 500 ml trockenen Diäthyläther zu. Danach fügt man 67 g Natriumborhydrid mit einer Geschwindigkeit hinzu, so dass das Reaktionsgemisch gleich-mässig sieden muss. Nach der Zugabe des Natriumborhy-drids wird das Reaktionsgemisch während 10 Stunden erwärmt. Nach dem Abkühlen auf Zimmertemperatur unterwirft man das Reaktionsgemisch einer Hydrolyse mit 15 ml Wasser und dann mit 20 ml verdünnter (1:4) Salzsäure. Man fügt die Salzsäure (1:1) bis zum saueren Kongoumschlag und bis zur vollständigen Auflösung des Niederschlags hinzu. Die ölartige Schicht wird abgetrennt, die wässerige Schicht mit Diäthyläther gewaschen. Die ätherischen Auszüge werden mit der ölartigen Schicht vereinigt, mit 10%iger Natriumkarbonatlösung und dann mit gesättigter Natriumchloridlösung bis zur neutral gewaschen. Dabei wird ein Anteil der ätherischen Schicht zu einer breiartigen Masse umgewandelt, die man von der wässerigen Schicht abtrennt; dann saugt man von dieser Schicht die ätherische Lösung ab und den festen Rückstand erwärmt man unter Rühren mit 75 ml 15%iger wässeriger Natriumhydroxidlösung bis zur Umwandlung des Rückstandes zu einer flüssigen ölartigen Schicht, die beim Abkühlen erstarrt. Das erstarrte Rohprodukt wird von der Lauge abgesaugt, im Diäthyläther aufgelöst und der unlösliche Rückstand wird wiederum mit dem Alkali erwärmt. Diese Operation wiederholt man mehrmals.
Man trocknet die vereinigten ätherischen Lösungen, treibt den Äther ab und destilliert den Rückstand unter Vakuum ab, indem die Fraktion 145-155 °C/5 mm entnommen wird, die zu farblosen Kristallen vom Schmelzpunkt 54-56 0 erstarrt.
Die Ausbeute an 2,2-Dipropyl-l,3-propandiol beträgt 149,5 g (93,3% der Theorie).
Beispiel 4
Zu 16,0 g rasch zerkleinertem wasserfreiem Aluminium-bromid, das unmittelbar vor der Synthese aus der zugelöteten Ampulle genommen wurde, giesst man unter Rühren und Abkühlen innerhalb von 10 Minuten 150 ml trockenes Monoglym zu, dann gibt man ein Gemisch aus 6,7 g Natriumborhydrid und 75 ml Monoglym innerhalb von 20 Minuten und 24,4 g Dipropylmalonsäurediäthylester während 1 Stunde zu. Weiterhin wird das Reaktionsgemisch unter Rühren bei einer Temperatur von 70 C innerhalb von 20 Stunden erhitzt, dann abgekült; man giesst langsam beim Rühren das Reaktionsgemisch zu 10 ml Salzsäurelösung in 30 ml Wasser zu. Die obere organische Schicht wird abgetrennt und die wässerige Schicht 3mal mit je 30 ml Diäthyläther gewaschen. Die ätherischen Lösungen vereinigt man mit der organischen Schicht, wäscht mit gesättigter Natriumchloridlösung bei der neutralen Reaktion, trocknet über wasserfreiem Natriumsulfat, treibt den Äther und Monoglym ab und behandelt den Rückstand analog dem in Beispiel 1 beschriebenen Verfahren. Die Ausbeute an 2,2-Diapropyl-l,3-pro-pandiol beträgt 12,3 g (80,1% der Theorie).
Beispiel 5 Man verfährt analog dem Beispiel 3.
Man nimmt 40,4 g Methyläthylmalonsäurediäthylester, entnimmt die Fraktion 90-98 °C/5 m, die zu farblosen Kristallen vom Schmelzpunkt 40-41 °C erstarrt. Die Ausbeute an 2-Methyl-2-äthyl-l,3-propandiol beträgt 17,3 g (74,5% der Theorie).
Beispiel 6 Man verfahrt analog dem Beispiel 3.
Man nimmt 54,4 g Oktylmalonsäurediäthylester, entnimmt die Fraktion 148-158 SC/5 mm, die zu einer farblosen Masse vom Schmelzpunkt 34-36 °C erstarrrt. Die Ausbeute an 2-Oktyl-l,3-propandiol beträgt 30,3 g (80,6% der Theorie).
Beispiel 7 Man verfahrt analog dem Beispiel 3.
Man nimmt 24,4 g Dipropylmalonsäurediäthylester. Dabei wird als Metallhalogenid wasserfreies Aluminiumchlorid verwendet, das durch Sublimieren unmittelbar vor der Synthese gereinigt wird, Die Ausbeute an 2,2-Dipropyl-l,3-pro-pandiol beträgt 14,5 g (90% der Theorie).
Beispiel 8 Man verfährt analog dem Beispiel 3.
Man nimmt 38 g Aluminiumbromid, das unmittelbar vor der Synthese aus der zugelöteten Ampulle genommen wurde, 75 ml Diglym, 150 ml Diäthyläther und 65 g Dibutylmalon-säurediäthylester. Die Fraktion 150-160 °C/6 mm, die zu farblosen Kristallen vom Schmelzpunkt 59-61 °C erstarrt, wird entnommen. Die Ausbeute an 2,2-Dibutyl-l,3-propan-diol beträgt 35,8 g (79,5% der Theorie).
Gewerbliche Verwertbarkeit
Die gemäss dem vorgeschlagenen Verfahren synthetisierbaren 2-Alkyl- bzw. 2,2-Dialkyl-l,3-propandiole stellen ausgezeichnete Extraktionsmittel der Borsäure aus den wässerigen Lösungen dar. Sie finden ihre Anwendung als Reagenzien zum Konzentrieren von Bor bei der Ermittlung der Mi-kromengen desselben in Stählen und anderen Legierungen, in Mineralen, Abwässern u.a.m. Durch die Anwendung dieser Verbindungen wird es möglich, in einem Arbeitsgang
5
10
15
20
25
30
35
40
45
50
55
60
65
666 478
über 95% von der Gesamtbormenge in der zu untersuchenden Probe zu extrahieren. Darüber hinaus können sie als Reaktionsteilnehmer für die Reinigung der Abwässer von Bor,
zum Extrahieren der Borverbindungen aus Magererz sowie als Weichmachungsmittel bei der Herstellung von Plasten in Frage kommen.
C

Claims (3)

666 478
1. Verfahren zur Herstellung von 2-Alkyl- bzw. 2,2-Di-alkyl-l,3-propandiolen mit der Gesamtanzahl der Kohlenstoffatome nicht weniger als 6, dadurch gekennzeichnet, dass man Alkyl- bzw. Dialkylmalonsäurediäthylester mit Natriumborhydrid in Gegenwart eines Metallnalogenids im Medium von wasserlöslichen Äthern bei der Siedetemperatur des Reaktionsgemisches reduziert und anschliessend das Endprodukt isoliert.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man als Metallhalogenid Kalziumchlorid, Aluminium-bromid, Aluminiumchlorid verwendet.
2
PATENTANSPRÜCHE
3. Verfahren nach Anspruch 1-2, dadurch gekennzeichnet, dass man als Äther, die wasserlöslich sind, Tetrahydro-furan, Monoglym, ein Gemisch aus Diglym mit Diäthyl-äther verwendet.
CH3255/86A 1984-12-28 1984-12-28 Verfahren zur herstellung von 2-alkyl- bzw. 2,2-dialkyl-1,3-propandiolen. CH666478A5 (de)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PCT/SU1984/000075 WO1986004055A1 (fr) 1984-12-28 1984-12-28 Procede d'obtention de 2-alkyl- ou 2,2-dialkyl-1,3-propanediols

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CH666478A5 true CH666478A5 (de) 1988-07-29

Family

ID=21616880

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CH3255/86A CH666478A5 (de) 1984-12-28 1984-12-28 Verfahren zur herstellung von 2-alkyl- bzw. 2,2-dialkyl-1,3-propandiolen.

Country Status (6)

Country Link
JP (1) JPS62501354A (de)
CH (1) CH666478A5 (de)
DE (1) DE3490802T1 (de)
FI (1) FI863483A0 (de)
GB (1) GB2179937B (de)
WO (1) WO1986004055A1 (de)

Family Cites Families (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4322354A (en) * 1979-03-05 1982-03-30 Timex Corporation 5-Substituted-2-(4-cyanophenyl)-1,3,-dioxanes
US4298528A (en) * 1980-03-28 1981-11-03 Timex Corporation Cyclohexyl-dioxane liquid crystalline compounds
US4335012A (en) * 1980-04-03 1982-06-15 Timex Corporation 5-Substituted-2-(4-cyanophenyl)-1,3-dioxanes

Also Published As

Publication number Publication date
JPS62501354A (ja) 1987-06-04
WO1986004055A1 (fr) 1986-07-17
FI863483L (fi) 1986-08-27
FI863483A7 (fi) 1986-08-27
GB8619901D0 (en) 1986-09-24
FI863483A0 (fi) 1986-08-27
GB2179937A (en) 1987-03-18
DE3490802T1 (de) 1987-02-19
GB2179937B (en) 1988-08-10

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE2048861A1 (de) Herstellungsverfahren von Benzvhden sorbit
DE2547540A1 (de) Verfahren zur herstellung von hydroxypivaldehyd
DE3781322T2 (de) Verfahren zur herstellung einer mischung eines aldehyds mit dem entsprechenden alkohol.
DE10100213B4 (de) Verfahren zur Herstellung von 1,1,1,5,5,5-Hexafluoracetylaceton mit einer Reinheit von wenigstens 99,7%
DE2241252A1 (de) Verfahren zur herstellung von 3-perfluoralkyl-1-propenen
CH666478A5 (de) Verfahren zur herstellung von 2-alkyl- bzw. 2,2-dialkyl-1,3-propandiolen.
DE2721265C2 (de) Verfahren zur Herstellung von Di- n-propylacetonitril
DE938014C (de) Verfahren zur Herstellung kristallisierter Vanillylamide
EP0067409A1 (de) Verfahren zur Herstellung von Tetronsäure
DE69206362T2 (de) Verfahren zur Herstellung von carboxylierten 2-Allylphenolen.
DE2513952C2 (de) Verfahren zur herstellung von monochlorbenzoesaeuren
DE650380C (de) Verfahren zur Darstellung von Morpholin bzw. 2, 6-Dimethylmorpholin
DE2529170A1 (de) Verfahren zur reinigung waessriger roh-glycolsaeure-loesungen
EP0014478A1 (de) Verfahren zur Herstellung von Alkyl-4,10-dihydro-10-oxo-thieno-(3,2-c)-(1)-benzoxepin-8-acetat
DE2936416C2 (de)
EP0067408A1 (de) Verfahren zur Herstellung von Tetronsäure
WO2001096277A1 (de) Verfahren zur herstellung von 2,3,4,6-tetramethylmandelsäure und 2,3,4,6-tetramethylmandelsäureacetat
DE875804C (de) Verfahren zur Herstellung von Umwandlungsprodukten des Pentaerythrit-dichlorhydrin-monoschwefligsaeureesters
DE1939827A1 (de) Verfahren zur Herstellung von Trialkylphosphaten
AT163638B (de) Verfahren zur Herstellung von Methylchlorphenoxyalkylcarbonsäureverbindungen
DE860637C (de) Verfahren zur Herstellung schwefelhaltiger cyclischer organischer Verbindungen
DE566033C (de) Verfahren zur Herstellung von Alkyl- bzw. Aryloxyaethylidenestern und Acetalen
DE2422879C3 (de) Verfahren zur Herstellung von l-(2-Hydroxy-2-indanyl)-propylamin
DE3622786A1 (de) Verfahren zur herstellung von vinyldiphosphonsaeure und ihren salzen
DE2824558B2 (de) Verfahren zur Herstellung von Quadratsäure

Legal Events

Date Code Title Description
PL Patent ceased
PL Patent ceased